Des perspectives énergétiques sobres en carbone pour atténuer le changement climatique nécessitent le remplacement des combustibles fossiles par des sources produisant peu de CO2, par exemple l’énergie nucléaire. L'une des options discutées par le Forum international Gen-IV pour la prochaine génération de réacteurs nucléaires consiste à utiliser le cycle du thorium. L'isotope fissile 233U est l'un des isotopes les plus importants du cycle du thorium et est directement responsable du bilan neutronique. L'une des particularités de ce noyau est d'avoir une section efficace de capture qui est inférieure d'un ordre de grandeur à celle de fission. Cette circonstance rend très difficile la mesure de sa section efficace de capture, comme l'atteste seulement deux jeux de données à haute résolution disponibles depuis les années 1960. Dans cette thèse, une nouvelle mesure auprès de la source de neutrons n_TOF est décrite utilisant une nouvelle chambre à fission compacte insérée au centre d'un détecteur de rayons gamma, le calorimètre à absorption totale. La chambre à fission permet d’identifier et de soustraire les rayons gamma de la réaction de fission dans le but d’améliorer la précision de la section efficace de capture de 233U. La chambre à fission est conçue dans cet objectif. Son excellente performance est décrite en détail et permet d'extraire des informations sur les rayons gamma de fission. Une discussion détaillée du processus de réduction des données et des éléments clés de l’analyse, est présentée et aboutit au calcul du rapport alpha de 233U, le rapport entre la section efficace de capture et celle de fission. / A low-carbon energy outlook to mitigate the climate change requires the replacement of fossil fuel by sources with low CO2 emissions, like nuclear energy.. One of the options discussed in the Gen-IV International Forum for the the next generation of nuclear reactors is to use the thorium cycle. The fissile isotope 233U is among the most important isotopes in the thorium cycle and directly responsible for the neutron economy. One of the particularities of this nucleus is to have a capture cross section which is one order of magnitude lower than fission, making the measurement of the 233U capture cross section very challenging as indicated by only two high resolution data sets available since the 1960s. In this thesis, a new measurement at the n_TOF neutron source is described employing a novel compact fission chamber inserted in the center of the Total Absorption Calorimeter g-ray detector. The fission chamber allows to tag and subsequently subtract the gamma rays from the fission reaction aiming to improve the accuracy of the 233U capture cross section.The performance of the custom tailored fission chamber is described in detail and allows to extract information about the prompt fission g-rays. A detailed discussion of the data reduction process and the key elements in the analysis is given resulting in the calculation of the 233U-alpha-ratio, the ratio between the capture and fission cross-section.

Dans le contexte de la physique des réacteurs, l’analyse du comportement non stationnaire de la population neutronique avec contre-réactions dans le combustible et dans le modérateur se rend indispensable afin de caractériser les transitoires opérationnels et accidentels dans les systèmes nucléaires et d’en améliorer par conséquent la sûreté. Pour ces configurations non stationnaires, le développement de méthodes Monte-Carlo qui prennent en compte la dépendance en temps du système neutronique, mais aussi le couplage avec les autres physiques, comme la thermohydraulique et la thermomécanique, a pour but de servir de référence aux calculs déterministes.Ce travail de thèse a consisté à mettre en place une chaîne de calcul pour la simulation couplée neutronique Monte-Carlo, avec le code TRIPOLI-4, en conditions non stationnaires et avec prise en compte des contre-réactions thermohydrauliques.Nous avons d'abord considéré les méthodes cinétiques dans TRIPOLI-4, c'est-à-dire avec prise en compte du temps mais sans prise en compte des contre-réactions, en incluant une évaluation des méthodes existantes ainsi que le développement de nouvelles méthodes. Ensuite, nous avons développé un schéma de couplage entre TRIPOLI-4 et le code de thermohydraulique sous-canal SUBCHANFLOW. Enfin, nous avons réalisé une analyse préliminaire de la propagation des incertitudes au sein du calcul couplé sur un modèle simplifié. En effet, les fluctuations statistiques sont inhérentes à notre schéma de par la nature stochastique de TRIPOLI-4. De plus, les équations de la thermohydraulique étant non-linéaires, la propagation des incertitudes au long du calcul doit être étudiée afin de caractériser la convergence du résultat. / One of the main issues for the study of a reactor behaviour is to model the propagation of the neutrons, described by the Boltzmann transport equation, in the presence of multi-physics phenomena, such as the coupling between neutron transport, thermal-hydraulics and thermomecanics. Thanks to the growing computer power, it is now feasible to apply Monte Carlo methods to the solution of non-stationary transport problems in reactor physics, which play an instrumental role in producing reference numerical solutions for the analysis of transients occurring during normal and accidental behaviour.The goal of this Ph. D. thesis is to develop, verify and test a coupling scheme between the Monte Carlo code TRIPOLI-4 and thermal-hydraulics, so as to provide a reference tool for the simulation of reactivity-induced transients in PWRs.We have first tested the kinetic capabilities of TRIPOLI-4 (i.e., time dependent without thermal-hydraulics feedback), evaluating the different existing methods and implementing new techniques. Then, we have developed a multi-physics interface for TRIPOLI-4, and more specifically a coupling scheme between TRIPOLI-4 and the thermal-hydraulics sub-channel code SUBCHANFLOW. Finally, we have performed a preliminary analysis of the stability of the coupling scheme. Indeed, due to the stochastic nature of the outputs produced by TRIPOLI-4, uncertainties are inherent to our coupling scheme and propagate along the coupling iterations. Moreover, thermal-hydraulics equations are non linear, so the prediction of the propagation of the uncertainties is not straightforward.

L’objectif de cette thèse est l’étude des méthodes de couplage entre neutronique, thermique et mécanique. Après une revue générale des techniques de couplage, on s’est intéressé à la prise en compte de déformations mécaniques dans les simulations neutroniques. Les codes actuels de neutronique utilisant des méthodes déterministes ne sont généralement pas capables de traiter une géométrie déformée. Ce type de calcul a pourtant un intérêt fort pour la filière rapide et est un prérequis indispensable pour l’étude du couplage envisagée.Deux approches ont été identifiées et implémentées pour répondre à cette problématique, selon que l’on utilise un maillage de calcul mobile ou fixe. Elles ont été testées et confrontées sur les essais de gerbage du réacteur Phénix. Le couplage a été étudié ensuite, avec l’approche à maillage mobile, sur l’expérience Godiva qui présente un couplage à la fois conceptuellement simple et fort entre les physiques qui nous intéressent. Ces travaux ont permis de mettre en avant l’utilisation de la méthode de factorisation quasi-statique en neutronique qui permet de coupler efficacement un solveur de neutronique cinétique avec une autre discipline. Travail plus amont, le développement d’un solveur directement multiphysique a également été exploré. L’utilisation de l’algorithme de Newton sur les formes discrétisées des équations couplées a donné de bons résultats et semble être une approche généralisable à d’autres couplages.Cette thèse débouche ainsi à la fois sur une meilleure compréhension de la physique des cœurs déformés et sur des outils opérationnels pour leur simulation, mais aussi sur des recommandations très générales pour la mise en œuvre de calculs couplés. / The objective of this thesis is to study coupling techniques between neutron transport, heat transfer and mechanics. First, a very general review of coupling techniques in the literature was done. Then we worked on neutron transport simulations in wrapped cores. Most of current deterministic codes for neutron transport are not able to deal with deformed geometry. This kind of computations is however of special interest for fast neutrons reactors and is a prerequisite for our planned coupling study.Two approaches were identified and implemented to take into account core deformations, using respectively mobile and fixed meshing. They were tested and compared on the flowering tests of the reactor Phenix. The coupling itself was studied afterwards, on the Godiva experiment. It was chosen because of the direct, strong and time-dependent coupling it involves. On this case, the “quasi-static” factorization of neutron flux was shown to be an effective way to couple a space- and time-dependent neutron transport solver with another discipline. We also investigated the development of a unique multiphysics solver. The well-known Newton algorithm applied to the discretized forms of the coupled equations was shown to be an efficient tool, which could be generalized to other couplings.This thesis therefore leads, on the one hand, to a better understanding of the physics of deformed cores and to operational tools to simulate these effects, and on the other hand, to very general advices for multiphysics calculations.

L’analyse de sûreté des réacteurs nucléaires nécessite la modélisation fine des phénomènes y survenant et plus spécifiquement ceux permettant d’assurer l’intégrité des barrières de confinement. Les outils de modélisation et codes actuels favorisent une analyse fine du système réacteur par discipline dédiée, et couplée avec des modèles simplifiés. Néanmoins, le développement depuis plusieurs années d’une approche dite « Best Estimate », basée sur des calculs multiphysiques et multi-échelle, est en cours de réalisation. Cette approche permettra d’accéder au suivi et à l’analyse détaillée de problèmes complexes tels que l’étude des Réacteurs nucléaires en situation standard et accidentelle. Dans cette approche, les phénomènes physiques sont simulés aussi précisément que possible (selon la connaissance actuelle) par les modèles couplés. Par exemple, des codes disciplinaires existent et permettent la modélisation précise de la neutronique, de la thermohydraulique du cœur du réacteur ou de la thermohydraulique sur l'ensemble du système, de la thermomécanique du combustible ou des structures. Une approche « Best Estimate » consiste à coupler ces modèles afin de réaliser une modélisation globale et précise du système de réacteur nucléaire. Cette approche nécessite de bien définir les modèles qui sont utilisés afin de préciser exactement leurs limites, et donc préciser les incertitudes des résultats des modèles couplés afin de les assumer et de les optimiser.C’est dans ce contexte de travail que s’inscrit cette thèse. Elle consiste dans le développement d'un couplage multiphysique et multi-échelle « Best Estimate » afin d'obtenir une analyse précise des Réacteurs à Eau Légère en situations normale et accidentelle. Elle a consisté principalement en l’analyse des modèles et de leurs interactions et à la mise en œuvre d'un algorithme de couplage multiphysique entre une neutronique et une thermohydraulique exprimées à l'échelle du réacteur, ainsi qu’avec une thermomécanique fine à l'échelle élémentaire du crayon combustible. En outre, un travail spécifique a été effectué afin de préparer ou d'améliorer l’accés à l'information physique locale nécessaire à la mise en œuvre de modélisations couplées multi-échelles, à l'échelle du combustible. / The safety analysis of nuclear power plants requires a deep understanding of underlying key physical phenomena that determine the integrity of the physical containment barriers. At the present time, cutting edge models focus on a single aspect (discipline) of the physical system coupled with rough models of the other aspects needed to simulate the global system. But, safety analyses can be carried out based on Multiphysics and Multiscales modelling. This Best Effort approach would give a full and accurate (High Fidelity) comprehension of the reactor core under standard and accidental situations. In this approach, the physical phenomena are simulated as accurately as possible (according to present knowledge) by coupled models in the most efficient way. For example, codes exists that are accurate modellings of Neutronics, or modellings of thermal fluid mechanics inside the core, or modellings of thermal fluid mechanics over the whole system, or modellings of thermal mechanics of the fuel pin or over the whole device structure. A Best Estimate approach would couple these models in order to realize a global and accurate modelling of the Nuclear reactor. This approach requires to define well the models that are used in order to exactly specify their limits, and hence, specify uncertainties of the coupled model results in order to assume and optimize them.It is in this context that this PhD thesis work is being under taken. It consists in the development of a Multi-physics and multi-scale Best Estimate modelling in order to obtain an accurate analysis of Pressurized Water Reactor under standard and accidental operating situations. It mainly involves the understanding of each model and their interactions, followed by the implementation of multiphysics algorithms coupling Neutronics and Thermohydraulics at reactor scale to an accurate Thermomechanics at the elementary scale of the fuel pin. In addition, a work project has been carried out in order to prepare or improve the access to the local physical informations that are needed for the implementation of multiscale coupling scheme, at the elementary scale of the fuel pin.

Depuis quelques années, les codes de calculs Monte Carlo évoluant qui couplent un code Monte Carlo, pour simuler le transport des neutrons, à un solveur déterministe, qui traite l'évolution des milieux dû à l'irradiation sous le flux neutronique, sont apparus. Ces codes permettent de résoudre les équations de Boltzmann et de Bateman dans des configurations complexes en trois dimensions et de s'affranchir des hypothèses multi-groupes utilisées par les solveurs déterministes. En contrepartie, l'utilisation du code Monte Carlo à chaque pas de temps requiert un temps de calcul prohibitif.Dans ce manuscrit, nous présentons une méthodologie originale évitant la répétition des simulations Monte Carlo coûteuses en temps et en les remplaçant par des perturbations. En effet, les différentes simulations Monte Carlo successives peuvent être vues comme des perturbations des concentrations isotopiques de la première simulation. Dans une première partie, nous présenterons donc cette méthode, ainsi que la méthode de perturbation utilisée: l'échantillonnage corrélé. Dans un second temps, nous mettrons en place un modèle théorique permettant d'étudier les caractéristiques de la méthode des échantillons corrélés afin de comprendre ses effets durant les calculs en évolution. Enfin, dans la troisième partie nous discuterons de l'implémentation de cette méthode dans TRIPOLI-4® en apportant quelques précisions sur le schéma de calcul qui apportera une accélération importante aux calculs en évolution. Nous commencerons par valider et optimiser le schéma de perturbation à travers l'étude de l'évolution d'une cellule de combustible de type REP. Puis cette technique sera utilisée sur un calcul d'un assemblage de type REP en début de cycle. Après avoir validé la méthode avec un calcul de référence, nous montrerons qu'elle peut accélérer les codes Monte Carlo évoluant standard de presque un ordre de grandeur.

Nous avons développé une méthode pour analyse isotopique de Yb et Er, deux terres rares aux propriétés chimiques identiques et aux températures de condensation différentes, avec comme objectifs (1) de déterminer la variabilité isotopique de ces éléments dans les processus pétrologiques terrestres, et (2) de comparer leurs compositions isotopiques dans les chondrites, la Terre et la Lune afin de déterminer le rôle potentiel de la condensation à haute température à partir de vapeurs qui a suivi l’impact géant à l’origine de la formation de la Lune. Les résultats obtenus montrent une plus grande variabilité des fractionnements isotopiques de Yb par rapport à ceux d’Er. Deux effets contribuent à cette différence : un effet oxydo-réducteur et un effet de température. La corrélation positive obtenue entre la composition isotopique en Yb, et le rapport La/Yb dans les échantillons terrestres, peut être interprétée par la présence d’une faible fraction d’ Yb(2+), Yb étant majoritairement présent sous la forme Yb(3+). La kimberlite (liquide magmatique formé par un faible taux de fusion partielle) est enrichie en isotopes lourds et les grenats, résidus de fusion partielle, sont isotopiquement légers, tandis que les basaltes de ride ou d’îles ont des compositions isotopiques intermédiaires.La composition isotopique en Yb de la Lune est enrichie en isotopes légers par rapport à celle de la Terre et des chondrites. Dans le disque proto-lunaire, les frictions entre les phases fondues et gazeuses favorisent la migration des premiers condensats très réfractaires et enrichis en isotopes lourds vers la Terre, et celle de la vapeur enrichie en isotopes légers, vers l’extérieur, au-delà de la limite de Roche à partir de laquelle la Lune s’accrète. Ceci est un nouvel argument en faveur de la condensation de la Lune à partir de vapeur générée par un impact géant. La mesure de la composition isotopique d’Er dans les échantillons lunaires reflète pour la première fois la capture par 167Er des neutrons produits par interaction du rayonnement cosmique galactique avec la surface lunaire. L’apport de Er aux systèmes communément utilisés pour déterminer le spectre d’énergie des neutrons d’un matériau peut permettre de couvrir une gamme énergétique plus large et de disposer ainsi d’un proxy plus complet pour l’étude des histoires des irradiations des matériaux planétaires. / Er and Yb are two refractory rare-earth elements that have overall similar crystallochemical properties but differ in their temperatures of condensation from the nebular gas. We developed an analytical protocol for the measurement of Er and Yb isotope compositions 1) to establish their isotopic variability in terrestrial magmatic processes 2) to compare their isotopic composition in chondrites, Earth and Moon in order to study fractionation during the high temperature condensation of vapor formed by the giant impact that generated the Moon. The range of mass-dependent isotope fractionation obtained is larger for Yb than Er isotopes. Two effects contribute to the difference between Er and Yb : a redox effect and a temperature effect.First, for terrestrial rocks, the presence of a small fraction of Yb(2+) together with the most common Yb(3+) is inferred from the positive corre- lation between δYb and the La/Yb ratio. Yb(3+) fractionates favorably into tighter bonds and, at the same time, is much more compatible than Yb(2+). Small-degree melts (kimberlite) tend to be enriched in the heavy Yb isotopes, whereas the opposite is true for residual garnets. Second, the stronger volatility of Yb with respect to Er is demonstrated by the apparent deficit of heavy Yb isotopes in the Moon with respect to the Earth, chondrites, and eucrites. Separation of vapor from melt and of heavy from light isotopes is first expected during the adiabatic expansion of the initial vapor plume. Subsequently, friction between melt and gas tends to further enrich the Moon feeding zone in silicate vapor to compensate the inward migration of melt out of the pre-lunar disk. The lighter isotope composition of Yb in lunar samples provides new evidence that the Moon formed by condensation of silicate vapor in the aftermath of the giant lunar impact.Erbium isotope ratios in lunar samples reflect for the first time the capture by 167Er of secondary neutrons produced by interactions of galactic cosmic rays with the lunar surface. The cross section of 167Er for neutron capture being particularly strong and its first resonance standing out at energies poorly covered by other nuclides, 167Er anomalies may help refine the knowledge of the neutron energy spectrum on the Moon and other planetary bodies.

Le système EURITRACK, basé sur la technique de la particule associée, vise à détecter des explosifs et des drogues dans les conteneurs maritimes avec des neutrons de 14 MeV produits par la réaction D(T,)n. La particule alpha et le neutron sont émis environ à 180° l'un de l'autre. Les réactions induites par le neutron produisent des rayonnements gamma qui sont détectés en coïncidence avec la particule alpha pour déterminer la direction et le temps de vol neutronique, et ainsi remonter à l'origine des rayonnements gamma dans le conteneur. La composition chimique est obtenue par déconvolution du spectre gamma en signatures élémentaires (C, O, N, Fe,…). Les rapports des nombres de coups du carbone, de l'oxygène et de l'azote sont convertis en proportions chimiques, afin de distinguer les matières organiques bénignes et illicites, via des facteurs calculés par simulation Monte Carlo et validés expérimentalement. Ils prennent en compte la modération neutronique et l'atténuation photonique dans les marchandises transportées. L'application à la caractérisation élémentaire des déchets radioactifs est aussi étudiée par simulation, avec des écrans et collimateurs pour limiter le bruit dû à l'émission radiologique des colis. / The EURITRACK inspection system, based on the associated particle technique, aims at detecting explosives and narcotics in cargo containers with 14 MeV neutrons produced by the D(T,)n reaction. Alpha particle and neutron are emitted almost back to back. Reactions induced by fast neutrons produce gamma rays which are detected in coincidence with the alpha particle to determine the neutron direction. Neutron time-of-flight allows to determine gamma-ray origin inside the container. Information concerning material composition is obtained by unfolding the gamma spectrum into elemental signatures using a database of elemental spectra (C, O, N, Fe…). Carbon, oxygen, and nitrogen count ratios are converted into chemical proportions to distinguish illicit and benign organic materials. Conversion factors based on Monte Carlo simulations have been calculated and validated experimentally, taking into account neutron slowing down and photon attenuation in cargo materials. Application to the elemental characterisation of radioactive wastes is also studied by numerical simulation, with shields and collimators to limit the background due to waste radiations.

Pour les structures de génie civil avec un rôle d’étanchéité, lors d’un accident grave, la perméabilité du béton est une question clé. Les mesures de perméabilités actuelles ne permettent d'avoir que des grandeurs moyennes (structurelles) qui ne conviennent pas pour des éprouvettes hétérogènes (fissures et/ou armatures). La compréhension des détails de l'écoulement des fluides est cruciale en raison des implications sur les voies préférentielles (interface acier/béton, fissures, etc.). Le but de cette thèse est de proposer une nouvelle méthodologie et de tester un nouveau dispositif expérimental par imagerie neutronique à la ligne de faisceaux D50 à l’Institut Laue Langevin à Grenoble. Le test consiste à injecter de l’eau normale (H2O), sous haute pression, dans un échantillon de béton coulé et saturé en eau lourde (D2O), afin de suivre la progression d’un front d’eau dans le temps par différence d’atténuation entre ces deux eaux. Une campagne expérimentale a été lancée sur des éprouvettes de béton sous différentes configurations (béton sain, béton fissuré et béton avec une armature) et des mesures de perméabilité locale dans les singularités (zone fissurée, interface armature-béton, etc.) ont été faites. Les essais ont montré que les mesures classiques de perméabilité sont sous-estimées et les écoulements dans le béton sont contrôlés par les défauts. / For civil engineering structures, especially containment buildings during a severe accident, the permeability of concrete is a key issue. Current permeability measurements allow only average (structural) magnitudes, which are not suitable for heterogeneous samples (cracks and/or reinforcements). Understanding the details of fluid flow is crucial because of the implications of preferred pathways (steel/concrete interface, cracks, etc.). The aim of this thesis is to propose a new methodology, and to test a new experimental setup, using neutron imaging at the D50 beam line at the Institute Laue Langevin in Grenoble to measure flow directly. The test consists of injecting normal water (H2O) under high pressure, into a concrete sample casted and saturated with heavy water (D2O), in order to follow the evolution of a waterfront over time by difference of attenuation between these two waters. An experimental campaign was launched on concrete specimens in different configurations (proper concrete, cracked concrete and concrete with reinforcement) and measurements of local permeability in singularities (cracked zone, reinforcement-concrete interface, etc.) were done. Tests have shown that classical permeability measurements are underestimated and flows in concrete are controlled by defects.

Ce manuscrit présente l’étude de transitions de phase quantiques dans l’oxyde BaCo2V2O8, un système antiferromagnétique quasi-unidimensionnel constitué de chaînes d’ions cobalt portant un spin effectif S = 1/2 caractérisé par une forte anisotropie de type Ising. Lors de ce travail, nous avons étudié les propriétés statiques et dynamiques de BaCo2V2O8 sous l’effet de différents paramètres physiques.Notre première étude a porté sur l’effet d’un champ magnétique transverse, i.e. appliqué perpendiculairement à l’axe Ising. Il a été proposé que lors de l’application d’un tel champ, un champ magnétique alterné effectif est induit perpendiculairement à l’axe d’anisotropie et au champ uniforme appliqué. La comparaison d'expériences de diffusion (élastique et inélastique) de neutrons et de calculs numériques nous a permis de montrer que ce champ alterné entre en compétition avec l’anisotropie. Ceci aboutit à une transition de phase originale, dite topologique, que l'on peut modéliser par une théorie quantique des champs nommée « modèle de double sine-Gordon » qui décrit la compétition entre deux excitations topologiques duales. Nous avons pu montrer que BaCo2V2O8 sous champ magnétique transverse était la première réalisation d'une telle théorie.La seconde étude était consacrée à BaCo2V2O8 sous champ magnétique longitudinal, i.e. un champ appliqué parallèlement à l’axe Ising. La dynamique de spins a été sondée grâce à la diffusion inélastique de neutrons et nous avons montré qu’au-dessus d’un champ critique de 4 T, celle-ci semble en accord avec le spectre des fluctuations de spin attendu pour un liquide de Tomonaga Luttinger (TLL). De plus, les calculs numériques ont confirmé que, du fait de l’anisotropie de type Ising dans ce système, la majorité du poids spectral du spectre en énergie est porté par les fluctuations de spins de type longitudinales. Ce résultat est la signature d'un comportement quantique sans analogue classique avec des fluctuations de basses énergies essentiellement longitudinales pilotant la physique du système. Enfin, c’est la première fois que la dynamique de spin dans des chaînes de type Ising a pu être sondée dans cette phase TLL.Les deux dernières études sont préliminaires. Le diagramme de phase de BaCo2V2O8 a été sondé par des mesures calorimétriques sous l’application d’une pression hydrostatique et d’un champ magnétique longitudinal. Afin d’obtenir des pressions allant jusqu’à 10 GPa, nous avons utilisé une cellule à enclumes de diamant. Nous avons effectué des mesures de chaleur spécifique qui nous ont permis de sonder l'effet de la pression sur le Hamiltonien de BaCo2V2O8 au travers de son diagramme de phase $(H, P, T)$. Enfin, nous avons étudié l’effet de la substitution des ions magnétiques Co2+ par des impuretés non-magnétiques Mg2+. Les expériences de diffraction neutronique sous champ longitudinal ont montré que la température et le champ critiques diminuent proportionnellement à la concentration en impuretés. La dynamique de spins à champ magnétique nul a aussi été sondée et révèle l’apparition de modes non-dispersifs, provenant possiblement de l’effet de segmentation des chaînes par les impuretés.En conclusion, nos études expérimentales couplées à des calculs numériques nous ont permis de dévoiler une physique extrêmement riche dans ce composé modèle pour l'étude du magnétisme quantique et des transitions de phase quantiques. / This manuscript is devoted to the study of quantum phase transitions in the BaCo2V2O8 oxide, a quasi-one dimensional antiferromagnet consisting of spin chains of cobalt magnetic ions carrying an effective spin S = 1/2 showing a strong Ising-like anisotropy. To achieve this, we have studied BaCo2V2O8 under the effect of different physical parameters.Our first study concerned the effect of a transverse magnetic field, i.e. applied perpendicularly to the Ising axis. It has been shown that when BaCo2V2O8 is subjected to such a field, an effective staggered magnetic field is induced perpendicularly to both the Ising-axis and the uniform applied field. Using neutron scattering experiments (both elastic and inelastic) compared to numerical calculations, we have proved that this staggered field competes with the Ising-like anisotropy. This leads to a very original quantum phase transition. Our system can actually be mapped onto a quantum field theory called “double sine-Gordon model”, describing the competition between two dual topological excitations. We have thus shown that BaCo2V2O8 under a transverse magnetic field is the first experimental realization of such a theory.The second study was devoted to the effect of a longitudinal magnetic field, i.e. a field applied parallel to the Ising-axis. The spin-dynamics have been investigated by means of inelastic neutron scattering experiments and it has been shown that above a critical field of 4 T, it corresponds to the one expected for a Tomonaga Luttinger liquid phase (TLL). Moreover, numerical calculations have shown that, because of the Ising-like anisotropy in this system, the majority of the spectral weight in the energy spectrum is carried by longitudinal spin fluctuations. This result is the signature of a quantum behavior without classical analogous with low energy longitudinal fluctuations driving the physics of the system. Finally, this is the first time that the dispersion spectrum for an Ising-like spin 1/2 chain could be probed in this TLL phase.The last two studies are preliminary work. The phase diagram of BaCo2V2O8 has been probed by calorimetric measurements under pressure and under a longitudinal magnetic field. Pressures up to 10 GPa have been obtained using a diamond anvil cell. We have then performed specific heat measurements allowing us to investigate the effect of pressure on the Hamiltonian of BaCo2V2O8 through its (H, P, T) phase diagram. Finally, we have also started to study the effect of the substitution of magnetic ions Co2+ by non-magnetic impurities Mg2+. The neutron diffraction experiments under a longitudinal magnetic field have shown that the critical temperature and critical field decrease proportionally to the concentration of impurities. The spin-dynamics at zero-field has also been investigated and reveals the appearance of non-dispersive magnetic modes, which possibly comes from the finite size effect of the spin chains segmented by the non-magnetic impurities.In conclusion, our experimental studies associated to numerical calculations allowed us to unveil a very rich physics in this model compound for the study of quantum magnetism and quantum phase transitions.

La gestion des colis de déchets radioactifs représente un enjeu majeur pour l’industrie nucléaire. La solution de gestion d’un colis est déterminée en fonction de ses caractéristiques radiologiques. L’une de ces principales caractéristiques est l’activité α qui est principalement due aux actinides. Les méthodes non destructives actives, reposant sur le principe de la réaction de fission, permettent de quantifier les actinides. Ces méthodes sont mises en œuvre lorsque les techniques non-destructives passives deviennent inapplicables. Dans un premier temps, les méthodes actives consistent à irradier le colis afin d’entraîner des réactions de fission sur les actinides. Dans un second temps, les particules promptes et retardées émises suite aux réactions de fission sont détectées. Cette thèse a pour objectif d’optimiser le flux de neutrons, destiné à interroger les colis, en étudiant la possibilité d’utiliser un accélérateur d’électrons comme source de neutrons en lieu et place d’un générateur de type deutérium-tritium (gain attendu de l’ordre de deux décades en termes d’intensité d’émission). Un accélérateur d’électrons permettrait par ailleurs d’améliorer la caractérisation des colis de déchets radioactifs en rendant compatible, à l’aide du même dispositif d’irradiation, les mesures par interrogation neutronique active, par interrogation photonique active, et l’imagerie haute énergie.Dans un premier temps, nous avons caractérisé et optimisé le flux de photoneutrons émis par un accélérateur d’électrons en utilisant les codes de calculs Monte Carlo MCNPX et TRIPOLI-4. Nous avons considéré des cibles de conversion en tungstène ou en tantale et avons déterminé les paramètres suivants : intensité moyenne d’émission ; spectre en énergie ; et distribution angulaire. La cohérence de nos résultats a été évaluée par comparaison entre calculs et mesures d’activation neutronique. Nous avons ensuite évalué la faisabilité des mesures par interrogation neutronique active, en utilisant la cible d’un accélérateur d’électrons de 17 MeV en tant que générateur de neutrons, sur des échantillons d’uranium et de plutonium. Nous nous sommes intéressés à la détection des neutrons prompts, des neutrons retardés, et des gamma retardés. Nous avons également réalisé l’association de résultats de mesures par interrogations neutronique et photonique actives non-simultanées. Nous avons appliqué cette technique à la mesure de l’enrichissement de l’uranium. Enfin, nous avons dimensionné par simulation MCNPX une cellule de mesure, basée sur un accélérateur d’électrons, dédiée à l’interrogation neutronique active. La cellule a ensuite été construite et une campagne d’expérimentations a permis d’évaluer les performances de cette dernière lors de mesures réalisées sur des colis de déchets radioactifs maquettes de type 220 L contenant différentes matrices. / Management of nuclear waste packages is a crucial task for the nuclear industry. The solution for management of a nuclear waste package is chosen according to its radiological characteristics. One of the most important of these features is the α-activity which is mainly due to actinides. Non-destructive active methods based on the fission process enable to quantify the actinides. These methods are implemented when non-destructive passive methods become inapplicable. First, these methods consist in irradiating a package in order to induce fission reactions on the actinides, and then, to detect the prompt and delayed particles which are emitted further to these reactions. This thesis aims at optimizing the neutron flux, which is intended to interrogate a package, by studying the potentialities of using an electron accelerator as a neutron source instead of a deuterium-tritium neutron generator (expected gain in terms of emission intensity on the order of two decades higher). Furthermore, an electron accelerator would enable to improve nuclear waste packages characterization by making compatible, on the same irradiation setup, neutron interrogation measurements, photon interrogation measurements, and high-energy imaging.First, we characterized and optimized the photoneutron flux emitted by an electron accelerator using MCNPX and TRIPOLI-4 Monte Carlo codes. We considered tungsten and tantalum conversion targets and focused on the following parameters: average emission intensity; mean energy; and angular distribution. The consistency of our results has been verified by comparing neutron activation calculations and measurements. We have then evaluated the feasibility of neutron interrogation measurements on uranium and plutonium samples using the target of a 17 MeV electron accelerator as a neutron generator. We detected prompt neutrons, delayed neutrons, and delayed gamma-rays. We also combined photon and neutron interrogation non-simultaneous measurements. We applied such technique to the measurement of uranium enrichment. Finally, we designed by MCNPX simulation a neutron interrogation setup based on an electron accelerator. The cell was then built and an experimentation campaign enabled to evaluate performances of the latter. Measurements were carried out on 220 liter nuclear waste mock-up drums containing different matrices.