京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第25095号 / 理博第5002号 / 京都大学大学院理学研究科数学・数理解析専攻 / (主査)教授 小野 薫, 教授 大木谷 耕司, 准教授 入江 慶 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DFAM

In this thesis a reduced dimensionality quantum scattering model is applied to the study of polyatomic reactions of type X + CH4 <--> XH + CH3. Two dimensional quantum scattering of the symmetric hydrogen exchange reaction CH3+CH4 <--> CH4+CH3 is performed on an 18-parameter double-Morse analytical function derived from ab initio calculations at the CCSD(T)/cc-pVTZ//MP2/cc-pVTZ level of theory. Spectator mode motion is approximately treated via inclusion of curvilinear or rectilinear projected zero-point energies in the potential surface. The close-coupled equations are solved using R-matrix propagation. The state-to-state probabilities and integral and differential cross sections show the reaction to be primarily vibrationally adiabatic and backwards scattered. Quantum properties such as heavy-light-heavy oscillating reactivity and resonance features significantly influence the reaction dynamics. Deuterium substitution at the primary site is the dominant kinetic isotope effect. Thermal rate constants are in excellent agreement with experiment. The method is also applied to the study of electronically nonadiabatic transitions in the CH3 + HCl <--> CH4 + Cl(2PJ) reaction. Electrovibrational basis sets are used to construct the close-coupled equations, which are solved via Rmatrix propagation using a system of three potential energy surfaces coupled by spin-orbit interaction. Ground and excited electronic surfaces are developed using a 29-parameter double-Morse function with ab initio data at the CCSD(T)/ccpV( Q+d)Z-dk//MP2/cc-pV(T+d)Z-dk level of theory, and with basis set extrapolated data, both corrected via curvilinear projected spectator zero-point energies. Coupling surfaces are developed by fitting MCSCF/cc-pV(T+d)Z-dk ab initio spin orbit constants to 8-parameter functions. Scattering calculations are performed for the ground adiabatic and coupled surface models, and reaction probabilities, thermal rate constants and integral and differential cross sections are presented. Thermal rate constants on the basis set extrapolated surface are in excellent agreement with experiment. Characterisation of electronically nonadiabatic nonreactive and reactive transitions indicate the close correlation between vibrational excitation and nonadiabatic transition. A model for comparing the nonadiabatic cross section branching ratio to experiment is discussed.

[pt] O efeito da atenuação por chuvas em enlaces satélites que operam em frequências acima de 10 GHz é decisivo no cálculo de desempenho do sistema. A evolução da tecnologia dos sistemas satélite e a necessidade de expansão dos serviços de comunicações móveis pessoais levaram ao uso de sistemas de comunicação com satélites de órbita baixa. Estes sistemas são particularmente interessantes para o oferecimento destes serviços por suas características de pequeno atraso de propagação e uso de potência de transmissão mais baixas que os sistemas geoestacionários. Satélites em órbita baixas (LEO) operam em altitudes de cerca de 1000km e possuem movimento em relação à estação terrena. Esta característica de mobilidade traz novas questões sobre o comportamento da atenuação por chuvas, em particular a necessidade de um modelo de previsão de atenuação para estes enlaces com ângulo de elevação variante no tempo. Neste trabalho um modelo para a previsão de atenuação em enlaces com ângulo de elevação fixo, mais preciso do que os existentes na literatura técnica, foi desenvolvido como primeiro passo para o tratamento do problema de enlaces com ângulo de elevação variável. A seguir foi feita uma simulação de medidas em enlaces LEO a partir do banco de dados de medidas de atenuação em enlaces fixos no Brasil, considerando um modelo de constelação de satélites. Foi implementado um método geral que utiliza o histograma dos ângulos de elevação do satélite como ponderação da distribuição cumulativa de atenuação em cada ângulo. O método foi testado contra os resultados obtidos com simulações para a constelação Globalstar sendo obtida muito boa concordância entre o modelo de predição desenvolvido e a simulação. / [en] Rain attenuation is the most important propagation effect to be taken into account in the performance calculation for satellite systems operation at frequencies above 10 GHz. The technological evolution of such systems and the need for personal communication systems with global coverage lead to the use of low earth orbit communication systems, that not only have shorter propagation delays but also allow the use of lower transmission power than the traditional geostationary systems. Low earth orbit (LEO) satellites have altitudes around 1.000 Km and are in motion relatively to the earth stations. This mobility requires a new approach to the problem of rain attenuation prediction, particularly the need for a prediction model that takes into account the elevation angle variability. In this work, an improved rain attenuation prediction method for the geostationary case has been developed as a starting point for the analysis of the nongeostationary case. Then, the rain attenuation in the a LEO system has been simulated using measured data from fixed system systems and the satellite constellation model. A general method for slant path rain attenuation prediction considering variable elevation angles is proposed. The method uses the histogram of the elevation angles to weight the distributions obtained for fixed elevation. The method has been tested with simulations performed for the Globalstar LEO system and a very good agreement was obtained.

The effect of spin-orbit coupling had once been thought to be a minor perturbation to the low energy band structure that could be ignored. Instead, a surge in recent theoretical and experimental efforts have shown spin-orbit interactions to have significant consequences. The main objective of this thesis is to investigate the role of the orbital sector and crystal symmetries in governing the spin texture in materials that have strong spin- orbit interactions. This can be accessed through a combination of spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES and spin-ARPES), both of which are powerful techniques for probing the one-electron band structure plus interactions, and supported by density functional theory calculations (DFT). We focus first on a globally inversion asymmetric material, the layered semiconductor BiTeI, which hosts a giant spin-splitting of its bulk bands. We show that these spin-split bands develop a previously undiscovered, momentum-space ordering of the atomic orbitals. We demonstrate this orbital texture to be atomic element specific by exploiting resonant enhancements in ARPES. These orbital textures drive a hierarchy of spin textures that are then tied to the constituent atomic layers. This opens routes to controlling the spin-splitting through manipulation of the atomic orbitals. This is contrasted against a material where inversion symmetry is globally upheld but locally broken within each monolayer of a two layer unit cell. Through our ARPES and spin-ARPES measurements of 2H-NbSe2, we discover the first experimental evidence for a strong out-of-plane spin polarisation that persists up to the Fermi surface in this globally inversion sym- metric material. This is found to be intrinsically linked to the orbital character and dimensionality of the underlying bands. So far, previous theories underpinning this (and related) materials' collective phases assume a spin- degenerate Fermi sea. We therefore expect this spin-polarisation to play a role in determining the underlying mechanism for the charge density wave phase and superconductivity. Through these studies, this thesis then develops the importance of global versus local inversion symmetry breaking and uncovers how this is intricately tied to the underlying atomic orbital configuration.

La dynamique des parois de domaine magnétiques (DW) soulève actuellement un très fort intérêt à la fois du point de vue fondamental mais aussi en lien avec ses applications dans des dispositifs logique et mémoire. Des dispositifs nouveaux basés sur les DW ont déjà été proposés, par exemple présentant des très fortes densités de stockage et des taux de transfert élevés pour un remplacement des disques durs. De plus dans les Mémoires Magnétiques à Accès Aléatoire (MRAM), identifiées comme l'une des solutions les plus prometteuses pour le remplacement des DRAM et SRAM, le retournement de l'aimantation implique une propagation des DW. Le contrôle de la dynamique des DW sous courant est longtemps resté un challenge, principalement à cause d'imperfections dans les matériaux utilisés. Des déplacements rapides et contrôlé des DW au moyen d'un courant ont été reportés il y a quelques années seulement dans des multicouches présentant une asymétrie d'inversion (SIA). Plus récemment un mécanisme a été proposé basé sur la présence de couple de spin orbite (SOT) et de l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya (DMI), tout deux trouvant leur origine dans l'interaction spin-orbite et nécessitant une SIA.Mon objectif initial était de tester ce modèle dans deux systèmes présentant différents SIA. Dans des multicouches Pt/Co/Pt à faible SIA, j'ai étudié la propagation des DW sous courant et sous champ et j'ai mis en évidence l'existence d'un amortissement chiral. Ce phénomène nouveau, pendant de DMI pour les mécanismes dissipatifs, influence à la fois la dynamique sous courant et sous champ et doit être pris en compte pour avoir une description complète des mécanismes. Dans des multicouches Pt/Co/AlOx à fort SIA, j'ai étudié de nouvelles géométries pour lesquelles le mouvement de la paroi de domaine et la direction du courant ne sont pas colinéaires. J'ai mis en évidence un déplacement asymétrique des DW en fonction de cette non-colinéarité qui ne peut pas être expliquée avec un modèle simple DMI+SOT. En se basant sur ces résultats expérimentaux, j'ai introduit un nouveau concept de dispositifs, appelé « origami magnétique » : la forme du dispositif gouverne le mécanisme de retournement. Ce concept apporte une grande flexibilité dans la construction de mémoires magnétiques non volatiles, rapides et peu gourmandes en énergie : des fonctionnalités différentes peuvent être obtenues sur un même wafer simplement par la maîtrise de la forme des différents éléments. Je montre la preuve de concept de deux dispositifs. / Magnetic domain wall (DW) dynamics is currently attracting tremendous interest both from a fundamental point of view as well as in relation with emerging magnetic memory and logic devices. New DW-based devices were recently proposed, for example to replace hard drive disks with higher density and faster date transfer. Moreover, in Magnetic Random Access Memory (MRAM), identified as one of the most promising candidate for DRAM and SRAM replacement, switching occurs through DW propagation. Control of current induced DW dynamics has long been a challenge mainly due to material imperfections. Only some years ago, fast and controllable motions were reported in multilayers presenting structural inversion asymmetry (SIA). More recently, a mechanism was proposed based on the presence of spin orbit torques and Dzyaloshinskii-Moriya interaction (DMI), both phenomena originating from the spin orbit interaction and needing (SIA).My initial objective was to test this model in two systems presenting different SIA. In Pt/Co/Pt multilayers with weak SIA, I studied both current and field induced DW motion and evidenced a chiral damping. This new phenomena, counterpart of the DMI for the dissipative aspects, influences both current and field induced dynamics and has to be taken into account for a complete picture of the mechanism. In Pt/Co/AlOx multilayers with strong SIA, I studied new geometries where the DW motion the and current flow are not collinear. I evidenced asymmetric DW motion as a function of this non-collinearity that cannot be explained with a simple SOT+DMI model. Based on these experimental results I introduce a new device concept named “magnetic origami”: the shape of the device governs the switching mechanism. This concept provides large flexibility to construct fast, low power non-volatile magnetic memory: different functionalities can be achieved on a wafer by simply mastering the shape of the different elements. I show the proof of concept of two such devices.

La loi de Moore est basée sur l’observation empirique qu’environ chaque deux années, le nombre de transistors dans des circuits denses intégrées double. Cette tendance s'est bien maintenue au cours des dernières décennies (années 1970 et suivantes). Cependant, la miniaturisation continue des transistors entraîne une augmentation significative des pertes d’énergie par le courant de fuite, ce qui augmente la consommation d'énergie de veille. Cette perte d’énergie est devenue un problème majeur dans la microélectronique pendant les dernières années, ce qui rend plus difficile le développement des nouvelles technologies. L’une des solutions est de placer des éléments mémoire non-volatile dans le puce, qui retiennent la configuration du transistor pendant la mise hors tension et permettent de le restaurer à la mise sous tension. Les Magnetic Random Access Memories (MRAM) sont considérées par l'ITRS comme un candidat crédible pour le remplacement potentiel de SRAM et de DRAM au-delà du nœud technologique de 20 nm. Bien que les exigences de base pour la lecture et l'écriture d'un élément de mémoire unique sont remplies, l'approche actuelle basée sur Spin Torque Transfer (STT) souffre d'un manque inné de la flexibilité. Le courant électrique entraine le retournement de l’aimantation de la couche ferromagnétique libre par le transfert du moment angulaire d’une couche ferromagnétique adjacent. Ainsi les éléments de mémoire basées sur STT ont deux terminaux dont les voies de courant pour « écriture » et « lecture » sont définies par la forme de «pillar». L’optimisation indépendant des paramètres d’écriture et de lecture reste, donc, très difficile. Au même temps, la densité de courant trop haute, nécessaire pour écrire, conduit à la vieillissement prémature du jonction tunnel. En conséquence, l’intégration MRAM dans la technologie du semi-conducteur reste, donc, difficile.Démonstrations récentes de reversement d’aimantation entrainées par l’injection d’un courant planaire dans des heterostructures métal lourd/ferromagnet ont attiré l’attention croissante sur les couples de spin basé sur le transfert du moment angulaire par l’effet Hall de spin et les effets d’interface. Contrairement à STT-MRAM, la SOT-MRAM a trois terminaux, dont les voies de courant pour « écriture » et « lecture » sont indépendantes. Cela permet d’améliorer les paramètres « écriture » et « lecture » de manière indépendante. Pour contrôler et optimiser les SOT il est nécessaire de comprendre très bien leur origine. Cela reste l’une des plus importantes questions dont on n’a pas une réponse définitive. Dans ce contexte, plusieurs études ont conclu sur un modèle basé seulement sur l’effet Hall de spin, en même temps que d’autres ont suggéré un modèle basé sur une contribution combiné de l’effet Hall de spin et l’effet d’interface.L’objectif de cette thèse est de réaliser une étude systématique sur les effets d’interface sur les SOT dans des heterostructures métal lourde/ferromagnet a base de Pt, avec aimantation planaire.Dans ce but, cette thèse explore trois voies différentes. Premièrement nous avons modifié le rapport entre les effets d’interface et les effets bulk en changeant l’épaisseur de la couche de Pt et en suivant l’évolution des SOT. En deuxième nous avons exploré des différents empilements métal lourde/ferromagnet afin d’étudier différentes interfaces. Finalement, nous avons changé les propriétés des interfaces soit par changer la structure cristalline soit par oxydation. La technique de mesure, la méthode d’analyse de données associé et les aspects théoriques nécessaires pour l’interprétation des données sont aussi détaillés dans ce manuscrit. / Moore’s law is based on empirical observation and states that every two years approximately, the number of transistors in dense integrated circuits doubles. This trend has held up well in the past several decades (1970s and onwards). However, the continuous miniaturisation of transistors brings about a significant increase in leakage current, which increases the stand-by power consumption. This energy loss has become a major problem in microelectronics during the last several years, making the development of new technologies more difficult. One of the solutions that can address this issue is to place non-volatile memory elements inside the chip, that retain the configuration of the transistor during power-off and allow to restore it at power-on. Magnetic Random Access Memories (MRAM) are considered by the ITRS as a credible candidate for the potential replacement for SRAM and DRAM beyond the 20 nm technological node. Though the basic requirements for reading and writing a single memory element are fulfilled, the present approach based on Spin Transfer Torque (STT) suffers from an innate lack of flexibility. The electric current drives the magnetization switching of a free ferromagnetic layer by transferring angular momentum from an adjacent ferromagnet. Therefore, STT-based memory elements are two terminal devices in which the “pillar” shape defines both the “read” and the “write” current paths. Independent optimisation of the reading and writing parameters is therefore difficult, while the large writing current density injected through the tunnel barrier causes its accelerated ageing, particularly for fast switching. Consequently, the integration of MRAM into semiconductor technology poses significant difficulties.Recent demonstrations of magnetization switching induced by in-plane current injection in heavy metal (HM)/ferromagnet (FM) heterostructures have drawn increasing attention to spin-torques based on orbital-to-spin momentum transfer induced by Spin Hall and interfacial effects (SOTs). Unlike STT-MRAM, the in-plane current injection geometry of SOT-MRAM allows for a three-terminal device which decouples the “read” and “write” mechanisms, allowing the independent tuning of reading and writing parameters. However, an essential first step in order to control and optimise the SOTs for any kind of application, is to better understand their origin. The origin of the SOTs remains one of the most important unanswered questions to date. While some experimental studies suggest a SHE (Spin Hall Effect)-only model for the SOTs, others point towards a combined contribution of the bulk (SHE) and interface (Rashba Effect and Interfacial SHE). At the same time, many studies start with a SHE only hypothesis and do not consider interfacial effects. Furthermore, there are not so many systematic studies on the effects of interfaces. This thesis tries to fill in this gap, by providing a systematic study on the effects of interfaces on the SOTs, in Pt-based NM/FM/HM multilayers with in-plane magnetic anisotropy. For this purpose, this thesis explores three different, but related avenues. First, we changed the interface/bulk effect ratio by modifying the Pt thickness and following the evolution of the SOTs. Second, we explored different HM/FM/NM combinations, in order to study different interfaces. And third, we changed the properties of the interfaces by changing the crystallographic structure of the interface and by oxidation. The measurement technique and associated data analysis method, as well as the theoretical considerations needed for the interpretation of the results are also detailed in this manuscript.

Cette thèse étudie les régions d'irrégularité marquée dans les spectres électroniques des dimères alcalins. Ces perturbations, qui rendent difficile voire impossible l’attribution habituelle et sans ambiguïté des nombres quantiques moléculaires, sont produites par de forts couplages spin-orbite. Des méthodes numériques nous permettent de résoudre l'équation de Schrödinger radiale pour de tels systèmes. Nous avons élaboré des stratégies permettant d’utiliser des formes analytiques pour les courbes d’énergie potentielle moléculaire et pour les fonctions de couplage spin-orbite. Nous prenons en compte les perturbations d’origine spin-orbite, et les effets de couplage spin-rotation dans des calculs d’états couplés, en utilisant des techniques numériques de différences finies et les méthodes de collocation, avec hamiltoniens moléculaires appropriés. La méthode a été testée avec succès sur des données publiées sur NaK, et également sur des données expérimentales obtenues pour des paires d’états électroniques excités fortement couplés (A 1Σ+(u) et b 3Π(u) pour Rb2 et pour NaCs), suite à des expériences de fluorescence induite par laser analysée par spectrométrie de Fourier. En optimisant les paramètres des potentiels moléculaires et des fonctions spin-orbite par le biais d’ajustements itératifs par moindres carrés non-linéaires, les modèles permettent d'atteindre la précision expérimentale (limite Doppler) actuelle. Les résultats sont controlés par étude des effets de substitution isotopique et des intensités observées. Un schéma pour refroidissement optique de NaCs a été proposé à partir des probabilités de transition calculées. / This thesis investigates regions of marked irregularity in the electronic spectra of alkali dimers. These perturbations, which make it difficult (if not impossible) to give the usual unambiguous assignment of molecular quantum numbers, are caused by strong spin-orbit coupling between close-lying electronic states. Numerical methods allow us to solve the radial Schrödinger equation for such systems. We have developed strategies to use analytical forms for molecular energy potentials and spin-orbit coupling functions in order to represent such situations, using Hund’s case (a) basis sets. Calculations are then performed using finite difference and collocation methods, with appropriate coupled-channel molecular Hamiltonians that take into account spin-orbit and spin-rotation interactions. Our analytical mapping procedure, based on a reduced variable representation of the radial coordinate, improves the computational efficiency for uniform finite-difference grid solutions of the coupled channel equations. The method has been successfully tested on published data for NaK (D 1Πd 3Πstates), and also on experimental data obtained by laser induced fluorescence and Fourier transform spectrometry for pairs of strongly coupled excited electronic states of heavier alkali species, Rb2 and NaCs (A 1Σ+(u) and b 3Π(u) states). Optimising the parameters of molecular potentials and spin-orbit functions through iterative non-linear least squares fits, the models achieve the current (Doppler limited) experimental level of precision. The validity of the results is confirmed by investigating the effects of isotopic substitution and intensity patterns. Results have been used to predict transition probabilities for a two-step optical cooling cycle for the NaCs molecule. / Данная диссертационная работа посвящена изучению возмущений в электронно-колебательно-вращательных спектрах димеров щелочных металлов. Нерегулярности вколебательно-вращательной структуре, вызванные сильным спин-орбитальнымвзаимодействием близко лежащих электронных состояний осложняют, а иногда и делаютневозможным, однозначное отнесение линий в молекулярных спектрах. В данной работе, врамках метода связанных колебательных каналов, разработана модель неадиабатическогоописания энергетических и радиационных свойств синглет-триплетных комплексоввозмущенных состояний, подчиняющихся промежуточным a-b-c случаям связи по Гунду взависимости от величины вращательного квантового числа и межъядерного расстояния.Ключевыми параметрами этой модели являются потенциальные кривые рассматриваемыхсостояний и функции спин-орбитального взаимодействия. Аналитическая замена радиальнойкоординаты в сочетании с аналитическим представлением варьируемых функций позволилиповысить эффективность решения системы уравнений Шредингера для рассматриваемыхсистем, а также улучшить экстраполяционные свойства неэмпирических функцийпотенциальной энергии. Предложенный подход использован для анализа (представленных влитературе) ровибронных энергий молекулы NaK (D1Π , d3Π состояния), а такжеоригинальных экспериментальных данных, полученных в данной работе методом лазерно-индуцированной флуоресценции для сильно возмущенных электронных состояний Rb2 иNaCs ( A1Σ(u)+ и b3Π(u) состояния). Проверка адекватности полученных структурныхпараметров выполнена путем предсказания и сопоставления с экспериментом (1)энергетических свойств для различных изотопомеров; (2) распределения относительныхинтенсивностей в спектрах лазерно-индуцированной флуоресценции с локальновозмущенных уровней комплексов в основное электронное состояние. Результаты,полученные для молекул NaCs, были использованы для расчета оптимальных путейдвухступенчатой оптической конверсии неустойчивых электронно-возбужденных молекул,образующихся в результате столкновений холодных атомов, на низший по энергиировибронный уровень основного электронного состояния.

Notre étude porte sur des matériaux à effets relativistes importants. L'hamiltonien semi-relativiste, couplé aux équations de Maxwell (EM), permet de déduire les sources de courant et de densité, incluant des termes de second ordre (polarisations de spin et de Darwin). Différents modèles sont développés par expansion des EM. L'étude ab initio montre que (1) le désordre atomique peut produire le ferrimagnétisme (FM) dans GaFeO3 (GFO) multiferroïque, (2) les états 3d Fe des octaèdres déformés ont une levée de dégénérescence tétraédrique (théorie du champ cristallin), (3) la polarisation électrique concorde avec l'expérience, (4) le mécanisme magnétoélectrique (ME) direct est insuffisant pour expliquer le ME observé. Pour Cr2O3, le calcul de l'état massif sous contraintes biaxiales n'explique pas son FM, la taille de l'échantillon ou l'excès d'oxygène pourrait de fait être important. Enfin, nous avons développé le XAS et le XMCD dans le code VASP et calculé ces spectres pour GFO. / We studied the physics of materials where relativistic effects are important. We first coupled the semi-relativistic Hamiltonian with the Maxwell's equations, and derived the current and density sources, which included second-order terms like the spin and Darwin polarizations. Different models were developed, by expanding the Maxwell's equations. We then performed ab initio studies to explain (1) site disorders as the origin of ferrimagnetism in multiferroic GaFeO3 (GFO), (2) crystal-field theory where the Fe 3d states at the deformed octahedra have tetrahedral splittings, (3) the electric polarization as a function of temperature, and (4) the insufficiency of the direct magnetoelectric (ME) mechanism to explain observed ME behavior. For Cr2O3, bulk calculations for different biaxial strains failed to explain its ferromagnetism, indicating that size or excess-O effects might be important. Finally, we implemented XAS and XMCD in VASP and computed these spectra for GFO.

Computational chemistry has gained interest as a characterization tool to predict photoluminescence, reactivity and structural properties of organic and transition metal complexes. With the rise of methods including relativity, these studies have been expanded to the accurate modeling of luminescence spectra of complexes with considerable spin-orbit splitting due to heavy metal centers as well as the reaction pathways for these complexes to produce natural products such as hydrogen gas. These advances have led to the synthesis and utility of more effective catalysis as well as the development of more effective organic light emitting diodes (OLEDs) through the incorporation of organometallic complexes as emitters instead of typical organic emitters. In terms of significant scientific advancement presented in this work is in relation to the discovery of significant spin-orbit splitting in a gold(I) alkylphosphine complex, where the splitting results in the states that emit in different colors of the visible region of the electromagnetic spectrum. This work also reveals the discovery both computationally and experimentally, of a genuine polar-covalent bond between two-closed shell metals. This work highlights a complex with an incredibly short gold(I) – copper(I) intermetallic distance leading to a vibrational frequency and dissociation energy that is on par with those of other systems with single-bonded metal centers. Lastly, this work outlines a strategy for the production of hydrogen gas through the use of trinuclear cyclic coinage metal complexes as catalysis to split hydrohalic acids.

This thesis experimentally demonstrates four approaches of frequency control of magnetic auto-oscillations in spin Hall nano-oscillators (SHNOs). The frequency can be changed in the GHZ-range by external magnetic fields as shown in this work. This approach uses large electromagnets, which is inconvenient for future applications. The nonlinear coupling between oscillator power and frequency can be used to control the latter one by changing the applied direct current to the SHNO. The frequency can be controlled over a range of several 100 MHz as demonstrated in this thesis. The first part of the experimental chapter demonstrates the synchronization (injection-locking) between magnetic auto-oscillations and an external microwave excitation. The additionally applied microwave current generates a modulation of the effective magnetic field, which causes the interaction with the auto-oscillation. Both synchronize over a range of several 100 MHz. In this range, the auto-oscillation frequency can be controlled by the external stimulus. An increase of power and a decrease of line width is achieved in the synchronization range. This is explained by the increased coherence of the auto-oscillations. A second approach is the synchronization of auto-oscillations to an alternating magnetic field. This field is generated by a freestanding antenna, which is positioned above the SHNO. The second part of the experimental chapter introduces a bipolar concept of SHNOs and its experimental demonstration. In contrast to conventional SHNOs, bipolar SHNOs generate auto-oscillations for both direct current polarities and both directions of the external magnetic field. This is achieved by combining two ferromagnetic layers in an SHNO. The combination of two different ferromagnetic materials is used to switch between two frequency ranges in dependence of the direct current polarity since it defines the layer showing auto-oscillations. This approach can be used to change the frequency in the GHz-range by switching the direct current polarity. / Diese Arbeit demonstriert experimentell vier verschiedene Methoden der Frequenzkontrolle magnetischer Auto-Oszillationen in Spin Hall Nano-Oszillatoren (SHNOs). Durch externe magnetische Felder kann die Frequenz im GHz-Bereich geändert werden, wie es in dieser Arbeit gezeigt wird. Dies erfordert jedoch große Elektromagneten, deren Nutzung für zukünftige Anwendungen der SHNOs nicht geeignet sind. Aufgrund der nichtlinearen Kopplung zwischen Oszillatorleistung und Oszillatorfrequenz, lässt sich letztere durch den Versorgungsstrom beeinflussen. Dies ist typischerweise in einem Bereich von mehreren 100 MHz möglich, wie es an mehreren Stellen dieser Arbeit gezeigt wird. Im ersten Abschnitt des Ergebnisteils wird die Synchronisation der magnetischen Auto-Oszillationen zu einer externen Mikrowellenanregung demonstriert. Der zusätzlich eingespeiste Mikrowellenstrom erzeugt eine Modulation des effektiven Magnetfelds, was zur Wechselwirkung mit den Auto-Oszillationen führt. Diese synchronisieren über eine Frequenzdifferenz von mehreren 100 MHz. In diesem Bereich lässt sich die Frequenz der Auto-Oszillation mit der äußeren Frequenz steuern. Innerhalb des Synchronisationsbereichs wird außerdem eine Erhöhung der Leistung und eine Verringerung der Linienbreite der Auto-Oszillationen festgestellt. Dies wird mit einer Erhöhung der Kohärenz der Auto-Oszillationen erklärt. Neben der zusätzlichen Einspeisung eines Mikrowellenstroms können die Auto-Oszillationen auch zu einem magnetischen Wechselfeld synchronisieren, welches von einer frei beweglichen Antenne erzeugt wird, die über dem SHNO positioniert wird. Im zweiten Abschnitt des Ergebnisteils wird ein bipolares Konzept eines SHNO vorgestellt und seine Funktionsfähigkeit experimentell nachgewiesen. Im Vergleich zu konventionellen SHNOs erzeugen bipolare SHNOs Auto-Oszillationen für beide Polaritäten des elektrischen Versorgungsstroms und beide Richtungen des externen Magnetfelds. Dies wird durch die Kombination zweier ferromagnetischer Lagen in einem SHNO erreicht. Die Kombination unterschiedlicher ferromagnetischer Materialien kann genutzt werden, um die Mikrowellenfrequenz in Abhängigkeit der Stromrichtung zu ändern, da diese bestimmt in welcher Lage die Auto-Oszillationen erzeugt werden können. Durch eine geeignete Materialkombination kann die Frequenz im GHz-Bereich geändert werden, wenn die Strompolarität umgekehrt wird.