Les réacteurs hybrides, bases sur le couplage entre un accélérateur de particules et un coeur sous-critique via une cible<br />de spallation, présentent des possibilités de réduction de la radiotoxicité des déchets de haute activité et a vie<br />longue promis au stockage. Les différents concepts proposes ces dernières années dans la communauté scientifique montrent<br />la nécessite de réaliser un démonstrateur.<br />Ce travail de thèse a porte sur l'optimisation par simulation Monte Carlo a l'aide du code MCNPX, de la neutronique d'un tel<br />système dans le but de réaliser un réacteur pilote.<br />Tout d'abord, nous avons indique les principales caractéristiques neutroniques d'un réacteur hybride avant de présenter le<br />concept de démonstrateur refroidi au gaz base sur le remontage effectue par la société Framatome ANP. Nous avons<br />caractérise puis optimise la neutronique a travers la géométrie et les matériaux utilises pour ce démonstrateur.<br />Dans le cadre de l'incinération des actinides mineurs, nous avons calcule l'évolution des combustibles envisageables suivant<br />les phases de démonstration prévues. Les grandeurs liées a l'incinération des actinides mineurs sont rapportées. En vue<br />de la transmutation du 99Tc et de l'129I, nous avons calcule les temps caractéristiques et les taux de transmutation<br />a l'équilibre.<br />D'autre part, nous avons analyse le passage du démonstrateur vers un réacteur incinérateur de puissance a partir de<br />critères physiques tels que les facteurs de forme et les niveaux de flux. A partir de cette analyse, des solutions innovantes sont<br />proposées pour améliorer les facteurs de forme d'un incinérateur de puissance.<br />Enfin, dans des perspectives a plus long terme, l'utilisation des réacteurs hybrides dans le cadre de la génération<br />d'233U pour accélérer le démarrage d'une filière de réacteurs a sels fondus basée sur le cycle<br />232Th/233U a été explorée et s'avère particulièrement efficace.

Dans le contexte d'un déploiement massif du nucléaire civil au niveau mondial, le problème de l'approvisionnement en U-235 se posera à des échéances humaines. L'industrie nucléaire d'aujourd'hui, sous-génératrice, serait, dans un tel cas de figure, inapte à satisfaire les besoins énergétiques du monde de façon durable. La transition vers des filières iso ou surgénératrices, qui optimisent l'utilisation de la matière fissile, est alors pertinente. Parmi les technologies qui permettent une telle optimisation, le cycle du thorium, Th/U-233 utilisé en spectre de neutrons thermique, est doublement intéressant; il permettrait, dans des concepts de type réacteur à sels fondus thermique, l'isogénération de la matière fissile tout en nécessitant de faibles inventaires initiaux en U-233. La production de cette quantité d'U-233, nécessaire au démarrage de la filière, peut être produite en amont, dans des réacteurs d'aujourd'hui (à eau sous pression), utilisant un combustible de type mixte oxyde thorium-plutonium. <br /><br />Ce travail concerne d'une part le développement d'outils de calcul nécessaires à l'étude neutronique, par simulation Monte Carlo (M.C), des réacteurs nucléaires et de leur combustible. Qu'ils soient de génération future ou de technologie actuelle utilisant un combustible innovant, la simulation des réacteurs par les méthodes M.C. est particulièrement bien adaptée car elle ne repose que sur la connaissance des données nucléaires, et peut traiter des géométries complexes et exactes en effectuant le transport des neutrons à énergie continue. <br /><br /><br />Le code MURE, qui encapsule le code de transport validé et reconnu MCNP, a été écrit pour simuler l'évolution du combustible sous irradiation. C'est un code modulaire, écrit en C++, qui permet, entre autres, de simuler des évolutions à puissance et à réactivité constantes. <br /><br /><br />Dans un deuxième temps, nous avons entrepris l'étude du combustible MOX ThPu en REP en vue de détérminer des teneurs en plutonium satisfaisant les critères de sûreté et avons quantifié la production d'uranium-233 en fin de combustion. Ceci nous permet de considèrer et de valider différents scénarios de transition du parc français vers un parc de réacteurs isogénérateurs utilisant le cycle du thorium, où l'U-233, aura été produit dans des réacteurs à eau sous pression utilisant du MOX thorié.

Dans le cadre des études neutroniques d'innovation sur les cœurs de Réacteurs à Eau légère Pressurisée (REP) de 3ème génération, la recherche de l'économie des ressources naturelles est fondamentale afin de pérenniser la filière électronucléaire. Cette étude consiste à rechercher l'économie des ressources par la conception de cœurs de réacteurs à hauts facteurs de conversion, s'appuyant sur des combustibles oxydes mixtes à base de thorium / uranium / plutonium, ainsi que d'élaborer des stratégies de multi-recyclage des matières fissiles (plutonium et 233U). La démarche s'est déroulée en quatre étapes. Deux domaines d'étude ont tout d'abord été identifiés, le premier concerne les faibles rapports de modération (RM) et un combustible ThPuO2, le second les RM standards à accrus et un combustible ThUO2. La première voie a conduit à l'étude de Réacteurs Sous-Modérés (RSM) selon les critères de production d'233U accrue et de consommation limitée de plutonium. Deux concepts ont été retenus en particulier, à partir desquels des stratégies de multi-recyclage des matières fissiles ont été élaborées. La production et le recyclage de l'233U exclusivement en RSM limitent l'économie annuelle d'Unat à 30% environ. Il a été mis en évidence que le besoin en plutonium des RSM producteurs d'233U est le facteur limitant. C'est pourquoi un dernier chapitre évalue comment la production d'233U au sein de REP, dès 2020, permet de favoriser la transition vers un cycle symbiotique REP/RSM en relâchant la contrainte sur les inventaires de plutonium. Cette stratégie laisse présager une économie annuelle de l'ordre de 65% d'Unat par rapport à la poursuite du mono-recyclage du MOX en REP.

Le système EURITRACK, basé sur la technique de la particule associée, vise à détecter des explosifs et des drogues dans les conteneurs maritimes avec des neutrons de 14 MeV produits par la réaction D(T,)n. La particule alpha et le neutron sont émis environ à 180° l'un de l'autre. Les réactions induites par le neutron produisent des rayonnements gamma qui sont détectés en coïncidence avec la particule alpha pour déterminer la direction et le temps de vol neutronique, et ainsi remonter à l'origine des rayonnements gamma dans le conteneur. La composition chimique est obtenue par déconvolution du spectre gamma en signatures élémentaires (C, O, N, Fe,...). Les rapports des nombres de coups du carbone, de l'oxygène et de l'azote sont convertis en proportions chimiques, afin de distinguer les matières organiques bénignes et illicites, via des facteurs calculés par simulation Monte Carlo et validés expérimentalement. Ils prennent en compte la modération neutronique et l'atténuation photonique dans les marchandises transportées. L'application à la caractérisation élémentaire des déchets radioactifs est aussi étudiée par simulation, avec des écrans et collimateurs pour limiter le bruit dû à l'émission radiologique des colis.

Les critères de sureté qui régissent le développement de coeurs de réacteurs dequatrième génération implique l'usage d'outils de calcul neutronique performants. Unepremière partie de la thèse reprend toutes les étapes de modélisation neutronique desréacteurs rapides actuellement d'usage dans le code de référence ECCO. La capacité desmodèles à décrire le phénomène d'autoprotection, à représenter les fuites neutroniques auniveau d'un réseau d'assemblages combustibles et à générer des sections macroscopiquesreprésentatives est appréciée sur le domaine des réacteurs rapides innovants respectant lescritères de quatrième génération. La deuxième partie de ce mémoire se consacre à lamodélisation des coeurs rapides avec réflecteur acier. Ces derniers nécessitent ledéveloppement de méthodes avancées de condensation et d'homogénéisation. Plusieursméthodes sont proposées et confrontées sur un problème de modélisation typique : le coeurZONA2B du réacteur maquette MASURCA.

Dans cette thèse nous avons tout d'abord développé un solveur neutronique de cinétique transport 3D en géométrie déstructurée avec une discrétisation spatiale par éléments finis (solveur MINARET). L'écriture d'un tel code représente en soi une contribution importante dans la physique des réacteurs car il permettra de connaître de façon très précise l'état du coeur au cours d'accidents graves. Il jouera aussi un rôle très important pour des études de fluence de la cuve des réacteurs. D'un point de vue mathématique, l'apport le plus important dans l'écriture de ce solveur a consisté en l'implémentation d'algorithmes modernes adaptés aux architectures actuelles et à venir de calcul parallèle, permettant de réduire de façon significative les temps de calcul. Un effort particulier a été mené pour paralléliser de façon efficace la variable temporelle par l'algorithme pararéel en temps. Ce travail a consisté dans un premier temps à analyser les performances que le schéma classique de pararéel apporte dans la résolution de l'équation de transport de neutrons. Ensuite, nous avons cherché à améliorer ces performances en proposant un schéma de pararéel qui intègre de façon plus optimisée la présence de schémas itératifs autres que le pararéel dans la résolution de chaque pas de temps de l'équation du transport. L'idée principale de ce nouveau schéma consiste à limiter le nombre d'itérations internes pour chaque pas de temps du solveur fin et d'atteindre la convergence au cours des itérations pararéelles. Dans un second temps, une réflexion a été entamée autour de la question suivante: étant donné le haut degré de précision que MINARET fournit dans la connaissance de la population neutronique, serait-il possible de l'utiliser en tant qu'outil de surveillance pendant l'opération d'un réacteur nucléaire? Et, qui plus est, comment rendre un tel outil à la fois cohérent et complémentaire par rapport aux mesures prises \textit{in situ}? Une des difficultés majeures de ce problème réside dans le besoin de fournir les simulations en temps réel alors que, malgré nos efforts pour accélérer les calculs, les méthodes de discrétisation utilisées dans MINARET ne permettent pas des calculs de coeur à une telle vitesse. Cette question a été abordée en développant tout d'abord une généralisation de la méthode Empirical Interpolation (EIM) grâce à laquelle on a pu définir un processus d'interpolation bien posé pour des fonctions appartenant à des espaces de Banach. Ceci est rendu possible par l'utilisation de formes linéaires d'interpolation au lieu des traditionnels points d'interpolation et une partie de cette thèse a été consacrée à la compréhension des propriétés théoriques de cette méthode (analyse de convergence sous hypothèse d'ensemble de petite dimension de Kolmogorov et étude de sa stabilité). Ce processus d'interpolation (appelé Generalized EIM) permet de reconstruire en temps réel des processus physiques de la façon suivante: étant donné un système pouvant être décrit par une EDP paramétrée et sur lequel des mesures peuvent être prises \textit{in situ}, on construit d'abord une base d'interpolation constituée de solutions de cette EDP pour différentes valeurs du paramètre grâce à GEIM (ceci est fait par un algorithme greedy). On donne ensuite une approximation en temps réel de l'état du système via une fonction interpolée exprimée dans la base calculée et qui utilise des mesures acquises \textit{in situ} comme données d'entrée (et modélisées mathématiquement par les formes linéaires). La méthode a été appliquée avec succès dans des exemples simples (équations de Laplace et de Stokes) et nous espérons que les développements actuels et à venir pourront mener à son emploi dans des cas réels plus complexes comme celui de la reconstruction de la population neutronique dans un coeur de réacteur avec MINARET.

La thèse a essentiellement été motivée par la volonté croissante de maîtriser les incertitudes des données nucléaires, pour des raisons de sûreté nucléaire. Elle vise en particulier les sections efficaces indispensables aux calculs neutroniques des réacteurs rapides au sodium de Génération IV (RNR-Na), et les moyens permettant de les évaluer.Le principal objectif de la thèse est de fournir et montrer l’intérêt de nouveaux outils permettant de réaliser des évaluations cohérentes, avec des incertitudes maîtrisées et fiables. Pour répondre aux attentes, différentes méthodes ont été implémentées dans le cadre du code CONRAD, développé au CEA de Cadarache, au Département d’Étude des Réacteurs.Après l’état des lieux et la présentation des différents éléments nécessaires pour effectuer une évaluation, il est présenté des résolutions stochastiques de l’inférence Bayésienne. Elles permettent de fournir d’une part, des informations supplémentaires à l’évaluateur par rapport à la résolution analytique et d’autre part, de valider cette dernière. Les algorithmes ont été testés avec succès à travers plusieurs cas, malgré des temps de calcul plus longs faute aux méthodes de type Monte Carlo.Ensuite, ce travail a rendu possible, dans CONRAD, de prendre en compte des contraintes dites microscopiques. Elles sont définies par l’ajout ou le traitement d’informations additionnelles par rapport à l’évaluation traditionnelle. Il a été développé un algorithme basé sur le formalisme des multiplicateurs de Lagrange pour résoudre les problèmes de continuité entre deux domaines en énergies traitées par deux théories différentes. De plus, d’autres approches sont présentées, avec notamment l’utilisation de la marginalisation, permettant soit de compléter une évaluation existante en ajoutant des matrices de covariance, soit de considérer une incertitude systématique pour une expérience décrite par deux théories. Le bon fonctionnement des différentes méthodes implémentées est illustré par des exemples, dont celui de la section efficace totale de l’238U.Enfin, les dernières parties de la thèse se focalisent sur le retour des expériences intégrales, par méthodes d’assimilation de données intégrales. Cela permet de réduire les incertitudes sur les sections efficaces d’intérêt pour les réacteurs rapides. Ce document se clôt par la présentation de quelques résultats clefs sur les sections efficaces de l’238U et du 239Pu, avec la considération d’expériences comme PROFIL et PROFIL-2 dans Phénix ou encore Jezebel. / The thesis has been motivated by a wish to increase the uncertainty knowledge on nuclear data, for safety criteria. It aims the cross sections required by core calculation for sodium fast reactors (SFR), and new tools to evaluate its.The main objective of this work is to provide new tools in order to create coherent evaluated files, with reliable and mastered uncertainties. To answer those problematic, several methods have been implemented within the CONRAD code, which is developed at CEA of Cadarache.After a summary of all the elements required to understand the evaluation world, stochastic methods are presented in order to solve the Bayesian inference. They give the evaluator more information about probability density and they also can be used as validation tools. The algorithms have been successfully tested, despite long calculation time.Then, microscopic constraints have been implemented in CONRAD. They are defined as new information that should be taken into account during the evaluation process. An algorithm has been developed in order to solve, for example, continuity issues between two energy domains, with the Lagrange multiplier formalism. Another method is given by using a marginalization procedure, in order to either complete an existing evaluation with new covariance or add systematic uncertainty on an experiment described by two theories. The algorithms are well performed along examples, such the 238U total cross section.The last parts focus on the integral data feedback, using methods of integral data assimilation to reduce the uncertainties on cross sections. This work ends with uncertainty reduction on key nuclear reactions, such the capture and fission cross sections of 238U and 239Pu, thanks to PROFIL and PROFIL-2 experiments in Phénix and the Jezebel benchmark.

Cette thèse de doctorat porte sur ma recherche doctorale sur la diffusion moléculaire sur des surfaces de matériaux carbonés. Ces travaux de recherche ont été effectuées sous forme d'études de spectroscopie neutronique et d'hélium. Des modèles théoriques ont été développés pour l'analyse et l'interprétation des données expérimentales.Dans une première partie, la méthode de croissance épitaxiale d'une couche de graphène sur une surface (111) d'un cristal de nickel est décrite. Basés sur des études de spectroscopie à écho de spin d'hélium, des modèles d'adsorption et de diffusion d'eau et de benzène sur la surface de graphène sont ensuite élaborés. L'objectif est de décrire précisément la structure de l'adsorbât et la diffusion moléculaire sur la surface.Dans une deuxième partie des études portant sur la diffusion d'hydrogène moléculaire adsorbé dans un aérogel de carbone, dans un carbone poreux, et dans un graphite exfolié sont présentés. Les résultats expérimentaux de spectroscopie neutronique temps-de-vol nous permettent d'établir le rapport entre la mobilité des molécules d'hydrogène et les propriétés spécifiques aux matériaux de carbone. / This thesis presents my PhD work about molecular diffusion on surfaces of carbon materials. The main research has been undertaken in the form of neutron and helium spectroscopy studies and theoretical models have been developed for an interpretation of experimental data.In the first part, the growth procedure of an epitaxial graphene layer on the (111) surface of a nickel crystal is described and the adsorption and diffusion of water and of benzene on the graphene surface are discussed. Results from helium spin-echo spectroscopy studies are presented with the aspiration to obtain a detailed qualitative and quantitative description of the structure of the adsorbate and the molecular diffusion on the surface.In the following chapters, the diffusion of molecular hydrogen adsorbed in carbon aerogel, in a novel porous carbon D-96-7, and in exfoliated graphite is discussed, based on results from neutron time-of-flight spectroscopy. The aim is a detailed understanding of the connection between porosity, surface chemistry, and the molecular diffusion.

La friction d'une surface en réaction au cisaillement pourrait devenir un élément important dans des diverses technologies telles que la microfluidique, la lubrification ou encore la production et le traitement des polymères. Notre système modèle est constitué d'une brosse polymère sous un écoulement d'une solution de polymère enchevêtrée. La structure de la brosse a été sondée expérimentalement par Rhéo - Réflectométrie Neutronique, ainsi que par la simulation numérique basée sur des globules très "mous" ("blobs" en anglais). Dans les simulations on montre pour la première fois qu'il est bien possible de supprimer le croisement de chaînes de polymères pour ensuite pouvoir observer la dynamique d'enchevêtrement grâce uniquement au potentiel répulsif des globules. Pour confiner ces globules entre deux plaques dures, on propose une nouvelle condition limite, appelée mirror-and-shift, qui produit un comportement de profil de densité monotone et non oscillatoire à l'interface. Ces innovations de simulation sont ensuite combinées et leur résultat est comparé avec nos mesures expérimentales de l'épaisseur de la brosse polymère, en fonction de taux de cisaillement. Un bon accord quantitatif est obtenu, dont la conclusion est que l'épaisseur de la brosse s'effondre perpendiculairement au cisaillement appliqué, ce qui est un effet non-linéaire de second ordre. On attribue cet effet à la différence des contraintes normales, qui se produit communément dans des liquides de polymères enchevêtrés lorsqu'il sont poussés vers leur régime de rhéofluidification par un flot suffisant. / Shear responsive friction at solid-liquid interfaces could become an important component in various technologies such as microfluidics, lubrication and polymer processing. Our model system is a polymer brush grafted on a solid substrate, subject to shear flow by an entangled polymer solution. The structure of the brush was probed both experimentally by Rheo - Neutron Reflectometry, and by computer simulations based on soft blobs. In the simulations we demonstrate for the first time that it is possible to suppress polymer chain crossings and observe entanglement dynamics using only the soft blob repulsive potential. To confine the blobs between two hard plates we introduce a new boundary condition, mirror-and-shift, which enables a monotonic, rather than oscillatory, density profile climb at the interface. The simulation techniques are then combined and compared against experimental measurement of polymer brush thickness as a function of shear rate. A good quantitative agreement is obtained, concluding that the brush thickness collapses perpendicularly to the applied shear flow, and is thus a non-linear second order effect. We attribute this effect to the normal stress difference, commonly occurring in entangled polymer liquids in their shear thinning flow regime.

Les propriétés d'autodiffusion de l’uranium sont essentielles pour la compréhension d’interaction pastille-gaine dans le réacteur. L'objectif de cette thèse est de déterminer les coefficients d'autodiffusion de l'uranium dans l’$UO_2$ hyper-stœchiométrique qui sont contrôlés, dans certaines conditions thermodynamiques, par les défauts ponctuels. Pour cet objectif, trois études différentes ont été réalisées. La première porte sur la compréhension des défauts d'oxygène et les différents réarrangements du réseau après oxydation. Pour cela, des échantillons d’$UO_2$ et d’$UO_{2+x}$ ont été caractérisés par une diffraction neutronique au sein du laboratoire ILL à Grenoble. Les résultats obtenus de l’analyse par la « Pair Distribution Function » montrent que les ions interstitiels ont tendance à être isolés aux faibles valeurs de x mais ils sont groupés aux valeurs plus élevées de x. La deuxième partie vise à étudier les défauts lacunaires d'uranium, prédominants dans les échantillons d’$UO_{2+x}$ recuits à haute température, qui influent directement sur l'autodiffusion de l'uranium. La méthode non destructive de « Spectroscopie d'annihilation de Positron », implémentée au laboratoire CEMHTI à Orléans, a été appliquée. Les résultats ont montré l'existence des lacunes d'uranium dans le matériau et leurs quantités peuvent être estimées en fonction de la mesure de durée de vie des positrons à l'aide d'un modèle de piégeage. La connaissance de la nature des défauts cationiques et anioniques et des équilibres de défauts aide à comprendre la corrélation entre les propriétés importantes du combustible (e.g, la diffusion, le fluage) et les conditions thermodynamiques (T, pO2). / Uranium self-diffusion properties are essential for the understanding of in-reactor pellet-cladding interaction. The aim of this thesis is to determined uranium self-diffusion coefficients in hyper-stoichiometric uranium dioxide under certain thermodynamic conditions, which indeed are governed by the induced point defects. For that purpose, three separate studies were carried out on virgin material. Firstly, to improve the knowledge of oxygen defects and the rearrangements occurring in the oxygen sub-lattice after oxidation, $UO_2$ and $UO_{2+x}$ samples were characterized by neutron diffraction in ILL Grenoble. The results obtained by a Pair Distribution Function analysis show that interstitial ions tend to be isolated at lower x but cluster at higher x. Secondly, to study the predominant uranium vacancy defects in high-temperature annealed $UO_{2+x}$, which directly influence the uranium self-diffusivity, a non-destructive method – Positron Annihilation Spectroscopy, available in CEMHTI, Orleans has been carried out. The results of Doppler broadening spectroscopy of annihilation of electron-positron pairs has proved the existence of uranium vacancies in the materials, and their concentration can be estimated based on the positron lifetime measurements using a trapping model. The knowledge of the nature relating to both cation and anion defects and defect equilibria are used to understand the correlation between important fuel properties (e.g. diffusion, creep) and thermodynamic conditions (i.e. temperature and oxygen partial pressure).