Le travail mené au cours de cette thèse s'est intéressé à l'étude de la propagation des sources d'incertitudes (données nucléaires, paramètres technologiques, biais de calcul) sur les paramètres intégraux, et à la mise au point d'une méthode d'optimisation multi-critères basée sur l'approche de représentativité et de transposition, permettant de réduire cette incertitude a priori sur une grandeur ciblée (keff , distribution de puissance,...) dès la phase de conception d'un nouveau programme expérimental. La première partie de cette thèse s'est intéressée aux schémas de calcul pour la détermination des profils de sensibilité des paramètres intégraux aux données nucléaires pour différentes échelles de modélisation (cellule, assemblage et cœur), et à leur optimisation multi-filière (REL et RNR). Un schéma de calcul simplifié, basé sur les théories des perturbations standard et généralisée, permet dès à présent la propagation de ces incertitudes sur un large type de grandeur intégrale. Ces travaux ont notamment permis de vérifier la bonne représentativité des réseaux UOX et MOX mis en œuvre dans l'expérience EPICURE par rapport aux REP actuels avec chargement mixte, et de mettre en évidence l'importance de certaines données nucléaires dans l'effet de bascule des nappes de puissance dans les grands cœurs de réacteurs. La seconde partie du travail s'est focalisée sur la mise en place d'outils et de méthodes d'aide à la conception des programmes expérimentaux dans les maquettes critiques. Ces méthodes sont basées sur une approche d'optimisation multi-paramétrée de la représentativité en utilisant simultanément différentes grandeurs d'intérêt. Enfin, une étude originale a été réalisée sur la prise en compte des corrélations entre informations intégrales dans le processus de transposition. La prise en compte de ces corrélations, couplée à la méthode de transposition multi-paramétrée permet l'optimisation de nouvelles configurations expérimentales, répondant au mieux aux besoins de qualification complémentaires des outils de calcul.

La méthode des caractéristiques (méthode MOC) est une méthode efficace et flexible de résolution de l'équation de transport. Cette approche a été considérablement utilisée dans les calculs en deux dimensions car elle permet de traiter des géométries complexes et elle possède un bon ratio temps/précision. Cependant, malgré les améliorations des moyens de stockage et de calcul dans le secteur informatique, un calcul direct en trois dimensions reste encore impossible.Dans ce travail, nous introduisons et analysons plusieurs modifications de la méthode MOC dans le but de réduire la quantité requise de mémoire ainsi que la charge de calcul. Ce document se penche sur l'étude d'une approximation spatiale aux ordres supérieurs pour le flux volumique. En se démarquant de la méthode classique (la méthode MOC constante par morceaux) l'augmentation des détails de la représentation du flux volumique peut permettre de réduire la taille des mailles tout en gardant une bonne précision. Les résultats numériques effectués sur des benchmarks confirment les gains en ratio temps/précision. En ce qui concerne le stockage mémoire, le nombre de trajectoires influe sur la quantité de données à stocker. De ce fait, nous explorons une méthode de traçage par traceurs locaux définis par sous domaines possédant la même géométrie. Les redondances présentes dans les coeurs des réacteurs nucléaires promettent une réduction importante de la quantité de mémoire requise. Deux méthodes de traçage ont été étudiées : la première est une méthode de traçage non-uniforme prenant en compte les discontinuités dans la maille et la deuxième est une méthode fondée sur des trajectoires périodiques et continues d'une maille à l'autre.

Les calculs Monte-Carlo de criticité permettent d'estimer le facteur de multiplication effectif ("k-effectif") d'un système fissile au cours d'itérations simulant la propagation d'une population de neutrons, formant une chaîne de Markov. L'initialisation arbitraire de la population des neutrons simulés peut biaiser fortement l'estimation du k-effectif du système, défini comme la moyenne de la séquence des k-effectifs estimés à chaque itération. Un modèle simplifié de cette séquence de k-effectifs d'étapes est établi à partir du contexte technique d'exploitation industrielle des calculs Monte-Carlo de criticité. Des tests statistiques, inspirés des propriétés du pont brownien, sont construits pour discriminer la stationnarité de la séquence des k-effectifs d'étapes. Le régime transitoire initial éventuellement détecté est alors supprimé pour améliorer l'estimation du k-effectif du système. Les différentes déclinaisons de cette méthodologie sont détaillées puis comparées, d'une part sur un plan d'expériences représentatif des calculs Monte-Carlo de criticité, et d'autre part sur des calculs réels de configurations de criticité. Finalement, les performances observées sur ces applications permettent d'envisager une exploitation pertinente dans les calculs Monte-Carlo de criticité industriels.

La poursuite de nouveaux angles de recherche est depuis toujours l'un des facteurs clés du progrès scientifique. Au travers de ce travail, nous amenons de nouveaux éléments permettant d'ouvrir une discussion sur la dynamique moléculaire et la structure des biomolécules, étudiées par diffusion neutronique sous haute pression. Le projet d'étude s'axe sur différents sujets ayant pour dénominateur commun la haute pression en biologie, fil conducteur de ces recherches. L'intérêt de la haute pression en biologie n'est pas a priori évident ; pourtant, un grand nombre de points stimulent ce champ d'investigation. Une partie conséquente de la biosphère subit un environnement sous haute pression : les organismes barophiles des grands fonds marins subissent des conditions de stress uniques, qui soulèvent des questions sur l'adaptation biologique. D'autre part, la haute pression trouve un intérêt concret dans l'agro-alimentaire pour la conservation alimentaire ou, nouvellement, la fabrication de vaccins. Cependant, ces recherches se situent en aval des travaux qui nous intéressent dans cet ouvrage. La thèse présentée donne une vision plus théorique, ou phénoménologique, de processus tels que des états métastables protéiques, leur dénaturation, ou encore l'étude de la transition dynamique, aux travers d'expériences adaptées au besoin du sujet entrepris. Un tel travail ne permet pas de couvrir toutes les informations nécessaires pour aborder une vision globale du sujet. L'ouvrage se concentre donc sur l'étude par diffusion neutronique des effets de la pression en biophysique pour élaborer de nouvelles possibilités de recherches, qui seront discutées ici. / Seeking new research options have always been the heart of scientific progress. Through this work, new elements are brought to start a discussion about molecular dynamics and biomolecule structure studied through high pressure experiments with neutron scattering. The project explores different subjects all gathered around the high pressure guideline. High pressure interest in biology might seem quite opaque: however, a large amount of points justifies this investigation field. A large part of the biosphere undergoes high pressure stress due to the fact of its presence in the deep sea, raising question about biological adaptation to high pressure environment, for example. High pressure in the last decades has raised interest on other purposes like food conservation or vaccine fabrication. These research fields are on the final stage of the steps studied in this work, that starts its origin through more theoretical and phenomenological events. The manuscript covers different areas such as dynamical transition or metastable state and denaturation of proteins through experiments designed to the need of the research. Such a field requires a gigantic amount of investigation while restraining the possibilities of generalization. Thus, the work is focused on neutron scattering as a probe for high pressure studies in biophysics in order to elaborate new research clues in the field dealt with.

Dans cette thèse nous avons tout d'abord développé un solveur neutronique de cinétique transport 3D en géométrie déstructurée avec une discrétisation spatiale par éléments finis discontinus (solveur MINARET). L'écriture d'un tel code représente en soi une contribution importante dans la physique des réacteurs car il permettra de connaître de façon très précise l'état du c¿ur au cours d'accidents graves. Il jouera aussi un rôle important pour des études de fluence de la cuve des réacteurs. D'un point de vue mathématique, l'apport le plus important a consisté en l'implémentation d'algorithmes adaptés aux architectures de calcul parallèle, permettant de réduire de façon significative les temps de calcul. Un effort particulier a été mené pour paralléliser de façon efficace la variable temporelle par l'algorithme pararéel en temps. Nous avons ensuite cherché à développer une méthode qui permettrait d'utiliser MINARET comme outil de surveillance pendant l'opération d'un réacteur nucléaire. Une des difficultés majeures de ce problème réside dans le besoin de fournir les simulations en temps réel. La question a été abordée en développant tout d'abord une généralisation de la méthode Empirical Interpolation (EIM) grâce à laquelle on a pu définir un processus d'interpolation bien posé pour des fonctions appartenant à des espaces de Banach. Ceci est rendu possible par l'utilisation de formes linéaires d'interpolation au lieu des traditionnels points d'interpolation et une partie de cette thèse a été consacrée à la compréhension des propriétés théoriques de cette méthode (analyse de convergence sous hypothèse d'ensemble de petite dimension de Kolmogorov et étude de sa stabilité). / In this thesis, we have first developed a time dependent 3D neutron transport solver on unstructured meshes with discontinuous Galerkin finite elements spatial discretization. The solver (called MINARET) represents in itself an important contribution in reactor physics thanks to the accuracy that it can provide in the knowledge of the state of the core during severe accidents. It will also play an important role on vessel fluence calculations. From a mathematical point of view, the most important contribution has consisted in the implementation of algorithms that are well adapted for modern parallel architectures and that significantly decrease the computing times. A special effort has been done in order to efficiently parallelize the time variable by the use of the parareal in time algorithm. On a second stage, we have developed the foundations of a method with which we could use MINARET to monitor in real time the population of neutrons during the operation of the reactor. One of the major difficulties relies in the necessity of providing computations in real time. This question has been addressed by proposing an extension of the Empirical Interpolation Method (EIM) thanks to which a well-posed interpolation procedure has been defined for functions belonging to Banach spaces. This is possible thanks to the use of interpolating linear forms instead of the traditional interpolation points and a part of this thesis has been devoted to the understanding of the theoretical properties of this method (convergence analysis under the hypothesis of small Kolmogorov n-width and stability of the procedure).

ROBATEL Industries conçoit et fabrique des emballages pour matières fortement radioactives. Des matériaux de protection neutronique et thermique (PNT) sont utilisés dans ces emballages afin d’assurer la capture des neutrons et de limiter l’augmentation de la température des matières radioactives en cas d’incendie. Ces PNT sont constitués d’une matrice cimentaire ou de plâtre auxquels sont ajoutées des charges minérales ou organiques. Une charge minérale, la colemanite, permet la capture des neutrons grâce à sa teneur élevée en bore, après que l’hydrogène contenu dans les PNT les ait ralentis.Le premier enjeu de cette thèse a été de mettre au point des méthodes d’analyse élémentaire afin de caractériser l’homogénéité chimique des PNT, qui est cruciale, notamment pour le bore. Une technique de mise en solution et deux techniques de dosages ont ainsi été développées. Une autre partie importante de la thèse concerne la caractérisation des propriétés thermiques et mécaniques des PNT. D’un point de vue thermique, des mesures de chaleur de réaction, de capacité calorifique et de conductivité thermique ont été menées pour déterminer la quantité de chaleur (enthalpie) absorbée par le matériau en cas d’incendie. D’un point de vue mécanique, des essais de compression et de flexion ainsi que des essais ultrasonores ont été réalisés afin d’évaluer les valeurs des contraintes à la rupture et les modules d’élasticité des PNT. Au-delà de ces caractérisations, l’amélioration des formulations des PNT existantes et surtout la mise au point de nouvelles formulations sont au coeur de ce travail. Deux plans de mélange ont ainsi été réalisés afin d’enrichir les PNT en bore et en hydrogène tandis qu’un autre a permis l’augmentation de la fluidité d’un PNT grâce à l’ajout d’un superplastifiant. La dernière partie de la thèse a concerné l’étude de nouveaux ciments, les sulfoalumineux, qui présentent des caractéristiques intéressantes étant donné que leurs hydrates sont riches en hydrogène. Pour ces trois nouvelles familles de PNT à base de sulfoalumineux, le retard de prise induit par le bore a été limité. / ROBATEL Industries company designs and products packages for highly radioactive materials. Neutron and thermal protection materials (PNT) are used in those packages to catch neutrons and to limit the increase of temperature due to radioactive materials in case of fire. These PNT are composed of a cement or a gypsum-based matrix with mineral or organic fillers. Once the neutrons have been slowed down by the hydrogen contained in the PNT, a mineral filler named colemanite enables the neutron capture thanks to its high content of boron.The first goal of this thesis is to develop analytical chemistry techniques to check the chemical homogeneity of the PNT, which is crucial, particularly for boron. A dissolution method and two determination techniques have been developed. Another important topic in this thesis is characterization of thermal and mechanical properties. Thermal characterizations include heat of reaction, heat capacity and thermal conductivity measurements to determine the total heat absorbed by the PNT in case of fire. Mechanical characterizations include compression, bending and ultrasonic tests in order to evaluate stress to rupture and elastic moduli of PNT. Beyond the characterizations, the aim of this thesis is to improve pre-existing formulas of PNT and most importantly to propose new formulas. Two mixture designs have been carried out to increase the boron and the hydrogen concentrations of PNT. Another mixture design allowed enhancing the fluidity of a PNT using a superplasticizer. The last part of the thesis deals with the study of new cements called sulfoaluminous that show interesting properties because their hydration products are rich in hydrogen. For these three new PNT families, the increase of the setting time of cement due to boron has been restricted.

Cette thèse porte sur l'utilisation de plusieurs techniques de diffusion de neutrons polarisés pour la conduite d'expériences de diffraction et de spectroscopie inélastique à haute résolution. Nous décrivons de façon exhaustive l'option à écho de spin neutronique résonant ZETA, installée sur le spectromètre triple axe thermique CRG IN22 à l'Institut Laue Langevin. Grâce à elle, nous étudions la structure nucléaire et la dynamique de spin de plusieurs systèmes modèles. Dans un premier temps, nous nous intéressons à la série BaM2(XO4)2 (M = Co, Ni; X = As, P) dont les membres sont de bons exemples de systèmes magnétiques quasi-bidimensionnels. L'effet de la mise en ordre magnétique sur leurs paramètres de maille est révélé par diffraction de Larmor. De plus, nous montrons que l'évolution thermique de la durée de vie du mode de magnon optique dans BaNi2(PO4)2 est fortement affecté par la présence de défauts dans sa structure. Ensuite, nous abordons le composé à chaînes et échelles de spin 1/2 Sr14Cu24O41. Nous nous focalisons d'abord sur l'étude du pic inélastique associé au gap de spin des échelles et présentons une méthode capable de montrer de façon directe la dégénérescence de la transition concernée. Ensuite, nous évaluons sa largeur énergétique intrinsèque et observons l'effet des différentes mises en ordre de charge sur la structure cristallographique du matériau. Finalement, nous adaptons l'instrumentation disponible pour mener des expériences de réflectométrie résolues en temps, par le biais de la méthode MIEZE, sur une multicouche magnétique pouvant posséder des propriétés intéressante pour des applications en spintronique / This thesis is mainly concerned with the use of several polarized neutron scattering techniques for carrying high resolution diffraction and inelastic spectroscopy experiments. We describe exhaustively our neutron resonant spin-echo option ZETA, installed on the thermal triple-axis spectrometer CRG IN22 at Institut Laue Langevin. Through it, we study the nuclear structure and spin dynamics of several model systems. First, we are interested in the BaM2(XO4)2 (M = Co, Ni; X = As, P)-family which members are good prototypes of quasi-2D magnetic systems. The effect of magnetic ordering on lattice constants is revealed thanks to Larmor diffraction. Moreover, we show that the thermal evolution of optic magnon lifetime in BaNi2(PO4)2 is strongly affected by the presence of defects in its structure. Then, we address the spin-chain and -ladder compound Sr14Cu24O41. We first focus on the study of the inelastic peak associated with the spin gap in the ladders spectrum and introduce a method capable of showing directly the degeneracy of the associated spin transition. We also evaluate its intrinsic linewidth and observe the effect of different charge ordering process on the material crystallographic structure. Ultimately, we adapt our instrumentation to perform time-resolved reflectometry experiments on a magnetic multilayer which can possess interesting properties for spintronics applications, through the so-called MIEZE technique.

Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre du développement d'une solution innovante d'empoisonnement neutronique homogène, par insertion d'erbium, au cœur des gaines de combustible en alliage de zirconium utilisées dans les réacteurs à eau pressurisée. Dans cette étude réalisée par le CEA, la géométrie envisagée est une gaine triplex constituée d'un liner interne faiblement enrichi en erbium, compris entre deux couches d'alliage industriel base zirconium. Dans le cœur du réacteur, l'eau se dissocie à la surface de la gaine. Il est donc intéressant d'évaluer les interactions potentielles entre l'hydrogène et l'alliage Zr-Er du liner. Cela nécessite de connaître le système ternaire Er-H-Zr ainsi que les systèmes binaires associés. Ceci peut être obtenu par détermination expérimentale et grâce à la modélisation thermodynamique. Les deux techniques ont été utilisées au cours de cette thèse. Les systèmes binaires Er-Zr et H-Zr ont été déterminés expérimentalement et modélisés dans la littérature. Le système binaire Er-H en revanche était très mal connu. Nous avons étudié ce système expérimentalement. Il a ensuite été modélisé avec l'approche Calphad. Nous obtenons une nouvelle évaluation du système binaire Er-H, avec des limites de phases différentes de ce qui avait été proposé précédemment. Dans le but de déterminer les limites des domaines de phases et de mettre en évidence l'éventuelle existence d'un composé ternaire dans le système ternaire Er-H-Zr, une étude expérimentale a été menée. Une technique originale a été utilisée : le dosage chimique des éléments d'alliage a été fait par ERDA combinée à la RBS. Cette étude nous a permis de proposer une coupe isotherme expérimentale à 350°C de ce système ternaire. Concernant la modélisation, les trois systèmes binaires ont été rendus compatibles dans le but de calculer le diagramme de phases ternaire par projection des binaires. Le calcul obtenu est en bon accord avec la coupe isotherme expérimentale. Enfin, par le biais de campagnes d'essais de traction, nous avons évalué l'impact de l'ajout d'erbium et/ou d'hydrogène sur le comportement mécanique du zirconium de pureté industrielle. Nous avons ainsi mis en évidence un effet durcissant de l'erbium et de l'hydrogène sans pour autant que ces effets soient corrélés. Aucun de ces résultats n'est rédhibitoire pour l'utilisation de cet alliage Er-Zr en tant que liner dans le concept triplex / This work at CEA is being achieved in the framework of the development of an innovating concept including the neutronic solid burnable poison, such as erbium, inside the cladding of pressurized water reactors. These new claddings are constituted by a liner of a zirconium base alloy slightly enriched in erbium between two liners of industrial zirconium alloys. Into the reactor core, the water dissociates at the surface of the cladding. So it is interesting to evaluate the interactions between the hydrogen released and the Zr-Er alloy. To do so, the Er-H-Zr ternary system has to be determined such similarly to its associated binaries. This can be done by experimental determination and by thermodynamic modelling. Both techniques were used in this work. Er-Zr and H-Zr have already been studied experimentally and modelled, but the Er-H binary system is almost unknown. So, we studied it experimentally. Then, it has been modelled using the Calphad method. We obtain a new evaluation of the Er-H binary system with phases limits rather different than what has been proposed in the literature. In order to determine the phase limits and, the potential existence of a ternary compound in the Er-H-Zr ternary system, an experimental study has been carried out. An original technique has been used to obtain the chemical compositions: ERDA combined with RBS. In this study, we propose a new isothermal section at 350°C of the Er H-Zr ternary system. About the modelling, the compatibility of the three modelled binaries has been checked in order to optimize the ternary system by the projection of the three binaries. The calculation obtained is in good agreement with the experimental isothermal section at 350°C determined in our work. Finally, uniaxial tensile test campaigns have been conducted to evaluate the impact of erbium and/or hydrogen on the mechanical properties of an industrial zirconium pure alloy. We evidenced a hardening effect of erbium and hydrogen but these effects are not correlated. None of these results is prohibitive for the use of this Er Zr alloy as a liner in the triplex concept

Les conducteurs d'ions oxygène fonctionnant à des températures inférieures à 300 ° C sont des matériaux d'intérêt majeur pour une série d’applications technologiques telles que les piles à combustible solide, les batteries, les électrodes, les capteurs, des catalyseurs, etc. Cependant à l’heure actuelle, les conducteurs d'ions d'oxygène solides fonctionnent raisonnablement seulement à haute température, supérieure à 800°C, ce qui limite leur application. Dans la recherche de l'amélioration des conducteurs d'ions d'oxygène, la structure Brownmillérite (ABO2.5 éq. A2B2O5) a toujours joué un rôle important, en particulier dans le régime à basse température où la dynamique de la chaîne tétraédrique induit la mobilité de l'oxygène. Dans ce contexte, nous avons synthétisé une nouvelle phase Sr2-xBaxScGaO5 (avec x=0 SSGO et x= 0.1 SBSGO), contenant des ions 3d0 diamagnétiques et susceptible d’être un conducteur ionique pur. En fonction de la voie de synthèse, le composé présente deux polymorphes, orthorhombiques et cubiques, qui sont tous deux importants pour la conductivité de l'oxygène. La réaction à l’état solide conduit à une structure de type Brownmillerite orthorhombique tandis que la synthèse de fusion de zone (FTZ) donne une structure Pérovskite déficitaire en oxygène .Par diffraction neutronique sur poudre (D2B @ ILL) nous avons analysé la structure des deux polymorphes, en fonction de la température. Une analyse détaillée du type SSGO Brownmillerite montre que le Sc occupe les sites octaédriques, tandis que Ga occupe exclusivement les tétraèdres autres. Cet ordre de cations est assez inhabituel pour les structures de type Brownmillerite. La deuxième particularité est que Sr2-xBaxScGaO5 subit une transition de phase à partir d'une configuration ordonnée des chaines (GaO4), caractéristiques du groupe d’espace I2mb à température ambiante, vers une configuration désordonnée des chaînes dans le groupe d’espace Imma (à 500°C). Ce résultat important confirme notre hypothèse que le désordre est dynamique et il est la clé pour avoir un conducteur d'ions d'oxygène à températures modérées. La synthèse à des températures élevées (jusqu'à fusion), donne une structure cubique Pm ̅m, stable jusqu'à 1000 ° C. La structure est de type Pérovskite fortement déficitaire en oxygène. La mobilité de l’oxygène de ces nouveaux composés a été ensuite étudiée par la thermogravimétrie (TGA) couplée avec spectroscopie de masse (MS) après échange isotopique 18O-16O, par spectroscopie RAMAN et RMN couplée avec les calculs théoriques ab-initio (WIEN2k), par diffusion inélastique des neutrons (IN6@ILL) couplée avec des calculs de dynamiques moléculaire ab-initio (VASP). Les résultats obtenus via les études structurales et de dynamique de réseau montrent que l’activation de la mobilité ionique est liée à la transition vers la structure désordonnée Imma, qui implique une dynamique importante des chaines GaO4 et une diffusion unidimensionnel le long des canaux lacunaires. Ces résultats ont pu être reproduits par calculs de dynamique moléculaire, dans lesquels la diffusion ne concerne que les oxygènes des plans tétraédriques, et s’expliquent par des paramètres de maille a et c qui sont significativement augmentés par rapport à (Ca/Sr)FeO2.5. / Oxygen ion conductors operating at low temperature, below 300 ° C, are materials of major interest for several applications in the area of solid state ionicsas solid fuel cells, batteries, electrodes, sensors, catalysts, etc. However till now, the solid oxygen ion conductor works reasonably only at high temperatures above 800 ° C, which limits their application. In the search for improved oxygen ion conductors Brownmillerite structures ( ABO2.5 eq. A2B2O5 ) has always played an important role, especially in the low temperature regime where the dynamics of the tetrahedral chain induced mobility of oxygen. In this context, we have synthesized a new phase Sr1-xBaxScGaO5 with x = 0 (SSGO) and x = 0.1 (SBSGO) containing diamagnetic 3d0 ions to have a pure ion conductor. Depending on the synthesis route, the compound has two polymorphs, orthorhombic and cubic, which are both important for the oxygen conductivity. The reaction in the solid state leads to an orthorhombic Brownmillerite-type structure, while tmeling synthesis (using the Travelling Floating Zone method FTZ ) gives an oxygen-deficient Perovskite structure. The structures of both polymorphs were analyzed using the neutron powder diffraction as function of the temperature (D2B@ILL). A detailed analysis of SSGO Brownmillerite type shows that the Sc occupies octahedral sites, while the Ga occupies exclusively the tetrahedral ones. This cation ordering is unusual for the Brownmillerite structures. Moreover Sr2-xBaxScGaO5 undergoes a phase transition from an ordered configuration of the tetrahedral chains (GaO4) characteristic of I2mb space-group at room temperature, toward a disordered one characteristic of Imma space group (500 ° C). This important result confirms that the disorder of the tetrahedral chains is dynamic and it is the key to have oxygen ion conductor at moderate temperatures. Synthesis at elevated temperatures (up to melting point) gives a cubic structure Pm ̅m, stable up to 1000 ° C. The Perovskite -type structure is highly oxygen deficient. The mobility of the oxygen of these new compounds was studied by thermogravimetry analysis (TGA) coupled with mass spectrometry (MS) after the isotope exchange 18O-16O, by Raman and NMR spectroscopy coupled with theoretical ab-initio calculations (WIEN2k), by inelastic neutron scattering (IN6@ILL) coupled with calculations of ab-initio molecular dynamics (VASP ) . The results obtained from the structural and the lattice dynamics studies show that activation of the ion mobility is related to the transition to a disordered structure Imma, which implies an important dynamics of the chains GaO4 and the diffusion along the one-dimensional vacancy channel. These results have been reproduced by molecular dynamics calculations, in which the diffusion pathway is due only to the oxygen in the tetrahedral planes.

Les accélérateurs d’ions lourds sont un outil incontournable pour la recherche en physique nucléaire. Ils sont également utilisés pour diverses applications. Il est nécessaire de caractériser la production des neutrons secondaires dans les accélérateurs afin de garantir un fonctionnement sûr en toutes circonstances. Cependant, les données expérimentales sont très rares voire inexistantes. Pour certaines données, on note des divergences entre différentes publications. Des désaccords sont aussi observés entre les mesures et les calculs. Toutes ces raisons justifient le programme Thick Target Neutron Yields (TTNY) dont l’objectif est de mesurer des spectres doublement différentiels (énergie, angle) des neutrons générés par l’interaction des ions lourds (12≤Afaisceau≤208 et 4,6 MeV/nucléon≤Efaisceau≤95 MeV/nucléon) sur cibles épaisses (natC, natCu et natNb). Deux techniques de mesure ont été utilisées : Activation et Temps de vol. Cela permet d’avoir une meilleure confiance dans les mesures, d’étudier les limites expérimentales et de consolider les conclusions que l’on peut en tirer. Les mesures sont comparées à des simulations effectuées dans ce travail avec les codes Monte-Carlo les plus utilisés en calcul nucléaires : PHITS (japonais), FLUKA (européen (CERN/INFN)) et MCNP (américain). Ces comparaisons ont permis d’évaluer la qualité des codes dans les énergies étudiées et pour les masses des noyaux explorées. Elles ont permis aussi de conclure sur les incertitudes systématiques et les éventuelles évolutions à apporter aux modèles physiques de ces codes. / Heavy-ion accelerators are an essential tool for nuclear physics research. They are also adopted in several applications. It is necessary to characterize the secondary neutrons production in order to guarantee a safe operation in every circumstance in accelerators. However, experimental data are very rare or even non-existent. For some data, we notice disagreements between different publications. Disagreements are also observed between measurements data and simulations. For all these reasons, we established the program Thick Target Neutron Yields (TTNY). This program aims to measure the double differential neutron spectra (energy, angle) generated by the interactions of heavy-ions (12≤Abeam≤208 and 4.6 MeV/nucleon≤Ebeam≤95 MeV/nucleon) on thick targets (natC, natCu and natNb). Two measurements methods were adopted: Activation and Time of Flight. This choice allows having a better confidence on the measurements, studying experimental limits and consolidating the conclusions that could be drawn from the experimental results. The measurements are compared to the simulations performed with some Monte-Carlo widely used in nuclear simulation: PHITS (Japanese), FLUKA (European (CERN/INFN)) and MCNP (American). These comparisons allowed evaluating the modeling quality of heavy-ion reactions for the energies and masses explored in this work. We also conclude on the systematic uncertainties and on the potential improvements to be introduced to physics models of these codes.