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Research on the characterisation and understanding of pulsed magnetron discharges used for the deposition of thin, especially dielectric, films has been carried out between 2003 and 2008 at Chemnitz University of Technology. This thesis is a collection and summary of the original research during this period. In the main part of the thesis, work published in peer-reviewed scientific papers is summarised and yet unpublished results are given in more detail. Different aspects highlighted in the publications are described in a general context of the characterisation of the pulsed discharges for the principal understanding. The cross-linking of the published results is addressed and where necessary extensions to the publications are given. The main part is organised in three sections. In the first one, basics of pulsed magnetron discharges, their application, and important questions are summarised. The second section describes general results and physics of the discharges that have been obtained during the research work. It also emphasises the successful development or modifications of experimental techniques for the time-resolved characterisation. The third section addresses the possibilities to modify and control the process by external parameters that are typically accessible during the application or required by it. An appendix to the thesis comprises selected published research work which is made available as reprints of the original publications. Other publications which are not included as reprints are referenced to in the main part. / Untersuchungen zur Charakterisierung und zum Verständnis gepulster Magnetronentladungen, die zur Abscheidung von dünnen Schichten, besonders von dielektrischen Schichten, verwendet werden, wurden in den Jahren 2003 bis 2008 an der Technischen Universität Chemnitz durchgeführt. Diese Arbeit ist eine Sammlung und Zusammenfassung von neuen Forschungsergebnissen, die in diesem Zeitraum gewonnen wurden. Im Hauptteil der Habilitationsschrift werden die Arbeiten, die in referierten wissenschaftlichen Zeitschriften erschienen sind, zusammengefasst und noch unveröffentlichte Ergebnisse ausführlicher beschrieben. Verschiedene Aspekte, die in den Veröffentlichungen herausgestrichen wurden, werden in einem allgemeinen Zusammenhang der Charakterisierung gepulster Entladungen für ein prinzipielles Verständnis dargestellt. Querverbindungen zwischen den veröffentlichten Ergebnissen werden herausgearbeitet und wo nötig werden Erweiterungen der Originalveröffentlichungen vorgenommen. Der Hauptteil der Habilitationsschrift ist in drei Abschnitte unterteilt. Im ersten Teil werden Grundzüge gepulster Entladungen, ihre Anwendung und wesentliche Fragestellungen zusammengefasst. Der zweite Abschnitt beschreibt allgemeine Ergebnisse und die Physik der Entladungen, die während der Forschungsarbeit herausgearbeitet wurden. Er stellt auch die erfolgreiche Neuentwicklung oder Modifikation von Messtechniken zur zeitaufgelösten Charakterisierung heraus. Der dritte Abschnitt befasst sich mit den Möglichkeiten, den Beschichtungsprozess durch externe Parameter, die typischerweise während der Prozessanwendung zugänglich oder auch erforderlich sind, zu modifizieren und zu steuern. Der Anhang der Schrift beinhaltet ausgewählte Originalveröffentlichungen, die in Form von Reprints zugänglich gemacht werden. Andere Veröffentlichungen, die nicht im Anhang enthalten sind, werden im Hauptteil zitiert.

Ionic liquids (ILs) have made a great impact on materials science and are being explored for potential applications in several disciplines. In this article, we briefly highlight the current state-of-the-art techniques employing ILs as new crystallisation media, working as neutral solvent, template or charge compensating species. The use of an IL as environmental friendly solvent offers many advantages over traditional crystallisation methods. The change from molecular to ionic reaction media leads to new types of materials being accessible. Room temperature ILs have been found to be excellent solvent systems for the crystallisation of a wide range of substances and morphologies ranging from nanoscopic crystals to micro- and even to macroscopic crystals. Moreover, high temperature routes, such as crystallisation from melts or gas phase deposition, have been replaced by convenient room or low temperature syntheses, employing ILs as reaction media. / Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

Arrays of free-standing metallic nanorods are promising candidates for sensors, switches and spectroscopy. They have structure sizes much smaller than the wavelength of visible light, feature a long-axis surface plasmonic resonance (LSPR) and show metamaterial-like properties. This thesis provides a detailed investigation of their linear optical properties and highlights some nonlinear optical aspects. By means of graded structures having a tunable LSPR and three different theoretical models -- a numerical multiple-multipole method (MMP) model, a semi-analytic collective surface plasmon (CSP) model and an analytic dipolar interaction model (DIM) -- the optical properties were analyzed. Using the DIM, the experimentally observed blueshift of the LSPR in comparison to a single nanorod is confirmed and a physical explanation is provided. The LSPR strongly depends on the angle of incidence and the rod diameter. However, for a varying length the changes are small with the long-axis mode showing a lower energy limit. The detailed arrangement of the nanorods and the azimuthal angle of the incoming light plays only a minor role for small nanorod separations. Similarly, the dependence on the metal is the same as for single particles, whereas the sensitivity to the surrounding dielectric is much stronger than in the single-particle case. For longer nanorods made of silver, angle-dependent higher-order modes are observed and reproduced using MMP. The CSP model is applied and Fabry-Pérot-like oscillations of the CSPs are found. The propagating nature of these modes leads to the discovery that the p component of the transmitted light experiences a phase jump and to the observation of polarization conversion inside the structures. Negative refraction is found in nanorod arrays; it is revealed that a negative energy flux occurs only within a bandwidth given by the LSPR of a single nanorod and the array resonance. For smaller wavelengths, the in-plane component of the Poynting vector reverses, leading to an (extraordinary) positive flux. At the LSPR itself, the flux parallel to the surface is found to be zero. The negative refraction is also exploited to mimic a nanolens with structure parameters that are infact technical realizable. In the visible regime the nanolens shows a NA of 1.06 and superlens-like features such as identical rotation and linear translation of image and object. The nonlinear measurements on graded structures are conducted using femtosecond pump-probe spectroscopy resulting in kinetics showing either an increased transmission or absorption with signal changes of up to 40%. By converting them to transient spectra and by comparison with the literature, electron distribution changes at the Fermi edge and hot electrons/phonons are identified as the main reasons for the changes. Probing at the inflection points of the LSPR reveals ultrafast signals. Using transient spectra they are traced back to a short blueshift of the LSPR. / Strukturen aus frei stehenden metallischen Nanostäbchen versprechen interessante An­wendungen als Sensoren, Schalter und in der Spektroskopie. Da ihre Strukturgrößen kleiner als die Wellenlänge des sichtbaren Lichtes sind, besitzen sie eine langachsige Oberflächen­plasmonenresonanz (LSPR) und weisen metamaterialartige Eigenschaften auf. In dieser Dissertation werden die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften solcher Struk­turen im Detail untersucht. Mit Hilfe von Gradientenstrukturen, die eine durchstimmbare LSPR besitzen, und dreier theoretischer Modelle – eines numerischen Modells basierend auf der Methode der mul­tiplen Multipole (MMP), eines semianalytischen Modells kollektiver Oberflächenplasmonen (CSP) sowie eines analytischen dipolaren Interaktionsmodells (DIMs) – werden die op­tischen Eigenschaften analysiert. Unter Verwendung des DIMs wird die experimentell beobachtete Blauverschiebung der LSPR im Vergleich zur Resonanz eines Einzelstäbchens bestätigt und eine physikalische Erklärung dafür geliefert. Die LSPR ist stark vom Einfallswinkel und vom Stäbchendurch­messer abhängig. Im Unterschied dazu sind die Änderungen bei einer Längenvariation klein, wobei die langachsige Mode ein unteres Energielimit aufweist. Weiterhin haben die genaue Anordnung der Stäbchen und der azimutale Winkel des einfallenden Lichtes nur einen untergeordneten Einfluss. Die Abhängigkeit vom verwendeten Metall ist analog zu einem Einzelstäbchen, während die Empfindlichkeit in Bezug auf das Umgebungsmedium wesentlich stärker ist. Längere Nanostäbchen aus Silber zeigen winkelabhängige Moden höherer Ordnung, welche mittels MMP reproduziert werden können. Das CSP-Modell wird ebenfalls darauf ange­wendet, wobei Fabry-Pérot-artige Oszillationen der CSPs entdeckt werden. Die propa­gierende Natur der CSPs führt zur Entdeckung eines Phasensprungs der p‑Komponente des transmittierten Lichtes sowie zur Beobachtung von Polarisationskonversion in den Strukturen. Nanostäbchen-Arrays weisen außerdem negative Brechung auf. Es wird gezeigt, dass ein negativer Energiefluss nur in dem Wellenlängenbereich zwischen der LSPR der Einzelstäb­chen und der Arrayresonanz auftritt. Für kleinere Wellenlängen kehrt sich die in der Ebene befindende Poynting-Vektor-Komponente um, was zu einer (außerordentlichen) positiven Brechung führt. An der LSPR selbst ist der zur Strukturebene parallele Fluss Null. Die negative Brechung wird ferner ausgenutzt, um eine Nanolinse mit realistischen Struktur­parametern zu simulieren. Im sichtbaren Bereich zeigt sie eine NA von 1,06 und super­linsenartige Eigenschaften, wie eine identische Rotation und eine lineare Translation von Bild und Objekt. Die nichtlinearen Messungen an Gradientenstrukturen werden mittels Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie durchgeführt und liefern Kinetiken, welche entweder eine ver­stärkte Transmission oder eine verstärkte Absorption mit Signalstärken von bis zu 40% aufweisen. Durch Konvertierung in transiente Spektren und Vergleich mit der Literatur werden eine veränderte Elektronverteilung an der Fermi-Kante und heiße Elektronen/Pho­nonen als Ursache für die Änderungen gefunden. Das Abtasten mit dem Probe-Puls an den Wendepunkten der Resonanz offenbart ultraschnelle Signale. Mit Hilfe der transienten Spektren wird dies auf eine kurzzeitige Blauverschiebung der LSPR zurückgeführt.

In the past decades, numerous single-molecule techniques have been developed to investigate individual bio-molecules and cellular machines. While a lot is known about the structure, localization, and interaction partners of such molecules, much less is known about their mechanical properties. To investigate the weak, non-covalent interactions that give rise to the mechanics of and between proteins, an instrument capable of resolving sub-nanometer displacements and piconewton forces is necessary. One of the most prominent biophysical tool with such capabilities is an optical tweezers. Optical tweezers is a non-invasive all-optical technique in which typically a dielectric microsphere is held by a tightly focused laser beam. This microsphere acts like a microscopic, three-dimensional spring and is used as a handle to study the biological molecule of interest. By interferometric detection methods, the resolution of optical tweezers can be in the picometer range on millisecond time scales. However, on a time scale of seconds—at which many biological reactions take place—instrumental noise such as thermal drift often limits the resolution to a few nanometers. Such a resolution is insufficient to resolve, for example, the ångstrom-level, stepwise translocation of DNA-binding enzymes corresponding to distances between single basepairs of their substrate. To reduce drift and noise, differential measurements, feedback-based drift stabilization techniques, and ‘levitated’ experiments have been developed. Such methods have the drawback of complicated and expensive experimental equipment often coupled to a reduced throughput of experiments due to a complex and serial assembly of the molecular components of the experiments. We developed a high-resolution optical tweezers apparatus capable of resolving distances on the ångstrom-level over a time range of milliseconds to 10s of seconds in surface-coupled assays. Surface-coupled assays allow for a higher throughput because the molecular components are assembled in a parallel fashion on many probes. The high resolution was a collective result of a number of simple, easy-to-implement, and cost-efficient noise reduction solutions. In particular, we reduced thermal drift by implementing a temperature feedback system with millikelvin precision—a convenient solution for biological experiments since it minimizes drift in addition to enabling the control and stabilization of the experiment’s temperature. Furthermore, we found that expanding the laser beam to a size smaller than the objective’s exit pupil optimized the amount of laser power utilized in generating the trapping forces. With lower powers, biological samples are less susceptible to photo-damage or, vice versa, with the same laser power, higher trapping forces can be achieved. With motorized and automated procedures, our instrument is optimized for high-resolution, high-throughput surface-coupled experiments probing the mechanics of individual biomolecules. In the future, the combination of this setup with single-molecule fluorescence, super-resolution microscopy or torque detection will open up new possibilities for investigating the nanomechanics of biomolecules.

Research on the characterisation and understanding of pulsed magnetron discharges used for the deposition of thin, especially dielectric, films has been carried out between 2003 and 2008 at Chemnitz University of Technology. This thesis is a collection and summary of the original research during this period. In the main part of the thesis, work published in peer-reviewed scientific papers is summarised and yet unpublished results are given in more detail. Different aspects highlighted in the publications are described in a general context of the characterisation of the pulsed discharges for the principal understanding. The cross-linking of the published results is addressed and where necessary extensions to the publications are given. The main part is organised in three sections. In the first one, basics of pulsed magnetron discharges, their application, and important questions are summarised. The second section describes general results and physics of the discharges that have been obtained during the research work. It also emphasises the successful development or modifications of experimental techniques for the time-resolved characterisation. The third section addresses the possibilities to modify and control the process by external parameters that are typically accessible during the application or required by it. An appendix to the thesis comprises selected published research work which is made available as reprints of the original publications. Other publications which are not included as reprints are referenced to in the main part. / Untersuchungen zur Charakterisierung und zum Verständnis gepulster Magnetronentladungen, die zur Abscheidung von dünnen Schichten, besonders von dielektrischen Schichten, verwendet werden, wurden in den Jahren 2003 bis 2008 an der Technischen Universität Chemnitz durchgeführt. Diese Arbeit ist eine Sammlung und Zusammenfassung von neuen Forschungsergebnissen, die in diesem Zeitraum gewonnen wurden. Im Hauptteil der Habilitationsschrift werden die Arbeiten, die in referierten wissenschaftlichen Zeitschriften erschienen sind, zusammengefasst und noch unveröffentlichte Ergebnisse ausführlicher beschrieben. Verschiedene Aspekte, die in den Veröffentlichungen herausgestrichen wurden, werden in einem allgemeinen Zusammenhang der Charakterisierung gepulster Entladungen für ein prinzipielles Verständnis dargestellt. Querverbindungen zwischen den veröffentlichten Ergebnissen werden herausgearbeitet und wo nötig werden Erweiterungen der Originalveröffentlichungen vorgenommen. Der Hauptteil der Habilitationsschrift ist in drei Abschnitte unterteilt. Im ersten Teil werden Grundzüge gepulster Entladungen, ihre Anwendung und wesentliche Fragestellungen zusammengefasst. Der zweite Abschnitt beschreibt allgemeine Ergebnisse und die Physik der Entladungen, die während der Forschungsarbeit herausgearbeitet wurden. Er stellt auch die erfolgreiche Neuentwicklung oder Modifikation von Messtechniken zur zeitaufgelösten Charakterisierung heraus. Der dritte Abschnitt befasst sich mit den Möglichkeiten, den Beschichtungsprozess durch externe Parameter, die typischerweise während der Prozessanwendung zugänglich oder auch erforderlich sind, zu modifizieren und zu steuern. Der Anhang der Schrift beinhaltet ausgewählte Originalveröffentlichungen, die in Form von Reprints zugänglich gemacht werden. Andere Veröffentlichungen, die nicht im Anhang enthalten sind, werden im Hauptteil zitiert.

Der stetig anwachsende Bedarf und die innovative Weiterentwicklung im Bereich der Großdieselmotoren als Antrieb für Schiffe und Generatoranlagen erfordert ebenfalls die Weiterentwicklung der Abgasturbolader. Hohe Leistungsfähigkeit und Wirtschaftlichkeit ist nur durch moderne Fertigungsverfahren und einer optimalen Ausnutzung der eingesetzten, hochwertigen Werkstoffe zu erreichen. Dies gilt insbesondere für die integralen Radialturbinenräder in Abgasturboladern, die aufgrund der hohen Betriebsbelastungen einen zentralen Punkt bei der Auslegung darstellen. Lebensdauerbegrenzend ist die hochzyklische Ermüdung aufgrund Resonanzschwingungen an der Beschaufelung der Turbinenräder. Die vorliegende Arbeit soll die Auslegungsmethodik zur Berechnung und Beurteilung der zu erwartenden Schwingbeanspruchungen der Turbinenräder im Hinblick der realen Geometrie verbessern. Dazu wird ein einfaches Berechnungsmodell zur Identifizierung der kritischen Schaufelmoden und Bestimmung der Schwingbeanspruchungen im integralen Turbinenrad erarbeitet. Das Modell wird auf vorhandene Turbinenräder angewendet und aus den Ergebnissen werden Hinweise für eine systematische Beurteilung der Schaufelmoden, Knotendurchmesser und Schaufelgestaltung bezüglich der kritischen Schwingbeanspruchungen angegeben. Desweiteren wird der Einfluss der Verstimmung (engl. Mistuning) des Schwingverhaltens realer, integraler Turbinenräder ausführlich im Hinblick auf die Schwingbeanspruchungen untersucht. Die wesentlichen Ursachen für die Verstimmung sind die innerhalb der Fertigungstoleranzen auftretenden Geometrieabweichungen der Schaufeln. Dabei wird ein Überblick über die typischen Geometrie- und Frequenzabweichungen Radialturbinen gegeben und Auswirkungen auf das Schwingverhalten des Rades wie Lokalisierung der Schwingformen und Amplitudenüberhöhungen ermittelt und in einen systematischen Zusammenhang mit den geometrischen Ursachen, der Komplexität der Schaufelschwingformen und Knotendurchmesser gestellt. Es zeigt sich, dass unter gewissen Voraussetzungen bei Radialturbinen KD0 und KD1 Schwingformen weniger sensibel auf die Verstimmung reagieren. Hieraus können Hinweise für die Verbesserung des Auslegungsprozess abgeleitet werden. Die Kenntnis über das reale Schwingverhalten verstimmter Turbinenräder ermöglicht die korrekte Auswahl geeigneter Schaufeln zur Applikation von Dehnmessstreifen, wodurch eine sichere Beurteilung der Betriebsbeanspruchungen erst möglich wird.

Recently, the fundamental and nanoscale understanding of complex phenomena in materials research and the life sciences, witnessed considerable progress. However, elucidating the underlying mechanisms, governed by entangled degrees of freedom such as lattice, spin, orbit, and charge for solids or conformation, electric potentials, and ligands for proteins, has remained challenging. Techniques that allow for distinguishing between different contributions to these processes are hence urgently required. In this paper we demonstrate the application of scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM) as a novel type of nano-probe for tracking transient states of matter. We introduce a sideband-demodulation technique that allows for probing exclusively the stimuli-induced change of near-field optical properties. We exemplify this development by inspecting the decay of an electron-hole plasma generated in SiGe thin films through near-infrared laser pulses. Our approach can universally be applied to optically track ultrafast/-slow processes over the whole spectral range from UV to THz frequencies.