Les micropiles à combustibles sont envisagées pour remplacer ou prolonger l’autonomie des batteries dans les dispositifs nomades. Dans ce domaine, la miniaturisation très poussée a abouti à la réalisation de prototypes planaires multi-cellules d’une puissance de 3 à 5 W. La différence d’architecture par rapport aux piles à combustibles « classiques », l’absence d’auxiliaires de fonctionnement et l’utilisation direct de l’air ambiant comme réactif amènent de nouvelles problématiques au niveau de la gestion de l’eau produite. Le travail de cette thèse porte sur la caractérisation de la gestion de l’eau et l’augmentation de la durée de vie d’un système de micropiles à combustible planaire « à respiration », à température ambiante. L’impact prépondérant de la thermique a été mis en avant, au niveau des points de fonctionnement (noyage aux faibles densités de courant et assèchement aux forts courants) comme au niveau local (gradients entre cellules). Les phénomènes d’assèchement et de noyage ont été étudiés grâce à l’imagerie neutronique. Un des principaux phénomènes observé est la rétrodiffusion d’eau vers l’anode suite une condensation au niveau de la cathode, conduisant à une importante perte de puissance. Une étude de la dégradation lors de fonctionnement longue durée a permis de montrer qu’une mauvaise gestion de l’eau favorise la corrosion d’éléments métalliques, conduisant à une diminution des performances. Une solution visant à éliminer ces phénomènes a été développée et implémentée avec succès. L’intégration du microporeux développé lors de cette thèse a permis d’atteindre une dégradation de 0,1 mV/h sur 2500 h de fonctionnement à 3,5 W. / Micro fuel cells have been considered as potential substitute or complement to batteries for nomad systems, in order to enhance their autonomy. Miniaturization of these objects led to the development of multi-cells planar arrays delivering 3 to 5 W. The specificities of this design compared to the “conventionnal” fuel cell stack architecture, coupled to the removal of peripheral components and the use of ambient air as oxidant, comes along with new challenges concerning water management. This work is focused on the characterization of water management and the lifetime improvement of a planar air-breathing fuel cell array at ambient temperature. Thermal effects have been demonstrated to be of first order concerning the operating conditions (flooding at low current density and drying-out at elevated one) and the local heterogeneities (between cells). Drying-out and flooding have been investigated using neutron imaging. One of the major phenomena observed is back-diffusion linked to water condensation on the cathode side, leading to anodic water accumulation and concomitant power decrease. Investigation of the degradation during long term operation pointed out corrosion of metallic elements as the major issue involved in performance decrease. Development and successful implementation of a solution to counter these troubles led to a limited degradation of 0.1 mV/h during a 2500 h operation at 3.5 W.

Cette thèse étudie la détection de matière nucléaire avec la technique de la particule associée pour l’inspection de bagages abandonnés ou de conteneurs maritimes dans le domaine de la sécurité. Le principe consiste à mesurer, avec des scintillateurs plastique, les coïncidences entre particules de fissions induites par des neutrons de 14 MeV produits par un générateur basé sur la réaction 2H(3H,n)4He et équipé d’un détecteur alpha à localisation pour déterminer le temps d’émission et la direction du neutron opposé. La détection d’au moins trois particules de fission en coïncidence avec la particule qui permet de discriminer les matières nucléaires des matériaux bénins. Le système d’acquisition et les outils de simulation ont été qualifiés en passif avec des sources radioactives puis en actif avec le générateur et diverses cibles, validant les estimations de performances de systèmesd’inspection de bagages abandonnés ou de conteneurs maritimes réalisées par simulation numérique avec le code MCNP-PoliMi. Il est ainsi possible de détecter en quelques minutes, quelques kg d’uranium au centre d’un container rempli d’une matrice fer mêmesi l’échantillon est masqué par du plomb, à l’aide du signal des neutrons prompts de fission. La détection est plus difficile dans les matrices organiques en raison de la diffusion des neutrons interrogateurs et de fission sur les noyaux d’hydrogène. Par ailleurs, l’utilisation de scintillateurs plastiques à la place des compteurs gazeux à 3He a été évaluée pour caractériser le plutonium dans les colis de déchets radioactifs par mesure passive des coïncidences. La détection des neutrons de fission est beaucoup plus rapide,ce qui permet de minimiser le bruit accidentel dû aux réactions (,n). Les scintillateurs sont cependant plus sensibles aux rayonnements gamma et à la diaphonie entre détecteurs voisins, ce qui nécessite d’exploiter les coïncidences de multiplicité 3 avec un traitement des données spécifique pour limiter la diaphonie. / This thesis investigates the detection of Special Nuclear Materials (SNM) by neutroninterrogation with the Associated Particle Technique (APT). 14 MeV neutrons areproduced from the 3H(2H,n)α fusion reaction in a sealed tube neutron generatorembedding a position-sensitive alpha detector. The alpha detector determines thedirection of the nearly opposite neutron and its time of flight. The detection of at leastthree prompt fission particles in coincidence with the tagged neutron signs the presenceof SNM. The acquisition system and simulation tools have been qualified in passive modewith radioactive sources and active mode with the generator and various targets,validating the simulation of inspection systems with MCNP-PoliMi. Calculations showthat the detection of a few kilograms of shielded SNM with the ATP is possible in ironcargo container, with the prompt fission neutrons signal. Detection is more difficult inorganic matrices due to tagged- and prompt fission neutrons scattering on hydrogennuclei. Furthermore, the use of plastic scintillators instead of 3He counters was studied tocharacterize the plutonium in the radioactive waste by passive coincidences measurement.Measurements at fast time scales of fast-neutrons instead of the long time scales ofthermal-neutrons reduce random coincidences that can occur with high (,n) reactionrate. The scintillators are however sensitive to gamma rays and cross-talk betweenadjacent detectors. Therefore, we used data-analysis algorithms to minimize cross-talkcontribution to measured three-fold coincidences.

Ce travail de thèse porte sur le développement de techniques de spectroscopie neutronique dans les champs de rayonnement mixte pour des applications liées aux réacteurs de recherche à neutrons rapides, en particulier l’installation MASURCA.La première partie est consacrée à l'étude des configurations expérimentales spéciales de MASURCA dans lesquelles un canal radial est construit pour extraire un faisceau continu de neutrons d'énergie intermédiaires et rapides, adaptable à différents besoins. Exploiter MASURCA en tant qu'installation de faisceau de neutrons ouvrirait de nouvelles possibilités d'expériences telles que des expériences de protection et de transport de neutrons rapides, la production de champs neutroniques standards (de référence), le développement et étalonnage de systèmes de détection des neutrons rapides, etc.La deuxième partie de la thèse est dédiée au développement d’une capacité de spectrométrie neutronique rapide pour la caractérisation en ligne de la distribution d'énergie neutronique. Différents types de détecteurs sont comparés. Le meilleur compromis pour ce spectromètre est un système combinant des compteurs proportionnels et des scintillateurs organiques. Ce système est capable de couvrir le domaine énergétique entre 10 keV et 10 MeV. Le scintillateur organique sélectionné est un monocristal de stilbène obtenu par un procédé “solution-grown” développé récemment. Au bilan, on conclut qu'un spectromètre à neutrons basé sur le stilbène de type “solution-grown” serait adapté à une utilisation dans MASURCA et dans d'autres champs de rayonnement mixte et qu'il serait plus performant que les systèmes de détection traditionnels. / This doctoral thesis work is focused on the development of neutron spectroscopy techniques in mixed radiations fields for fast research reactor applications, especially for the MASURCA facility.The first part of the thesis is dedicated to the study of special MASURCA configurations in which a radial channel is built to extract a continuous beam of intermediate-to-fast energy neutrons, tailorable to meet different needs. Operating MASURCA as a neutron beam facility would open up new possibilities of experiments, such as fast neutron attenuation and shielding experiments; measurements in standard (reference) fast neutron fields, development and calibration of fast neutron detection systems etc.The second part of the thesis is dedicated to the development of fast neutron spectrometric capabilities for the on-line characterization of the neutron energy distribution. Different candidate detector systems are compared. A “best compromise” spectrometer is shown to be a system combining proportional counters and organic scintillators. Such a system would be able to cover the neutron energy domain between 10 keV and 10 MeV. The selected organic scintillator is a stilbene single crystal obtained by a recently developed solution-grown process. Overall, it is concluded that a neutron spectrometer based on a solution-grown stilbene detector would be suitable for use in MASURCA and in other mixed radiations fields, and would perform better than traditional detector systems.

Cette thèse est une étude par diffusion neutronique des pyrochlores Tb2Ti2O7 et Pr2Zr2O7. Ces composés, pour lesquels les ions magnétiques sont des ions Non-Kramers (NK), sont présentés comme de potentielles glaces de spin quantiques. Dans Pr2Zr2O7, l'étude des réponses élastique et inélastique et des structures induites sous champ nous amènent à conclure que l'état fondamental serait une recombinaison du doublet fondamental de champ cristallin (CEF) du fait de l'existence de termes multipolaires dans l'Hamiltonien. Ces termes seraient dus à un couplage magnéto-cristallin. Dans l'approximation de champ moyen, un modèle local de distorsion structurale semble en effet reproduire nos résultats. Dans Tb2Ti2O7, malgré de notables différences avec Pr2Zr2O7, nos mesures indiquent qu'un mécanisme semblable de mélange des fonctions d'onde du doublet fondamental de CEF a lieu. Ce mélange impliquerait des termes multipolaires également dus au couplage magnéto-cristallin et nous avons pu observer une signature directe de ce couplage. Les mécanismes en jeu dans ces systèmes ne seraient pas ceux proposés pour les glaces de spin quantiques mais dus à la sensibilité des ions NK à leur environnement. L'étude de composés non-st¿chiométriques montre la réactivité du magnétisme aux perturbations. / This work is the neutron scattering study of the pyrochlores Tb2Ti2O7 and Pr2Zr2O7. These compounds where magnetic ions are Non-Kramers ions are expected to be quantum spin ices. In Pr2Zr2O7, the study of the elastic and inelastic response together with the study of the magnetic structures in applied magnetic field lead to the conclusion that the magnetic ground state is a mixing of the wave functions of the crystal-field ground state doublet because of quadrupolar terms in the Hamiltonian. These terms would originate from a coupling to the lattice. Using the mean-field approximation, a model based on a local structural distortion reproduces quite well our measurements. Despite strong differences with Pr2Zr2O7, our measurements provide evidence for a similar mechanism in Tb2Ti2O7. Again, this would be caused by multipolar terms in the Hamiltonian reflecting a strong coupling of the magnetic moments to the lattice. Then, these pyrochlores would not be quantum spin ices. Instead, the extreme sensibility to the environment characteristic of the Non-Kramers ions would lead to these fluctuations. Our measurements of samples slightly off-stoichiometry emphases the strong reactivity of the magnetic behavior of these compounds.

La fabrication de prothèses dentaires à base de titane a connu un réel essor ces dernières années. Cependant, la production de ces produits reste assez coûteuse, et le choix de producteurs est encore restreint. Les partenaires du projet de recherche Européen Den-ticast® ont identifié un fort potentiel pour la création d'une machine innovante, capable de produire ces pièces à un coût réduit et à un niveau de qualité élevé. Le projet est axé sur le domaine de la production de pièces de métal pour l'usage dentaire, avec comme objectif, le développement d'un nouveau système polyvalent de coulée des alliages, qui doit permettre de couler l'ensemble des alliages dentaires actuellement commercialisés (NiCr, CoCr), mais aussi le titane et ses alliages. Le prototype Denticast® associe, pour la première fois, la fusion par induction et l'injection par centrifugation à haute vitesse, sous vide secondaire. Entièrement programmable, cette machine doit pouvoir évoluer en fonction du développement de nouveaux alliages sur le marché dentaire.Ce projet réunit des partenaires européens de 3 pays différents (France, Allemagne, Italie) et 3 secteurs d'activité : industriel, académique et odontologique, de sorte que chacun ap-porte un aspect complémentaire au projet. Il comporte 3 phases principales : une phase d'étude, une phase de conception et une phase d'évaluation du prototype.Nos résultats montrent que Denticast® est capable de produire des pièces à usage dentaire de qualité, à grains fins et homogènes, avec un niveau de contrainte résiduelle relativement bas, et une fraction volumique de porosité faible. Les caractéristiques mécaniques sont globalement supérieures ou équivalentes aux systèmes commerciaux du marché. / Although the manufacture of titanium dental prostheses has experienced a real rise in the last years, the production of those products remains quite expensive, and the choice of pro-ducers is still limited. The partners of the European research project Denticast® have identi-fied a high potential for the creation of an innovative machine that can produce those dental parts at low cost and high quality level. The aim of this research is the development of a new, innovative and versatile system of casting alloys, which can cast all dental alloys (NiCr, CoCr) as well as titanium and its alloys. The prototype Denticast® associates for the first time the melting by induction and the injection by centrifugation with high speed under vacuum. Totally preset, this machine should be able to evolve according to the devel-opment of new dental materials.The project combines European partners from 3 different countries (France, Germany and Italy) and three sectors: industrial, academic and dental, so that each of them contributes to the project. It presents three main phases: a study phase, a phase of design and the evalua-tion phase of the prototype.Our results show that Denticast® is able to produce quality parts for dental use with a ho-mogeneous and fine grain, with a low level of residual stress and a relatively low volume of fraction porosity. In most cases, the mechanical characteristics are equal or even greater than other systems on the market at present.

L'objectif de cette thèse est double : premièrement montrer la qualité du pseudo-potentiel local de Shaw pour décrire la structure des métaux polyvalents et sa transférabilité aux alliages ; deuxièmement l'étude expérimentale par diffusion neutronique de la structure de l'alliage hétéro-coordonné Mn-Zn, et la mise en évidence du phénomène critique de démixtion pour l'alliage Bi-Ga avec des outils expérimentaux (rayons X et neutrons) et numériques (Monte-Carlo inverse). Ce travail de thèse s'articule en deux parties. Dans la première partie, nous développerons la théorie des pseudo-potentiels nécessaire à l'obtention des potentiels inter-ioniques tant pour les métaux purs que pour leurs alliages, nous définirons les grandeurs structurales qui sont les fonctions de corrélation de paire et les facteurs de structure et nous présenterons la méthode de la dynamique moléculaire. Ces résultats concernent le calcul des grandeurs structurales des métaux polyvalents purs (Al, Ga, Cd, In, Sn, Tl, Pb, Bi) et de leurs alliages dont les données expérimentales sont indisponibles (Bi-Pb, Pb-Sn et Ga-Pb). Nous y discuterons tout particulièrement la transférabilité du pseudo-potentiel de Shaw local à l'alliage. Dans la deuxième partie, nous détaillerons les processus de diffusion des deux méthodes expérimentales les plus utilisées pour la détermination de la structure des métaux liquides et de leurs alliages et qui sont la diffusion de neutrons et la diffraction des rayons X. Nous développerons les méthodes de corrections standards et manétiques utilisées pour l'alliage liquide Mn-Zn. Nous décrirons aussi la méthode RMC de simulation structurelle qui sera utilisée pour la mise en évidence de l'ordre local de l'alliage liquide Bi-Ga présentant un seuil de miscibilité / The aim of this thesis is manifold ; firstly showing the quality of Shaw local pseudo-potential to describe the structure of polyvalents metals and his transferability to alloys. Secondly doing the experimental study by neutron scattering of structure of the hetero-coordinated Mn-Zn liquid alloy, and highlighting the critical phenomenon of demixing for Bi-Ga liquid alloy with experimental tools (X-rays and neutrons) and structural simulation Reverse Monte-Carlo (RMC). This thesis is divided into two parts. In the first part, we develop the pseudo-potentials theory necessary to obtain the inter-ionic potential for both pure metals and alloys, we define the structural quantities which are the pair correlation functions and the structure factors, we present the molecular dynamics method. Then we will present and discuss our results obtained using the effective potential and molecular dynamics. These results concern the calculation of structural quantities of pure polyvalent metals (Al, Ga, Cd, In, Sn, Tl, Pb, Bi),and their alloys whose experimental data are avaible (Bi-Pb, Pb-Sn et Ga-Pb). We particulary discuss the transferability of the Shaw local pseudo-potential from pure liquid to liquid alloy. In the second part, we detail the process of diffusion of the two experimental methods most used for determining the structure of liquid metals and their alloys, which are the neutron scattering and X-ray diffraction. We explain the standard and magnetic methods of correction used for the Mn-Zn liquid alloy. We will also present the RMC structural simulation that will be used to highlight the local order in the Bi-Ga liquid alloy structure witch present a threshold of miscibility

Les travaux réalisés au cours de cette thèse portent sur la conception neutronique de configurations expérimentale destinées à améliorer la connaissance de paramètres neutroniques, en particulier les données nucléaires dans une gamme de spectres neutroniques élargie, dans le futur réacteur de puissance nulle ZEPHYR. La grande flexibilité expérimentale attendue de ce réacteur présente un défi majeur lié à la présence obligatoire d’une zone en eau périphérique. Or, répondre aux besoins des réacteurs électronucléaires nécessite de reproduire fidèlement leurs caractéristiques neutroniques dans les zones de mesure. L’enjeu est alors de comprendre puis réaliser une adaptation spectrale efficace entre la périphérie et la zone de mesure, et de l’appliquer pour des configurations dédiées aux réacteurs de Générations II, III et IV.Dans un premier temps les couplages thermique-rapides ont été étudiés, stimulés par le développement des réacteurs rapides de Génération IV. De telles configurations ayant été réalisées par le passé, le travail réalisé a visé à produire une démarche rigoureuse de conception permettant de s’assurer de l’indépendance neutronique de la zone centrale rapide vis-à-vis de la zone thermique périphérique. Une configuration optimisée a pu être définie et des déclinaisons permettent de cibler préférentiellement les sections efficaces d’absorption ou de diffusion lors de mesures d’oscillations d’échantillons dans un canal expérimental dédié, situé au centre du massif. Des premières études relatives à la sûreté de cette configuration optimisée ont également été réalisées afin de justifier sa faisabilité pratique.Dans un second temps, les principes d’adaptation spectrale sont appliqués pour cibler le domaine énergétique entre 10 eV et 10 keV. Ce domaine ne vise pas un soutien direct à un concept de réacteur mais à pallier au manque de mesures dans cette zone, notamment pour les aspects de sûreté/criticité.Enfin, l’étude de sensibilité aux données nucléaires des effets en réactivité mesurés au centre de ces configurations reste un problème ouvert auquel cette thèse apporte une contribution au travers d’une modélisation théorique. / This PhD thesis focuses on the neutronics design of experimental configurations to improve knowledge on neutronical parameters, in particular nuclear data in enlarged spectrum energy domains, in the future Zero Power Reactor ZEPHYR. Its awaited high spectral flexibility faces a major challenge due to the presence of a peripheral water zone. Answering the needs of current and future electronuclear reactor fleet requires a faithful reproduction of their neutronical characteristics in the measurement zone. Then, the issue is to understand how to design an efficient spectral adaptation between the periphery and the experimental zone, and to apply it on Generations II, III and IV dedicated configurations.As a first step, fast-thermal coupled cores were studied in order to support the development of Generation IV fast reactors. Such configurations had been previously realized, but our work intends to provide a rigorous design approach to insure the neutronical independence of the fast central zone regarding the peripheral thermal zone. An optimized configuration has been defined; some adaptations allow to target either absorption or scattering cross-sections during dedicated sample oscillation campaigns. Preliminary safety studies associated to the safe operation of this optimized configuration have also been realized in order to justify its practical feasibility.A second step used the spectral adaptation principles to target the 10 eV to 10 keV energy domain. Even though this domain is not directly related to a concept of reactor, it suffers from a lack of dedicated experiments despite several applications, in particular for criticality/safety issues.Finally, the sensitivity calculations of reactivity effects to nuclear data measured in the centers of these configurations still remains an unresolved problem to which this PhD thesis brings a contribution thanks to a theoretical modelling.

Le bruit neutronique désigne les fluctuations de la population neutronique induites par des changements déterministes ou stochastiques des sections efficaces macroscopiques lors du fonctionnement à puissance nominale d’un réacteur nucléaire. Ces perturbations peuvent avoir des origines diverses comme une variation de densité du caloporteur ou une vibration d’un élément mécanique (barres de contrôle, assemblages ou crayons combustibles…). Dans les réacteurs de puissance, ces bruits neutroniques sont observables par les détecteurs de neutrons placés à l’intérieur et à l’extérieur du cœur. Lorsque ces bruits sont jugés anormaux, tout l’enjeu est de savoir identifier et localiser leurs sources afin de pouvoir mettre en place les mesures de sûreté éventuellement nécessaires au bon fonctionnement de l’installation. Ces bruits peuvent aussi être exploités pour déterminer certaines propriétés du caloporteur comme sa vitesse ou son titre vapeur, ou encore d’autres propriétés dynamiques globales comme le coefficient de température d’un réacteur à eau pressurisée.Les équations générales du bruit neutronique sont issues de la linéarisation et de la transformée de Fourier de l’équation de Boltzmann cinétique perturbée autour de l’état d’équilibre du cœur en suivant l’hypothèse de petites perturbations et en prenant en compte le couplage avec les équations des précurseurs. Ceci a pour résultat une équation à source dans le domaine fréquentiel. Résoudre cette équation complexe permet de prédire le bruit pour différents emplacements de détecteurs.Cette thèse a pour principal objectif de mettre en place des outils de calculs neutroniques en implémentant notamment un solveur de bruit neutronique dans le code de transport déterministe multi-filière APOLLO3® développé au CEA.Au cours de nos travaux, nous avons tout d’abord étudié et analysé la théorie classique du bruit neutronique. Il nous est apparu qu’il était plus judicieux de définir comme opérateur d’équilibre la moyenne temporelle de l’opérateur cinétique perturbé plutôt que l’opérateur de Boltzmann stationnaire. Ce nouvel opérateur d’équilibre, qui a été développé pour la théorie linéaire et non linéaire, permet en effet de prendre en compte le système de régulation de la puissance présent dans les cœurs de réacteurs qui contrebalance automatiquement tout surplus de réactivité introduit par des perturbations.Nous avons implémenté par la suite la résolution numérique des équations du bruit en théorie de la diffusion et du transport dans une maquette dite « fil » pour des géométries à une dimension en multigroupe. La résolution des équations non linéarisées du bruit en théorie de la diffusion a aussi été implémentée afin d’étudier les limites de la théorie linéaire. Deux méthodes Monte Carlo ont été implémentées dans cette maquette : une méthode proposée très récemment dans la littérature et une nouvelle méthode que nous avons mise en place afin d’améliorer cette dernière. Cette nouvelle méthode a vocation à être implémentée dans le code Monte Carlo de référence TRIPOLI-4® développé au CEA. À l’aide de cette maquette, nous avons de plus proposé une nouvelle façon de modéliser plus exactement une vibration mécanique, modélisation que nous avons comparée avec les diverses modélisations analytiques existantes.Enfin, nous avons implémenté la résolution des équations linéaires du bruit en théorie de la diffusion et du transport dans le code déterministe APOLLO3® (solveur réseau IDT). Afin de tester ce nouveau solveur, nous avons mené à bien des calculs de bruit sur un cœur complet de réacteur à eau légère et à baffle lourd à deux et trois dimensions. Ces simulations nous ont permis de conclure nos travaux en étudiant l’impact de certaines sources de bruit, une oscillation ou une vibration d’un assemblage par exemple, sur un système aussi réaliste que ceux étudiés en calculs stationnaires et ce en théorie de la diffusion et du transport à deux groupes d’énergie. / Neutron noise analysis addresses the description of small time-dependent flux fluctuations induced by small global or local perturbations of the macroscopic cross-sections. These fluctuations may occur in nuclear reactors due to density fluctuations of the coolant, to vibrations of fuel elements, control rods, or any other structures in the core. In power reactors, ex-core and in-core detectors can be used to monitor neutron noise with the aim of detecting possible anomalies and taking the necessary measures for continuous safe power production. Thus, neutron noise techniques are more and more used by the nuclear industry for non-invasive monitoring, control and detection of anomalies in nuclear power plants. They are also applied to the measurement of the properties of the coolant, such as speed and void fraction, or of global dynamic properties such as the moderator temperature coefficient of a pressurized water reactor.The general noise equations are obtained by assuming small perturbations around a steady state in the neutron field and by subsequently taking the Fourier transform in the frequency domain. The analysis is performed based on the neutron kinetic equations including the coupling with neutron precursors. For each frequency, the outcome of the Fourier transform analysis is a fixed-source equation for the perturbed neutron field, which can then be solved so as to predict noise measurements at detector locations.The objective of this thesis is to develop techniques for neutron noise analysis and especially to implement a neutron noise solver in the deterministic transport code APOLLO3® developed at CEA.First, we studied and analyzed the traditional neutron noise theory. In order to take into account the action of the regulating system which cancel the time-averaged reactivity added by a perturbation in a core, we found that it is preferable to choose as steady-state operator the time-averaged of the kinetic operator rather than the stationary Boltzmann operator. This new steady-state operator has been developed for the linear and the non-linear full theory.Then, we have implemented a neutron noise solver in diffusion and transport theory for a simple “rod” geometry in multigroup. A non-linear neutron noise solver has been also implemented in diffusion theory for this rod geometry in order to analyze the limits of the linear theory. Moreover, two Monte Carlo methods that solve the transport equations for the neutron noise in the frequency domain have been implemented for this rod geometry: one recently developed in the literature and a new Monte Carlo algorithm that we have developed so as to improve the latter. This new algorithm is supposed to be implemented in the reference Monte Carlo code TRIPOLI-4® developed at CEA. In addition, a new one-dimension vibration model has been developed and tested for the rod geometry in order to simulate a periodic vibration of a mechanical element and to determine the neutron noise generated by this perturbation.Lastly, a neutron noise solver has been implemented in diffusion and transport theory in the deterministic transport code APOLLO3® (IDT lattice solver). In order to test this new solver, we have performed neutron noise simulations in a large pressurized water reactor with heavy baffle in two and three dimensions. Thus, we have concluded our work by analyzing the neutron noise induced by different noise sources, an oscillation or a vibration of one assembly for example, in a case as realistic as ones used in stationary calculations. These simulations have been performed in diffusion and transport theory with two energy groups.

Les doses secondaires neutroniques ne sont actuellement pas estimées lors de la planification de traitement dans les centres de protonthérapie puisque les logiciels de planification de traitement (TPS) ne le proposent pas tandis que les simulations Monte Carlo (MC) et les mesures sont inadaptées pour un environnement clinique. L’objectif de la thèse est de développer un modèle analytique dédié à l’estimation des doses secondaires neutroniques aux organes sains qui reste pratique et simple d’utilisation en routine clinique. Dans un premier temps, la géométrie existante de la gantry installée au Centre de protonthérapie d’Orsay (CPO) de l’institut Curie modélisée avec le code de calcul MCNPX a été étendue à trois configurations de traitement supplémentaires (énergie en entrée de ligne de 162, 192 et 220 MeV). Une approche comparative simulation-mesure a ensuite été entreprise afin de vérifier la capacité de ces modélisations à reproduire les distributions de doses (en profondeur et latérales) des protons primaires ainsi que le champ secondaire neutronique. Des écarts inférieurs à 2 mm ont été observés pour les protons primaires. Pour les neutrons secondaires, les écarts sont plus mitigés avec des rapports simulation sur mesure de ~2 et de ~6, respectivement pour la spectrométrie et les équivalents de dose dans un fantôme physique. L’analyse des résultats a permis d’identifier l’origine de ces écarts et de mettre en perspective la nécessité de conduire de nouvelles études pour améliorer à la fois les mesures expérimentales et les simulations MC. Dans un deuxième temps, une approche purement numérique a été considérée pour calculer les doses neutroniques aux organes sains de fantômes voxélisés représentant des patients d’un an, de dix ans et adulte, traités pour un craniopharyngiome. Une variation de chaque paramètre de traitement a été réalisée afin d’étudier leur influence respective sur les doses neutroniques. Ces paramètres ont pu être ordonnés par ordre décroissant d’influence : incidence de traitement, distance organe-collimateur et organe-champ de traitement, taille/âge des patients, énergie de traitement, largeur de modulation, ouverture du collimateur, etc. Des suggestions ont également été avancées pour réduire les doses neutroniques.Dans un troisième temps, un modèle analytique a été conçu de façon à être utilisable en routine clinique, pour tous les types de tumeur et toutes les installations de protonthérapie. Son entraînement séparé pour trois incidences de traitement a montré des écarts inferieurs à ~30% et ~60 µGy Gy⁻¹ entre les données d’apprentissage (doses neutroniques calculées aux organes sains) et les valeurs prédites par le modèle analytique. La validation a consisté à comparer les doses neutroniques estimées par le modèle analytique à celles calculées avec MCNPX pour des conditions différentes des données d’apprentissage. Globalement, un accord acceptable a été observé avec des écarts moyens de ~30% et ~100 µGy Gy⁻¹. La flexibilité et la fiabilité du modèle analytique ont ainsi été mises en évidence. L’entraînement du modèle analytique à partir d’équivalents de dose neutroniques mesurés dans un fantôme solide au Centre Antoine Lacassagne a confirmé son universalité, bien qu’il requière néanmoins quelques ajustements supplémentaires pour améliorer sa précision. / Stray neutron doses are currently not evaluated during treatment planning within proton therapy centers since treatment planning systems (TPS) do not allow this feature while Monte Carlo (MC) simulations and measurements are unsuitable for routine practice. The PhD aims at developing an analytical model dedicated to the estimation of stray neutron doses to healthy organs which remains easy-to-use in clinical routine. First, the existing MCNPX model of the gantry installed at the Curie institute - proton therapy center of Orsay (CPO) was extended to three additional treatment configurations (energy at the beam line entrance of 162, 192 and 220 MeV). Then, the comparison of simulations and measurements was carried out to verify the ability of the MC model to reproduce primary proton dose distributions (in depth and lateral) as well as the stray neutron field. Errors within 2 mm were observed for primary protons. For stray neutrons, simulations overestimated measurements by up to a factor of ~2 and ~6 for spectrometry and dose equivalent in a solid phantom, respectively. The result analysis enabled to identify the source of these errors and to put into perspective new studies in order to improve both experimental measurements and MC simulations. Secondly, MC simulations were used to calculate neutron doses to healthy organs of a one-year-old, a ten-year-old and an adult voxelized phantoms, treated for a carniopharyngioma. Treatment parameters were individually varied to study their respective influence on neutron doses. Parameters in decreasing order of influence are: beam incidence, organ-to-collimator and organ-to-treatment field distances, patient’ size/age, treatment energy, modulation width, collimator aperture, etc. Based on these calculations, recommendations were given to reduce neutron doses. Thirdly, an analytical model was developed complying with a use in clinical routine, for all tumor localizations and proton therapy facilities. The model was trained to reproduce calculated neutron doses to healthy organs and showed errors within ~30% and ~60 µGy Gy⁻¹ between learning data and predicted values; this was separately done for each beam incidence. Next, the analytical model was validated against neutron dose calculations not considered during the training step. Overall, satisfactory errors were observed within ~30% and ~100 µGy Gy⁻¹. This highlighted the flexibility and reliability of the analytical model. Finally, the training of the analytical model made using neutron dose equivalent measured in a solid phantom at the center Antoine Lacassagne confirmed its universality while also indicating that additional modifications are required to enhance its accuracy.

Des milieux hétérogènes et désordonnés émergent dans plusieurs applications de la science et de l'ingénierie nucléaires, en particulier en ce qui concerne la propagation des neutrons et des photons. Les exemples sont très répandus et concernent par exemple la double hétérogénéité des éléments combustibles dans les réacteurs à lit de boulets ou l'évaluation de la probabilité de re-criticité suite aux arrangements aléatoires du combusitble résultant d'accidents graves. Dans cette thèse, nous étudierons le transport linéaire de particules dans des milieux aléatoires. Dans la première partie, nous nous concentrerons sur quelques modèles mathématiques qui peuvent être utilisés pour la description de matériaux aléatoires. Une attention particulière sera accordée aux tessellations stochastiques, où un domaine est partitionné en polyèdres convexes en échantillonnant des hyperplans aléatoires selon une probabilité donnée. Les inclusions stochastiques de sphères dans une matrice seront également brièvement introduites. Un code informatique sera développé afin de construire explicitement de telles géométries par des méthodes de Monte Carlo. Dans la deuxième partie, nous évaluerons ensuite les caractéristiques générales du transport de particules dans des milieux aléatoires. Pour ce faire, nous allons considérer quelques benchmarks assez simples pour permettre une compréhension approfondie des effets des géométries aléatoires sur les trajectoires de particules tout en conservant les propriétés clés du transport linéaire. Les calculs de transport seront réalisés en utilisant le code de transport de particules Monte Carlo Tripoli4, développé au SERMA. Les cas de modèles de désordre quenched et annealed seront considérés séparément. Dans le premier, un ensemble de géométries sera généré en utilisant notre code, et le problème de transport sera résolu pour chaque configuration: des moyennes d'ensemble seront alors prises pour les observables d'intérêt. Dans le second cas, un modèle de transport efficace capable de reproduire les effets du désordre dans une seule réalisation sera étudié. Les approximations des modèles annealed seront élucidées, et des améliorations significatives seront proposées. / Heterogeneous and disordered media emerges in several applications in nuclear science and engineering, especially in relation to neutron and photon propagation. Examples are widespread and concern for instance the double-heterogeneity of the fuel elements in pebble-bed reactors, or the assessment of re-criticality probability due to the random arrangement of fuel resulting from severe accidents. In this Thesis, we will investigate linear particle transport in random media. In the first part, we will focus on some mathematical models that can be used for the description of random media. Special emphasis will be given to stochastic tessellations, where a domain is partitioned into convex polyhedra by sampling random hyperplanes according to a given probability. Stochastic inclusions of spheres into a matrix will be also briefly introduced. A computer code will be developed in order to explicitly construct such geometries by Monte Carlo methods. In the second part, we will then assess the general features of particle transport within random media. For this purpose, we will consider some benchmark problems that are simple enough so as to allow for a thorough understanding of the effects of the random geometries on particle trajectories and yet retain the key properties of linear transport. Transport calculations will be realized by using the Monte Carlo particle transport code Tripoli4, developed at SERMA. The cases of quenched and annealed disorder models will be separately considered. In the former, an ensemble of geometries will be generated by using our computer code, and the transport problem will be solved for each configuration: ensemble averages will then be taken for the observables of interest. In the latter, effective transport model capable of reproducing the effects of disorder in a single realization will be investigated. The approximations of the annealed disorder models will be elucidated, and significant ameliorations will be proposed.