Es wurden die mikrobiellen Abbauprozesse an einem Standort mit gaswerkstypischer Schadstoffkontamination, v. a. BTEX und PAK, untersucht. Ziel war es, die relevanten mikrobiologischen Abbauprozesse mit gängigen Analysemethoden zu identifizieren und das Natural Attenuation-Potential zu bewerten. Neben einer Betrachtung der Schadstoffe im Feld wurde ein ausführliches hydrogeochemisches und mikrobiologisches Analyseprogramm durchgeführt. Der Schadstoffabbau wurde in Labor-Mikrokosmen unter für den Standort charakteristischen, überwiegend anaeroben Bedingungen untersucht. Methodik und Umfang der Untersuchungsmethoden wurden im Hinblick auf eine Anwendung an weiteren Standorten bewertet. Die Schadstoffausbreitung in der Fahne, die Keimzahluntersuchungen und eine deutliche Redoxzonierung mit einer Sukzession von Methanogenese, Sulfatreduktion und Fe(III)-Reduktion spiegelten mikrobielle Abbauprozesse wider. Dabei beeinflussten und überlagerten die Prozesse im Schadensherd die Prozesse in der Fahne stark. Die Felddaten gaben Hinweise auf abiotische Sekundärreaktionen zwischen den Redoxpaaren Fe(III)/Fe(II), Sulfat/Sulfid und O2/H2O. Die Berechnung der Assimilativen Kapazität (AC) zeigte ein gutes Angebot an CO2 und Sulfat, während die übrigen TEA Sauerstoff, Nitrat und auch Fe(III) am Standort stark limitiert waren. Dem stand eine von den Redoxbedingungen abhängige, unterschiedlich gute Abbaubarkeit der Modellschadstoffe Benzen, Toluen, Ethylbenzen, Naphthalin, Acenaphthen, Phenanthren und Pyren im Laborversuch gegenüber. Methanogenese wurde in keinem der Versuchsansätze beobachtet. Unter sulfatreduzierenden Bedingungen fand ein Abbau weniger Modellschadstoffe (Toluen, z.T. auch Ethylbenzen und Naphthalin) statt. Mit den TEA Nitrat und insb. Fe(III) erweiterte sich das Abbauspektrum gegenüber sulfatreduzierenden Bedingungen. Mit Sauerstoff fand ein Abbau aller im Grundwasser enthaltenen BTEX und PAK statt. Vor dem Hintergrund der AC und den Ergebnissen der Mikrokosmen bedarf es für einen vollständigen Schadstoffabbau im Feld einer Kombination verschiedener TEA-Prozesse, insb. eines Zusammenwirkens von Fe(III)- und Sulfatreduktion und eines Einflusses von Sauerstoff an den Fahnenrändern. Die unterschiedlichen Abbaumuster bzw. Abbaugeschwindigkeiten in Abhängigkeit der TEA machen das Einbeziehen der Redoxzonierung in eine Modellierung des Standortes erforderlich. Neben den TEA hatte die Verfügbarkeit der Makroelemente Phosphor und Stickstoff sowie von Mikroelementen einen Einfluss auf den Abbau. In den Respirometeruntersuchungen mit hohen Substratkonzentrationen war Phosphat in allen und Ammonium in einem Teil der Grundwässer, in Abhängigkeit von der Entnahmestelle im Feld, limitierend. Bei niedrigen Substratkonzentrationen in den Mikrokosmen trat kein Mangel an N und P auf. In allen Fällen hatte aber eine Zugabe von Mikroelementen einen förderlichen Effekt auf den Abbau. Die Methodik der Standortuntersuchungen folgte dem Prinzip der multiple lines of evidence. Die hydrochemischen Parameter O2, NO3-, Fe2+, Mn2+, SO42-, S2-, CH4, NH4+, PO43 waren geeignet, einen mikrobiellen Abbau und potentielle Limitationen durch Nährstoffe zu zeigen. Ein Vergleich der Ergebnisse der tiefenhorizontierten Beprobung mit einem stärker räumlich integrierenden Ansatz zeigte, dass ohne eine entsprechende räumliche Auflösung die AC überschätzt würde. Die Summenparameter, insb. die Toxizität, lieferten wertvolle Zusatzinformationen über die Gesamtkontamination. Der Abbau der (Modell-)Schadstoffe in den Mikrokosmen ermöglichte eine Einschätzung der generellen Abbaubarkeit der Schadstoffe am Standort, der Einflussparameter auf den Schadstoffabbau sowie möglicher Stimulationsmaßnahmen.

A controllable self-assembly strategy of positively charged polycyclic aromatic hydrocarbons (PCPAH) towards the formation of rectangle sheets and ribbon-like nanostructures has been achieved by choosing divalent anions with different sizes. In contrast, only rod-like nanostructures are obtained from PCPAH with univalent anions. It is revealed that the divalent anions play a key role in guiding the packing of PCPAH, which provides an unprecedented route to fabricate two-dimensional nanostructures.

Es wurden die mikrobiellen Abbauprozesse an einem Standort mit gaswerkstypischer Schadstoffkontamination, v. a. BTEX und PAK, untersucht. Ziel war es, die relevanten mikrobiologischen Abbauprozesse mit gängigen Analysemethoden zu identifizieren und das Natural Attenuation-Potential zu bewerten. Neben einer Betrachtung der Schadstoffe im Feld wurde ein ausführliches hydrogeochemisches und mikrobiologisches Analyseprogramm durchgeführt. Der Schadstoffabbau wurde in Labor-Mikrokosmen unter für den Standort charakteristischen, überwiegend anaeroben Bedingungen untersucht. Methodik und Umfang der Untersuchungsmethoden wurden im Hinblick auf eine Anwendung an weiteren Standorten bewertet. Die Schadstoffausbreitung in der Fahne, die Keimzahluntersuchungen und eine deutliche Redoxzonierung mit einer Sukzession von Methanogenese, Sulfatreduktion und Fe(III)-Reduktion spiegelten mikrobielle Abbauprozesse wider. Dabei beeinflussten und überlagerten die Prozesse im Schadensherd die Prozesse in der Fahne stark. Die Felddaten gaben Hinweise auf abiotische Sekundärreaktionen zwischen den Redoxpaaren Fe(III)/Fe(II), Sulfat/Sulfid und O2/H2O. Die Berechnung der Assimilativen Kapazität (AC) zeigte ein gutes Angebot an CO2 und Sulfat, während die übrigen TEA Sauerstoff, Nitrat und auch Fe(III) am Standort stark limitiert waren. Dem stand eine von den Redoxbedingungen abhängige, unterschiedlich gute Abbaubarkeit der Modellschadstoffe Benzen, Toluen, Ethylbenzen, Naphthalin, Acenaphthen, Phenanthren und Pyren im Laborversuch gegenüber. Methanogenese wurde in keinem der Versuchsansätze beobachtet. Unter sulfatreduzierenden Bedingungen fand ein Abbau weniger Modellschadstoffe (Toluen, z.T. auch Ethylbenzen und Naphthalin) statt. Mit den TEA Nitrat und insb. Fe(III) erweiterte sich das Abbauspektrum gegenüber sulfatreduzierenden Bedingungen. Mit Sauerstoff fand ein Abbau aller im Grundwasser enthaltenen BTEX und PAK statt. Vor dem Hintergrund der AC und den Ergebnissen der Mikrokosmen bedarf es für einen vollständigen Schadstoffabbau im Feld einer Kombination verschiedener TEA-Prozesse, insb. eines Zusammenwirkens von Fe(III)- und Sulfatreduktion und eines Einflusses von Sauerstoff an den Fahnenrändern. Die unterschiedlichen Abbaumuster bzw. Abbaugeschwindigkeiten in Abhängigkeit der TEA machen das Einbeziehen der Redoxzonierung in eine Modellierung des Standortes erforderlich. Neben den TEA hatte die Verfügbarkeit der Makroelemente Phosphor und Stickstoff sowie von Mikroelementen einen Einfluss auf den Abbau. In den Respirometeruntersuchungen mit hohen Substratkonzentrationen war Phosphat in allen und Ammonium in einem Teil der Grundwässer, in Abhängigkeit von der Entnahmestelle im Feld, limitierend. Bei niedrigen Substratkonzentrationen in den Mikrokosmen trat kein Mangel an N und P auf. In allen Fällen hatte aber eine Zugabe von Mikroelementen einen förderlichen Effekt auf den Abbau. Die Methodik der Standortuntersuchungen folgte dem Prinzip der multiple lines of evidence. Die hydrochemischen Parameter O2, NO3-, Fe2+, Mn2+, SO42-, S2-, CH4, NH4+, PO43 waren geeignet, einen mikrobiellen Abbau und potentielle Limitationen durch Nährstoffe zu zeigen. Ein Vergleich der Ergebnisse der tiefenhorizontierten Beprobung mit einem stärker räumlich integrierenden Ansatz zeigte, dass ohne eine entsprechende räumliche Auflösung die AC überschätzt würde. Die Summenparameter, insb. die Toxizität, lieferten wertvolle Zusatzinformationen über die Gesamtkontamination. Der Abbau der (Modell-)Schadstoffe in den Mikrokosmen ermöglichte eine Einschätzung der generellen Abbaubarkeit der Schadstoffe am Standort, der Einflussparameter auf den Schadstoffabbau sowie möglicher Stimulationsmaßnahmen.

Der Einfluss des Biofilms, der Inkrustation, der Fließgeschwindigkeit und der Wasserqualität auf die Freisetzung von PAK wurde in Batch-, Drehkolbenreaktorversuchen und an einem Rohrleitungssystem untersucht. Chlorung von tauchgeteerten Edelstahlcoupons mit Biofilm führten zu einer fast vollständigen Ablösung des Biofilms und einer Zunahme der Freisetzung von Fluoren, Phenanthren und Fluoranthen. Die PAK-Freisetzung von tauchgeteerten Edelstahlcou-pons in einer Lösung von Trinkwasser mit 0,1% Natriumazid als Hemmstoff der Atmungskette, der den Biofilm nicht ablöst, führten zu einer Zunahme aller untersuchten PAK in der gleichen Größenordnung wie ohne Bio-film. In chloriertem Teerleachat wurden unter der teilweisen Anwendung einer einfachen Methode der kontinu-ierlichen Extraktion folgende PAK-Derivate analysiert: Chloracenaphthen, 1-Chlorpyren, 9-Fluorenon, Anthron. Da Reaktionsprodukte von Phenanthren und Fluoranthen nicht gefunden werden konnten, wird eine Weiterreaktion zu 9-Fluorenon vorgeschlagen, die durch die Pechoberfläche katalysiert wird. Instationäre Korrosion und nicht vorhandener aerober Abbau sind die Gründe für eine PAK-Zunahme während Stagnationphasen. / The influence of biofilm, encrustation, flow velocity and water quality on the release of PAHs was investigated in batch, continuously flown reactor experiments and in a pipe rig system. Chlorination of coal-tar coated stainless steel slides with biofilm resulted in an almost complete removal of the biofilm and an increase of the release of fluorene, phenanthrene and fluoranthene. PAH release of coal-tar coated stainless steel slides exposed to a solution of drinking water with 0,1% sodium azide as an inhibitor of the respiratory chain which did not remove the biofilm led to an increase of all observed PAHs up to the same magnitude as without biofilm. In chlorinated coal-tar leachate the following derivatives were detected while partly utilizing an easy method for a continuously extrac-tion: chloroacenaphthene, 1-chloropyrene, 9-fluorenone, anthrone. While reaction products of phenanthrene and fluoranthene could not be found a further reaction to 9-fluorenone catalysed by the coal-tar surface is proposed. Instationary corrosion and no aerobic degradation are the reasons for PAH increase during stagnation periods.

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A controllable self-assembly strategy of positively charged polycyclic aromatic hydrocarbons (PCPAH) towards the formation of rectangle sheets and ribbon-like nanostructures has been achieved by choosing divalent anions with different sizes. In contrast, only rod-like nanostructures are obtained from PCPAH with univalent anions. It is revealed that the divalent anions play a key role in guiding the packing of PCPAH, which provides an unprecedented route to fabricate two-dimensional nanostructures.

Der Einfluss des Biofilms, der Inkrustation, der Fließgeschwindigkeit und der Wasserqualität auf die Freisetzung von PAK wurde in Batch-, Drehkolbenreaktorversuchen und an einem Rohrleitungssystem untersucht. Chlorung von tauchgeteerten Edelstahlcoupons mit Biofilm führten zu einer fast vollständigen Ablösung des Biofilms und einer Zunahme der Freisetzung von Fluoren, Phenanthren und Fluoranthen. Die PAK-Freisetzung von tauchgeteerten Edelstahlcou-pons in einer Lösung von Trinkwasser mit 0,1% Natriumazid als Hemmstoff der Atmungskette, der den Biofilm nicht ablöst, führten zu einer Zunahme aller untersuchten PAK in der gleichen Größenordnung wie ohne Bio-film. In chloriertem Teerleachat wurden unter der teilweisen Anwendung einer einfachen Methode der kontinu-ierlichen Extraktion folgende PAK-Derivate analysiert: Chloracenaphthen, 1-Chlorpyren, 9-Fluorenon, Anthron. Da Reaktionsprodukte von Phenanthren und Fluoranthen nicht gefunden werden konnten, wird eine Weiterreaktion zu 9-Fluorenon vorgeschlagen, die durch die Pechoberfläche katalysiert wird. Instationäre Korrosion und nicht vorhandener aerober Abbau sind die Gründe für eine PAK-Zunahme während Stagnationphasen. / The influence of biofilm, encrustation, flow velocity and water quality on the release of PAHs was investigated in batch, continuously flown reactor experiments and in a pipe rig system. Chlorination of coal-tar coated stainless steel slides with biofilm resulted in an almost complete removal of the biofilm and an increase of the release of fluorene, phenanthrene and fluoranthene. PAH release of coal-tar coated stainless steel slides exposed to a solution of drinking water with 0,1% sodium azide as an inhibitor of the respiratory chain which did not remove the biofilm led to an increase of all observed PAHs up to the same magnitude as without biofilm. In chlorinated coal-tar leachate the following derivatives were detected while partly utilizing an easy method for a continuously extrac-tion: chloroacenaphthene, 1-chloropyrene, 9-fluorenone, anthrone. While reaction products of phenanthrene and fluoranthene could not be found a further reaction to 9-fluorenone catalysed by the coal-tar surface is proposed. Instationary corrosion and no aerobic degradation are the reasons for PAH increase during stagnation periods.

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