Cette thèse décrit le développement de deux outils originaux pour l’interférométrie atomique. Le premier est une cavité optique à haute finesse pour la manipulation d’atomes ultra-froids de 87Rb. Cette cavité est d’abord utilisée pour augmenter l’intensité d’un piège dipolaire optique qui permet de piéger et refroidir les atomes. Ainsi, en procédant à un refroidissement par évaporation de l’échantillon atomique, nous avons atteint le régime de condensation de Bose-Einstein. La cavité étant non dégénérée, elle permet également l’injection de différents modes transverses électromagnétiques. Nous avons alors démontré la création et la manipulation de réseau d’ensembles atomiques en utilisant ces modes. La mesure successive de ces ensembles atomiques au cours d’une séquence d’interférométrie atomique permettrait d’augmenter le temps de mesure et ainsi d‘améliorer la sensibilité de l’instrument. Deuxièmement, l’utilisation d’une mesure faible non destructive sur les atomes permet de soutirer de l’information du système sans le perturber. En appliquant une rétroaction après ces mesures, l’état quantique peut être contrôlé. Par l’utilisation d’une séquence de Ramsey adaptée avec des mesures faibles et des corrections de phase, nous avons ainsi démontré la réalisation d’une boucle à verrouillage de phase entre un oscillateur local et l’état atomique. Nous avons ensuite démontré que ce protocole améliore la stabilité d’une horloge atomique en surpassant la limite de stabilité de l’oscillateur local. Nous avons également validé l’utilisation de la plate-forme laser commercial EYLSA de Quantel sur deux expériences de refroidissement d’atomes par laser. / This thesis reports the development of two original tools for atom interferometry.The first is a high finesse optical cavity for the manipulation of 87Rb cold atoms. This cavity isfirstly used to enhance the intensity of an optical dipole trap. Thus, by realizing an evaporativecooling on the atomic sample, we reached Bose-Einstein condensation. Furthermore, the nondegeneratecavity allows the injection of different transverse electromagnetic modes. In thisway, we have demonstrated the generation and the manipulation of arrays of atomic ensemblesusing these modes. Successive measurements of these atomic ensembles in an atominterferometric sequence would increase the interrogation time and thus the sensitivity of thesensor.Secondly, the use of weak nondestructive measurements on the atoms allows to extractinformation from the system with negligible perturbation of the ensemble. Applying feedbackafter the measurement, we were able to control the quantum state of the system. Using amodified Ramsey sequence with weak nondestructive measurements and phase corrections, werealized a phase lock loop between a local oscillator and the atomic state. We have thendemonstrated that this protocol leads to a stability enhancement of an atomic clock byovercoming the limit set by the local oscillator.We also contributed to the development of the commercial laser platform EYLSA fromQuantel, testing its performances on two laser cooling experiments.

Ce travail de thèse a permis le développement et la caractérisation d'instruments basés sur la technique "OF-CEAS" dans le moyen infrarouge pour la détection de traces dans différents mélanges en phase gazeuse. Le Laser à Cascades Inter-bandes (ICL) est la dernière innovation des lasers à semi-conducteurs dans cette zone spectrale. La compatibilité des ICL avec l'OF-CEAS ouvre la voie vers de nouvelles applications pour la réalisation d'instruments compacts et robustes avec un temps de réponse rapide tout en présentant une très bonne limite de détection.Une démonstration de la bonne sensibilité et stabilité des instruments OF-CEAS aété réalisé avec la mesure de continua d'absorption (de la vapeur d'eau et de l'azote). Mais également avec la détection d'une raie quadrupolaire de l'azote de très faible intensité (3x10-29 cm-1/(moléc cm-2). L'objectif principale de ces travaux consistait au développement d'un instrument dédié à la détection de monoxyde d'azote pour l'analyse du gaz exhalé. L'analyseur ainsi réalisé présente une sensibilité de 6x10-10 cm-1 en une acquisition de 180 ms. Sa limite de détection sur le NO est à l'état de l'art, avec à court terme (180 ms) un minimum de 50 ppt est atteint. Celui-ci parvient à un niveau sub-ppt (0.9 ppt) en 12 min d'intégration. / This work of these has made it possible to develop and characterize the use of instruments on the "OF-CEAS" technique in the mid-infrared for traces' detection in different mixtures in the gas phase. Inter-band Cascade Laser (ICL) is the latest innovation in semiconductor lasers in this spectral region. Compatibility of ICL with OF-CEAS offers new applications for compact and robust instruments with fast response time and a low detection limit. A demonstration of the good sensitivity and stability of the OF-CEAS instruments was performed with continua absorption measurements (water vapor and nitrogen). But also with the detection of a very low intensity quadrupole line of nitrogen (3x10-29 cm-1/(moléc cm-2). The main objective of this work was to develop an instrument dedicated to nitrogen oxide detection for the analysis of exhaled breath. The analyzer is presented at the sensitivity of 6x10-10 cm-1 in an acquisition of 180 ms. Its limit of detection on NO is at the state of the art, with short term (180 ms) limit of 50 ppt. It reaches the sub-ppt level (0.9 ppt) with 12 min of integration.

L’imagerie effectuée avec des rayons X est largement utilisée de nos jours dans de nombreuses disciplines telles que la physique du solide, les sciences du vivant et la médecine. Les sources de rayons X basées sur la diffusion Thomson d’un faisceau laser par des paquets d’électrons permettent d’obtenir des faisceaux de bonnes qualités pour un faible coût et un faible encombrement. Plusieurs instituts de recherche académiques se sont récemment lancés dans la construction de telles sources qui sont constituées d’un anneau des stockage d’électrons et d’un résonateur optique. Le résonateur optique permet de stocker des impulsions laser focalisées au point d’interaction laser-électron à des fréquences de plusieurs dizaines de méga Hertz. Des flux de rayons X dépassants 10^{11} ph/s peuvent ainsi être obtenus. Dans ce travail de thèse un modèle de stockage d’impulsion a été développé. Ce modèle prend en compte les effets de la phase CEP (carrier-envelope phase) et des décalages temporels permettant d’obtenir des résonances secondaires. Ces résonances sont observées couramment et nous avons pu calculer les gains et finesses équivalentes. Nous avons aussi calculé les corrections non-paraxiales des modes propres d’une cavité non-planaires. Nous avons résolu les équations perturbatives de Lax pour des faisceaux gaussiens elliptiques généralisés. Nous avons pu ainsi décrire qualitativement des résultats expérimentaux obtenus avec une cavité non-planaire constituée de quatre miroirs. Nous avons aussi modélisé l’effet des déformations thermoélastiques des miroirs de cavité en utilisant le modèle simplifié de Winkler. Sur le plan expérimental, nous avons effectué des études sur le résonateur optique prototype du projet EQUIPEX THOMX. Nous avons tout d’abord proposé une nouvelle méthode d’asservissement laser-cavité basée sur l’utilisation d’une possible différence de phase induite par la réflexion des ondes s et p. Comparée à la méthode de Pound-Drever-Hall, notre méthode ne nécessite pas de modulation et démodulation de fréquence. Nous avons effectué les calculs de modélisation ainsi qu’une démonstration expérimentale. En parallèle, nous avons effectué des expériences de stockage de puissance dans la cavité prototype de finesse 26000 et nous avons obtenu une puissance moyenne de 383 kW correspondant à un gain de 10000. Nous avons atteint un niveau de puissance pour laquelle des instabilités modales induites par les déformations thermoélastiques des miroirs de notre cavité deviennent dominantes et perturbent l’asservissement laser-cavité. Une machine à rayon X Thomson, TTX, existe aussi à l’université de Tsinghua. Celle-ci est basée sur un accélérateur linéaire et une source laser femtoseconde terawatt. Un nouveau projet basé sur un anneau de stockage compact d’électrons, TTX2, voit actuellement le jour à l’université de Tsinghua. Nous présentons le design du système optique de ce futur projet. / At present, X-rays imaging is widely applied in solid-state physics, in the life sciences, in medical applications and in other disciplines. An X-ray source based on laser-electron interaction, that is, a Thomson scattering X-ray source, can be used to produce high-quality X-rays at a low cost and small footprint. The construction of compact laser electron sources, consisting of an electron storage ring and an optical enhancement cavity, has recently attracted the interest of many institutions. The optical enhancement cavity is mainly used to amplify the injected power, circulate the pulses at a high repetition frequency (tens of megahertz) and produce a beam with a small waist at the interaction point. When introduced into the electron storage ring, the laser pulses produced in the high-average-power cavity scatter off high-energy electrons at a high repetition frequency. Thus, a high X-ray flux of more than 10^{11} ph/s can be obtained.In order to study the physical process inside a high-power resonator a model has been developed. As a first step, we establish a precise transient model of the laser pulse stacking technique considering the CEP (carrier-envelope phase) effect and time detuning leading to secondary resonances. The results of this model in the time and frequency domains match very well. A cavity with a given finesse and no detuning has a narrower linewidth than a detuned cavity with a higher finesse if both cavities have the same gain; consequently, it is easier to lock a laser to the latter cavity. Next, for the first time, we derived the non-paraxial corrections for general astigmatic beams so as to explain the S-shaped cavity mode observed in a non-planar four-mirror cavity. We solved Lax perturbation series of the wave equation for general elliptic Gaussian beams and S-shaped beam modes appear as the beam propagates away from the cavity symmetry point. This feature agrees qualitatively with observations made on a highly divergent non-planar four-mirror cavity. In addition, we study the thermal effect by using Winkler’s deformation model. The cavity gain is very sensitive to the mirror deformation in open loop. A strong feedback and ultra-low expansion mirrors are indispensable to reach a high power stored in the cavity.Several significant experiments were performed on a prototype cavity of the EQUIPEX project THOMX. Firstly, we proposed a new frequency stabilization method based on the polarization of a folded cavity and tuning of the cavity mirror reflectivity. Sufficient s- and p-wave phase detuning can be obtained by special design of the cavity mirrors’ coatings, which gives rise to an error signal that can be used for locking. Compared to the traditional Pound-Drever-Hall method, this technique is simpler without need for frequency modulation and demodulation. Theoretical calculations and experimental results demonstrate the feasibility of the proposed method. Meanwhile, high-power experiments on the prototype cavity for ThomX were demonstrated. A cavity finesse of approximately 26,000 is measured using four different methods, and the deposition of dust on the cavity mirrors is found to have an enormous effect on the finesse. We achieved a stable average power as high as 383 kW with a cavity gain of 10,000. In addition, modal instabilities which limit this power were observed. We believe that this effect originates from cavity modal frequency degeneracy induced by thermal effect.Tsinghua University hosts a compact, low-repetition-frequency X-ray source knownas TTX, which is based on a linac system and a terawatt femtosecond laser system. The next step is to upgrade TTX to a high-repetition-frequency X-ray machine called TTX2, consisting of an optical cavity and an electron storage ring. We present the complete design of a prototype optical cavity for TTX2.

The following work deals with basics of fiber optics, history of fiber optics, and methods of measuring physical quantities with the use of fiber optic sensors. The work includes facts about physics, chemistry and biology - these elements are necessary for a full understanding of the issue. In order to create an optical fiber temperature sensor based on Fabry Perot resonator principle, several methods of manufacturing the optical cavity are investigated. A practical part of paper consist in the manufacturing of the miniature fiber thermometer, its coating and testing.

Ce travail porte sur le développement d'outils pour l'ingénierie quantique d'états non-classiques de la lumière. Trois axes différents sont étudiés qui, combinés ensembles, permettent d'obtenir un protocole efficace et polyvalent pour la génération d'états quantiques Ces états sont générés en tirant profit des avantages distincts des deux descriptions possibles de la lumière grâce à l'utilisation conjointe des variables discrètes et continues.Le premier axe repose sur la réalisation de superpositions arbitraires d’états de Fock à zéro et deux photons à partir de deux états à un photon indiscernables. Cette expérience permet, entre autre, de créer des superpositions d'états cohérents appelés états chats de Schrödinger optiques. Afin d'augmenter l'amplitude des états produits, une itération du procédé est possible.Pour pouvoir rendre possible cette itération, nous augmentons dans un premier temps le taux de production de notre ressource de base: le photon unique. Pour cela, nous installons deux cavités optiques synchrones qui permettent d'accroître la puissance crête des impulsions du laser, exaltant ainsi les effets non-linéaires à l'origine de la production des photons.Le dernier axe, consiste à réduire les problèmes liés à la création probabiliste des photons. Pour cela, une mémoire quantique a été implémentée, permettant de stocker puis d'extraire un photon sur demande. Le stockage d’états contenant un et deux photons a été réalisé. Ce dispositif permettra à terme, en synchronisant l'état stocké avec l'arrivée d'un autre photon, de créer des états chats à l'intérieur même de la cavité. / This work is focused on the development of tools for quantum state engineering of non-classical state of light. Three different directions are studied, which when combined, lead to efficient and versatile protocols towards the generation of quantum states. Those states are produced by taking advantage of both descriptions of the light: the discrete and continuous variables of the light.The first direction consists in the réalisation of arbitrary superpositions of zero and two-photon Fock states with two indistinguishable single-photon states. This protocol permits, among others, to create superpositions of coherent states called Schrödinger cat states. An iteration of the protocol could allow the growth of the amplitude of the state.To realize such iteration, we increase the production rate of our basic resource, namely, the single photon.To do so, we implement two synchronous cavities allowing the increase of the peak power of the laser pulses, which ultimately enhanced the non-linear effect at the origin of the photon creation.The last direction aims to solve the problems related to the probabilistic nature of the photon creation. In order to store and extract the single photons on demand, a quantum memory is implemented. The storage of single and two-photon states has been experimentally realized. This setup could allow in the near future, by synchronizing the state stored in the cavity with the income of another photon, to create a cat state inside the cavity itself.

Cavity ring-down spectroscopy (CRDS) and cavity enhanced absorption spectroscopy (CEAS) are two well-established absorption spectroscopic techniques originally developed for gas-phase samples. Condensed-phase applications of these techniques still remain rare, complicated as they are by additional background losses induced by condensed-phase samples as well as the intracavity components in which the sample is constrained. This thesis is concerned with the development and application of optical-cavity-based techniques in the condensed phase. Polarization-dependent evanescent wave CRDS (EW-CRDS) has been used to study the molecular orientation at the solid/air and solid/liquid interfaces. An increase in average orientation angle with respect to the surface normal has been observed for both methylene blue and coumarin molecules as a function of coverage at the fused silica/air interface. An orientation-angle-dependent photobleaching of pyridin molecules at the fused silica/methanol interface have also been observed. EW-CRDS has also been used to monitor slow in situ photobleaching of thin dye films deposited on the prism surface. The photobleaching dynamics is interpreted as a combination of first- and second-order processes. A significant fraction of this thesis has been devoted to studying magnetic field effects (MFEs) on the kinetics of the radical pair (RP) reactions in solution, in an effort to understand the ability of animals to sense the geomagnetic field. Two novel optical-cavity-based techniques – broadband CEAS (BBCEAS) and CRDS have been developed for this purpose. BBCEAS uses a supercontinuum (SC) source as the cavity light source and a CCD camera as photodetector, enabling simultaneous acquisition of absorption spectrum across the whole visible region (400 – 800 nm). In CRDS, a tunable optical parametric oscillator has been used as the cavity light source. Combined with the switching of external magnetic field (SEMF) method, this technique allows the decay kinetics of the geminate RPs to be monitored, with nanosecond resolution. Both BBCEAS and CRDS provide sensitivity superior to single-pass transient absorption (TA), a technique traditionally used in the MFE studies. A series of photochemical systems have been studied by BBCEAS and CRDS, respectively, among which, the MFEs of drosophila melanogaster cryptochrome has been observed. Importantly, this is the first time an MFE has been observed in an animal cryptochrome, and provides key supporting evidence for the cryptochrome hypothesis of magnetoreception in animals. Besides the optical-cavity-based techniques, a novel fluorescence detection method of MFEs has also been demonstrated. This technique proved ultrahigh sensitivity when applicable.

L'interaction entre des champs électromagnétiques et des systèmes à plusieurs niveaux peut donner lieu à différents processus cohérents. La transparence électromagnétiquement induite (EIT) ou les oscillations cohérentes de populations (CPO) sont des phénomènes résonnants ayant pour conséquence d'annuler l'absorption du système pour un champ sonde. L'EIT se produit dans les systèmes à trois niveaux et met en jeu une cohérence entre niveaux non couplés optiquement, alors que les systèmes à deux niveaux suffisent pour faire apparaître le CPO qui ne met pas en jeu la dynamique des cohérences.Il est possible dans un milieu constitué d'atomes d'hélium métastable à température ambiante d'extraire un système à trois niveaux en Λ qui, lorsqu'il est excité par des polarisations circulaires, fait apparaître des fenêtres EIT de l'ordre de quelques dizaines de kHz de large. Lorsque ce système est excité par des polarisations linéaires et soumis à un champ magnétique de faible amplitude, c'est l'association des deux phénomènes de CPO et d'EIT qui détermine la réponse du système. Une fenêtre de transparence CPO de quelques dizaines de kHz de large a en particulier été observée.Ce type de phénomènes résonnants est associé à de grandes variations de l'indice de réfraction avec la fréquence du champ sonde, ayant pour conséquence de profondes modifications de la vitesse de groupe d'une impulsion se propageant dans le milieu. Notre système expérimental permet ainsi d'observer de la lumière lente, de la lumière rapide ainsi que des vitesses de groupe négatives. L'insertion de tels milieux dispersifs en cavité optique a été suggérée pour augmenter la précision de senseurs comme les gyroscopes lasers, mais leur bruit fondamental dépend de la durée de vie des photons dans la cavité. C’est pourquoi l’influence des milieux hautement dispersifs sur la durée de vie des photons dans une cavité est étudiée expérimentalement et théoriquement. / Many coherent processes can be observed when electromagnetic fields are applied to multi-level systems. Electromagnetically induced transparency (EIT) or coherent population oscillations (CPO) are resonant phenomena resulting in the cancellation of the absorption of the system for a probe field. EIT occurs in three-level systems and involves the coherence between two optically uncoupled levels, whereas two-level systems are sufficient to produce CPO which does not involve the dynamics of the coherences.A three-level Λ system can be isolated in a gas of metastable helium atoms at room temperature. When excited with circular polarizations, this system exhibits EIT resonances of a few tens of kHz. If this system is excited by linear polarizations and submitted to a weak magnetic field, the response of the system is given by the combination of these two phenomena, namely EIT and CPO. A narrow CPO transmission window of a few tens of kHz has then been observed.This kind of resonant phenomena is associated with very strong variations of the refractive index at the probe frequency, leading to major changes of the group velocity of a pulse propagating in the medium. Our experimental set-up allows us to observe slow light, fast light, and even negative group velocities. Insertion of such dispersive media inside an optical cavity has been suggested to increase the sensitivity of sensors such as laser gyroscopes, but their fundamental noise depends on the lifetime of photons inside the cavity. This is why the influence of highly dispersive media on the photon lifetime inside a cavity is studied experimentally and theoretically.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und Untersuchung von optischen Absolutfrequenzreferenzen basierend auf rovibronischen Übergängen in molekularen Jod. Dabei werden Methoden der Doppler-freien Sättigungsspektroskopie angewendet, um einzelne Übergänge der Hyperfeinstruktur mit Linienbreiten unterhalb von 1 MHz im B-X System von molekularem Iod bei 532 nm, der zweiten harmonischen des Nd:YAG-Laser, aufzulösen. Elektronische Regelungstechniken ermöglichen eine präzise Stabilisierung der optischen Frequenz auf die Linienmitte der Übergänge mit einer Auflösung von Teilen in 10^5. Mit dem Ziel einer weltraumtauglichen Absolutfrequenzreferenz für zukünftige Weltraummissionen, wurden zwei Spektroskopiemodule konzipiert und in quasi-monolithischen Glaskeramik-Aufbauten, als sogenanntes elegant breadboard model und engineering model, realisiert. Diese Jodfrequenzreferenzen wurden im Detail in Bezug auf ihre Frequenzstabilität und Reproduzierbarkeit untersucht und Letzteres wurde für die angestrebte Weltraumqualifizierung ersten Umwelttests, sowohl vibrations- als auch thermischen Belastungstests, unterzogen. Für die Untersuchung der Frequenzstabilität dieser Jodreferenzen wurde ein auf einen optischen Resonator hoher Güte stabilisiertes Lasersystem für direkte Frequenzvergleiche bei 1064 nm realisiert. Die Analyse der Frequenzstabilität der Jod Referenzen zeigt eine Frequenzstabilität von 6x10^−15 bei 1 s, und weniger als 2x10^−15 bei 100 s Integrationszeit, was der bis heute besten veröffentlichten Frequenzstabilität entspricht die mit Jod Referenzen erreicht wurde. Mit der erreichten Frequenzstabilität ermöglichen diese Absolutfrequenzreferenzen präzise Lasersysteme für zukünftige Weltraummissionen wie z.B. zur Detektion von Gravitationswellen, zur Vermessung des Gravitationsfelds der Erde oder für Präzisionstest fundamentaler Theorien der Physik. / This thesis deals with the development and investigation of optical absolute frequency references based on rovibronic transitions in molecular iodine. Doppler-free saturation spectroscopy methods are employed to resolve individual transitions of the hyperfine structure with linewidths below 1 MHz in the B-X system of molecular iodine at 532 nm with the second harmonic of Nd:YAG lasers. Electronic feedback control systems are employed for laser frequency stabilization to the line center of the optical transitions with a line splitting of 10^5. With the goal of a space qualified optical absolute frequency reference for future laser-interferometric space missions, two spectroscopy setups were designed and realized in quasi-monolithic, glass-ceramic setups as so called elegant bread board model and engineering model. These iodine references were characterized in detail with respect to their frequency stability and reproducibility and the engineering model was subject to environmental tests, including vibrations and thermal cycling to verify its applicability in future space missions. For the investigation of the frequency instability of these iodine references, a frequency stabilized laser system was realized based on a temperature controlled high Finesse ULE cavity for direct frequency comparisons at 1064 nm. Analysis of the frequency stability of the iodine references revealed exceptionally low fractional frequency instability of 6x10^−15 at 1 s, averaging down to less than 2×10^−15 at 100 s integration time, constituting the best reported stability achieved with iodine references to date. With the demonstrated performance, these absolute frequency references enable precision laser systems required for future space missions that are dedicated to, e.g., the detection of gravitational waves, mapping of the Earth’s gravitational field or precision test of fundamental physics.

La communauté de la chimie atmosphérique souffre d'un manque de mesures rapides, fiables résolues spatialement et temporellement pour un large éventail de molécules réactives (radicaux tels que NO2, OH, BrO, IO, etc). En raison de leur forte réactivité, ces molécules contrôlent largement la durée de vie et la concentration de nombreuses espèces clés dans l'atmosphère, et peuvent avoir un impact important sur le climat. Les concentrations de ces radicaux sont extrêmement faibles (ppbv ou moins) et très variable dans le temps et dans l'espace, ce qui impose un véritable défi lors de la détection. Dans la première partie de cette thèse, un spectromètre UV robuste, compacte et transportable est développé, exploitant la technique ML-CEAS pour mesurer à des niveaux très faibles (pptv et même en dessous) des molécules réactives d'importance atmosphérique, en particulier, les radicaux d'oxyde d'halogènes, afin de répondre aux besoins émergents. La technique ML-CEAS est basée sur le couplage d'un laser femtoseconde à blocage de modes à une cavité optique de haute finesse, qui agit comme un piège à photons pour augmenter l'interaction entre la lumière et l'échantillon de gaz intracavité. Cela permet d'améliorer fortement la sensibilité d'absorption. La limite de détection obtenue pour le radical IO est de 20 ppqv pour un temps d'acquisition de 5 minutes, ce qui est un résultat impressionnant. Dans la deuxième partie de cette thèse, une nouvelle technique spectroscopique est développée appelée effet Vernier, qui est également basé sur l'interaction entre un laser femtoseconde à blocage de mode et une cavité optique de haute finesse. Cette technique fournit une sensibilité de détection similaire à la technique ML-CEAS, mais l'avantage est que le nombre des éléments spectraux est donné par la finesse de la cavité optique et donc peut atteindre plusieurs dizaines de milliers. De plus, cette configuration simplifie le montage expérimental par la suppression du spectrographe qui est remplacé par une simple photodiode. Le temps d'acquisition d'un spectre peut être aussi réduit à moins d' 1 ms. / The atmospheric chemistry community suffers a lack of fast, reliable and space resolved measurements for a wide set of reactive molecules (e.g. radicals such as OH, NO3, BrO, IO, etc). Due to their high reactivity, these molecules largely control the lifetime and concentration of numerous key atmospheric species, and may have an important impact on the climate. The concentrations of such radicals are extremely low (ppbv or less) and highly variable in time and space, which imposes a real challenge during the detection. In the first part of this thesis, a compact, robust and transportable UV spectrometer is developed, exploiting the Mode-Locked Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy (ML-CEAS) technique to measure pptv and sub-pptv levels of atmospherically important reactive molecules, in particular, halogen oxide radicals, to respond to the emerging needs. The ML-CEAS technique is based on coupling a Mode-Locked femtosecond laser to a high finesse optical cavity, which acts as a photon trap to increase the interaction between the light and the intracavity gas sample, which highly enhances the absorption sensitivity. The detection limit obtained for the IO radical is 20 ppqv (part per quadrillion), which is an impressive result. In the second part of this thesis, a new spectroscopic technique is developed, called Vernier effect, which is also based on the interaction between a mode-locked femtosecond laser with a high finesse optical cavity. This technique provides detection sensitivity similar to that of ML-CEAS technique, but the advantage is that the number of the spectral elements is given by the cavity finesse, so it can reach ten thousands, as well as this technique has a simple setup, where the spectrograph is replaced by a photodiode. Additionally, the time required to measure one output absorption spectrum can be less than 1 ms.

Ce travail se place dans le cadre de la mesure ultrasensible d’anisotropie de phase optique que permet l’emploi adapté des cavités de très haute finesse. Pour stabiliser la fréquence laser sur une résonance de la cavité, un schéma d’asservissement reposant sur la rétroaction optique est utilisé.Une première partie décrit le couplage optique entre le laser et la cavité à travers l’analyse du comportement de la fréquence d’émission du laser auto-réinjecté. Une comparaison analytique théorie expérience a permis d’identifier les signaux d’erreur nécessaires au maintien durable de la fréquence du laser à l’exacte résonance d’un mode de la cavité. Après une description détaillée du dispositif d’asservissement, sa réalisation expérimentale sur une cavité de finesse de quelques milliers (F = 3 000)a démontré la possibilité de stabiliser la fréquence laser sur plus de dix heures avec une excursion résiduelle à la seconde de 375 Hz.Dans la deuxième partie, le développement précédent a été mis en œuvre sur une cavité de très haute finesse (F = 250 000) et a permis la mesure ultrasensible de biréfringence induite dans des gaz par effet Kerr. L’originalité du dispositif repose sur la mise à profit de la biréfringence résiduelle des miroirs de haute réflectivité.Elle est utilisée d’une part comme source à la rétroaction optique, et d’autre part comme biais optique à la mesure de la biréfringence du gaz. Une étude théorique et expérimentale détaillée des sources de bruit présent dans la chaîne de détection en fonction de la valeur du biais optique a permis de réaliser la mesure de déphasage au niveau du bruit de photons avec quelques mW de puissance laser. Ainsi, une sensibilité référence sur la mesure de déphasage Kerr de 3.10−13 rad a été démontrée pour un temps de mesure de 800 sec. Cette valeur record améliore de trois ordres de grandeur les déphasages Kerr précédemment mesurés. Le dispositif a été de plus mis à profit pour la mesure à faible champ électrique (< 40 V /mm) et à pression atmosphérique, des constantes de Kerr de différents gaz moléculaires et atomiques jusqu’à l’He. / The context of the work is the ultra-sensitive measurement of phase anisotropy permits by well-used of very high finesse cavity. To stabilize the laser frequency at the exact resonance of one cavity mode, a servo control based on optical feedback is used.In the first part, the optical coupling between laser and cavity is described through the comportment of the frequency of the self-locked laser. A comparison between experience and theory has permitted to identify the error signals in order to keep enduringly the laser frequency at the exact resonance. The experimental realization of the servo control into a 3 000 finesse cavity had demonstrated the stabilization of the laser frequency during more than ten hours with a residual one second excursion of 375 Hz.In the second part, the previous development has been used with a very high finesse cavity (F=250 000) to measure static Kerr birefringence in gases. The originality of the set-up is the use of the residual high reflectivity mirrors birefringence, firstly as the source of the optical feedback and secondly as an optical bias to measure the weak gas birefringence. An experimental and theoretical study of the noise according to the value of the optical bias has permitted a photon noise limited measurement (laser intensity of few mW). A record sensitivity of the phase shift induced by Kerr effect has been demonstrated at 3.10-13 rad with 800 s integration time. The scheme has been used to measure, in weak electric field (<40 V/mm) and in standard condition of pressure and temperature, the Kerr constant of molecular and atomic gases, even He gas