Résumé: Cette thèse est le fruit de plusieurs années de travail passées à développer un spectromètre de génération de fréquence somme dans le laboratoire LASMOS. Ce spectromètre comprend essentiellement deux lasers accordables, un échantillon non linéaire et un monochromateur. Mélanger les deux faisceaux laser accordables sur l’échantillon non linéaire résulte en la génération d'une onde supplémentaire de fréquence égale à la somme des deux fréquences incidentes (SFG). Détecter le signal SFG et accorder une, ou les deux fréquences, permettent la caractérisation de la réponse non linéaire de l'échantillon. Dans notre montage, le premier faisceau laser est accordable dans l'infrarouge de 2,5 jusqu'à 20 0m et le deuxième est accordable dans la région visible de 400 à 700 nm. La génération des deux faisceaux laser accordables est faite par des oscillateurs paramétriques optiques (OPO) qui sont construits autour de cristaux de LiNbO3, d’AgGaS2 et de BBO. Une étape supplémentaire de génération de fréquence différence (DFG) étend l’accordabilité de 10 à 20 0m. L’étape de la DFG est basée sur un tandem de cristaux non linéaire de KTP et de CdSe. Une structure en train d’impulsions est nécessaire pour pomper optiquement le système de l'OPO. Le train d’impulsions peut être engendré par la technique de verrouillage des modes. Nous avons focalisé notre travail sur le verrouillage des modes de l'oscillateur Nd:YAG par le miroir non linéaire à doublage de fréquence (FDNLM). Cette dernière technique combinée avec un absorbeur saturable à deux photons (comme une plaquette de GaAs) permet d’obtenir des impulsions optiques courtes et stables à partir d’un laser Nd:YAG pulsé et pompé par des lampes flashes à bas taux de répétition. Des impulsions aussi courtes que 12 ps sont émises à un taux de répétition de 100 MHz. Par ce résultat, nous nous approchons de la limite physique de la durée de l’impulsion dans un oscillateur Nd:YAG. Cette technologie « tout d’état solide » présente les mérites suivants: stabilité photochimique, temps de réponse rapide, applicabilité à une gamme spectrale relativement large et simplicité. Une approche théorique complète également notre étude pour déterminer le domaine d'opération de ce dispositif. Abstract: This thesis describes the efforts of several years devoted to developing a Sum-Frequency Generation spectrometer in the LASMOS laboratory. The Sum- Frequency Generation spectrometer relies mainly on two tunable lasers, a nonlinear sample and a monochromator. Mixing the tunable laser beams on the nonlinear sample will result in the generation of an additional beam at the sum frequency (SFG) of the incident beams. Detecting the SFG signal and tuning one of the incident frequencies or both frequencies permit the characterization of the nonlinear response of the sample. In our setup, the first laser beam is tunable in the IR spectral region from 2.5 up to 20 0m and the second one is tunable in the visible spectral region from 400 to 700 nm. The generation of both tunable laser beams is carried out by the optical parametric oscillators (OPO) built around a LiNbO3, an AgGaS2 and a BBO nonlinear crystals. An additional difference-frequency generation (DFG) stage based on a tandem of KTP and CdSe crystals is built to extend the tunability up to 20 0m. A pulse-train structure is necessary for pumping the OPO. Pulse trains can be generated by the mode-locking technique. In our work, we focused on the mode locking of the Nd:YAG oscillator using a frequency-doubling nonlinear mirror (FDNLM). This technique combined with a two-photon saturable absorber (for example: a GaAs platelet) can generate short and stable optical pulses from a flash-pumped Nd:YAG laser oscillator at a low repetition rate. Pulses as short as 12 ps are generated at 100 MHz repetition rate. With this result, we approach the physical limit of pulse duration in the Nd:YAG laser. This all-solid-state technology presents the following merits: photochemical stability, fast response time, applicability to a wide spectral range, and simplicity. A theoretical model is used to analyze the domain of operation of this device.

Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale et théorique des propriétés quantiques d'un Oscillateur Paramétrique Optique pompé en mode synchrone (SPOPO) en dessous du seuil. Les relations d'entrée-sortie du champ quantique sont établies pour un tel dispositif en utilisant un formalisme symplectique à la fois en temps et en fréquence. On prédit que le champ produit est dans un état fortement multimode où les modes comprimés sont des peignes de fréquences de différents profils spectraux/temporels. On le démontre expérimentalement à l'aide d'un SPOPO composé d'une cavité en anneau et un cristal non-linéaire pompé par un train d'impulsions femtoscondes à 400 nm. Les états générés sont mesurés par une détection homodyne avec mise en forme de l'oscillateur local. Cela permet la construction d'une matrice de covariance dans une base de pixels de fréquences et la mise en évidence des corrélations quantiques entre les différentes régions du spectre optique. La diagonalisation de cette matrice donne les modes décorrélés en bruit et les niveaux de compression de bruit respectifs. La génération d'états décrits par au moins 4 modes décorrélés dans des états comprimés se propageant dans le même faisceau a été démontrée. Les résultats plus récents montrent des états à 8 modes, ouvrant la voie à la génération extensible d'états fortement multimodes de la lumière.

Cette thèse est consacrée à l'étude de l'émission paramétrique produite par des microcavités de semiconducteurs sous excitation résonnante. Ces systèmes, formés par des puits quantiques insérés au milieu d'une cavité optique de taille micrométrique, montrent des effets non-linéaires optiques. La lumière paramétrique ainsi générée a des propriétés extrêmement intéressantes, que nous avons étudié dans les microcavités unidimensionnelles, ou fils photonique, et dans les microcavités multiples. L'utilisation de ces échantillons structurés permet d'obtenir des faisceaux paramétriques équilibrés en intensité et sous incidence normale du faisceau de pompe, caractéristiques très attractifs pour des possibles applications futures. La production de deux faisceaux paramétriques, signal et complémentaire, observée sur les fils photoniques nous a poussé à étudier les corrélations entre ces deux faisceaux. A l'aide d'un interféromètre de type Hanbury Brown et Twiss nous avons réalisé des mesures de fonction de corrélation du second ordre. La statistique des photons de chacun des deux faisceaux et leurs corrélations mutuelles ont été étudiées. L'étude de l'émission paramétrique en régime OPO sur des microcavités planaires multiples a mis en évidence une brisure de symétrie et la formation de motifs issus des non-linéarités propres de notre système. Nous avons aussi mis en évidence la possibilité de contrôler de façon toute optique ces motifs, à la fois à l'aide de la polarisation linéaire du faisceau de pompe et à l'aide d'un deuxième faisceau, dit sonde. Avec cette étude nous sommes à même de marquer une analogie fondamentale entre les OPO de microcavité et les OPO de taille macroscopique.

Pour certaines applications, les lasers offrent un choix trop restreint de longueurs d'ondes, et une faible accordabilité. Ces limitations viennent du fait que l'effet laser utilise des résonances atomiques. L'optique non-linéaire permet de s'en affranchir c'est un phénomène non résonnant, donc peu sélectif en longueur d'onde. Néanmoins elle présente des caractéristiques particulières : trois fréquences différentes mises en jeu, l'absence de stockage d'énergie, et le rôle primordial de la phase relative entre les ondes. Dans ce travail nous mettons à profit ces specificités pour mettre en forme spectralement ou temporellement l'émission de lumière dans des sources infrarouges. La première source réalisée est un oscillateur paramétrique optique (OPO) à 3 μm utilisa! nt deux cristaux de KTA. Ses performances sont discutées en régime nanoseconde. Puis nous réalisons un OPO à cristal de PPLN générant des impulsions courtes sous pompage continu par modulation active des pertes. Nous proposons ensuite d'utiliser un absorbant saturable pour verrouiller passivement les modes d'un OPO continu présentant un fort désaccord de vitesse de groupe entre la pompe et le signal. Enfin, nous considérons le cas des sources intégrant à la fois un milieu laser et un dispositif non-linéaire. Nous présentons d'abord un miroir non-linéaire à base de PPLN intégré dans un laser Cr:ZnSe, permettant de produire des impulsions picosecondes accordables autour de 2,5 μm. Nous proposons ensuite de généraliser ce principe en intégrant un OPO dans un laser afin de réaliser une source ultrabrève compacte et accordable.

Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale et théorique des corrélations quantiques en variables continues.<br />La question de la caractérisation de ces corrélations est largement abordée, en particulier dans le cas des états gaussiens. Le formalisme mathématique des matrices de covariance, particulièrement adapté à cette étude, est développé ; et les différents critères existants sont répertoriés.<br />Ces critères permettent de caractériser le degré d'intrication des faisceaux générés par le dispositif expérimental au cœur de cette thèse : un Oscillateur Paramétrique Optique auto-verrouillé en phase. Au-dessous du seuil, les faisceaux, de valeur moyenne nulle, présentent une séparabilité de 0,33. Le système viole de manière apparente l'inégalité de Heisenberg de 58%. Au-dessus du seuil, les faisceaux brillants obtenus sont également fortement non classiques : la séparabilité vaut 0,76 et l'inégalité de Heisenberg est violée en apparence de 24%.<br />Une application originale de ce dispositif est proposée : il est montré théoriquement qu'un OPO à deux cristaux auto-verrouillé en phase génère deux faisceaux intriqués en polarisation, ce qui devrait faciliter le transfert de l'intrication de la lumière à la matière.

La chaîne laser Apollon 10PW est un projet de grande envergure visant à fournir des impulsions de 10 PW et atteindre des intensités sur cibles de 10^22 W/cm^2. Dans l’état de l'art actuel, les lasers à dérive de fréquence (CPA) de haute intensité à base de cristaux titane saphir (Ti:Sa), sont limités à des puissances de crête de 1,3 PW pour des impulsions de 30-fs, en raison du rétrécissement spectral par gain dans les amplificateurs. Pour accéder au régime multipetawatt, le rétrécissement de gain doit être évité. Pour cela une technique alternative d’amplification appelée amplification paramétrique optique d'impulsions à dérive de fréquence (OPCPA) est utilisée. Elle offre la possibilité d’amplifier sur des très larges bandes spectrales de gain et d’accéder à des durées d'impulsion aussi courtes que 10 fs. Le laser Appolon 10 PW exploite une technologie hybride d’OPCPA et de Ti:Sa-CPA pour atteindre in fine des impulsions de 15 fs avec une énergie de 150 J. L’OPCPA est réalisé essentiellement sur les étages d'amplification de basse énergie et de très fort gain (ou le rétrécissement par le gain se fait le plus ressentir), ceci pour obtenir des impulsions de 100 mJ, 10 fs. Deux étages OPCPA sont préus ; le premier en régime picoseconde, le second en régime nanoseconde, et subséquemment on utilisera le Ti:Sa pour l'amplification de très haute énergie pour atteindre le régime multi-Joule.Les travaux de cette thèse porte sur le pilote OPCPA du laser Apollon-10 PW et se concentre sur le développement d’une source d’impulsions ultra-courtes avec un contraste élevé. Pour atteindre l’objectif final de 15 fs, 150 J, le pilote doit permettre l’obtention d’impulsions dont le spectre supporte des durées de 10 fs, ceci avec un contraste temporel d'au moins 10^10. Dans cette thèse nous nous intéressons à la mise en œuvre des premiers étages du pilote. Ce travail concerne les étages de compression, de nettoyage d’impulsions et d’amplification OPCPA en régime picoseconde. Ainsi, en partant d'une source commerciale Ti:Sa délivrant des impulsions de 25-fs avec un contraste de 10^8, nous réalisons tout d’abord un élargissement spectral par auto-modulation de phase et une amélioration du contraste par génération de polarisation croisée (XPW). Ensuite, nous nous intéressons aux différents étireurs ps possibles incluant un filtre dispersif programmable (dazzler) en vue d’injecter l’OPCPA picoseconde de manière optimale. La solution directe utilisant un bloc de verre BK7 a été retenue et son association avec un compresseur compact pour le diagnostique de la compressibilité a été étudiée. Enfin, l’amplificateur OPCPA ps a été mis en œuvre dans des configurations à simple et double étages. / The Apollon-10 PW laser chain is a large-scale project aimed at delivering 10 PW pulses to reach intensities of 10^22 W/cm^2. State of the art, high intensity lasers based solely on chirped pulse amplification (CPA) and titanium sapphire (Ti:Sa) crystals are limited to peak powers reaching 1.3 PW with 30-fs pulses as a result of gain narrowing in the amplifiers. To access the multipetawatt regime, gain narrowing can be suppressed with an alternative amplification technique called optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA), offering a broader gain bandwidth and pulse durations as short as 10 fs. The Apollon-10 PW laser will exploit a hybrid OPCPA-Ti:Sa-CPA strategy to attain 10-PW pulses with 150 J and 15 fs. It will have two high-gain, low-energy amplification stages (10 fs ,100 mJ range) based on OPCPA in the picosecond and nanosecond timescale and afterwards, and will use Ti:Sa for power amplification to the 100-Joule level.Work in this thesis involves the progression of the development on the Apollon-10 PW front end and is focused on the development of a high contrast, ultrashort seed source supporting 10-fs pulses, stretching these pulses prior to OPCPA and the implementation of the picosecond OPCPA stage with a target of achieving 10-mJ pulses and maintaining its bandwidth. To achieve the final goal of 15-fs, 150-J pulses, the seed source must have a bandwidth supporting 10-fs and a temporal contrast of at least 10^10. Thus from an initial commercial Ti:Sa source delivering 25-fs pulses with a contrast of 10^8, spectral broadening via self-phase modulation and contrast enhancement with cross polarized (XPW) generation was performed. Subsequently, the seed pulses were stretched to a few picoseconds to match the pump for picosecond OPCPA. Strecher designs using an acousto-optic programmable dispersive filter (dazzler) for phase control in this purpose are studied. A compact and straightforward compressor using BK7 glass is used and an associated compressor for pulse monitoring was also studied. Lastly, the picosecond OPCPA stage was implemented in single and dual stage configurations.

La spectrométrie laser d'absorption différentielle est une technique bien connue pour la détection à distance d'espèces chimiques dans l'atmosphère. À ce titre, la bande III qui s'étend entre 8 et 12 µm est une région particulièrement intéressante, car les bandes d'absorption de nombreuses espèces chimiques y sont intenses et se recouvrent peu entre elles. Afin de détecter ces espèces à distance dans la bande III, il est nécessaire de disposer de sources dont le rayonnement est fin spectralement, largement accordable, et énergétique. Les sources basées sur l'optique non linéaire du second ordre constituent la seule technologie capable de répondre à ces besoins. Dans ce travail de thèse, nous présenterons des résultats expérimentaux portant sur deux architectures de sources paramétriques permettant d'émettre un rayonnement dans la bande III adapté à la spectrométrie différentielle en configuration lidar. La première architecture consiste à émettre un faisceau directement dans la bande III grâce au pompage de cristaux non linéaire par des sources laser à 2 µm. La seconde architecture, consiste à amplifier les ondes signal et complémentaire issues d'un OPO à 2 µm, avant de les convertir dans la bande III par différence de fréquences. Ces sources sont basées sur l'association de technologies émergentes et sont susceptibles d'offrir des solutions viables au manque de sources émettant dans la bande III. / Laser spectrometry by differential absorption is a well-known technique for standoff detection of chemical species in the atmosphere. The longwave infrared region (LWIR), ranging from 8 to 12 µm is particularly interesting because the absorption bands of many chemical species are intense and non-overlapping. In order to detect those species in the LWIR, there is a need for sources that are spectrally narrow, widely tunable, and delivers high energies. The sources based on second order nonlinear optics are the only technology able to meet those requirements. In this work, we will present the experimental results on two parametric architectures that allows emission in the LWIR for lidar measurements. The first one consists in emitting a beam directly in the LWIR by pumping nonlinear crystals with 2 µm pump lasers. The second architecture consists in amplifying the signal and idler beams coming from a 2 µm OPO, before converting them into the LWIR by difference frequency generation. Those sources are based on the association of new technologies and have the potential to offer a viable solution to a lack of sources emitting in the LWIR.

En régime de couplage fort lumière-matière, les microcavités de semiconducteurs contenant des puits quantiques abritent des quasi-particules appelées exciton-polaritons de microcavité. Leur caractère hybride mi-électronique, mi-photonique, leur confère des propriétés optiques non-linéaires remarquables. Nous nous intéressons dans cette thèse à des microcavités structurées qui permettent la coexistence de branches polaritoniques de symétrie et d'énergie différenciées. Une microcavité gravée en rubans de quelques micromètres de large est d'abord étudiée. Le confinement latéral lève la dégénérescence entre les modes polarisés parallèlement et orthogonalement à la direction du ruban. Nous montrons que ce dédoublement résulte de contraintes structurales intrinsèques, de sorte que son amplitude peut être décidée dès la conception du dispositif. Nous nous intéressons ensuite à une microcavité double. En régime de diffusion Rayleigh élastique, le dédoublement TE-TM conduit à une séparation spatiale et angulaire des polaritons de pseudo-spins différents. Nous montrons que ce phénomène, appelé "effet Hall optique de spin" peut être contrôlé par un faisceau de pompe intense. Dans le régime d'oscillation paramétrique optique, la lumière s'auto-organise pour former un motif dans le champ lointain. Les règles de sélection concernant l'orientation et la polarisation de ces motifs sont explorées dans le régime d'amplification paramétrique optique. Ces études ouvrent la voie de la conception de "dispositifs de microphares" (capables d'orienter continûment la lumière par un simple contrôle en polarisation) et d'interrupteurs tout-optique ultra-rapides. / Semiconductor microcavities with embedded quantum wells in the strong light-matter coupling regime host quasi-particles called microcavity exciton-polaritons. Their hybrid nature, half-electronic, half-photonic, brings about remarkable nonlinear optical properties. In this work, we focus on microcavities that are structured to enable the coexistence of polaritonic branches with various symmetries and energies. First, a microcavity etched to form micrometers-wide wires is studied. The lateral confinement lifts the degeneracy between the modes which are polarized parallel and orthogonal to the wire direction. We show that this splitting results from built-in constraints which make a precise engineering of the splitting magnitude possible. We then focus on a double microcavity. In the elastic Rayleigh scattering regime, the TE-TM splitting induces a spatial and angular separation of polaritons with different pseudospins. We show that this phenomenon, called "Optical Spin Hall Effect", can be controlled by a strong optical pump beam. In the regime of Optical Parametric Oscillation, the light self-organizes to form patterns in the far field. The selection rules for the orientation and polarization of these patterns are explored in the regime of Optical Parametric Amplification. These studies pave the way for the realization of microscopic "lighthouse" devices (able to continuously orientate the light by a simple polarization control) and ultrafast all-optical switches.

Nous avons développé un oscillateur paramétrique optique simplement résonant (SRO) basé sur un cristal non linéaire de niobate de lithium dopé 5%-MgO et périodiquement polarisé (ppMgCLN). Il est pompé à 1064 nm par une diode laser en cavité étendue balayable continûment de 1050 à 1070 nm injectant un amplificateur Yb-fibré de puissance 10 W. Il génère une onde idler comprise entre 3 et 4 µm et une onde signal entre 1450 et 1650 nm. La cavité SRO est asservie sur le pic de transmission d'une cavité Fabry-Perot de grande finesse. Nous avons alors pu démontrer un balayage mono-fréquence sans saut de mode de l'onde idler sur 500 GHz. Cette large accordabilité continue pourrait être utilisée pour la spectroscopie haute résolution multi-espèces dans le moyen infrarouge. Par ailleurs, nous avons revisité la théorie ondes planes du SRO, dont les solutions analytiques ont été données pour la première fois en 1969 par Kreuzer sous la forme d'une équation transcendante, en utilisant une méthode perturbative très puissante qui tient compte de la déplétion de la pompe. Nous avons pu ainsi déterminer les relations d'entrée-sortie du SRO sous la forme de relations explicites très simples, montrant que les puissances de sortie sont proportionnelles à la racine cubique de la puissance pompe. / We developed a singly-resonant optical parametric oscillator (SRO) based on a nonlinear crystal of 5%-ppMgCLN congruent lithium niobate chip and pumped at 1064 nm by an extended cavity diode laser widely tuneable from 1050 to 1070 nm injecting a 10 W Yb-fiber amplifier. It generates an idler wave between 3 and 4 µm and a signal wave between 1450 and 1650 nm. The SRO cavity is stabilized to the top of a Fabry-Perot transmission fringe. We then demonstrated a mode-hop-free idler tuning range of 500 GHz. This broad continuous tunability could be used for multi-species high resolution spectroscopy in the mid-infrared. Moreover, we have revisited the plane waves SRO theory, whose analytical solutions were given for the first time in 1969 by Kreuzer in the form of a transcendental equation, using a very powerful perturbative method which takes into account the depletion of the pump. We were able to determine the input-output relations of SRO in the form of very simple explicit relationships, showing that the output powers are proportional to the cubic root of the pump power.

Ce mémoire de thèse est consacré à l'étude théorique et expérimentale d'oscillateurs paramétriques optiques (OPO) multimodes dans deux régimes: l'optique des images et l'optique des impulsions. On rappelle les outils utilisés habituellement pour décrire et manipuler les états non-classiques de la lumière, en insistant sur l'importance du concept de mode du champ dans sa description quantique, qu'il soit transverse ou longitudinal. On rappelle ensuite les techniques de manipulation des modes transverse (images) et des modes longitudinaux (impulsions) au niveau théorique et expérimental. L'accent est mis sur le rapprochement de ces deux domaines où l'on peut facilement identifier un grand nombre de variables similaires. Un modèle général des OPO multimodes est développé, s'appuyant sur un traitement multimode de la conversion paramétrique dans un cristal non-linéaire d'ordre deux. Ce modèle conduit à des états non-classiques multimodes, intéressants pour l'information quantique, et peut être appliqué aux cas d'un OPO dans une cavité dégénérée pour les modes transverses, et d'un OPO pompé en modes synchrones (SPOPO). Tous ces développements théoriques s'orientent vers plusieurs expériences d'optique multimode décrites dans ce manuscrit. La première est une étude de la transmission et le doublage de fréquence d'images dans une cavité auto-imageante. Deux expériences d'imagerie quantique sont ensuite décrites: l'une conduit à une réduction de bruit multimode dans un OPO au dessus du seuil et la seconde utilise un OPO dans une cavité auto-imageante et permet la production et la caractérisation d'un état trimode sous le seuil de l'OPO. Enfin, on décrit la mise en place expérimentale d'un SPOPO qui conduit à des premiers résultats de réduction de bruit sur un peigne de fréquence.