Les nuages représentent l'une des principales sources d'incertitudes pour l'étude de l'évolution du climat (IPCC, 2013). Les cirrus constituent un groupe particulier de nuages, majoritairement composés de cristaux de glace, et ils recouvrent environ 30 % du globe terrestre. Leur haute altitude et la complexité de leurs compositions microphysiques rendent difficile la caractérisation de leurs propriétés. De manière générale, ils contribuent au bilan radiatif terrestre avec un effet d'albédo relativement faible et un effet de serre plus important, mais leur impact climatique reste difficile à quantifier. Il est donc indispensable d'étudier les cirrus et de connaître leurs propriétés afin de mieux quantifier leur forçage radiatif. Depuis 2006 le LOA possède une station d'observation atmosphérique équipée d’un micro-lidar à 532 nm. L'objectif de ce travail de thèse est d'étudier les nuages de glace en exploitant les mesures issues du micro-lidar sur le site d'observation de Lille. Nous avons développé un algorithme de détection et de caractérisation des cirrus à partir des mesures lidar sol. Sept années d’observations ont ensuite été traitées avec cet algorithme, ce qui a permis d'établir une climatologie des cirrus observés au-dessus de Lille. Ensuite nous avons appliqué cet algorithme aux données issues d'un micro-lidar sur le site de M'bour (Sénégal), afin de différencier les caractéristiques des cirrus observés sur les deux sites. Finalement, les résultats obtenus pour les sept ans de données sur le site de Lille ont été comparés aux données établies par le lidar CALIOP embarqué sur la plate-forme satellitaire CALIPSO, montrant un accord entre les deux résultats. / Clouds are the main source of the uncertainty of climate studies (IPCC, 2013). Cirrus clouds are a special group of clouds, mainly composed of ice crystals, they cover about 30 % of the globe. Their high altitudes and the complexity of their microphysical properties make their characteristics poorly known. The impact of cirrus clouds is difficult to quantify, contributing to Earth's radiation budget with a relatively low albedo effect and a stronger greenhouse effect. Since 2006, LOA has an atmospheric monitoring station equipped with a ground-based micro-lidar and several passive instruments. The objective of this study is to retrieve cirrus clouds properties over Lille, using the micro-lidar database on the observation site in Lille. The first part of this thesis was to develop an algorithm for the detection and the characterization of cirrus clouds using the backscatter profiles measured by the micro-lidar. Seven years of observations have been treated with this algorithm, which allow us to establish a climatology of cirrus clouds over Lille site and to retrieve their macrophysical properties and microphysical properties. In addition, an application of this algorithm to the data obtained from a micro-lidar on M'bour (Senegal) site was performed in order to differentiate the characteristics of cirrus clouds observed at both sites. Finally, the results of the seven years of data on the Lille site were compared to those obtained by the lidar CALIOP on board CALIPSO platform showing an agreement between the two results.

Les nuages jouent un rôle important dans le cycle de l'eau et de l'énergie au sein de l'atmosphère. De plus, ils représentent l'une des principales sources d'incertitudes dans les projections des modèles de climat en raison notamment de la difficulté à paramétrer les processus qui leurs sont associés ainsi que leurs interactions avec l'environnement. Dans cette thèse nous étudions les nuages de mi-niveau qui ont été beaucoup moins étudiés que les nuages bas et les nuages hauts, en se focalisant sur l’Afrique de l'Ouest. L'Afrique de l'Ouest se caractérise par une forte saisonnalité des précipitations survenant au Sahel de juin à septembre durant la période dite de mousson. Cette période coïncide également avec le maximum annuel de la couverture nuageuse. Au travers du déploiement de la station mobile ARM (Atmospheric Radiation Measurement) durant une année en 2006 à Niamey (Niger), Bouniol et al. (2012) ont documenté les différents types de nuages observés pendant la mousson et ont montré la présence récurrente de nuages vers 6 km d'altitude dont l’impact radiatif est important dans les domaines du visible et de l'infrarouge. Dans le prolongement de cette étude, l'objectif de cette thèse est donc d'analyser plus en détails ces nuages de mi-niveau en documentant leur occurrence, leur cycle diurne et leurs caractéristiques macro- et microphysiques. Nous analysons également l'environnement thermodynamique dans lequel ces nuages sont observés ainsi que leurs effets radiatifs. D’autre part, en analysant les simulations effectuées dans le cadre du projet CMIP5, Roehrig et al. (2013) ont montré une sous-estimation de ce type de nuages dans les modèles de climat. Nous documentons plus précisément ici comment les modèles de climat et les modèles à aire limitée simulent ces nuages de mi-niveau. Afin de documenter ces nuages, des observations obtenues à partir d'instruments de télédétection active déployés sur deux sites sols : Niamey au Sahel et Bordj Badji Mokhtar au Sahara ont été combinées avec les données satellites de CloudSat et CALIPSO. Ces observations ont révélé une occurrence de ces nuages tout au long de l'année avec une prédominance durant la période de mousson. Ces nuages sont majoritairement observés dans le Sud et l'Ouest de l'Afrique de l'Ouest mais s’étendent jusqu’au cœur du Sahara. Leur présence dans cette zone désertique pourrait s’expliquer par la dynamique de la dépression thermique saharienne (Saharan Heat Low). Ces nuages sont généralement fins (la plupart ont une épaisseur inférieure à 1000 m) et sont principalement composés d'eau liquide. Une méthode de clustering appliquée à ces données nous a permis d'identifier trois types de nuages : le premier avec des bases plus basses, le deuxième avec des bases plus hautes et le dernier avec de plus fortes épaisseurs. Les radiosondages et les mesures de rayonnement nous ont permis de déterminer la stratification thermodynamique dans laquelle ces nuages sont observés ainsi que d’estimer leur impact radiatif. On observe généralement des inversions de température potentielle au sommet des nuages des deux premières familles. Dans les modèles de climat, nous avons mis en évidence une forte dispersion des occurrences des nuages de mi-niveau en termes de fréquence, de position et d’extension sur la verticale et de cycle saisonnier. L'analyse des simulations régionales indique aussi une influence de la résolution spatiale et de la paramétrisation de la convection sur la modélisation des nuages de mi-niveau simulés au Sahel et sur le Sahara.

Cette thèse vise à montrer rapport d'un lidar multispectral, en particulier en ajoutant des longueurs d'onde dans le proche infrarouge proche, pour la caractérisation des aérosols. En effet par rapport à un lidar mono-longueur d'onde, l'information contenue dans les profils multispectraux permet de remonter aux propriétés microphysiques des aérosols (distribution en aille et composition). Pour cela un simulateur de signaux lidar multispectraux a été adapté à notre étude afin de pouvoir développer et tester deux méthodes permettant de retrouver les propriétés microphysiques des aérosols le long de la ligne e visée à partir de signaux lidar synthétiques. La première méthode, basée sur l'inversion des signaux lidar, permet de retrouver la répartition en taille des aérosols et donc d'en déduire notamment leur concentration et leur rayon modal. Cette méthode nécessite des informations a priori sur les aérosols. Un bilan d'erreur a été réalisé en introduisant des incertitudes sur ces paramètres a priori et montre que les résultats obtenus sur la concentration et le rayon modal sont précis (respectivement 16% et 17% d'erreur). Cette méthode présente l'avantage de ne pas nécessiter d'étalonnage absolu de l'instrument. La deuxième méthode est basée sur la minimisation de l'écart entre des signaux simulés et les signaux que l'on étudie. Même si la précision obtenue sur la répartition en taille retrouvée est plus faible (35% et 40 % d'erreur sur la concentration t le rayon modal) et que la constante d'étalonnage de l'instrument doit être connue, cette méthode a l'avantage de retrouver la composition des aérosols dans 74 % des cas. / The purpose of this thesis is to show the contribution of a multispectral Iidar for the characterisation of aerosols, in particular hen wavelengths in near infrared are added. Indeed, compared with a mono-wavelength Iidar, the information contained in multispectral profiles allow to retrieve the microphysical properties of aerosols (particule size distribution and composition). To this end, we adapted a multispectral Iidar signal simulator to our study in order to develop and test two methods which objective is to obtain the microphysical properties of aerosol along the line-of-sight from synthetic lidar signals. The first method, based on the inversion of lidar signals, enables to find the length distribution of aerosols and therefore to educe their concentration and their modal radius. This method requires a priori information about the aerosols. An error budget was made by introducing uncertainties on the a priori parameters. It shows that the results obtained regarding the concentration and modal radius are accurate (respectively 16% and 17% uncertainty). The advantage of this method is that it does not require absolute calibration of the instrument. The principle of the second method is to minimize the difference between the studied and the simulated signals. Even if the accuracy on the size distribution is lower (35% and 40% on the concentration and modal radius) and the calibration constant of the instrument has to be known, this method has the advantage to find the concentration of the aerosols in 74% of the cases. Finally, the first method was validated on real data, coming from a collaboration with the RSLab (Barcelona), by comparing ur results with those obtained by this team (7% difference on the modal radius).

L'évaluation de l'impact des nuages sur le bilan radiatif du système Terre-atmosphère représente un intérêt majeur pour l'étude du climat et de son évolution. Cependant, compte tenu de la grande variabilité des propriétés morphologiques et microphysiques des particules nuageuses, la représentation des processus couplés microphysiques et radiatifs reste limitée dans la plupart des modèles de climat atténuant ainsi la crédibilité des scénarii prévisionnels proposés. Le développement de paramétrisations microphysiques capables de retranscrire correctement les propriétés radiatives des nuages requiert alors un grand nombre de mesures de leurs propriétés microphysiques et optiques à différentes échelles d'observation. C'est dans ce cadre que s'inscrit cette étude en proposant une caractérisation fiable et précise des propriétés optiques et microphysiques de nuages de phases thermodynamiques différentes à l'aide de mesures in situ. L'exploitation de l'information déduite de la synergie entre différentes sondes aéroportées à une échelle d'observation fine permettra ensuite d'améliorer et de valider les algorithmes d'inversion appliqués aux mesures satellitales à une échelle globale. La quantification des relations entre propriétés microphysiques et propriétés optiques ou radiatives des nuages nous a, dans un premier temps, conduit à développer un modèle microphysique hybride basé sur une combinaison de particules sphériques d'eau liquide et de cristaux hexagonaux de rapport d'aspect variable. Bien que cette approche ne soit pas réaliste d'un point de vue microphysique, il a été montré que le modèle hybride était capable de simuler des propriétés optiques en accord avec les observations in situ, quelle que soit la phase thermodynamique du nuage. Dans un deuxième temps, une base de données regroupant une grande variété d'évènements nuageux a été construite à partir de mesures issues de différents instruments et campagnes d'observations. Une analyse statistique en composantes principales (ACP) a ensuite été implémentée sur les mesures de sections efficaces de diffusion volumique réalisées par le " Néphélomètre Polaire " aéroporté du LaMP. Elle nous a permis de regrouper les mesures en fonction de leur " signature " optique, révélatrices des variations des propriétés microphysiques des nuages au sein de la base de données. La classification des tendances observées dans l'espace des composantes principales a été rendue possible par l'utilisation d'un réseau de neurones (perceptrons multicouches). La complémentarité de l'ACP et des réseaux de neurones nous a ainsi permis de classifier l'ensemble des mesures en trois groupes de nuages de phases thermodynamiques différentes (nuages de gouttelettes d'eau liquide, nuages en phase mixte et nuages de cristaux de glace). Cette classification a ensuite été validée par des mesures microphysiques indépendantes réalisées par les sondes de la gamme PMS (FSSP-100 et 2D-C). Il fut ainsi possible d'extraire trois sections efficaces de diffusion volumique moyennes, documentées entre 15° et 155° à une longueur d'onde de 0.8 µm, représentatives des trois types de nuages identifiés. L'interprétation de ces indicatrices de diffusion, à partir d'une méthode d'inversion basée sur la modélisation physique des processus de diffusion par l'intermédiaire du modèle hybride, a montré que l'information contenue dans les mesures de diffusion était suffisante pour restituer la composition et les distributions dimensionnelles caractéristiques des trois classes de nuages. Cette assertion a ensuite été validée par le fait que les spectres volumiques inversés étaient en bon accord avec les granulométries obtenues à partir des mesures microphysiques directes du FSSP-100 et du 2D-C. Néanmoins, les résultats obtenus par ces analyses ne décrivent pas l'ensemble des propriétés de diffusion simple des nuages. La dernière étape a donc consisté à exporter l'information contenue dans les indicatrices de diffusion documentée entre 15° et 155° à une longueur d'onde de 0.8 µm vers les zones de diffusion avant et arrière puis de la projeter pour deux longueurs d'ondes du proche infra-rouge (1.6 µm et 3.7 µm), significatives pour la modélisation du transfert radiatif. A partir du modèle hybride de diffusion, des indicatrices de diffusion correspondant aux distributions volumiques restituées par la méthode d'inversion, ont ainsi pu être calculées entre 0° et 180° pour des longueurs d'ondes de 0.8, 1.6 et 3.7 µm. Cette procédure a été appliquée aux trois types de nuages ainsi qu'à des nuages de type cirrus dont l'impact radiatif reste encore mal appréhendé par la communauté scientifique. Des propriétés microphysiques et optiques moyennes ont ainsi pu être déterminées pour ces quatre catégories de nuages et nous ont permis de construire des tables d'interpolation représentatives et directement exploitables dans les algorithmes de restitution de paramètres nuageux utilisés en télédétection passive.

Cette thèse s'inscrit dans les projets de validation des satellites CALIPSO et CloudSat de L'A-Train dédiés à l'étude des nuages, afin d'améliorer leur représentation dans les modèles de prévision du climat. La validation a consisté à mesurer les paramètres microphysiques et optiques des nuages au moyen d'instruments in situ aéroportés (PMS, Néphélomètre Polaire,CPI). Plusieurs campagnes ont été réalisées en région Arctique (ASTAR 2007 et POLARCAt) et en cirrus aux latitudes moyennes CIRCLE-2) au cours desquelles les observations in situ ont été colocalisées avec celles des satellites. La méthode de traitement du CPI a été améliorée pour la restitution des paramètres microphysiques et du facteur de réflectivité radar (Z). Concernant la validation de CLIPSO, deux situations en cirrus montrent un bon accord entre les coefficients d'extinction (sigma) in situ et restitués, validant ainsi les hypothèses dans l'inversion du lidar. Pour une autre situation, l'effet d'orientation de cristaux de forme plane et hexagonale conduit à des réflexions spéculaire du faisceau lidar et à une surestimation de sigma restitué. A l'opposé des valeurs in situ de sigma plus élevées que CALIOP sont observées lors d'une situation de cirrus avec des cristaux de grande dimension. Les effets de fragmentation de ces cristaux peuvent se traduire par la génération de petites particules avec pour conséquence une surestimation de sigma mesurée. Quant à la validation de CloudSat les résultats montrent un bon accord entre Z CloudSat at ZCPI. En revanche, les parammètres nuageux restitués sont largement surestimés en particulier dans les nuages mixtes où le schéma d'inversion basé sur la température est mal adapté

Cette thèse présente l'étude d'un système convectif à méso-échelle (MCS), observé à Niamey (Afrique de l'Ouest) au cours de la campagne AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) en 2006, à l'aide d'un modèle numérique à méso-échelle (BRAMS). L'objectif est de documenter le cycle de vie de ce type de système nuageux complexe et de caractériser les processus microphysiques prépondérants à l'aide d'observations synthétiques. Pour cela, plusieurs simulateurs d'instruments de télédétection ont été couplés aux sorties du modèle afin de créer un jeu de données qui soit comparable aux observations réalisées durant la campagne (au sol, aéroportées et satellitaires) : un radar à 95 GHz (facteur de réflectivité équivalente et vitesse Doppler), un lidar à 532 nm (coefficient de rétrodiffusion atténué) et un radiomètre infrarouge (températures de brillance à 8.7, 10.6, et 12 µm). Les comparaisons directes et statistiques ont mis en évidence l'importance de l'utilisation d'un schéma microphysique à deux moments pour la restitution de ce type de système. La caractérisation à méso-échelle de ce MCS a été effectuée en utilisant une méthode originale de discrimination des parties convectives, stratiformes et cirriformes à partir des températures de brillance et des réflectivités radar. L'analyse statistique des champs de température de brillance a permis de vérifier que le modèle BRAMS représente de façon réaliste le cycle de vie du MCS étudié. Dans le cadre d'une analyse à petite échelle, les comparaisons entre les réflectivités radar et les vitesses Doppler (observées et simulées) ont montrées que le processus de givrage était surestimé par le modèle même dans la partie stratiforme du MCS. L'étude des différents échanges entre classes d'hydrométéores a permis de mettre évidence le fait que les agrégats givrés, souvent observés, n'étaient pas correctement restitués par le modèle. Un ajustement de la paramétrisation de deux classes d'hydrométéores glacés (agrégat et graupel) est donc nécessaire. Le paramètre de forme des lois gamma utilisées pour représenter la distribution en taille de ces hydrométéores, ainsi que les coefficients des lois masse-diamètre doivent être modifiés afin de mieux représenter la gamme des densités observées in situ. Néanmoins, la variabilité des distributions en tailles calculées à partir des 7 classes d'hydrométéores dans cette partie de l'enclume est en accord avec les distributions observées in situ.

Dans l'atmosphère, la matière organique est omniprésente et joue un rôle important par son action sur le bilan radiatif de la Terre et par son impact sur la santé publique notamment dans les zones fortement polluées. A ce jour plus de 10000 Composés Organiques Volatils différents ont été identifiés dans l'atmosphère. Leurs propriétés physico-chimiques (solubilité, volatilité, réactivité, ...) sont variées et mal documentées. Leur distribution est perturbée par la présence de nuage qui représente un milieu réactif. L'objectif de cette thèse est d'évaluer la contribution des processus physico-chimiques sur la redistribution des COV à partir d'études numériques via le modèle de processus M2C2 (Model of Multiphase Cloud Chemistry). Les résultats sur les processus microphysiques en phase mixte ont montré que la rétention des composés chimiques dans les cristaux de glace qui grossissent principalement par givrage des gouttelettes de nuage, est un processus important dans la redistribution des espèces en phase gazeuse, comme la forme des cristaux (complexe ou sphérique). Par ailleurs, une intensité du givrage plus élevée entraîne un dégazage des composés chimiques dissous dans l'eau liquide nuageuse plus important et réparti sur une gamme de températures plus faibles dans le cas des cristaux complexes. La chimie en phase aqueuse du modèle M2C2 a été confrontée et calibrée avec des mesures effectuées lors d'expériences d'irradiations d'échantillons d'eau synthétique (i.e. de composition chimique connue). Ce travail a mis en évidence la complexité du système HxOy/fer et les incertitudes associées, notamment en présence de matière organique. Ces premières études ont montré la nécessité, dans le cas considéré, de prendre en compte la photolyse du complexe fer/oxalate à un seul ligand Fe(C2O4)+ et d'étudier expérimentalement la formation de complexes fer - acide formique en détail. Cette thèse aborde le développement de la chimie en phase aqueuse dans M2C2 en ajoutant les voies d'oxydation des composés organiques à deux atomes de carbone à partir de données expérimentales et d'analogie mécanistiques. Ce nouveau mécanisme a été testé sur un ensemble de scénarios académiques (urbain, rural et marin). Les résultats montrent, dans le cas d'un scénario urbain, que les COV influent sur l'évolution temporelle du radical hydroxyle en phase aqueuse à travers une modification importante de ses sources et de ses puits ; notamment par la présence de nouveaux complexes organiques avec le fer. Les alcools, transférés en phase aqueuse ne contribuent que très faiblement, par oxydation, aux aldéhydes dissous. Les aldéhydes sont issus principalement de la phase gazeuse. Enfin, les acides carboxyliques en phase aqueuse sont produits par oxydation des aldéhydes à un taux du même ordre de grandeur que celui de leur transfert de masse.

Au cours de l’automne 2012, un réseau d’observation très complémentaire a été déployé dans la région des Cévennes pour la période d’observation spéciale (SOP) du projet HyMeX. Ce réseau d’observation a été spécifiquement élaboré afin d’étudier la structure et l’hétérogénéité des précipitations et en particulier, l’impact du relief sur cette structure. Dans un premier temps, l’analyse de la distribution des gouttes de pluie (DSD) au sol et le long d’un profil vertical à partir des observations nous permet de décrire précisément la structure des précipitations le long d’un gradient topographique. Afin de comprendre l’influence du relief sur cette structure, nous nous concentrons sur les processus microphysique associés à la structure des précipitations. Pour ce faire, nous définissons trois régimes de pluie et étudions l’évolution verticale de la DSD le long du gradient topographique. Les variations en nombre ou en taille dans la DSD peuvent être associées à différents processus microphysiques ou dynamiques. Pour finir, nous estimons la capacité d’un modèle paramétré de l’atmosphère tel que WRF à représenter la structure des précipitations et les processus associés dans une zone de montagne. / During Fall 2012, a complementary observational network has been deployed in the Cévennes region (South of France) for the Special Observation Period (SOP) of the HyMeX project. This network has been specifically designed to study the structure and heterogeneity of precipitations and, in particulat, the impact of orography on this structure. Firstly, the analysis of the Drop Size Distribution (DSD) at the ground et along a vertical profile from ground observations allow us to describe precisely the rainfall structure along a topographical gradient. In order to understand the influence of a relief on this structure, we focus our study on the microphysical process associated with the structure of precipitations. To do so, we define three rainfall regime et study the vertical evolution of the DSD along the topographical gradient. Variations in number and size of the DSD can be associated with different microphysical or dynamical process. Finally, we estimate the capacity of a bulk atmospheric model such as WRF to represent the rainfall structure and associated mechanisms above a mountainous area.

Dans cette thèse, nous analysons les principales caractéristiques des aérosols atmosphériques sur un site urbain en Afrique de l’Ouest : la ville de Ouagadougou. Cette analyse est suivie de l’évaluation du forçage radiatif produit par cette population d’aérosols au sommet de l’atmosphère, dans la couche atmosphérique ainsi qu’à la surface terrestre. Une étude climatologique des propriétés optiques (épaisseurs optiques, exposant d’Angström, albédo de simple diffusion, facteur d’asymétrie) et microphysiques (distribution granulométrique, indice complexe de réfraction) a été effectuée sur la base des données de mesures et d’inversions photométriques du réseau AERONET. L’analyse de ces données a permis de définir à diverses échelles de temps les différentes variabilités des propriétés étudiées. Ces propriétés ont mis en exergue les effets combinés de l’activité anthropique, du cycle de production des poussières minérales d’origine saharienne, de la succession saisonnière et la dynamique du climat spécifiques à cette région de la terre. La composition du panache d’aérosols a également été déduite de l’analyse des données optiques, et les conclusions tirées se sont avérées être en bon accord avec des mesures chimiques effectuées au LSCE sur des échantillons obtenus par prélèvement manuel sur filtres. Le bilan radiatif a été évalué en utilisant le modèle GAME. Cette simulation a montré une forte corrélation du forçage avec la succession des saisons sèche et humide, avec des valeurs extrêmes au mois d’Août (humide) et de Mars (sec avec poussières maximales). Les résultats traduisent un refroidissement en surface pouvant atteindre -41 W/m 2 en Mars, un réchauffement de la couche atmosphérique qui va de 15 à 35 W/m 2 environ et un refroidissement au sommet de l’atmosphère compris entre -2 et -6 W/m 2 . La représentation du forçage calculé en fonction de l’albédo de simple diffusion a montré une tendance linéaire avec un coefficient de corrélation traduisant une fiabilité de nos résultats de l’ordre de 88%. La cohérence des valeurs simulées a été aussi montrée par une comparaison avec des résultats obtenus dans la région Ouest Africaine par d’autres chercheurs utilisant des techniques différentes. De même, la représentation de l’efficacité radiative simulée en fonction de celle inversée par AERONET a montré un très bon accord. / In this thesis, we analyze the main characteristics of atmospheric aerosols on an urban site in West Africa: Ouagadougou. This analysis is followed by an assessment of the radiative forcing produced by this population of aerosols at the top of the atmosphere, in the atmospheric layer and at the Earth's surface. A climatological study of the optical properties (optical thickness, Angstrom exponent, single scattering albedo, asymmetry factor) and microphysical properties (particle size distribution, complex refractive index) was performed on basis of data obtained from photometric measurement and inversions of AERONET network. The analysis of these data allowed us to define the different variabilities of the properties studied at various time scales. These properties have highlighted the combined effects of human activity, the cycle production of mineral dust from the Sahara region, the seasonal succession and the climate dynamics known in this region of the earth. The composition of the aerosol plume was also deduced from the analysis of optical data, and the conclusions were found to be in good agreement with chemical analysis carried out at LSCE on samples obtained by sampling on filters at Ouagadougou. The radiation balance was assessed using the GAME model. This simulation showed a strong relationship of the radiative forcing with the succesion of wet and dry seasons, with extreme values in August (wet) and Mars (dry with maximum dust emissions). The results showed a cooling at the surface that can reach -41 W / m 2 in March, a warming of the atmosphere, ranging from 15 to 35 W / m 2 about and a cooling at the top of the atmosphere between -2 and -6 W / m 2 . The representation of the radiative forcing calculated as a function of the single scattering albedo showed a linear trend with a correlation coefficient reflecting relatively good reliability of our results (about 88%). The consistency of simulated values was also shown by a comparison with the results obtained in the West African region by other researchers using different techniques. Similarly, the representation of the radiative efficiency simulated as a function of the inverted AERONET one showed a very good agreement.

Dans l’atmosphère, la matière organique est omniprésente et joue un rôle important par son action sur le bilan radiatif de la Terre et par son impact sur la santé publique notamment dans les zones fortement polluées. A ce jour plus de 10000 Composés Organiques Volatils différents ont été identifiés dans l’atmosphère. Leurs propriétés physico-chimiques (solubilité, volatilité, réactivité, …) sont variées et mal documentées. Leur distribution est perturbée par la présence de nuage qui représente un milieu réactif. L’objectif de cette thèse est d’évaluer la contribution des processus physico-chimiques sur la redistribution des COV à partir d'études numériques via le modèle de processus M2C2 (Model of Multiphase Cloud Chemistry). Les résultats sur les processus microphysiques en phase mixte ont montré que la rétention des composés chimiques dans les cristaux de glace qui grossissent principalement par givrage des gouttelettes de nuage, est un processus important dans la redistribution des espèces en phase gazeuse, comme la forme des cristaux (complexe ou sphérique). Par ailleurs, une intensité du givrage plus élevée entraîne un dégazage des composés chimiques dissous dans l’eau liquide nuageuse plus important et réparti sur une gamme de températures plus faibles dans le cas des cristaux complexes. La chimie en phase aqueuse du modèle M2C2 a été confrontée et calibrée avec des mesures effectuées lors d’expériences d’irradiations d’échantillons d’eau synthétique (i.e. de composition chimique connue). Ce travail a mis en évidence la complexité du système HxOy/fer et les incertitudes associées, notamment en présence de matière organique. Ces premières études ont montré la nécessité, dans le cas considéré, de prendre en compte la photolyse du complexe fer/oxalate à un seul ligand Fe(C2O4)+ et d'étudier expérimentalement la formation de complexes fer – acide formique en détail. Cette thèse aborde le développement de la chimie en phase aqueuse dans M2C2 en ajoutant les voies d’oxydation des composés organiques à deux atomes de carbone à partir de données expérimentales et d'analogie mécanistiques. Ce nouveau mécanisme a été testé sur un ensemble de scénarios académiques (urbain, rural et marin). Les résultats montrent, dans le cas d’un scénario urbain, que les COV influent sur l’évolution temporelle du radical hydroxyle en phase aqueuse à travers une modification importante de ses sources et de ses puits ; notamment par la présence de nouveaux complexes organiques avec le fer. Les alcools, transférés en phase aqueuse ne contribuent que très faiblement, par oxydation, aux aldéhydes dissous. Les aldéhydes sont issus principalement de la phase gazeuse. Enfin, les acides carboxyliques en phase aqueuse sont produits par oxydation des aldéhydes à un taux du même ordre de grandeur que celui de leur transfert de masse. / Organic matter is ubiquitous in the atmosphere and plays a key role on both Earth radiative budget and public health particularly in high pollution level areas. Up to now around 10000 different VOCs (Volatil Organic Compounds) were identified. Their physical and chemical properties (solubility, volatility, reactivity …) are highly variables and not fully documented. Their distribution is perturbed by cloud droplet which represents a reactive media. The aim of this thesis is to evaluate the physical and chemical processes contribution on VOCs distribution from numerical studies using the M2C2 (Model of Multiphase Cloud Chemistry) model. A detailed analysis of the microphysical rates and chemical rates linked to retention and burial effects show that for a moderate precipitating mixed-phase-cloud, the effect of the ice phase on gas phase composition is driven by riming of cloud droplets onto graupels, which leads to retention or not of soluble chemical species in the ice phase. Finally, the impact of crystal geometry on the efficiency of collection is studied together with its impact on the riming of cloud droplets on graupels and also on the retention of chemical species in ice phase. Numerical chemical outputs from M2C2 model were compared with experimental data that consisted of a time evolution of the concentrations of the target species. The chemical mechanism in the model describing the "oxidative engine" of the HxOy/iron chemical system was consistent with laboratory measurements. Thus, the degradation of the carboxylic acids evaluated was closely reproduced by the model. However, photolysis of the Fe(C2O4)+ complex needs to be considered in cloud chemistry models for polluted conditions (i.e., acidic pH) to correctly reproduce oxalic acid degradation. We also show that iron and formic acid lead to a stable complex whose photoreactivity has currently not been investigated. This thesis proposes the development of a new cloud chemical mechanism considering oxidative pathways of VOCs with 2-carbon atoms from experimental data and mechanism analogies. This new mechanism is tested using academic scenarios (urban, remote and marine). Results show that VOCs modify the sources and sinks of hydroxyl radical through the formation of new iron organic complexes in the case of urban scenario. In aqueous phase, alcohols concentrations are mainly drive by mass transfer and are not a significant source for aldehydes which are mostly produced in gaseous phase. Carboxylic acids are formed by aldehydes oxidation with a rate as a same order than their mass transfer.