The Institute of Resource Ecology (IRE) is one of the eight institutes of the Helmholtz-Zentrum Dresden – Rossendorf (HZDR). The research activities are mainly integrated into the program “Nuclear Waste Management, Safety and Radiation Research (NUSAFE)” of the Helmholtz Association (HGF) and focused on the topics “Safety of Nuclear Waste Disposal” and “Safety Research for Nuclear Reactors”. Additionally, various activities have been started investigating chemical and environmental aspects of processing and recycling of strategic metals, namely rare earth elements. These activities are located in the HGF program “Energy Efficiency, Materials and Resources (EMR)”. Both programs, and therefore all work which is done at IRE, belong to the research sector “Energy” of the HGF. The research objectives are the protection of humans and the environment from hazards caused by pollutants resulting from technical processes that produce energy and raw materials. Treating technology and ecology as a unity is the major scientific challenge in assuring the safety of technical processes and gaining their public acceptance. We investigate the ecological risks exerted by radioactive and nonradioactive metals in the context of nuclear waste disposal, the production of energy in nuclear power plants, and in processes along the value chain of metalliferous raw materials. A common goal is to generate better understanding about the dominating processes essential for metal mobilization and immobilization on the molecular level by using advanced spectroscopic methods. This in turn enables us to assess the macroscopic phenomena, including models, codes, and data for predictive calculations, which determine the transport and distribution of contaminants in the environment.

In der vorliegenden Arbeit ist es in Kombination von Simulation und Experiment gelungen 13-C-Spins mithilfe von Stickstoff-Fehlstellen-(NV)-Zentren im Diamanten weit über das thermische Gleichgewicht hinaus zu polarisieren. Zu diesem Zweck wurde ein neues Mess-Setup entwickelt, welches eine optische Bestrahlung der Probe in einem niedrigen Magnetfeld und einen anschließenden Transfer der Probe innerhalb eines spuraleitenden Solenoiden ermöglicht. Somit ist bereits etwa eine Sekunde nach der optischen Bestrahlung eine NMR-Messung durchführbar. Auf diese Weise konnte erstmals der grundlegende Mechanismus für Hyperpolarisation einer Kreuz-Relaxation zwischen NV- und substitutionellen Stickstoff-(P1)-Zentren zugeordnet werden. Dabei ist die P1-intrinsische Hyperfeinaufspaltung der elektronischen Spin-Energie-Niveaus durch die Wechselwirkung mit dem nuklearen Stickstoffspin zu berücksichtigen und die aus einem statischen Jahn-Teller-Effekt resultierende Anisotrope dieser Hyperfeinwechselwirkung. Neben Hyperpolarisation durch 'erlaubte' Quantenübergänge im P1-Zentrum, konnten auch durch 'verbotene' Übergänge verursachte Hyperpolarisationen nachgewiesen werden. Der Vergleich der hyperpolarisierten NMR-Spektren und denen im thermischen Gleichgewicht weist eine fast drei Mal schmalere 13-C-Linie für den ersteren Fall auf. Dies deutet auf unterschiedliche Spin-Umgebung der gemessenen 13-C-Spins in beiden Fällen hin.

The Institute of Radiochemistry (IRC) is one of the seven institutes of the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR). The research activities are fully integrated into the “Nuclear Safety Research Program” of the Helmholtz Association and focused on the topic “Safety of Nuclear Waste Disposal”. The research objectives are to generate better process understanding and data for the long-term safety analysis of a nuclear waste disposal in the deep geological underground. A better knowledge about the dominating processes essential for radionuclide (actinide) mobilization and immobilization on the molecular level is needed for the assessment of the macroscopic processes which determine the transport and distribution of radioactivity in the environment. Special emphasis is put on the biological mediated transport of long-lived radionuclides in the geosphere and their interaction with different biosystems like biota and human organism for a better calculation of environmental and health risks. Advanced knowledge is needed for description of the processes dominating at the interfaces between geo- and bio-systems related to the distribution of long-lived radionuclides in various bio-systems along the food chain.

The Institute of Resource Ecology (IRE) is one of the eight institutes of the Helmholtz-Zentrum Dresden – Rossendorf (HZDR). The research activities are mainly integrated into the program “Nuclear Waste Management, Safety and Radiation Research (NUSAFE)” of the Helmholtz Association (HGF) and focused on the topics “Safety of Nuclear Waste Disposal” and “Safety Research for Nuclear Reactors”...

In dieser Diplomarbeit wurde das astrophysikalisch interessante Resonanztriplett der Reaktion 40Ca(α,γ)44Ti bei 4,5MeV untersucht. Am 3-MV-Tandetron des Helmholtz-Zentrums Dresden-Rossendorf wurden dafür die Energien von Protonen- und -Strahlen kalibriert, Anregungsfunktionen im Energiebereich der drei Resonanzen aufgenommen, vier CaOTargets aktiviert und deren Struktur mittels der Reaktion 40Ca(p,γ)41Sc überprüft. Im Felsenkeller-Niederniveaumesslabor wurde anschließend die Aktivität der Proben gemessen. Schließlich konnte die Summe der Resonanzstärken bei 4497 und 4510 keV -Energie im Laborsystem zu (12;8 2;3) eV und die Summe der Resonanzstärken des gesamten Tripletts, d.h. zusätzlich bei 4523 keV, zu (12;0 2;0) eV bestimmt werden. Bei der ersten Resonanzstärke konnte die Unsicherheit im Vergleich zur Literatur von 19% auf 18% verbessert werden. Außerdem bieten die Daten der vorliegenden Arbeit die Grundlage, zukünftig die Unsicherheiten noch erheblich weiter zu reduzieren. / In this thesis the astrophysically interesting resonance triplet of the 40Ca(α ,γ)44Ti reaction at 4.5MeV has been studied. For this purpose energies of proton and beams provided by 3MVTandetron at Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf have been calibrated. Excitation functions of energy regions near the resonances and in-beam spectra of four different targets have been measured. The 40Ca(p,γ)41Sc reaction has been used to scan the structure of the activated targets. Afterwards their activity has been measured in the underground laboratory Felsenkeller Dresden. Hence the sum of resonance strengths at laboratory energies of 4497 and 4510 keV of (12:8 2:3) eV has been determined as well as the sum of the total triplet strength, including 4523 keV, of (12:0 2:0) eV. In the case of the first resonance, the uncertainty was decreased from 19% to 18 %. Furthermore the results of this work establish a basis for reaching much lower uncertainties in the future.

Many neutron rich nuclei are involved in the astrophysical r-process (rapid neutron capture process). The r-process forms an important path for heavy element nucleosynthesis and runs along the neutron drip line. Astrophysicists suggested core-collapse supernovae within a neutrino-driven wind scenario where the neutrino wind dissociates all previously formed elements into protons, neutrons and α particles, to be a possible astrophysical scenario for the r-process. Furthermore, reaction network calculations reported a high impact of light neutron rich nuclei to the r-process abundance. Reactions on these exotic nuclei can only be studied with radioactive ion beams as their half lifes, in the order of a few hundred milliseconds (T1/2,19N=330ms), are too low to fabricate target material out of them. Two examples of reactions along the path of the r-process are the 19N(n,γ)20N and the 20N(n, γ)21N reactions. Using 20N (resp. 21N) as a beam, these reactions were studied at the GSI Fragment Separator (FRS) in time-reversed conditions via Coulomb dissociation in the S393 experiment exploiting the virtual gamma field of a lead target. The experiment was performed at the LAND/R3B setup (Large Area Neutron Detector, Reactions with Relativistic Radioactive Beams) in a kinematically complete measurement, i.e., detecting all particles leaving the nuclear reaction. The neutrons flying at relativistic velocity were observed by the LAND detector, the calibration of which plays a crucial role for the present reaction. The Smiley effect, meaning that the measured energy of impinging particles in long scintillators is not independent of the hit position of the particle, has been investigated. It will be shown that reflections of the light traveling through the scintillator and the resulting longer path length of the light when not emitted directly towards the ends of the bar were identified to cause the Smiley effect. Gamma spectra in coincidence with outgoing 19N (resp. 20N) were generated. These fit well to recent publications and were utilized to separate transitions of the projectile nucleus into the ground state or first excited state of the ejectile nucleus. The Coulomb dissociation cross section was calculated for the total reaction, transitions into the ground state and the first excited state of the ejectile nucleus. Furthermore, excitation energy spectra were derived for both reactions separately for ground state transitions and for the dominating transitions into the first excited state. In order to facilitate future experiments on exotic nuclei, two detector solutions for the NeuLAND detector (the successor of LAND) were investigated. Utilizing minimum ionizing electrons of 30MeV at the ELBE facility, time resolutions and detection efficiencies were studied for an MRPC (Multi-gap Resistive Plate Chamber) based neutron detector with passive iron converters, on the one hand, and a pure scintillator based neutron ToF detector on the other hand. The ELBE data show good time resolutions (σt,electron < 120 ps) and detection efficiencies (ǫelectron > 90%) for both systems. Small MRPC prototypes were irradiated with 175MeV quasi-monochromatic neutrons at The Svedberg Laboratory (TSL) in Uppsala measuring efficiencies of ǫMRPC,neutron = 1.0%. It will be shown that MRPCs with passive steel converters may be included as neutron detectors in experiments where a lower multi-neutron capability than the one needed for NeuLAND is sufficient. / Viele neutronenreiche Kerne sind im schnellen Neutroneneinfangprozess (r-Prozess, engl. für rapid) involviert. Der r-Prozess bildet einen wichtigen Pfad für die Nukleosynthese schwerer Elemente und verläuft entlang der Neutronen-Dripline. Astrophysiker schlugen Kernkollaps-Supernovae innerhalb eines neutrinogetriebenen Windes als mögliches astrophysikalisches Szenario für den r-Prozess vor. Dabei werden alle zuvor gebildeten Elemente in Protonen, Neutronen und Alphapartikel dissoziiert. Außerdem ist von Berechnungen mit Reaktionsnetzwerken bekannt, dass leichte neutronenreiche Kerne einen hohen Einfluss auf die Elementverteilung des r-Prozesses haben. Reaktionen dieser exotischen Kerne können nur mit radioaktiven Ionenstrahlen studiert werden, da ihre Halbwertszeiten im Bereich von wenigen hundert Millisekunden (T1/2,19N=330ms) zu gering sind, um Probenmaterial daraus herzustellen. Zwei Beispiele solcher Reaktionen, die auf dem Pfad des r-Prozesses liegen, sind die 19N(n,γ)20N und die 20N(n,γ)21N Reaktionen. Unter Verwendung von 20N (bzw. 21N) als Strahl wurden diese Reaktionen am Fragment Separator (FRS) der GSI unter zeitumgekehrten Bedingungen mittels Coulomb-Aufbruch gemessen, indem das virtuelle Photonenfeld einer Bleiprobe ausgenutzt wurde. Das Experiment wurde am LAND/R3B Aufbau (Large Area Neutron Detector, Reactions with Relativistic Radioactive Beams) in einer kinematisch vollständigen Messung durchgeführt, d.h. alle ausgehenden Reaktionsprodukte wurden detektiert. Die relativistischen Neutronen wurden mit dem LAND-Detektor untersucht. Dessen Kalibration spielt eine wichtige Rolle für die hier analysierten Reaktionen. Dabei wurde der Smiley-Effekt studiert, welcher beinhaltet, dass die gemessene Energie von einfallenden Teilchen mittels langen Szintillatorstreifen nicht unabhängig von der Position ist, an der die Teilchen auf den Detektor treffen. Es wird gezeigt, dass Reflexionen des Lichtes beim Durchgang durch den Szintillator und die größere Weglänge, die das Licht zurücklegen muss, wenn es nicht direkt in Richtung der Enden des Szintillators emittiert wird, den Smiley-Effekt verursachen. Gamma-Spektren in Koinzidenz mit ausgehenden 19N (bzw. 20N) wurden gewonnen und stimmen gut mit früheren Veröffentlichungen überein. Diese Spektren wurden dazu verwendet, die Übergänge des Projektilkerns in den Grundzustand und den ersten angeregten Zustand des Ejektilkerns zu identifizieren. Die Wirkungsquerschnitte des Coulombaufbruchs der Projektilkerne und die Anregungsenergiespektren beider Reaktionen wurden berechnet und separiert in Übergänge in den Grundzustand und die dominierenden Übergänge in den ersten angeregten Zustand. Um künftige Experimente an exotischen Kernen zu ermöglichen, wurden zusätzlich zwei Detektorkonzepte für NeuLAND (Nachfolger von LAND) untersucht. Mit minimal ionisierenden Elektronen mit Energien von 30MeV aus dem Elektronenbeschleuniger ELBE wurden die Zeitauflösungen und Detektionseffizienzen zum einen für einen MRPC (Multi-gap Resistive Plate Chamber) basierenden Neutronendetektor mit passiven Stahlkonverter und zum anderen für einen reinen szintillatorbasierenden Neutronendetektor studiert. Die ELBE-Daten zeigen gute Zeitauflösungen (σt,electron < 120ps) und Detektionseffizienzen (ǫelectron > 90%) für beide Systeme. Kleine MRPC-Prototypen wurden mit quasi-monochromatischen Neutronen mit einer Energie von 175MeV am TSL (The Svedberg Laboratory) in Uppsala bestrahlt. Dabei wurden Effizienzen von ǫMRPC,neutron = 1.0% gemessen. Es wird gezeigt, dass MRPCs mit passiven Stahlkonvertern als Neutronendetektoren bei Experimenten, bei denen eine geringere Multineutronenfähigkeit als für NeuLAND ausreichend ist, eingesetzt werden können.

Die Nukleare Analytik begann in Rossendorf im Jahr 1957 mit der Anwendung der Indikatormethode für Verteilungsuntersuchungen im Zusammenhang mit der Verarbeitung bestrahlter Kernbrennstoffe. Nach Inbetriebnahme des Forschungsreaktors stand die Entwicklung und Anwendung der Aktivierungsanalyse zur Untersuchung von Halbleitermaterialen sowie geologischer und medizinischer Proben im Mittelpunkt. Zur Verbesserung der Nachweisgrenze von Radionukliden wurden Koinzidenzverfahren entwickelt und eine unterirdische Messkammer eingerichtet. Nach Stilllegung des Forschungsreaktors wurde die Radioaktivität in der Umgebung des ehemaligen Uranbergbaues, in Materialien aus dem Rückbau von Reaktoren und anderen Kernanlagen und anderen natürlichen und technischen Proben bestimmt. / In 1957 the work in radioanalytical chemistry has been started in Rossendorf with the application of the tracer method for investigation of the distribution of nuclides in reprocessing of nuclear fuels. After put into operation of the research reactor the development and application of activation analysis became the main topic. For improvement of the detection limits of radionuclides coincidence methods has been developed and an underground counting room was build. After shut down of the research reactor the radioactivity in the environment of the former uranium mining, and in materials from the decommissioning of reactors and other nuclear equipments and further natural and industrial samples.

Amorphous, hydrogenated carbon films (a-C:H) have been prepared in a PECVD device from methane and ethine as the source gases.The aim was to deposit films at high growth rates while keeping high hardness (25 ± 3 GPa). Hardness, hydrogen content and surface roughness were investigated dependent on the process conditions. Further investigation showed, that the mechanical properties of the a-C:H films are determined by the energy of the ions and the ratio between the film forming ion and the film forming neutral fluxes. On the basis of the collected data the optimal deposition conditions were determined and suggestions for further improvement of the deposition were made. / Amorphe, wasserstoffhaltige Kohlenstoffschichten (a-C:H) wurden mittels PECVD-Verfahren abgeschieden, wobei Methan und Ethin als Quellgase verwendet wurde. Ziel war dabei die Abscheidung der Schichten mit hohen Aufwachsraten unter Beibehaltung hoher Härten (25 ± 3 GPa). Härte, Wasserstoffgehalt und Oberflächenrauhigkeit der Schichten wurden in Abhängigkeit von den Prozeßbedingungen untersucht. Weitere Untersuchungen zeigten, daß die mechanischen Eigenschaften der a-C:H Schichten von der Energie der Ionen und dem Verhältnis der schichtbildenden Ionen- und Neutralteilchenflüsse bestimmt werden. Auf der Grundlage der gewonnenen Daten können die optimalen Abscheidebedingungen festgelegt, und Vorschläge zur weiteren Verbesserung der Schichtabscheidung gemacht werden.

Die Nukleare Analytik begann in Rossendorf im Jahr 1957 mit der Anwendung der Indikatormethode für Verteilungsuntersuchungen im Zusammenhang mit der Verarbeitung bestrahlter Kernbrennstoffe. Nach Inbetriebnahme des Forschungsreaktors stand die Entwicklung und Anwendung der Aktivierungsanalyse zur Untersuchung von Halbleitermaterialen sowie geologischer und medizinischer Proben im Mittelpunkt. Zur Verbesserung der Nachweisgrenze von Radionukliden wurden Koinzidenzverfahren entwickelt und eine unterirdische Messkammer eingerichtet. Nach Stilllegung des Forschungsreaktors wurde die Radioaktivität in der Umgebung des ehemaligen Uranbergbaues, in Materialien aus dem Rückbau von Reaktoren und anderen Kernanlagen und anderen natürlichen und technischen Proben bestimmt. / In 1957 the work in radioanalytical chemistry has been started in Rossendorf with the application of the tracer method for investigation of the distribution of nuclides in reprocessing of nuclear fuels. After put into operation of the research reactor the development and application of activation analysis became the main topic. For improvement of the detection limits of radionuclides coincidence methods has been developed and an underground counting room was build. After shut down of the research reactor the radioactivity in the environment of the former uranium mining, and in materials from the decommissioning of reactors and other nuclear equipments and further natural and industrial samples.

Many neutron rich nuclei are involved in the astrophysical r-process (rapid neutron capture process). The r-process forms an important path for heavy element nucleosynthesis and runs along the neutron drip line. Astrophysicists suggested core-collapse supernovae within a neutrino-driven wind scenario where the neutrino wind dissociates all previously formed elements into protons, neutrons and α particles, to be a possible astrophysical scenario for the r-process. Furthermore, reaction network calculations reported a high impact of light neutron rich nuclei to the r-process abundance. Reactions on these exotic nuclei can only be studied with radioactive ion beams as their half lifes, in the order of a few hundred milliseconds (T1/2,19N=330ms), are too low to fabricate target material out of them. Two examples of reactions along the path of the r-process are the 19N(n,γ)20N and the 20N(n, γ)21N reactions. Using 20N (resp. 21N) as a beam, these reactions were studied at the GSI Fragment Separator (FRS) in time-reversed conditions via Coulomb dissociation in the S393 experiment exploiting the virtual gamma field of a lead target. The experiment was performed at the LAND/R3B setup (Large Area Neutron Detector, Reactions with Relativistic Radioactive Beams) in a kinematically complete measurement, i.e., detecting all particles leaving the nuclear reaction. The neutrons flying at relativistic velocity were observed by the LAND detector, the calibration of which plays a crucial role for the present reaction. The Smiley effect, meaning that the measured energy of impinging particles in long scintillators is not independent of the hit position of the particle, has been investigated. It will be shown that reflections of the light traveling through the scintillator and the resulting longer path length of the light when not emitted directly towards the ends of the bar were identified to cause the Smiley effect. Gamma spectra in coincidence with outgoing 19N (resp. 20N) were generated. These fit well to recent publications and were utilized to separate transitions of the projectile nucleus into the ground state or first excited state of the ejectile nucleus. The Coulomb dissociation cross section was calculated for the total reaction, transitions into the ground state and the first excited state of the ejectile nucleus. Furthermore, excitation energy spectra were derived for both reactions separately for ground state transitions and for the dominating transitions into the first excited state. In order to facilitate future experiments on exotic nuclei, two detector solutions for the NeuLAND detector (the successor of LAND) were investigated. Utilizing minimum ionizing electrons of 30MeV at the ELBE facility, time resolutions and detection efficiencies were studied for an MRPC (Multi-gap Resistive Plate Chamber) based neutron detector with passive iron converters, on the one hand, and a pure scintillator based neutron ToF detector on the other hand. The ELBE data show good time resolutions (σt,electron < 120 ps) and detection efficiencies (ǫelectron > 90%) for both systems. Small MRPC prototypes were irradiated with 175MeV quasi-monochromatic neutrons at The Svedberg Laboratory (TSL) in Uppsala measuring efficiencies of ǫMRPC,neutron = 1.0%. It will be shown that MRPCs with passive steel converters may be included as neutron detectors in experiments where a lower multi-neutron capability than the one needed for NeuLAND is sufficient. / Viele neutronenreiche Kerne sind im schnellen Neutroneneinfangprozess (r-Prozess, engl. für rapid) involviert. Der r-Prozess bildet einen wichtigen Pfad für die Nukleosynthese schwerer Elemente und verläuft entlang der Neutronen-Dripline. Astrophysiker schlugen Kernkollaps-Supernovae innerhalb eines neutrinogetriebenen Windes als mögliches astrophysikalisches Szenario für den r-Prozess vor. Dabei werden alle zuvor gebildeten Elemente in Protonen, Neutronen und Alphapartikel dissoziiert. Außerdem ist von Berechnungen mit Reaktionsnetzwerken bekannt, dass leichte neutronenreiche Kerne einen hohen Einfluss auf die Elementverteilung des r-Prozesses haben. Reaktionen dieser exotischen Kerne können nur mit radioaktiven Ionenstrahlen studiert werden, da ihre Halbwertszeiten im Bereich von wenigen hundert Millisekunden (T1/2,19N=330ms) zu gering sind, um Probenmaterial daraus herzustellen. Zwei Beispiele solcher Reaktionen, die auf dem Pfad des r-Prozesses liegen, sind die 19N(n,γ)20N und die 20N(n,γ)21N Reaktionen. Unter Verwendung von 20N (bzw. 21N) als Strahl wurden diese Reaktionen am Fragment Separator (FRS) der GSI unter zeitumgekehrten Bedingungen mittels Coulomb-Aufbruch gemessen, indem das virtuelle Photonenfeld einer Bleiprobe ausgenutzt wurde. Das Experiment wurde am LAND/R3B Aufbau (Large Area Neutron Detector, Reactions with Relativistic Radioactive Beams) in einer kinematisch vollständigen Messung durchgeführt, d.h. alle ausgehenden Reaktionsprodukte wurden detektiert. Die relativistischen Neutronen wurden mit dem LAND-Detektor untersucht. Dessen Kalibration spielt eine wichtige Rolle für die hier analysierten Reaktionen. Dabei wurde der Smiley-Effekt studiert, welcher beinhaltet, dass die gemessene Energie von einfallenden Teilchen mittels langen Szintillatorstreifen nicht unabhängig von der Position ist, an der die Teilchen auf den Detektor treffen. Es wird gezeigt, dass Reflexionen des Lichtes beim Durchgang durch den Szintillator und die größere Weglänge, die das Licht zurücklegen muss, wenn es nicht direkt in Richtung der Enden des Szintillators emittiert wird, den Smiley-Effekt verursachen. Gamma-Spektren in Koinzidenz mit ausgehenden 19N (bzw. 20N) wurden gewonnen und stimmen gut mit früheren Veröffentlichungen überein. Diese Spektren wurden dazu verwendet, die Übergänge des Projektilkerns in den Grundzustand und den ersten angeregten Zustand des Ejektilkerns zu identifizieren. Die Wirkungsquerschnitte des Coulombaufbruchs der Projektilkerne und die Anregungsenergiespektren beider Reaktionen wurden berechnet und separiert in Übergänge in den Grundzustand und die dominierenden Übergänge in den ersten angeregten Zustand. Um künftige Experimente an exotischen Kernen zu ermöglichen, wurden zusätzlich zwei Detektorkonzepte für NeuLAND (Nachfolger von LAND) untersucht. Mit minimal ionisierenden Elektronen mit Energien von 30MeV aus dem Elektronenbeschleuniger ELBE wurden die Zeitauflösungen und Detektionseffizienzen zum einen für einen MRPC (Multi-gap Resistive Plate Chamber) basierenden Neutronendetektor mit passiven Stahlkonverter und zum anderen für einen reinen szintillatorbasierenden Neutronendetektor studiert. Die ELBE-Daten zeigen gute Zeitauflösungen (σt,electron < 120ps) und Detektionseffizienzen (ǫelectron > 90%) für beide Systeme. Kleine MRPC-Prototypen wurden mit quasi-monochromatischen Neutronen mit einer Energie von 175MeV am TSL (The Svedberg Laboratory) in Uppsala bestrahlt. Dabei wurden Effizienzen von ǫMRPC,neutron = 1.0% gemessen. Es wird gezeigt, dass MRPCs mit passiven Stahlkonvertern als Neutronendetektoren bei Experimenten, bei denen eine geringere Multineutronenfähigkeit als für NeuLAND ausreichend ist, eingesetzt werden können.