Un certain nombre de domaines tels que les études de criticité requièrent le calcul de certaines grandeurs neutroniques d'intérêt. Il existe deux types de code : les codes déterministes et les codes stochastiques. Ces derniers sont réputés simuler la physique de la configuration traitée de manière exacte. Toutefois, le temps de calcul nécessaire peut s'avérer très élevé.Le travail réalisé dans cette thèse a pour but de bâtir une stratégie d'accélération de la convergence de la criticité dans le code de calcul TRIPOLI-4®. Nous souhaitons mettre en œuvre le jeu à variance nulle. Pour ce faire, il est nécessaire de calculer le flux adjoint. L'originalité de cette thèse est de calculer directement le flux adjoint par une simulation directe Monte-Carlo sans passer par un code externe, grâce à la méthode de la matrice de fission. Ce flux adjoint est ensuite utilisé comme carte d'importance afin d'accélérer la convergence de la simulation. / Fields such as criticality studies need to compute some values of interest in neutron physics. Two kind of codes may be used : deterministic ones and stochastic ones. The stochastic codes do not require approximation and are thus more exact. However, they may require a lot of time to converge with a sufficient precision.The work carried out during this thesis aims to build an efficient acceleration strategy in the TRIPOLI-4®. We wish to implement the zero variance game. To do so, the method requires to compute the adjoint flux. The originality of this work is to directly compute the adjoint flux directly from a Monte-Carlo simulation without using external codes thanks to the fission matrix method. This adjoint flux is then used as an importance map to bias the simulation.

La méthode de mesure de référence du débit d’émission de sources neutroniques se fonde sur la technique du bain de manganèse. Elle est destinée à étalonner des sources de neutrons utilisant des radionucléides (241AmBe, 239PuBe, 252Cf,…) en termes de débit d’émission neutronique sous 4π sr. Ce dispositif est complété par un banc de mesure de l’anisotropie d’émission utilisant un support rotatif et un compteur long de type BF3. La source à mesurer est immergée dans une solution de sulfate de manganèse et les neutrons émis sont capturés par les constituants du bain. Dans une configuration classique (sphère de bain de manganèse de 1 m de diamètre et solution concentrée), environ la moitié de ces neutrons conduisent à la création de 56Mn par réaction (n, γ) sur 55Mn. Le radionucléide 56Mn a une période radioactive d’environ 2,6 heures et le bain de manganèse atteint son activité de saturation en 56Mn quand le nombre d’atomes radioactifs créés par unité de temps devient égal au nombre d’atomes se désintégrant pendant ce même temps. Le débit d’émission de la source peut alors être déduit de l’activité en 56Mn de la solution à saturation, via une modélisation ad hoc des réactions nucléaires se produisant dans le bain. Cette installation a été récemment rénovée au LNE-LNHB afin de respecter les règles de sécurité et de radioprotection en vigueur. Cette rénovation a été l’occasion de moderniser et de remettre à niveau les méthodes de mesure et de modélisation du bain et d’entreprendre une étude sur le développement d’un détecteur original pour la mesure directe en ligne de l’activité du manganèse. Ce détecteur est fondé sur la méthode de mesure par coïncidences β-γ. La voie bêta est constituée de deux photomultiplicateurs permettant de détecter l’émission de lumière due à l’effet Cerenkov et la voie gamma utilise un détecteur à scintillateur solide. L’intérêt de cette méthode de mesure est qu’elle permet d’avoir accès à l’activité du bain sans nécessiter d’étalonnage préalable, contrairement à la méthode classique qui utilise un compteur gamma et nécessite la fabrication d’une source de haute activité. Le principe de mesure a été validé à l'aide d'un prototype de détecteur et d'une modélisation effectuée à l'aide du code de calcul stochastique GEANT4. Le détecteur définitif a été réalisé et les mesures obtenues ont été comparées à celles données par une méthode primaire présente au laboratoire. Par ailleurs, des modélisations du bain de manganèse effectuées sous GEANT4, MCNPX et FLUKA, ont été comparées afin de choisir le code le plus fiable. Cette comparaison a permis d'identifier des lacunes notamment dans le code GEANT4 ainsi que des facteurs d'incertitude nécessitant une attention particulière, tels que la modélisation de l'émission neutronique et le choix des sections efficaces. Enfin, un étalonnage de source neutronique a été réalisé grâce à la méthode Cerenkov-gamma et aux facteurs correctifs donnés par la nouvelle modélisation du bain sous MCNPX. Ces mesures ont été complétées dans le cadre d'une comparaison comprenant également des mesures par l'ancienne méthode après étalonnage du couple bain/détecteur par irradiation d'une cible de manganèse en réacteur. Au terme de cette étude, plusieurs voies d'améliorations ont été proposées, dont certaines font déjà l'objet de travaux au LNHB. / The manganese bath technique is the reference method for neutron source emission rates calibration. It is used to calibrate neutron sources using radionuclides (AmBe, PuBe, 252Cf,…) in terms of neutron emission rate under 4π sr. As a complement to this technique, the anisotropy of the source is measured using a rotating source holder and a neutron long counter. The neutron source to be measured is immersed in a manganese sulphate solution whereby the emitted neutrons are captured within the bath contents. In a typical configuration (a 1m diameter sphere and a concentrated solution), approximately half of the neutrons lead to the creation of 56Mn via the 55Mn(n, γ) capture reaction. The 56Mn radionuclide has a half-life of approximately 2.6 hours and the bath reaches saturation when the number of nuclei decaying is equal to the number of nuclei created per unit time. The neutron emission rate from the source can then be deduced from the 56Mn activity at saturation, assuming proper modelling of the nuclear reactions occuring in the bath. The manganese bath facility at LNE-LNHB has been recently refurbished in order to comply with appropriate safety and radioprotection regulations. This has lead to the upgrading of both the measurement methodology and the modelling of the bath, and a study on the development of a new detector for the on-line measurement of the manganese activity was started. This new detector uses the β-γ coincidence measurement method. The bêta channel consists of two photomultipliers tubes which allow the detection of Cerenkov light, and the gamma channel uses a solid scintillation detector. The advantage of this measurement method is that it allows the determination of the bath activity without any prior calibration, unlike the former method which uses a gamma-ray detector calibrated using a high activity manganese source. The principle of the Cerenkov-gamma coincidence measurement has been validated by a prototype of the detector and via modelling of the system using the stochastic transport code GEANT4. The final detector has also been made and the results obtained have been compared to those from a primary measurement method already in use at LNE-LNHB. Furthermore, a comparison of the results from modelling the manganese bath with GEANT4, MCNPX and FLUKA have been undertaken to find the most reliable code. This comparison lead to the identification of various weaknesses, particularly in GEANT4, and several uncertainty factors, such as the modeling of the neutron emission and the choice of the cross-section library. Finally, neutron source calibration has been carried out with the Cerenkov-gamma method and the correction factors given by the new modeling of the bath using MCNPX. These results have been complemented with a comparison with the former method simultaneously undertaken, after calibration of the detector in the bath using a 56Mn source irradiated in a nuclear reactor. At the end of this study, several improvements have been proposed, from which a number are currently under development at LNE-LNHB.

L'étude complète des réacteurs à sels fondus, destinés à une production massive et durable d'énergie nucléaire, doit coupler les aspects neutronique, hydraulique et thermique. Ce couplage, intégrant les codes MCNP et Trio_U, est entrepris dans le cadre du prototype MSRE, où il donne des résultats très proches de l'expérience. L'extrapolation de cette étude permet de proposer des modifications pour améliorer les coefficients de sûreté des réacteurs à sels fondus de puissance.<br> Un deuxième volet concerne les réacteurs sous-critiques pilotés par accélérateur, dévolus à l'incinération des déchets radioactifs. Nous proposons une méthode de mesure absolue de la réactivité prompte à partir de la décroissance suivant une impulsion de neutrons. Elle ne suppose connue que la distribution des temps entre générations de neutrons, caractéristique du réacteur. Cette méthode est appliquée aux résultats de l'expérience MUSE 4 et présente une erreur relative sur la réactivité inférieure à 5%.

La modélisation des réacteurs nucléaires repose sur la résolution de l'équation de Boltzmann linéaire. Nous nous sommes intéressés à la résolution spatiale de la forme stationnaire de cette équation. Après discrétisation en énergie et en angle, l'équation hyperbolique est résolue numériquement par la méthode des éléments finis discontinus. Le solveur MINARET utilise cette méthode sur un maillage triangulaire non structuré afin de pouvoir traiter des géométries complexes (comprenant entre autres des arcs de cercle). Cependant, l'utilisation d'arêtes droites introduit une approximation de la géométrie. Autoriser l'existence d'arêtes courbes permet de coller parfaitement à la géométrie, et dans certains cas de diminuer le nombre de triangles du maillage. L'objectif principal de cette thèse est l'étude d'éléments finis sur des triangles possédant un ou plusieurs bords courbes. Le choix des fonctions de base est un des points importants pour ce type d'éléments finis. Un résultat de convergence a été obtenu sous réserve que les triangles courbes ne soient pas trop éloignés des triangles droits associés. D'autre part, un solveur courbe a été développé pour traiter des triangles avec un, deux ou trois bords courbes. Une autre partie de ce travail porte sur l'accélération de la convergence des calculs. En effet, la résolution du problème est itérative et peut, dans certains cas, converger très lentement. Une méthode d'accélération dite DSA (Diffusion Synthetic Acceleration) permet de diminuer le nombre d'itérations et le temps de calcul : un calcul de diffusion est ajouté à chaque itération. L'opérateur de diffusion est un préconditionneur de l'opérateur de transport. La DSA a été mise en oeuvre en utilisant une technique issue des méthodes de pénalisation intérieure. Une analyse de Fourier en 1D et 2D permet d'évaluer l'accélération dans le cas de milieux infinis périodiques et de vérifier la stabilité du schéma lorsque de fortes hétérogénéités existent.

Parmi les différentes méthodes de résolution numérique de l'équation du transport des neutrons, la méthode des caractéristiques est actuellement l'une des plus employées pour les calculs industriels. Elle permet en effet d'obtenir un bon rapport entre précision et temps de calcul, tout en facilitant la description précise de géométries complexes grâce à un maillage non structuré. Afin de réduire la quantité de ressources requises par la méthode des caractéristiques, nous proposons dans ce mémoire deux axes d'amélioration. Le premier axe de travail est fondé sur une analyse de la technique d'intégration transverse dans la méthode des caractéristiques. Un certain nombre de limites ont été détectées à ce niveau, que nous nous proposons de corriger en proposant une variante de la méthode des caractéristiques. En traitant au mieux les discontinuités matérielles, l'objectif est d'accroître la précision de l'intégration transverse, en vue de réduire le temps de calcul sans sacrifier la qualité des résultats. L'analyse des résultats numériques fournis par cette nouvelle méthode permet d'en montrer l'intérêt, ainsi que de mieux quantifier les approximations dues à l'intégration transverse. Une autre amélioration découle de l'observation que la plupart des réacteurs en exploitation présentent des structures complexes, mais formées –au moins en partie– d'un réseau de cellules ou d'assemblages de géométries identiques. Nous proposons une méthode systématique issue de la théorie des groupes et permettant de tirer parti de ces répétitions. L'implémentation de cette technique permet de diminuer la quantité de ressources nécessaires pour stocker les informations relatives à la géométrie. Les résultats numériques en montrent l'intérêt dans un contexte industriel.

Une sous-classe intéressante de matériaux multiferroïques est celle des composés multiferroïques magnétoélectriques, dans lesquels il existe un couplage entre les paramètres d'ordres ferroïques (magnétique et électrique). De ce point de vue, la classe des matériaux Ga₂₋ₓFeₓO₃ a attiré l'attention des chercheurs. Ces composés sont actuellement connus pour leur température de transition élevée ainsi que pour l'interaction possible entre leurs propriétés ferrimagnétiques et piézoélectriques. Leur structure cristallographique et magnétique est assez complexe, du fait du désordre de substitution interne Fe/Ga. Les oxydes M₂Ga₂Fe₂O₉ (M=In, Sc) appartiennent à cette même famille de matériaux et ont été synthétisés pour la première fois afin d'obtenir une structure cristallographique ordonnée de GaFeO₃. Afin d'étudier les propriétés physiques de ces différents composés, nous avons synthétisé par la méthode de la zone flottante (au four à image), en utilisant différentes conditions de croissance, des monocristaux de composition Ga₂₋ₓFeₓO₃ (x=0.90, 1.00 et 1.10). Nous avons également élaboré des échantillons polycristallins de composés GaFeO₃ faiblement dopés en indium ainsi que le composé M₂Ga₂Fe₂O₉ (M=In, Sc). Nous avons enfin préparé de monocristaux de composition In₂Ga₂Fe₂O₉ par la méthode de croissance en flux. L'affinement Rietveld des diffractogrammes des rayons X et des neutrons nous a permis de montrer que les céramiques de GaFeO₃ faiblement dopées en indium et les monocristaux de Ga₂₋ₓFeₓO₃ cristallisent dans le groupe d'espace Pc2₁n. Les paramètres cristallins et la température de Néel caractéristiques pour les monocristaux de Ga₂₋ₓFeₓO₃ varient de manière linéaire avec la teneur en fer. Les affinements nous ont permis de conclure que la structure de ces composés est caractérisée par un désordre élevée (25% de la quantité du fer se trouve sur les sites natifs du gallium). L'incorporation graduelle de l'indium s'accompagne d'une augmentation du volume de la maille ainsi qu'à une diminution de la température de transition magnétique. Le spectre d'excitations magnétiques mesuré pour les cristaux de Ga₂₋ₓFeₓO₃ nous a permis de mettre en évidence une coexistence de l'ordre ferrimagnétique à longue portée et d'un signal de diffusion diffuse en-dessous de la température de Néel. Ce signal diffus suggère l'existence d'une composante de type verre de spin du fait du désordre interne des sites. L'étude de la variation thermique de la constante diélectrique sur un cristal de GaFeO₃ révèle l'absence d'un couplage magnétoélectrique au sein de ces matériaux. L'affinement Rietveld des diagrammes de diffraction des rayons X et des neutrons mesurés sur les poudres de M₂Ga₂Fe₂O₉ (M=In, Sc) révèle une structure orthorhombique de type Pba2 fortement désordonnée, avec quatre sites cationiques d'occupation mixte. Les données de susceptibilité DC et AC couplées avec les mesures de chaleur spécifique et les spectres Mössbauer indiquent, en-dessous d'une température de Tg ≈ 19 K, l'existence d'un état fondamental de type verre de spin dans ce système. Les mesures du spectre d'excitations magnétiques ont mis en évidence l'absence d'ordre magnétique à longue portée et confirment l'existence d'une transition d'un état paramagnétique vers un état verre de spins. L'existence d'un comportement de type verre de spin dans les systèmes Ga₂₋ₓFeₓO₃ et M₂Ga₂Fe₂O₉ (M=In, Sc) souligne l'importance du désordre interne pour la caractérisation de l'état fondamental magnétique.

Les structures des phosphates de type AxM2(PO4)3 (x=0,5, A=Mg, Co, Cu M=Zr, Ti; x=1 M=Cu) et de Cu21CrZr(PO4)3 ont été déterminées par diffraction des rayons X et par diffraction des neutrons. Les phases du cuivre monovalent sont remarquables par la mise en évidence de paires CuI-CuI. Les structures cristallines et magnétiques de plusieurs séries de fluorures ternaires d'éléments de transition ont été déterminées. Les structures sont formées d'un réseau d'octaèdres MF6 liés entre eux de manière 3D, 2D ou 1D. Les structures magnétiques ont été déterminées soit en l'absence de champ magnétique, soit sous un champ pouvant atteindre 6T. Des transitions de type spin-flop caractérisent les composés TIMnIIIF4, xH2O (x=0,1). Une nouvelle variété structurale de la weberite a été caracterisée.

L‘objectif de ce travail est de proposer une démarche, mettant en oeuvre les techniques de diffraction ainsi que les approches théoriques de la modélisation auto-cohérente, afin d'analyser et mieux comprendre le comportement mécanique de chaque phase d'un acier inoxydable austéno-ferritique laminé à chaud. L'étude expérimentale vise la caractérisation du comportement mécanique local des phases sous un chargement uniaxial. La diffraction des rayons X et la diffraction neutronique ont été utilisées dans cette optique. Les états de contrainte ont été déterminés par DRX dans les phases austénitique et ferritique chargées en traction. L'évolution des déformations élastiques dans chacune des phases a été mesurée par la diffraction des neutrons en utilisant la technique de « temps-de-vol » au cours d'essais de traction et de compression. Les constantes élastiques radiocristallographiques ont été déterminées en utilisant une procédure de calcul faisant appel au modèle auto-cohérent pour une déformation purement élastique. <br />Pour rendre compte du comportement mécanique du matériau étudié, le modèle micromécanique polycristallin auto-cohérent pour une déformation élastoplastique a été adapté et confronté aux expériences menées. La texture cristallographique et les contraintes résiduelles initiales ont été prises en compte dans cette analyse. Les cissions critiques et les paramètres d'écrouissage de chacune des phases de l'acier duplex étudié ont été identifiés. Les résultats de cette étude ont montré que la phase austénitique représente la phase la moins dure et la plus écrouissable. Lors du calcul, la prise en compte des contraintes résiduelles initiales dans l'échantillon non déformé a expliqué l'asymétrie du comportement mécanique des phases en traction et en compression. Il a été montré que les contraintes initiales modifient considérablement les valeurs des limites d'élasticité des phases. Une bonne correspondance a été notée en comparant les résultats obtenus par DRX à ceux obtenus par la diffraction neutronique. Le problème de la relaxation de la contrainte normale à la surface irradiée par les rayons X a été analysé et discuté. <br />En utilisant la DRX et la modélisation auto-cohérente, l'effet de la composition chimique de l'acier inoxydable austéno-ferritique ainsi que l'influence d'un vieillissement à 400°C pendant 1000h, sur le comportement mécanique de chacune des phases austénitique et ferritique, ont été mis en évidence.

Nous avons développé une méthode pour analyse isotopique de Yb et Er, deux terres rares aux propriétés chimiques identiques et aux températures de condensation différentes, avec comme objectifs (1) de déterminer la variabilité isotopique de ces éléments dans les processus pétrologiques terrestres, et (2) de comparer leurs compositions isotopiques dans les chondrites, la Terre et la Lune afin de déterminer le rôle potentiel de la condensation à haute température à partir de vapeurs qui a suivi l'impact géant à l'origine de la formation de la Lune. Les résultats obtenus montrent une plus grande variabilité des fractionnements isotopiques de Yb par rapport à ceux d'Er. Deux effets contribuent à cette différence : un effet oxydo-réducteur et un effet de température. La corrélation positive obtenue entre la composition isotopique en Yb, et le rapport La/Yb dans les échantillons terrestres, peut être interprétée par la présence d'une faible fraction d' Yb(2+), Yb étant majoritairement présent sous la forme Yb(3+). La kimberlite (liquide magmatique formé par un faible taux de fusion partielle) est enrichie en isotopes lourds et les grenats, résidus de fusion partielle, sont isotopiquement légers, tandis que les basaltes de ride ou d'îles ont des compositions isotopiques intermédiaires.La composition isotopique en Yb de la Lune est enrichie en isotopes légers par rapport à celle de la Terre et des chondrites. Dans le disque proto-lunaire, les frictions entre les phases fondues et gazeuses favorisent la migration des premiers condensats très réfractaires et enrichis en isotopes lourds vers la Terre, et celle de la vapeur enrichie en isotopes légers, vers l'extérieur, au-delà de la limite de Roche à partir de laquelle la Lune s'accrète. Ceci est un nouvel argument en faveur de la condensation de la Lune à partir de vapeur générée par un impact géant. La mesure de la composition isotopique d'Er dans les échantillons lunaires reflète pour la première fois la capture par 167Er des neutrons produits par interaction du rayonnement cosmique galactique avec la surface lunaire. L'apport de Er aux systèmes communément utilisés pour déterminer le spectre d'énergie des neutrons d'un matériau peut permettre de couvrir une gamme énergétique plus large et de disposer ainsi d'un proxy plus complet pour l'étude des histoires des irradiations des matériaux planétaires.

Les similitudes observées entre les enclaves microgrenues sombres des deux granites étudiés révèlent un processus de formation unique. qui peut être étendu aux enclaves d'autres massifs intrusifs calco-alcalins. L'interprétation suivante est proposée: - les enclaves microgrenues sont des roches ignées témoignant de la coexistence de magmas de composition contrastée qui ont interagi de manière complexe à différents stades de leur évolution respective selon le processus général suivant: - mise en contact d'un magma basique s.l. chaud et peu cristallisé avec un magma granitique partiellement cristallisé en base de chambre magmatique, - mélanges mécaniques répétés et en proportions variables conduisant à la déstabilisation des phénocristaux du magma granitique (plagioclases à "patchy-zoning", feldspaths alcalins à couronne rapakivi, ocelles de quartz à liseré de ferromagnésiens) dans les magmas hybrides résu ltant, échanges chimiques sélcctifs favorisés par la présence de fluides, -injection et dispersion en enclaves des magmas hybrides dans les parties supérieures plus froides et visqueuses de la chambre magmatique, - cristallisation rapide des enclaves jusqu'à disparition du contexte de surfusion, échanges chimiques intenses avec le granite sous contrôle minéralogique et en présence de fluides (enrichissement des enclaves en alcalins et ions à forte densité de charge, développement d'une bordure centimétrique sombre), - fin de cristallisation plus lente en parallèle avec celle du granite. Le granite miocène du Monte Capanne résulte de mélanges entre un magma anatectique dominant d'origine crustale métapélitique et un magma basaltique mantellique représenté par les enclaves dans un contexte distensif postsubduction. Le granite tardi-varisque du Mont-Blanc contient deux familles d'enclaves (magnésiennes et ferriferes) distinctes, la seconde ayant des caractères chimiques anormaux excluant l'identification définitive de sa source. Des fïlons tardifs de composition identique à celle des enclaves magnésiennes confirment l'origine magmatique de ces dernières. Le granite du Mont-Blanc provient de la fusion d'une croûte granulitique profonde en contexte distensif épirogénique favorisée par l'intrusion de magmas basiques d'origine mantellique dont l'existence est attestée par les enclaves et les filons. Le magma granitique comprend une éventuelle composante mantellique dont la proportion est inconnue. Les enclaves microgrenues des granitoïdes calco-alcalins en général sont considérées comme le témoin de la coexistence de magmas basique et acide non consanguins. mais cogénétiques dans le sens où l'existence du premier a pu induire celle du second. Leur hybridation peut engendrer d'importants volumes de magmas de composition intermédiaire.