Eine Vielzahl physikalischer Größen binärer und mehrkomponentiger Legierungsschmelzen weisen starke und zusammensetzungsabhängige Abweichungen vom idealen Lösungsverhalten auf, die anhand der in der Flüssigkeit eingestellten kurz- und mittelreichweitigen Ordnung plausibel erklärt werden können. Die vorliegende Arbeit hat zum Ziel, anhand von Röntgen- und Neutronenstreuexperimenten die atomare Struktur ausgewählter Legierungsschmelzen zu beschreiben und in Relation zu in der Literatur vorgestellten Untersuchungen der thermophysikalischen Eigenschaften zu diskutieren. Die Resultate der Streuexperimente werden unter anderem durch die Anwendung von Assoziatvorstellungen interpretiert. Weiterführend nimmt die Bestimmung und Analyse partieller Strukturfaktoren und Paarverteilungsfunktionen einen besonderen Stellenwert ein. Binäre Ag-Cu Legierungsschmelzen sind chemisch ungeordnet, die Nahordnung wird praktisch ausschließlich durch topologische Effekte bestimmt. Dem stehen sowohl die halbleitenden As-Se-Legierungen, als auch die metallischen Cu-Ge-, Al-Ni- und Ni-Si- Legierungsschmelzen gegenüber, die eine zum Teil sehr ausgeprägte chemische Ordnung aufzeigen.

Eine Vielzahl physikalischer Größen binärer und mehrkomponentiger Legierungsschmelzen weisen starke und zusammensetzungsabhängige Abweichungen vom idealen Lösungsverhalten auf, die anhand der in der Flüssigkeit eingestellten kurz- und mittelreichweitigen Ordnung plausibel erklärt werden können. Die vorliegende Arbeit hat zum Ziel, anhand von Röntgen- und Neutronenstreuexperimenten die atomare Struktur ausgewählter Legierungsschmelzen zu beschreiben und in Relation zu in der Literatur vorgestellten Untersuchungen der thermophysikalischen Eigenschaften zu diskutieren. Die Resultate der Streuexperimente werden unter anderem durch die Anwendung von Assoziatvorstellungen interpretiert. Weiterführend nimmt die Bestimmung und Analyse partieller Strukturfaktoren und Paarverteilungsfunktionen einen besonderen Stellenwert ein. Binäre Ag-Cu Legierungsschmelzen sind chemisch ungeordnet, die Nahordnung wird praktisch ausschließlich durch topologische Effekte bestimmt. Dem stehen sowohl die halbleitenden As-Se-Legierungen, als auch die metallischen Cu-Ge-, Al-Ni- und Ni-Si- Legierungsschmelzen gegenüber, die eine zum Teil sehr ausgeprägte chemische Ordnung aufzeigen.

This PhD thesis employed high energy synchrotron x-ray radiation to reveal atomic scale structural features occurring in plastically deformed Zr52.5Ti5Cu18Ni14.5Al10 (Vit105) bulk metallic glass (BMG). The study is divided into three parts: Strain evolution during in-situ compression, strain distribution maps in mechanically-imprinted BMG, and residual strain around a single shear band. 1. Strain evolution during in-situ compression The structural rearrangements occurring during compressive deformation of a plastically deformable BMG showed that the elastic and plastic deformation of the BMG is correlated to the structural changes at short- (SRO) and medium range order (MRO). In the elastic regime, the atomic distances at SRO vary linearly with macroscopic stress. Analysis of the area under radial distribution function indicates that a small fraction of bonds in the first shell is broken in the loading direction whereas some new bonds are formed in the transverse direction. Atomic bonds at SRO appeared significantly stiffer than the MRO shells. Compared to the macroscopic values of the elastic strain, Young’s modulus and Poisson's ratio, both SRO and MRO appeared significantly stiffer, implying that the elastic behavior of the BMG is not only ruled by simple compression of the atoms/clusters but also is aided by rearrangement of atoms/clusters. The deviation of MRO atomic strain-stress correlation from linearity at the onset of plastic deformation was attributed to the activation of irreversible shear transformation zones. It was demonstrated by a strong shear strain value at the onset of yielding. This value is in good agreement with the reported value of the critical shear strain needed for activation of an irreversible STZ. The length scale of 12.5 Å indicated the largest shear strain and is probably the most effective length scale in the formation of STZs. The atomic pairs at SRO with smallest shear strain have the least contribution to the STZs. It was also indicated that the typical fracture angle of this BMG can be explained by the orientation of maximum shear strain at the onset of catastrophic shear band formation. 2. Strain distribution map in mechanically-imprinted BMG In mechanical imprinting, the BMG plate is loaded between two tools with a regular array of linear teeth and, as a result, a regular pattern of linear imprints is created on the surface of the plate. Mechanically imprinting results in considerable tensile plasticity of brittle Vit105 BMG plate. The distribution of hardness and Young’s modulus values at the transverse cross section of imprinted plate probed via nanoindentation revealed oscillating soft and hard regions beneath the surface. Spatially-resolved strain maps obtained via high-energy nano-size beam X-ray diffraction exhibited that the plastic deformation during imprinting creates a spatially heterogeneous atomic arrangement, consisting of strong compressive and tensile strain fields as well as significant shear strain fields in the cross section. It was shown that the heat treatment diminishes the heterogeneous structure resulting in brittle behavior in tension. The analysis of strain tensor components based on changes in the first diffraction maximum of the structure function, q1, revealed that Ɛx, the strain perpendicular to the loading direction, changes from the compressive at near to the surface to the tensile mode at the center of the imprinted plate. In contrast, the strain component along the loading direction, Ɛy, changes from tensile near the surface to the compressive at the center. Beneath the surface, Ɛx reaches to values about 1.5% under the imprints where there is a negligible Ɛy. The distribution map of principal strains, Ɛ1 and Ɛ2, indicated that large regions with compressive Ɛ1 and Ɛ2 exist under the imprints which can result in blocking of the propagating shear bands in agreement with microstructural observations of shear banding after uniaxial tension. Moreover, the region beneath the border of the imprinted and un-imprinted parts has the highest residual shear strain. Microstructural observations indicated that such regions can nucleate new shear bands upon tensile loading of imprinted BMG plate. 3. Residual strain around a single shear band In order to probe structural changes in the shear-induced zone around a single shear band, the distribution of residual strains at short- and medium-range order around a single shear band was determined in cold-rolled BMG plate using the nano-focused high energy x-ray diffraction. Plastic deformation results in significant residual normal and shear strains at distances of more than 15 μm around the shear band. The residual normal strains exhibit an asymmetric distribution whereas the residual shear strain is distributed symmetrically around the shear band. The large amount of residual atomic shear strain magnitude at the vicinity of the shear band triggers the nucleation of the new shear bands. The coincidence of the direction of the nucleating secondary shear bands from the main shear band with the orientation of the residual shear strain at the vicinity of the mature shear band highlight the dominant role of the shear strain in determining further plastic deformation at regions near the shear band. / Im Rahmen dieser Arbeit wird hochenergetische Synchrotron Röntgenstrahlung zum Aufzeigen der strukturellen Veränderungen in plastisch verformtem Zr52.5Ti5Cu18Ni14.5Al10 metallischen Glas verwendet. Die Arbeit gliedert sich in drei Teile: Dehnungsentwicklung während in-situ Druckversuch, Dehnungsverteilung eines mechanisch geprägten massiven metallischen Glases, und Restdehnungen in der Umgebung eines einzenen Scherbandes. 1. Dehnungsentwicklung während in-situ Druckversuch Die während der Verformung auftretende strukturelle Neuordnung eines plastisch verformbaren metallischen Glases zeigt die Korrelation der elastischen und plastischen Verformung mit den strukturellen Änderungen in den Größenordnungen der Nah- (SRO) und mittelreichweitigen Ordnung (MRO). Im elastischen Bereich verändern sich die Atomabstände in der SRO linear mit der makroskopisch anliegenden Spannung. Die Untersuchung der Fläche unter der Radialen Verteilungsfunktion (RDF) deutet auf ein Aufbrechen eines geringen Anteils der Bindungen der ersten Schale in Druckspannungsrichtung und deren Neubildung quer dazu. Die atomaren Bindungen in der SRO erscheinen wesentlich steifer als in den MRO Schalen. Vergleicht man die Werte von elastischer Dehnung, E-Modul und Querkontraktionszahl mit ihren makroskopischen Gegenstücken erscheinen beide, SRO und MRO, wesentlich steifer. Dies zeigt, dass die elastische Verformung von metallischen Gläsern nicht nur von der einfachen Stauchung der Atome bzw. Atomgruppen bestimmt, sondern auch durch deren Neuanordnung unterstützt wird. Das Abweichen der Dehnungs-Spannungs-Korrelation vom linearen Verhalten in der MRO am Beginn der plastischen Verformung wird der irreversiblen Bildung von Schertransformations-zonen (STZ) zugeschrieben. Dies zeigt sich zudem in den erhöhten Scherdehnungswerten am Beginn der Dehngrenze, welche mit den in der Literatur berichteten Werten für die kritische Scherdehnung zum Bilden einer STZ übereinstimmen. Bei einem Atomabstand von 12,5 Å tritt der höchste Wert der Scherdehnung auf und markiert den effektivsten Längenbereich der STZ Bildung. Andererseits haben die atomaren Paare in der SRO mit der geringsten Scherdehnung den geringsten Beitrag an der STZ. Es zeigt sich außerdem, dass der typische Bruchwinkel dieses metallischen Glases über die Orientierung der maximalen Scherdehnung am Beginn der kritischen Scherbandbildung erklärt werden kann. 2. Dehnungsverteilung eines mechanisch geprägten massiven metallischen Glases Eine Prägung besteht darin, eine Platte metallischen Glases mit zwei Stempel, auf denen eine regelmäßige Anordnung von geradlinigen Kerben angebracht ist, zu belasten. Dadurch wird eine ebenso regelmäßige Anordnung von geradlinigen Kerben auf der Oberfläche des metallischen Glases erzeugt. Die plastische Verformbarkeit der Vit105 Platte im Zugversuch wird durch Prägung im Vergleich zur gegossenen Probe eindeutig verbessert. Die Untersuchung der Härte und des E-Moduls über den Querschnitt der geprägten Probe zeigt die Einbringung von Abwechselnd weichen und harten Regionen an der Oberfläche. Es wurden räumlich aufgelöste Dehnungskarten des geprägten metallischen Glases durch Beugung eines hochenergetischen nanometergroßen Röntgenstrahles erzeugt. Die Ergebnisse offenbaren, dass die durch Prägung eingebrachte plastische Verformung eine räumlich heterogene Atomanordnung erzeugt, welche aus starken Druck- und Zugdehnungsfeldern besteht. Zusätzlich wird eine signifikante Scherdehnung in die Probe eingebracht. Die Wärmebehandlung beseitigt diese heterogene Struktur und führt sie fast auf den Ausgangszustand zurück. Die Analyse der Dehnungstensorkomponenten basierend auf Änderungen im erstem Maximum des Strukturfaktors, q1, zeigt, dass sich Ɛx von der Oberfläche zur Mitte der Platte hin von einer Stauchung in eine Dehnung umwandelt. Im Gegensatz dazu wandelt sich die Komponente Ɛy von der Oberfläche zur Mitte der Platte hin von einer Dehnung in eine Stauchung um. An der Oberfläche unter den Eindrücken, wo Ɛy vernachlässigbar ist, erreicht Ɛx Werte von ca. 1.5 %. Die Verteilungskarten der Hauptdehnungen zeigt, dass beide e1 und e2 unterhalb der Kerben als Stauchungen vorhanden sind. Daraus resultiert das Blockieren und Ablenken der sich ausbreitenden Scherbänder, was an Zugproben im REM beobachtet werden kann. Weiterhin hat der Bereich an der Grenze der geprägten und nicht geprägten Regionen die höchste Restscherdehnung. Mikrostrukturelle Beobachtungen deuten darauf hin, dass solche Bereiche unter Zuglast Keimstellen für neue Scherbänder sind. 3. Restdehnungen in der Umgebung eines einzenen Scherbandes Es wurde ein einzelnes Scherband einer kaltgewalzte Platte mittels Beugung eines hochenergetischen nanometergroßen Röntgenstrahles untersucht. Die strukturellen Unterschiede in der scherinduzierten Zone um ein einzelnes Scherband werden durch die Verteilung der Restdehnungen in SRO und MRO bestimmt. Plastische Verformung führt zu signifikanten Restnormal- und Restscherdehnungen in Entfernungen von mehr als 15 µm um das Scherband. Die Restnormaldehnungen zeigen eine asymmetrische Verteilung, wohingegen die Restscherdehnungen auf beiden Seiten des Scherbandes symmetrisch verteilt sind. Der große Betrag der atomaren Restscherdehnung in der Nähe des Scherbandes führt zur Bildung von neuen Scherbändern. Das Zusammenfallen der Richtung des sich bildenden sekundären Scherbandes und der Orientierung der Restscherdehnung, in der Nähe des primären Scherbandes, demonstriert die dominierende Rolle der Scherdehnung bei weiterer plastischer Verformung in der Nähe des Scherbandes.

No description available.

This PhD thesis employed high energy synchrotron x-ray radiation to reveal atomic scale structural features occurring in plastically deformed Zr52.5Ti5Cu18Ni14.5Al10 (Vit105) bulk metallic glass (BMG). The study is divided into three parts: Strain evolution during in-situ compression, strain distribution maps in mechanically-imprinted BMG, and residual strain around a single shear band. 1. Strain evolution during in-situ compression The structural rearrangements occurring during compressive deformation of a plastically deformable BMG showed that the elastic and plastic deformation of the BMG is correlated to the structural changes at short- (SRO) and medium range order (MRO). In the elastic regime, the atomic distances at SRO vary linearly with macroscopic stress. Analysis of the area under radial distribution function indicates that a small fraction of bonds in the first shell is broken in the loading direction whereas some new bonds are formed in the transverse direction. Atomic bonds at SRO appeared significantly stiffer than the MRO shells. Compared to the macroscopic values of the elastic strain, Young’s modulus and Poisson's ratio, both SRO and MRO appeared significantly stiffer, implying that the elastic behavior of the BMG is not only ruled by simple compression of the atoms/clusters but also is aided by rearrangement of atoms/clusters. The deviation of MRO atomic strain-stress correlation from linearity at the onset of plastic deformation was attributed to the activation of irreversible shear transformation zones. It was demonstrated by a strong shear strain value at the onset of yielding. This value is in good agreement with the reported value of the critical shear strain needed for activation of an irreversible STZ. The length scale of 12.5 Å indicated the largest shear strain and is probably the most effective length scale in the formation of STZs. The atomic pairs at SRO with smallest shear strain have the least contribution to the STZs. It was also indicated that the typical fracture angle of this BMG can be explained by the orientation of maximum shear strain at the onset of catastrophic shear band formation. 2. Strain distribution map in mechanically-imprinted BMG In mechanical imprinting, the BMG plate is loaded between two tools with a regular array of linear teeth and, as a result, a regular pattern of linear imprints is created on the surface of the plate. Mechanically imprinting results in considerable tensile plasticity of brittle Vit105 BMG plate. The distribution of hardness and Young’s modulus values at the transverse cross section of imprinted plate probed via nanoindentation revealed oscillating soft and hard regions beneath the surface. Spatially-resolved strain maps obtained via high-energy nano-size beam X-ray diffraction exhibited that the plastic deformation during imprinting creates a spatially heterogeneous atomic arrangement, consisting of strong compressive and tensile strain fields as well as significant shear strain fields in the cross section. It was shown that the heat treatment diminishes the heterogeneous structure resulting in brittle behavior in tension. The analysis of strain tensor components based on changes in the first diffraction maximum of the structure function, q1, revealed that Ɛx, the strain perpendicular to the loading direction, changes from the compressive at near to the surface to the tensile mode at the center of the imprinted plate. In contrast, the strain component along the loading direction, Ɛy, changes from tensile near the surface to the compressive at the center. Beneath the surface, Ɛx reaches to values about 1.5% under the imprints where there is a negligible Ɛy. The distribution map of principal strains, Ɛ1 and Ɛ2, indicated that large regions with compressive Ɛ1 and Ɛ2 exist under the imprints which can result in blocking of the propagating shear bands in agreement with microstructural observations of shear banding after uniaxial tension. Moreover, the region beneath the border of the imprinted and un-imprinted parts has the highest residual shear strain. Microstructural observations indicated that such regions can nucleate new shear bands upon tensile loading of imprinted BMG plate. 3. Residual strain around a single shear band In order to probe structural changes in the shear-induced zone around a single shear band, the distribution of residual strains at short- and medium-range order around a single shear band was determined in cold-rolled BMG plate using the nano-focused high energy x-ray diffraction. Plastic deformation results in significant residual normal and shear strains at distances of more than 15 μm around the shear band. The residual normal strains exhibit an asymmetric distribution whereas the residual shear strain is distributed symmetrically around the shear band. The large amount of residual atomic shear strain magnitude at the vicinity of the shear band triggers the nucleation of the new shear bands. The coincidence of the direction of the nucleating secondary shear bands from the main shear band with the orientation of the residual shear strain at the vicinity of the mature shear band highlight the dominant role of the shear strain in determining further plastic deformation at regions near the shear band. / Im Rahmen dieser Arbeit wird hochenergetische Synchrotron Röntgenstrahlung zum Aufzeigen der strukturellen Veränderungen in plastisch verformtem Zr52.5Ti5Cu18Ni14.5Al10 metallischen Glas verwendet. Die Arbeit gliedert sich in drei Teile: Dehnungsentwicklung während in-situ Druckversuch, Dehnungsverteilung eines mechanisch geprägten massiven metallischen Glases, und Restdehnungen in der Umgebung eines einzenen Scherbandes. 1. Dehnungsentwicklung während in-situ Druckversuch Die während der Verformung auftretende strukturelle Neuordnung eines plastisch verformbaren metallischen Glases zeigt die Korrelation der elastischen und plastischen Verformung mit den strukturellen Änderungen in den Größenordnungen der Nah- (SRO) und mittelreichweitigen Ordnung (MRO). Im elastischen Bereich verändern sich die Atomabstände in der SRO linear mit der makroskopisch anliegenden Spannung. Die Untersuchung der Fläche unter der Radialen Verteilungsfunktion (RDF) deutet auf ein Aufbrechen eines geringen Anteils der Bindungen der ersten Schale in Druckspannungsrichtung und deren Neubildung quer dazu. Die atomaren Bindungen in der SRO erscheinen wesentlich steifer als in den MRO Schalen. Vergleicht man die Werte von elastischer Dehnung, E-Modul und Querkontraktionszahl mit ihren makroskopischen Gegenstücken erscheinen beide, SRO und MRO, wesentlich steifer. Dies zeigt, dass die elastische Verformung von metallischen Gläsern nicht nur von der einfachen Stauchung der Atome bzw. Atomgruppen bestimmt, sondern auch durch deren Neuanordnung unterstützt wird. Das Abweichen der Dehnungs-Spannungs-Korrelation vom linearen Verhalten in der MRO am Beginn der plastischen Verformung wird der irreversiblen Bildung von Schertransformations-zonen (STZ) zugeschrieben. Dies zeigt sich zudem in den erhöhten Scherdehnungswerten am Beginn der Dehngrenze, welche mit den in der Literatur berichteten Werten für die kritische Scherdehnung zum Bilden einer STZ übereinstimmen. Bei einem Atomabstand von 12,5 Å tritt der höchste Wert der Scherdehnung auf und markiert den effektivsten Längenbereich der STZ Bildung. Andererseits haben die atomaren Paare in der SRO mit der geringsten Scherdehnung den geringsten Beitrag an der STZ. Es zeigt sich außerdem, dass der typische Bruchwinkel dieses metallischen Glases über die Orientierung der maximalen Scherdehnung am Beginn der kritischen Scherbandbildung erklärt werden kann. 2. Dehnungsverteilung eines mechanisch geprägten massiven metallischen Glases Eine Prägung besteht darin, eine Platte metallischen Glases mit zwei Stempel, auf denen eine regelmäßige Anordnung von geradlinigen Kerben angebracht ist, zu belasten. Dadurch wird eine ebenso regelmäßige Anordnung von geradlinigen Kerben auf der Oberfläche des metallischen Glases erzeugt. Die plastische Verformbarkeit der Vit105 Platte im Zugversuch wird durch Prägung im Vergleich zur gegossenen Probe eindeutig verbessert. Die Untersuchung der Härte und des E-Moduls über den Querschnitt der geprägten Probe zeigt die Einbringung von Abwechselnd weichen und harten Regionen an der Oberfläche. Es wurden räumlich aufgelöste Dehnungskarten des geprägten metallischen Glases durch Beugung eines hochenergetischen nanometergroßen Röntgenstrahles erzeugt. Die Ergebnisse offenbaren, dass die durch Prägung eingebrachte plastische Verformung eine räumlich heterogene Atomanordnung erzeugt, welche aus starken Druck- und Zugdehnungsfeldern besteht. Zusätzlich wird eine signifikante Scherdehnung in die Probe eingebracht. Die Wärmebehandlung beseitigt diese heterogene Struktur und führt sie fast auf den Ausgangszustand zurück. Die Analyse der Dehnungstensorkomponenten basierend auf Änderungen im erstem Maximum des Strukturfaktors, q1, zeigt, dass sich Ɛx von der Oberfläche zur Mitte der Platte hin von einer Stauchung in eine Dehnung umwandelt. Im Gegensatz dazu wandelt sich die Komponente Ɛy von der Oberfläche zur Mitte der Platte hin von einer Dehnung in eine Stauchung um. An der Oberfläche unter den Eindrücken, wo Ɛy vernachlässigbar ist, erreicht Ɛx Werte von ca. 1.5 %. Die Verteilungskarten der Hauptdehnungen zeigt, dass beide e1 und e2 unterhalb der Kerben als Stauchungen vorhanden sind. Daraus resultiert das Blockieren und Ablenken der sich ausbreitenden Scherbänder, was an Zugproben im REM beobachtet werden kann. Weiterhin hat der Bereich an der Grenze der geprägten und nicht geprägten Regionen die höchste Restscherdehnung. Mikrostrukturelle Beobachtungen deuten darauf hin, dass solche Bereiche unter Zuglast Keimstellen für neue Scherbänder sind. 3. Restdehnungen in der Umgebung eines einzenen Scherbandes Es wurde ein einzelnes Scherband einer kaltgewalzte Platte mittels Beugung eines hochenergetischen nanometergroßen Röntgenstrahles untersucht. Die strukturellen Unterschiede in der scherinduzierten Zone um ein einzelnes Scherband werden durch die Verteilung der Restdehnungen in SRO und MRO bestimmt. Plastische Verformung führt zu signifikanten Restnormal- und Restscherdehnungen in Entfernungen von mehr als 15 µm um das Scherband. Die Restnormaldehnungen zeigen eine asymmetrische Verteilung, wohingegen die Restscherdehnungen auf beiden Seiten des Scherbandes symmetrisch verteilt sind. Der große Betrag der atomaren Restscherdehnung in der Nähe des Scherbandes führt zur Bildung von neuen Scherbändern. Das Zusammenfallen der Richtung des sich bildenden sekundären Scherbandes und der Orientierung der Restscherdehnung, in der Nähe des primären Scherbandes, demonstriert die dominierende Rolle der Scherdehnung bei weiterer plastischer Verformung in der Nähe des Scherbandes.

Die Kristallisation ist ein wichtiger Teilprozess bei der industriellen Herstellung vieler Materialien und Medikamente. Es ist jedoch ein vielschichtiger, physikalischer Vorgang, der noch nicht vollständig aufgeklärt ist. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Kristallisation von organischen, polymorphen Verbindungen aus unterschiedlichen Lösungsmitteln. Die Kristallisationsstudien wurden in einem akustischen Levitator mit Klimakammer, der den Einfluss von Temperatur, Feuchtigkeit und festen Oberflächen steuert, durchgeführt. Verschiedene analytische in-situ-Methoden und deren Kopplung kamen für die Analyse der Kristallisationsabläufe zum Einsatz. Als Unterstützung für die Interpretation der beobachteten Phänomene wurden unter äquivalenten Bedingungen Moleküldynamik-Simulationen vorgenommen. Die Kristallisation der Modellverbindungen zeigte verschiedene spezifische Kristallisationspfade, die nicht dem klassischen Kristallisationsmodell entsprachen. Zunächst verdampfte das Lösungsmittel, was mit einer Konzentrationszunahme der Lösung und der Ausbildung von charakteristischen amorphen Phasen (Polyamorphismus) einherging, und schließlich trat die Kristallisation ein. Durch die oberflächenfreie Kristallisation wurde ausschließlich nur ein Polymorph ein- und derselben Verbindung als Kristallisationsprodukt isoliert. Die gezielte Wahl der Ausgangskonzentration und eines Lösungsmittels ermöglichte die Steuerung des Kristallisationsverlaufs hin zu einer gewünschten Kristallstruktur des untersuchten Materials. Die Ergebnisse dieser Arbeit unterstützen das Verständnis über den komplexen Ablauf des Kristallisationsvorgangs, gleichzeitig zeigen sie weitere Ansätze auf, die Kristallisation zu untersuchen. Die neuen Erkenntnisse sind hilfreich bei der Optimierung der Herstellungsprozesse verschiedener Materialien. / Crystallization is a complex process, which is used in different processes in the industrial production of various materials. The limited understanding about its fundamental mechanisms challenges the control of crystallization and influences the quality of the materials. The research of this work concentrates on the crystallization studies of organic model systems (active pharmaceutical ingredients) from different organic solvents in an acoustic levitator. This specific sample environment regulates the influence that solid surfaces, temperature, and humidity have on the crystallization process. The investigations were performed with in situ analytical techniques and theoretical simulations to gain a comprehensive insight into processes, occurring intermediates, and required reaction conditions. The results show that the model systems follow specific crystallization pathways different than those predicted by the classical nucleation theory. The crystallization proceeded via the evaporation of the solvent and the formation of characteristic amorphous phases (polyamorphism) into one crystalline structure of the compound. The targeted choice of the solvent and the concentration enabled the guidance of the pathways, therefore, resulting in the isolation of one desired crystalline structure. The findings are of great interest and they help explain the crystallization mechanisms on a molecular level, which is a fundamental contribution for the optimization of manufacturing processes.