L'objectif de ce document est de présenter une étude sur la réaction de capture neutronique radiative du noyau instable du ¹⁷³Lu afin de déterminer sa section efficace (n,γ). Si globalement, pour les noyaux stables de nombreuses informations sont à disposition, il reste un véritable manque de données pour les noyaux radioactifs. La première partie de cette thèse se consacre à la présentation des différents formalismes impliqués dans le calcul d'une section efficace ainsi qu'à l'utilisation du code TALYS basé sur ces différents modèles. TALYS nous a permis d'évaluer la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu en s'appuyant sur la connaissance de la réaction de capture sur le ¹⁷⁵Lu. Dans un deuxième temps, la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu a été mesurée sur l'installation LANSCE avec le détecteur 4π DANCE. Cette expérience s'est révélée être un véritable défi tant pour la fabrication de la cible de ¹⁷³Lu que pour l'obtention de données dû à la grande radioactivité de cet isotope. Nous avons pu extraire des informations intéressantes comme le taux de capture total, identifier et caractériser de nouvelles résonances, déterminer des paramètres comme l'espacement moyen, les largeurs neutroniques et les largeurs γ ainsi que la valeur de la fonction densité. Tous ces nouveaux renseignements nous ont permis de reconstruire la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu jusqu'à 200 eV. Grâce à ces différentes informations, nous avons estimé une correction à appliquer sur la section efficace évaluée par TALYS permettant in fine d'obtenir une nouvelle évaluation de cette quantité. La troisième partie de cette thèse est consacrée à apporter des informations supplémentaires sur la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu en utilisant la méthode de substitution. En premier lieu, nous avons testé la validité de cette méthode sur une réaction connue : ¹⁷⁵Lu(n,γ)¹⁷⁶Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,p)¹⁷⁶Lu puis dans un second temps nous avons regardé la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,t)¹⁷⁴Lu. Pour cela, la probabilité d'émission γ dans ces deux voies a été mesurée et comparée à un calcul TALYS. Cette comparaison a révélé de grandes disparités entre les réactions de transfert utilisées et les réactions induites par des neutrons. Notre investigation s'est alors orientée à regarder de plus près la distribution de spins du noyau composé formé. Celle-ci a pu être extraite grâce à un ajustement de la probabilité d'émission γ mesurée. Cette distribution montre que les réaction (³He,X) peuplent en réalité des spins beaucoup plus grands que ceux issus de la réaction (n,γ). La mesure des rapports des intensités de transitions γ corroborent aussi ce résultat même si les spins peuplés semblent être plus faibles. Cette expérience a mis clairement en évidence qu'une réaction induite par un faisceau d'³He ne pouvait pas se substituer à une réaction (n,γ). Tout au long de ce document, nous avons montré par différents aspects, à quel point il peut être difficile d'obtenir des informations sur les noyaux radioactifs tels que le ¹⁷³Lu et que pour le futur de nombreux défis tant expérimentaux que théoriques sont encore à relever.

La simulation de la neutronique d'un coeur de réacteur nucléaire est basée sur l'équation du transport des neutrons, et un calcul de criticité conduit à un problème à valeur propre. Parmi les méthodes de résolution déterministes, l'approximation de la diffusion est souvent utilisée. Le solveur MINOS basé sur une méthode d'éléments finis mixte duale, a montré son efficacité dans la résolution de ce problème. Afin d'exploiter les ordinateurs parallèles, et de réduire les coûts en temps de calcul et en mémoire, nous proposons dans ce mémoire deux méthodes de décomposition de domaine pour la résolution du problème à valeur propre de la diffusion des neutrons sous forme mixte duale. La première méthode est inspirée d'une méthode de synthèse modale : la solution est cherchée dans une base constituée d'un nombre fini de modes propres locaux calculés par MINOS sur des sous-domaines recouvrants. La deuxième méthode est un algorithme itératif de Schwarz modifié qui utilise des sous-domaines non recouvrants et des conditions de Robin aux interfaces entre sous-domaines. A chaque itération, le problème est résolu par MINOS sur chaque sous-domaine avec des conditions aux interfaces calculées à partir des solutions sur les sous-domaines adjacents à l'itération précédente. Les itérations permettent la convergence simultanée de la décomposition de domaine et du problème à valeur propre. Les résultats numériques obtenus sur des modèles 2D et 3D de coeurs réalistes montrent la précision et l'efficacité en parallèle de ces deux méthodes.

Cette thèse présente des algorithmes permettant la parallélisation dans la direction temporelle de la simulation des systèmes régis par des équations aux dérivées partielles issues de trois domaines d'application proposant des modèles complexes: \textbf{1. Contrôle optimal d'équations paraboliques:}\\ Nous développons deux algorithmes parallèles (SITPOC et PITPOC). Ces deux algorithmes sont basés sur une méthode générale de décomposition en temps des problèmes de contrôle optimal. Un résultat de convergence est obtenu pour SITPOC ainsi que des interprétations matricielles des deux algorithmes. \textbf{2. Cinétique de la population de neutrons dans un réacteur nucléaire:}\\ Nous concevons un solveur parallélisé en temps regroupant toutes les variables issues de la modélisation neutronique d'un réacteur. Notre méthode est adaptée aux différents scénarios possibles réduisant la physique. Les résultats numériques sont comparables à ceux obtenus par le code MINOS du CEA. La parallélisation repose sur un schéma de type pararéel pour la résolution en temps. Nous considérons plusieurs modèles physiques de la cinétique des neutrons que nous traitons par notre algorithme dans lequel le solveur grossier utilisé correspond à une simulation par réduction du modèle physique. Cette réduction est bénéfique puisqu'elle permet une accélération importante du traitement en temps machine. \textbf{3. Contrôle par résonance magnétique nucléaire et information quantique:}\\ Ce chapitre présente un travail d'ouverture sur une méthode parallèle en temps pour la résolution d'un problème de contrôle optimal en résonance magnétique nucléaire. Notre méthode produit une accélération importante par rapport à l'algorithme de référence non parallèle. De plus, les champs de contrôle calculés par notre méthode sont lisses, ce qui permet une mise en œuvre expérimentale plus simple dans les instruments. Les tests numériques prouvent l'efficacité de notre approche. Sur des exemples académiques et sans faire usage de techniques de programmation avancées, nous obtenons des accélérations de résolution significatives.

La réponse d'un détecteur de neutrons varie avec l'énergie du neutron incident. La détermination expérimentale de cette variation se réalise au moyen de champs neutroniques monoénergétiques. Ceux-ci sont produits par l'interaction entre un faisceau d'ions accélérés et une cible fine constituée d'un dépôt réactif sur un support métallique. En utilisant différentes réactions telles que 7Li(p,n), 3H(p,n), 2H(d,n) et 3H(d,n), il est possible de produire des neutrons entre 120 keV et 20 MeV dans la direction du faisceau incident (0°).Pour atteindre des énergies inférieures, il est possible d'augmenter l'angle du point de mesure par rapport à la direction du faisceau d'ions. Cependant, cette méthode présente des problèmes d'homogénéité en énergie et en fluence des neutrons à la surface du détecteur, ainsi qu'une augmentation de la proportion de neutrons diffusés. Une alternative est l'utilisation d'autres réactions nucléaires, notamment la réaction 45Sc(p,n) qui permet de descendre jusqu'à des énergies de 8 keV à 0°.Une étude complète de cette réaction et de sa section efficace a été menée au sein d'une coopération scientifique entre le laboratoire de métrologie et de dosimétrie des neutrons (LMDN) de l'IRSN, deux instituts de métrologie européens, le NPL (National Physical Laboratory, RU) et le PTB (Physikalisch-Technische Bundesanstalt, All), et l'IRMM (Institute for Reference Materials and Measurements, CEE). Parallèlement, d'autres réactions envisageables ont été étudiées : 65Cu(p,n), 51V(p,n), 57Fe(p,n), 49Ti(p,n), 53Cr(p,n) et 37Cl(p,n). Elles ont été comparées en termes d'émission neutronique et d'énergie minimale des neutrons produits.

Mes recherches ont porté sur l'analyse des équations à double non linéarité, le transport neutronique et la mécanique des textiles, et plus récemment sur la méthode Level Set et ses applications au couplage fluide-structure, notamment dans le domaine biomécanique.

Pour comprendre les propriétés magnétiques des quasicristaux d'AlPdMn et d'AlMn, nous avons étudié une phase cristalline approximante, Μ-Al4Mn. Des expériences de RMN ont révélé un magnétisme intrinsèque et inhomogène. Nous avons interprété des mesures de susceptibilité magnétique dans un modèle Kondo ce qui a permis de chiffrer la faible fraction d'atomes de Mn magnétiques et d'identifier le site magnétique (environnement non icosaédrique). Ces résultats ont été généralisés aux quasicristaux. Nous nous sommes également intéressés aux propriétés électroniques des quasicristaux d'AlCuFe et d'AlPdRe. Des expériences de RMN ont montré une évolution inhabituelle de la relaxation de l'aimantation nucléaire que nous avons en partie interprétée par la présence d'un creusement de la densité d'états électroniques au niveau de Fermi, caractéristique des quasicristaux. Nous avons par ailleurs étudié le magnétisme et la structure des liquides d'AlPdMn et d'AlMn, précurseurs de phases quasicristallines, par diffusion neutronique et mesures de susceptibilité magnétique. Le bon accord entre les facteurs de structure expérimentaux à grand vecteur de diffusion et des modèles de liquides contenant des agrégats icosaédriques ainsi que l'analyse des fonctions de distribution de paires partielles d'alliages d'Al(MnCr) sont en faveur de la présence d'un ordre local icosaédrique dans les liquides. Le magnétisme de ces matériaux augmente fortement à la fusion et également dans le liquide avec la température : une fraction importante voire tous les atomes de Mn portent un moment magnétique dans les liquides. Nous avons proposé une interprétation de ces résultats surprenants en relation avec l'évolution de l'ordre local.

Ce manuscrit présente une étude des propriétés magnétiques de systèmes géométriquement frustrés, à partir d'approches à la fois expérimentales et théoriques. Cette étude de réseaux de triangles à sommets partagés se divise en trois parties distinctes. La première concerne le composé La3Cu2VO9, constitué d'une assemblée d'agrégats planaires frustrés de 9 spins 1/2. Dans ce système, différents régimes sont successivement stabilisés lorsque la température décroît: le régime paramagnétique haute température de spins individuels est suivi d'un régime paramagnétique de pseudo-spins collectifs 1/2 associés à chacun des agrégats, avant l'apparition sous 2 K de corrélations à courte portée entre agrégats, indiquant une mise en place hiérarchique des corrélations. Les parties suivantes sont dédiées à l'étude des propriétés dynamiques du réseau kagome. Dans ce cadre, nous montrons tout d'abord que le composé langasite Nd3Ga5SiO14, matérialisant un réseau kagome de moments magnétiques anisotropes, ne présente pas d'ordre magnétique ni de gel jusqu'à 2 K, malgré une température de Curie-Weiss comprise entre -15 et -45 K. De plus, nous avons pu observer un ralentissement des fluctuations magnétiques sous 300 K. Enfin, nous présentons une étude numérique de la dynamique de spins du modèle de Heisenberg antiferromagnétique sur le réseau kagome. Nous montrons le développement inattendu d'excitations collectives en dessous de T/J=0.01, bien que les corrélations de spins dans ce système soient à très courte portée. Par ailleurs, certaines excitations sont caractérisées par une distribution non-uniforme du poids spectral, étant interprétée comme un effet de la géométrie spécifique de ce réseau.

Les protéines qui ne possèdent pas de structure unique dans leur forme fonctionnelle constituent la classe des protéines intrinsèquement dépliées (IDPs). Ces dernières sont ubiquitaires dans une cellule et sont connues pour former des agrégats impliqués dans une large variété de maladies. Malgré leurs conformations étendues qui résultent en une large interface avec l'eau environnante, très peu d'informations sont connues sur l'interaction des IDPs avec l'eau. L'eau est parfois appelée la matrice de la vie car elle est indispensable à la plupart des processus biologiques, tels que le repliement, la stabilité ou l'activité des protéines. La protéine tau est une IDP qui régule la dynamique de croissance des microtubules dans les neurones, et dont la fibrillation en fibres de type amyloïde est l'une des marques caractéristiques de la maladie d'Alzheimer. Ce projet de thèse se propose d'explorer l'importance biologique de la dynamique de l'eau autour des IDPs. Nous combinons des méthodes expérimentales et computationnelles, incluant la diffusion incohérente de neutrons, la spectroscopie terahertz, la diffusion de rayons X aux petits angles, et les simulations de dynamique moléculaire, dans le but d'étudier la dynamique de l'eau d'hydratation de la protéine tau, dans ses formes native et fibrillaire. Pour les IDPs comme pour les protéines globulaires, il est montré que la diffusion translationnelle de l'eau d'hydratation permet l'existence des mouvements de larges amplitudes de la protéine, indispensables à la fonction biologique de cette dernière. En comparant avec la forme native, nous mettons aussi en évidence une augmentation de la mobilité de l'eau d'hydratation de la forme fibrillaire de tau. Nous proposons que cette augmentation joue un rôle dans la formation des fibres. De plus, l'étude de la dynamique collective de l'eau d'hydratation montre que la protéine tau influence un volume d'eau deux fois moindre qu'une protéine globulaire équivalente, ce qui pourrait être impliqué dans son mécanisme de liaison avec un partenaire. En conclusion, en étudiant les propriétés dynamiques de l'eau autour des IDPs, ces travaux de thèse suggèrent que la dynamique de l'eau d'hydratation pourrait jouer un rôle fondamental dans les mécanismes de liaison et de fibrillation des IDPs. / Proteins that do not have a well-defined structure in their functional state are referred to as intrinsically disordered proteins (IDPs). IDPs are ubiquitous in biological cells and their aggregation is involved in many diseases. The extended conformations of IDPs result in a large water interface, yet, interactions between IDPs and water are only scarcely documented. Water has been termed the matrix of life because it is essential for a variety of molecular processes, including protein folding, stability, and activity. The IDP tau regulates microtubule activity in neurons and is known to form amyloid fibers that are one of the hallmarks of Alzheimer disease. In this PhD thesis, the biological relevance of water dynamics around IDPs is addressed. We combine computational and experimental approaches, including all-atom MD simulations, incoherent neutron scattering, terahertz spectroscopy and small angle X-ray scattering, to study the hydration water dynamics of the tau protein in its native and fibrillated states. Firstly, a translational diffusion of hydration water molecules is found to be essential for biologically relevant dynamics of both IDPs and globular proteins. Secondly, compared to monomers, we find an enhancement of hydration water mobility around tau amyloid fibers that is suggested to play a role in fiber formation. Finally, the investigation of collective water dynamics reveals that the tau protein influences about two times less water molecules than a globular protein, which might be involved in tau's binding mechanisms. In conclusion, this piece of work investigated the dynamical properties of water around IDPs and suggests that the hydration water dynamics might play fundamental roles in binding and aggregation of IDPs.

La réfrigération magnétique, basée sur l'effet magnétocalorique (EMC), est une alternative intéressante aux méthodes de réfrigération traditionnelles, basées sur des cycles de compression/détente, car elle présente des rendements énergétiques nettement plus élevés et permet d'éviter l'utilisation de gaz nocifs contribuant à l'effet de serre et problématiques pour l'environnement. Cette technologie s'appuie sur l’EMC géant de certains matériaux magnétiques autour de la température ambiante. Cet effet permet d'augmenter ou de diminuer la température du matériau lors de son aimantation ou désaimantation adiabatique autour de sa température de transition magnétique.La majeure partie des travaux de thèse se focalise sur la famille des matériaux de type La(Fe,Si)13 dans lesquels un effet magnétocalorique géant a été mis en évidence et pour lesquels la faisabilité industrielle semble la plus favorable. Dans un premier temps, les propriétés structurales et magnétiques de ces alliages sont explorées et optimisées, en remplaçant aussi bien la terre rare que le métal de transition par d'autres éléments. Les méthodes d’élaboration, des traitements thermiques, ainsi que le contrôle de la stœchiométrie sont guidées par les caractérisations structurales, microstructurales, physiques (thermiques et magnétiques).D’autre part, l'effet de l'insertion d'éléments interstitiels légers est également étudié et une grande partie du travail porte sur la détermination des conditions de stabilité de ces interstitiels dans les matériaux. Grâce à l'extension des distances Fe-Fe, la température de Curie de la phase magnétocalorique peut être augmentée jusqu'à des plages proches de latempérature ambiante. L'influence d’une faible concentration en carbone sur les propriétés magnétiques des échantillons est examinée avant hydrogénation et la teneur en carbone est optimisée.Afin d'étudier la diffusion des éléments interstitiels, la cinétique de sorption d'hydrogène est étudiée par la méthode de Sieverts ainsi que par diffraction neutronique. La diffraction neutronique in situ et à haute résolution permet une localisation des atomes interstitiels et donne accès au schéma d’insertion. Cette étude permet de préciser l’effet de l’insertion d’interstitiels légers et des substitutions d’éléments de terre rare sur la structure des alliages métalliques complexes de type La-Fe-Si. Nous montrons que la dépression ou l’accélération de la cinétique d'hydrogénation peut être liée à la variation hétérogène particulière de la maille et des liaisons dans la structure de type NaZn13. Un mécanisme pour le chemin de diffusion est suggéré.Le mécanisme d'insertion d'atomes légers est non seulement fortement lié à l'espace disponible, mais aussi associés à la facilité du chemin de diffusion dans le réseau. Nous démontrons avec des résultats expérimentaux qu'une addition modérée de carbone dans la phase La(Fe,Si)13 avant l'hydrogénation peut effectivement ralentir la cinétique d'insertion de l'hydrogène. Dans les phases La-Ce-Fe-Si, une insertion de carbone peut aider à retenir les atomes d'hydrogène lors de la désorption, par conséquent, offre une possibilité d'avoir une meilleure stabilité des matériaux hydrogénés pour des applications à long terme. La stabilité des matériaux hydrogénés est mesurée par DSC et une amélioration de la stabilité thermique du matériau est réalisée par un dopage au carbone.Un volet exploratoire est consacré aux alliages Fe-Cr-Ni et Fe-Cr-Mn qui pourraient potentiellement avoir un effet magnétocalorique exploitable. Les transitions magnétiques et structurales de ces alliages de compositions différentes sont étudiées et leur potentiel d'application magnétocalorique est discuté. / The magnetocaloric effect (MCE) is characterized by a magnetic entropy change and an adiabatic temperature change. The NaZn13-type La(Fe,Si)13 system has attracted wide interest because of its first-order ferromagnetic phase transition with a large magnetocaloric effect. The transition temperature can be flexibly adjusted through substitution or interstitial insertion. Particularly, hydrogen interstitials can adapt the temperature range to room-temperature applications. Precise adjustment can be achieved by full hydrogen absorption then partial desorption. However, fully hydrogenated alloys are unstable upon heating. It is important to have a better understanding of its hydrogen stability to optimize its application potential.In the first part, the structural, magnetic, and magnetocaloric properties of La(Fe,Si)13 phases are studied. In particular, we have investigated the effect of substitution of Ce on the La site and Mn on the Fe sites. The partial substitution of Ce results in the decrease of TC with decreasing lattice constant. At the same time, Ce substitution for La results in a reduced volume of the octahedral interstitial site due to steric effect. The interstitial insertion is impeded by Ce partial substitution.Secondly, the effects of interstitial atoms such as hydrogen and carbon are examined. These elements are able to enter the interstitial voids in the La(Fe,Si)13 phase, expanding the lattice. Through the extension of Fe-Fe distances, the Curie temperature of the magnetocaloric phase can be raised up to room temperature range. The influence of small concentration of carbon on the magnetic properties of samples is examined prior to hydrogenation and carbon content is optimized. In order to investigate the interstitial dynamics, the hydrogen sorption kinetics is studied by the means of Sieverts’ volumetric method and neutron diffraction. Particular attention has been given to the adjustment of the structure in the course of hydrogen/deuterium interstitial absorption and desorption.Steady-state and in-situ neutron diffractions provide precise information of the interstitial atom location of the sequential filling of the accommodating sites. The structural investigation allows specifying the deformations undergone in the complex metallic alloys La-Fe-Si when subjected to light interstitial insertion or rare earth substitution at the cation site. We show that the depression or enhancement of the hydrogenation kinetics may be related to the particular inhomogeneous cell variation of bonding in the structure. A mechanism for the diffusion path is suggested.The mechanism is light atom insertion into the interstitial sites is not only strongly related to the available space for accommodation, but also associated with the facility of the diffusion path in the lattice. We demonstrate with experimental results that a modest addition of carbon in the La-Fe-Si phase prior to hydrogenation can effectively slow down the hydrogen insertion kinetics. In Ce-substituted La-Ce-Fe-Si phases, carbon insertion can help retain hydrogen atoms during desorption, therefore, offering a prospect to have improved stability of hydrogenated materials for long-term applications. The hydrogen stability of the material is examined by means of thermal desorption in DSC and an enhancement of the thermal stability of the material is achieved with carbon-doping.Lastly, in the search of new rare-earth-free materials for magnetocaloric applications, we have explored the capacity of alloys of types FeCrNi and FeCrMn. The magnetic and structural transitions of these alloys of different compositions are studied and their potential for magnetocaloric application is examined in this thesis.

Les critères de sureté qui régissent le développement de coeurs de réacteurs dequatrième génération implique l’usage d’outils de calcul neutronique performants. Unepremière partie de la thèse reprend toutes les étapes de modélisation neutronique desréacteurs rapides actuellement d’usage dans le code de référence ECCO. La capacité desmodèles à décrire le phénomène d’autoprotection, à représenter les fuites neutroniques auniveau d’un réseau d’assemblages combustibles et à générer des sections macroscopiquesreprésentatives est appréciée sur le domaine des réacteurs rapides innovants respectant lescritères de quatrième génération. La deuxième partie de ce mémoire se consacre à lamodélisation des coeurs rapides avec réflecteur acier. Ces derniers nécessitent ledéveloppement de méthodes avancées de condensation et d’homogénéisation. Plusieursméthodes sont proposées et confrontées sur un problème de modélisation typique : le coeurZONA2B du réacteur maquette MASURCA. / Due to safety rules running on fourth generation reactors’ core development,neutronics simulation tools have to be as accurate as never before. First part of this reportenumerates every step of fast reactor’s neutronics simulation implemented in currentreference code: ECCO. Considering the field of fast reactors that meet criteria of fourthgeneration, ability of models to describe self-shielding phenomenon, to simulate neutronsleakage in a lattice of fuel assemblies and to produce representative macroscopic sections isevaluated. The second part of this thesis is dedicated to the simulation of fast reactors’ corewith steel reflector. These require the development of advanced methods of condensationand homogenization. Several methods are proposed and compared on a typical case: theZONA2B core of MASURCA reactor.