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Croissance et caractérisations structurales et optiques d'hétérostructures de nitrures d'éléments III émettant dans l'UV / Growth, structural and optical charaterization of III-V nitride heterostructures for UV light emissionFellmann, Vincent 13 January 2012 (has links)
Nous avons étudié les propriétés structurales et optiques d'hétérostructures de nitrures d'éléments III. Les croissances ont été réalisées par épitaxie par jets moléculaires assistée plasma d'azote. L'étude a été en particulier axée sur des structures émettant dans l'UV, à des longueurs d'onde sub-300 nm. Pour atteindre cette longueur d'onde à l'aide de couches bidimensionnelles, il est nécessaire d'utiliser des alliages ternaires d'AlGaN à forte teneur en Al (supérieure à 50 %). Nous avons donc tout d'abord corrélé les résultats de techniques de caractérisation aux conditions de croissance. Ainsi, il est possible de contrôler en partie l'homogénéité de l'alliage grâce à la température de croissance et au rapport de flux métal/azote. Nous avons ensuite tenté d'appliquer ces résultats à des hétérostructures à puits quantiques AlGaN/AlGaN. D'autre part, nous avons réalisé des alliages digitaux (super-réseaux à courte période de puits quantiques GaN/AlN). Ceux-ci se sont montré une alternative intéressante aux couches 2D pour la réalisation de dispositifs émetteurs de lumière. Enfin, une part importante du manuscrit s'attache à l'étude des effets d'un recuit après la croissance et à haute température. Cette étude a été menée sur des couches d'AlGaN ainsi que sur des boites quantiques GaN/AlN. Pour les couches d'AlGaN, nous avons constaté une augmentation de l'inhomogénéité des couches après un recuit à 950 °C. Pour les boîtes quantiques GaN, nous avons constaté dès 1000 °C, un décalage vers le bleu de la luminescence. A 1300-1500 °C, des images TEM ont clairement montré la diffusion de Ga dans la matrice AlN au-dessus des boîtes quantiques. / We studied the structural and optical properties of III-nitride heterostructures. The growth were achieved by plasma-assisted molecular beam epitaxy. The study was particularly focused on structures emitting in the UV range at sub-300 nm wavelengths. To achieve this wavelength using two-dimensional layers, it is necessary to use ternary AlGaN alloys with high Al content (above 50%). So we first correlated the results of characterization techniques to growth conditions. As a result, we find that it is possible to partially control the alloy homogeneity with the growth temperature and metal/nitrogen flux ratio. Then, we tried to apply these results to AlGaN/AlGaN quantum well heterostructures . On the other hand, we have made digital alloys (short-period GaN/AlN quantum well superlattices). They appeared as an interesting alternative to 2D layers for the realization of light emitting devices. Finally, an important part of the manuscript focuses on studying the effects of post growth annealing, at high temperature. This study was conducted on AlGaN layers and on GaN/AlN quantum dots. For AlGaN layers, we found an increase in the inhomogeneity of the alloy after annealing at 950 °C. For GaN quantum dots, a blue shift of the luminescence is observed for annealig temperature as low as 1000 °C. At 1300-1500 ° C, TEM images clearly showed the diffusion of Ga in the AlN matrix above the quantum dots.
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Dynamique des systèmes quantiques ouverts décohérence et perte d'intrication / Dynamics of open quantum systems : decoherence and desentanglement.Vogelsberger, Sylvain 22 June 2012 (has links)
On commence dans le chapitre d'introduction par rappeler les résultats majeurs sur l'intrication et les systèmes quantiques ouverts. Puis en particulier on prouve la désintrication en temps fini pour deux qubits (systèmes quantiques à deux niveaux d'énergie) en interaction avec des bains thermiques distincts à température positive. On propose dans le premier chapitre de cette thèse une méthode pour empêcher la désintrication en temps fini basée sur des mesures continues sur les bains et utilisant la théorie des sauts quantiques et celle des équations différentielles stochastiques. Dans le deuxième chapitre on étudie un sous-ensemble des états de deux qubits : celui des états qu'on peut représenter dans la base canonique pour une matrice ayant une forme de X. Cela nous permet d'obtenir des formules explicites pour la décomposition d'un état X séparable en au plus cinq états purs produits. On généralise ensuite cette étude à l'ensemble des états obtenus à partir d'états X par conjugaison avec des unitaires locaux. Puis on donne un algorithme pour décomposer tout état séparable de cet ensemble en une combinaison convexe de cinq états purs produits. Le troisième chapitre de cette thèse propose l'étude de l'évolution de l'intrication de deux qubits dans un modèle d'interactions répétées avec la même chaîne de spins dans les limites de van Hove et de couplage singulier. En particulier on observe une intrication asymptotique non nulle quand la chaîne est à température infinie et des phénomènes de création d'intrication quand la chaîne est à température nulle. / In the introductory chapter we first give the major results about entanglement and open quantum systems. In particular we give the proof of entanglement sudden death (ESD) for two qubits (two level quantum systems) interacting with their own heat bath at positive temperature. We propose in the first chapter a method to protect qubits against ESD, based on continuous measurements of the baths and using the theory of quantum jumps and stochastic differential equations. In the second chapter, we study a subset of two qubits states : the set of states that we can represent in the canonical basis by an X-form matrix. We also give explicit formulas for decompositions of a separable X-state in a convex sum of five pure product states. We generalize this study to the set of states obtained from X-states by a conjugation with local unitary operators. Furthermore, we give an algorithm to decompose a separable state of this set in a convex sum of five pure product states. Finally, in the third chapter we study entanglement of two qubits in a model of repeated interactions with the same spin chain in the van Hove and singular coupling limits. In particular we observe non zero asymptotic entanglement when the chain is at infinite temperature and phenomenons of entanglement sudden birth when the chain is at zero temperature.
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Bosons de Tonks et Girardeau dans un anneau à une dimension / Tonks Girardeau Bosons on a 1D ring trapSchenke, Christoph 29 October 2012 (has links)
Cette thèse comprend une analyse d'un système de N bosons de masse m, à une dimension (1D). Vue des efforts expérimentaux récents et de la perspective d'étudier plusieurs effets quantiques intéressants, nous choisissons une géométrie circulaire avec une circonférence L. Un potentiel extérieur dépendant du temps nous permet d'introduire un mécanisme qui change l'état du moment angulaire des bosons. Ce potentiel est de la forme d'une fonction delta de Dirac qui se déplace le long de l'anneau à une vitesse v et la force de ce potentiel vaut U_0. Il peut être vu comme une barrière qui met les bosons en rotation. Les interactions entre les bosons sont des interactions de contact, décrites dans le modèle de Lieb et Liniger. Puisque le potentiel extérieur ne garde pas la symétrie de translation de L'Hamiltonien du système l'équation de Schrödinger n'est pas résoluble de manière exacte en utilisant un Ansatz de Bethe. Cependant, dans les limites des bosons libres et des bosons impénétrables de Tonks et Girardeau des méthodes alternatives existent pour trouver une solution exacte. Le but de cette thèse est de résoudre l'équation de Schrödinger dans ces cas limites. La solution nous permet d'accéder aux observables intéressantes concernant les propriétés superfluides des bosons libres et du gaz de Tonks. Nous effectuons une analyse du courant des particules, de ses fluctuations et de la force de traînée. Nous trouvons un comportement superfluide en-dessous d'une vitesse critique v_c=ħπ/(mL) de la barrière. Une oscillation du courant et la force de traînée est observée pour une vitesse de la barrière v=n*v_c, avec n un entier naturel. De plus, nous étudions la nature de l'état quantique du gaz de Tonks. Dans les analyses de la distribution des impulsions, de la fonction de Wigner et des images ``temps de vol'' pour une vitesse de la barrière v=n*v_c, on trouve que l'état du système est une superposition macroscopique de deux sphères de Fermi, l'une centrée autour de l'impulsion égale à zéro et l'autre autour de l'impulsion égale à 2q, avec q=mv/ħ. Cet état est un état fortement corrélé, non-classique car la fonction de Wigner atteint des valeurs négatives. / Recent experimental activities of boson trapping on a ring geometry open the way to explore a novel topology. We focus on a tight ring trap with strong transverse confinement leading to an effectively one-dimensional motion along its circumference. We consider a strongly interacting bose gas on the ring subjected to a localized barrier potential which is suddenly set into motion. The Bose-Fermi mapping allows to obtain an exact solution for the many-body wavefunction in the impenetrable-boson (Tonks-Girardeau) limit of infinitely strong interactions between the particles with arbitrary external potential, not treatable with the Bethe Ansatz. Using the time-dependent extension to BF mapping an exact solution for the dynamical evolution of the many-body wavefunction is obtained. The exact solution allows to calculate the particle current, the particle current fluctuations and the drag force acting on the barrier. In the weak barrier limit the stirring drives the system into a state with net zero current and vanishingly small current fluctuations for velocities smaller than v_c=ħπ/(mL), with m the atomic mass and L the ring circumference. The existence of a velocity threshold for current generation indicates superfluid-like behavior of the mesoscopic Tonks-Girardeau gas, different from the non-superfluid behavior predicted for the TG gas in an infinite tube. At velocities approaching integer multiples of v_c angular momentum can be transferred to the fluid and a nonzero drag force arises. At these velocities we predict the formation of a macroscopic superposition of a rotating and a nonrotating Fermi sphere of the mapped Fermi gas. We calculate the momentum distribution, time of flight images and the Wigner function of the Bose gas, the latter allowing to identify quantum interferences in the superposition. We find that the barrier velocity should be larger than the sound velocity for a better discrimination of the two components of the superposition.
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Etude optique de nanofils GaN et de microcavités GaN/AIN / Optical study of GaN nanowires and GaN / AlN microcavitiesSam-Giao, Diane 15 November 2012 (has links)
Ce travail de thèse porte sur l'étude optique de nanofils de GaN et de microcavités d'AlN contenant des boîtes quantiques de GaN. La largeur de raie de l'exciton lié au donneur neutre dans le spectre de photoluminescence des nanofils de GaN crûs par épitaxie par jets moléculaires met en evidence l'homogénéité des contraintes dans le matériau. S'ils ne présentent aucun confinement excitonique, la géométrie filaire permet une relaxation efficace des contraintes et permet d'étudier précisément le bord de bande du GaN relaxé en phase cubique. Par ailleurs, nous infirmons l'attribution de la transition à 3.45 eV observée dans le spectre des nanofils de GaN wurtzite à un satellite à deux électrons. En effet, les règles de sélection de son dipôle, ainsi que son évolution sous champ magnétique intense, montrent que cette transition n'a pas les propriétés d'un satellite à deux électrons. Nous avons également étudié la spectroscopie de microdisques d'AlN contenant des boîtes quantiques de GaN. Des facteurs de qualité record pour les cavités en AlN ont été mesurés autour de 3 eV. Des nanocavités d'AlN contenues dans des guides d'onde unidimensionnels ont également été étudiées. L'attribution de chaque mode au guide d'onde ou à la cavité, prédite par des calculs préliminaires, est confirmée expérimentalement par une localisation différente. Ces structures donnent lieu à d'excellents facteurs de qualité, de 2300 à 3.45 eV, jusqu'à 4400 à 3.14 eV. Si le facteur de Purcell attendu est très élevé (autour de 100), nous n'avons pas réussi à observer l'effet Purcell. Ceci s'explique soit par l'instabilité des modes de cavité et de l'émission des boîtes quantiques sous exposition prolongée, soit par l'importance des recombinaisons non radiatives. Enfin, il apparaît que le frein principal à l'obtention de l'effet laser dans ces structures est l'important champ électrique interne, qui ralentit l'émission spontanée des boîtes quantiques. / This work focuses on the optical study of GaN nanowires and AlN microcavities containing GaN quantum dots. The 1-meV linewidth of the neutral donor-bound exciton line in the photoluminescence spectrum of MBE-grown GaN nanowires evidences that the strain is homogeneous in the material. These nanowires do not exhibit any excitonic confinement, but the efficient strain relaxation allows to grow strain-free zinc-blende GaN nanowires and then to conduct fine spectroscopy on cubic GaN near band edge. Beside, we show that the tentative attribution of the recombination line at 3.45 eV in the spectrum of wurtzite GaN nanowires to a surface-enhanced two-electron satellite does not hold. Indeed, its dipole polarization selection rules and its evolution with intense applied magnetic field do not match that of a two-electron satellite. We also performed the spectroscopy of GaN/AlN quantum dot microdisks. Record quality factors for AlN cavities were measured around 3 eV. GaN/AlN quantum dot nanocavities embedded in photonic crystal waveguides were also investigated. The attribution of each mode either to the waveguide or to the cavity, predicted by calculations, is experimentally confirmed by a different light localization. These structures allow excellent quality factors to be reached, from 2300 at 3.45 eV, up to 4400 at 3.14 eV. Although the expected Purcell factor is very high (around 100), we did not manage to observe the Purcell effect. This originates either from an enhancement of non-radiative recombination channels or from an instability of both the cavity modes and the quantum dot emission under intense exposure. Finally, it appears that the main limiting factor to achieve lasing in these structures is the strong built-in electric field, which slows up the spontaneous emission rate of the quantum dots
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Croissance catalysée de nanofils de ZnSe avec boîtes quantiques de CdSe / Catalyzed growth of ZnSe nanowires with CdSe Quantum dotsElouneg-Jamroz, Miryam 16 October 2013 (has links)
Des nanofils de ZnSe catalysés avec de l'or ont été synthétisés pour la première fois sur pseudo-substrats de ZnSe déposé sur GaAs. La nucléation de l'or a été étuidiée en détails. Des nanoparticules d'or de diamètres homogènes ont été produites. Ces nanoparticules conduisent à la création de nanofils de diamètres de l'ordre des diamètres de Bohr des excitons dans le ZnSe et dans le CdSe. Les très basses densités de nanoparticules d'or obtenues permettent la croissance de nanofils de ZnSe dans un mode non-compétitif. La croissance a été étudiée en fonction de la variation de certains paramètres. Un rapport de flux élevé de Se:Zn~4, ainsi qu'une température aux alentours des 400C donnent lieu aux nanofils les plus droits. Les nanofils résultant de ces conditions sur ZnSe (001) s'orientent selon deux axes. La vitesse de croissance des nanofils peut être modélisée par la diffusion d'adatoms vers l'interface de croissance du nanofil. Il est démontré à l'aide d'observations RHEED que la croissance se déroule dans un mode vapeur-solide-solide (VSS), c'est à dire, avec un catalyseur à l'état solide. Une croissance dans le mode ALE produit des nanofils orientés selon un seul axe. L'incorporation de BQ de CdSe à été étudiée en détails par le biais de plusieurs techniques expérimentales. Il est possible d'obtenir des BQ de CdZnSe de quelques nanomètres de long, avec des hétérojonctions abruptes et contenant aux alentours de 50% de Cd. L'étude optique de ces BQ montre de fines raies excitoniques. L'émission de photons uniques a été mesurée sur la raie biexcitonique jusqu'à la température ambiante. À cause de la présence d'une émission discrète du substrat des nanofils, ceux-ci doivent être transférés sur un substrat non-luminescent pour les études optiques. / Growth of Au-catalysed ZnSe NWs has been successfully achieved on ZnSe peudo-substrates grown on GaAs substrate for the 1st time. Nucleation of the gold catalyst nanoparticles was studied in details. Au nanoparticles with homogeneous diameters are achieved. The nanowire diameter that results from these nanoparticles is in the range of the Bohr diameter of excitons in ZnSe and CdSe. Ultralow density achieved for Au nanoparticles makes it possible to grow nanowires in a non-competitive mode. Study of the influence of the growth parameters was done in details. A high Se:Zn~4 flux ratio and a growth temperature in the low 400C range are found to yield the straightest NWs. Homogeneous NWs with two main orientations are obtained on (001) ZnSe. The nanowire growth rate can be modeled by a kinetic mass-transport model of impinging adatoms flowing to the nanowire growth front. ZnSe NW growth was identified as taking place in the VSS mode, that is, with a solid catalyst, by in-situ RHEED observations. A growth of NWs by ALE yields only a single NW orientation. Incorporation of CdSe QDs was studied in details with numerous experimental techniques. It is possible to obtain CdZnSe QDs with a length of a few nanometers with compositionally sharp heterojunctions and a composition in Cd of about 50%. The optical study of such NWs shows sharp excitonic lines. Single photon emission on the biexciton was measured up to room temperature. A limitation comes from the fact that the NWs must be detached from the surface to be studied due to the presence of a discreet background emission originating from the substrate.
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Contrôle optique du spin d'un atome magnétique dans un semiconducteur : spin hybride trou-Manganèse et Chrome / Optical control of the spin of a magnetic atom in a semiconductor : hybrid hole-Manganese spin and Chromium spinLafuente-Sampietro, Alban 26 January 2018 (has links)
Deux systèmes de spins uniques sont étudiés dans cette thèse : d’abord un unique atome de Mn dans une boîte quantique chargée positivement, puis un unique atome de Cr dans une boîte quantique neutre. Cette étude a été entièrement réalisée par des moyens optiques, via la photoluminescence d’une boîte unique. Ces deux systèmes sont fortement couplés aux phonons et aux contraintes. Ce couplage permet de ne plus se limiter à une détection et une manipulation du spin optique, mais ouvre également la possibilité de le faire en modulant le champ de contrainte.Par des expériences de photoluminescence résonante, nous montrons l’existence de niveaux optique en Λ dans les boîtes quantiques chargées positivement et dopées d’un unique atome de Mn. Ces niveaux en Λ sont utilisés pour étudier la dynamique du spin hybride trou-Mn. Cette étude révèle l’existence de flip-flops des spins du trou et du Mn à l’échelle de la nanoseconde, dus à l’interaction d’échange trou-Mn et à l’interaction avec les phonons acoustiques. Un couplage par l’anisotropie des contraintes dans le plan de niveaux électron-Mn dégénérés et séparé par un spin flip de deux unités est aussi démontré, et dynamique cohérente induite par les contraintes est étudiée en détail.Grâce à des expériences magnéto-optiques, nous avons pu détecter la photoluminescence d’un atome de Cr unique dans une boîte quantique, et extraire une anisotropie magnétique du spin du Cr de quelques meV. De nombreux paramètres des boîtes étudiées peuvent être extrait de ces expériences, et nous montrons notamment que le couplage trou-Cr est antiferromagnétique. Nous démontrons que le spin du Cr peut être préparé par pompage optique résonant. Ces expériences ont permis de montrer que, sous excitation, le spin du Cr fait des flip-flops avec celui du trou, causé par l’interaction d’échange trou-Cr et le couplage aux phonons acoustiques. Ces flip-flops causent une relaxation rapide du spin du Cr sous excitation, mesurée comme de l’ordre de quelques dizaines de nanosecondes. Dans le noir, nous avons trouvé que le spin du Cr relaxe en quelques microsecondes. Finalement, nous avons aussi démontré la possibilité de contrôler le spin du Cr par l’effet Stark optique. / Two different single spin systems are studied in this thesis: single Mn spin in positively charged quantum dots, and single Cr atom in a neutral quantum dots. Both are probed optically, using the photoluminescence of a single dot. Both systems are strongly coupled to phonons and strains. This coupling opens new ways to probe and control the spins of the magnetic atoms, not only optically, but also by modulating the strain state at their position.Using resonant photoluminescence, we demonstrate the existence of optical Λ-level systems in Mn-doped positively charged quantum dots, and use them to study the dynamics of the hole-Mn hybrid spin. It reveals hole-Mn spin flip-flops in the nanosecond range due to the interplay of the interaction with acoustic phonons and the hole-Mn exchange interaction. We also show that degenerated electron-Mn states separated by spin flips of two units are coupled through the in-plane strain anisotropy, and study this strain induced coherent dynamics.Using magneto-optic experiments, we are able to probe the spin of a single Cr atom and extract a magnetic anisotropy D0 in the meV range. Several parameters of the QD are extracted from these experiments, and, especially, we show that the h-Cr coupling is anti-ferromagnetic. We demonstrate that the Cr spin can be prepared using resonant optical pumping. These experiments evidence a Cr relaxation time under excitation in the 10 nanoseconds range. This relaxation is driven by hole-Cr spin flip-flops caused by the interplay of the interaction with acoustic phonons and the hole-Cr exchange interaction. A relaxation in the dark in the microseconds range was also measured. Possibility of control of the Cr spin was also demonstrated using the optical Stark effect.
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Etude optique du transfert d'énergie entre une nanostructure semiconductrice unique et un feuillet de graphène / Optical study of the interaction between a unique colloidal semiconductor nanostructure and a graphene flakeFederspiel, Francois 09 October 2015 (has links)
Mes travaux de thèse portent sur l’interaction de type FRET (tranfert d’énergie résonant de Förster) entre une nanostructure semiconductrice colloïdale individuelle et le graphène. La première partie concerne l’établissement de la théorie du FRET et ce pour plusieurs types de nanostructures. Vient ensuite la partie expérimentale, à commencer par le montage optique ainsi que les méthodes d’analyse, tant pour la spectroscopie que pour la photoluminescence. Par la suite, nous décrivons les résultats obtenus pour divers types de nanocristaux sphériques en interaction directe avec le graphène (incluant des multicouches) : le transfert d’énergie a des effets drastiques sur la photoluminescence mais aussi sur le clignotement des nanocristaux. Puis nous étudions la dépendance du FRET avec la distance ; dans le cas des boîtes quantiques, nous observons une loi en 1/z^4. Par contre, dans le cas de nanoplaquettes, la fonction est plus complexe et dépend de la température. / My PhD subject is the FRET interaction (Förster-like resonant energy transfer) between single colloidal semiconductor nanostructures and graphene. The first part is about the development of the interaction theory with the graphene for several types of nanostructures. Then comes the experimental part, and firstly the optical setup together with the analysis methods, for both spectroscopy and photoluminescence. After that, we describe our results about different types of spherical nanocrystals directly interacting with graphene (which can be multilayer) : the energy transfer has a huge effect on the photoluminescence, as well as the blinking behaviour of the nanocrystals. Then we measure the dependency of the energy transfer as a function the distance ; in the case of quantum dots, we observe a 1/z^4 law. On another hand, in the case of nanoplatelets, the function is more complex and depends on the temperature.
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Propriétés des boites quantiques GaAs/AlGaAs obtenues par remplissage des nanotrous / Properties of GaAs/AlGaAs quantum dots obtained by nanohole infillingPankratov, Andrey 14 March 2017 (has links)
Le but de cette thèse a été de caractériser des boîtes quantiques obtenues avec une nouvelle méthode de croissance. Utilisant des techniques de microphotoluminescence, nous avons étudié les différentes contributions au mélange des bandes de trous lourds et de trous légers. En l'absence de contrainte, la distribution du paramètre de mélange est plus homogène ; cependant, d'autres contributions deviennent dominantes et nous les avons discutées. Nous avons mesuré les paramètres magnéto-optiques : facteurs Landé de l'électron et du trou, décalage diamagnétique, paramètres de structure fine des états noirs et brillants. Les valeurs obtenues ont permis d'estimer la variation des paramètres géométriques des boîtes, ce qui est lié à la qualité du contrôle de la croissance. La polarisation des états noirs mesurée s'est révélée différente de celle prévue selon le modèle utilisé précédemment dans la littérature. Utilisant un modèle théorique récent, nous avons reproduit nos observations, ce qui met en évidence une modulation possible de la polarisation des états noirs par le champ magnétique. Finalement, nous avons effectué des études de contrôle de charges dans des structures n-i Schottky. Pour des boîtes uniques, des états multichargés ont été observés. Nous avons mesuré les énergies de liaison des trions positif et négatif, au préalable à une étude sur des molécules de boîtes. Nous avons observé des anticroisements des états S des trous dans deux boîtes, en accord avec nos prévisions basées sur les paramètres nominaux de l'échantillon. / The goal of this thesis work was to characterise quantum dots obtained by a novel growth method. We used microphotoluminescence techniques to study multiple properties of these dots. We have evaluated main contributions to light-heavy hole valence band mixing. Contrary to self-assembled dots, we find a more homogeneous distribution of the mixing parameter, which can be explained by the absence of mechanical tension due to lattice mismatch. We have also measured magneto-optical parameters such as electron and hole g-factors, diamagnetic shift, fine structure splitting for bright and dark states. These results allowed us to estimate geometric parameters of dots, making a point on the growth quality. Polarisation studies on the dark states have revealed a result different from previous theoretical predictions. We have used a recently presented model to explain our findings. The last part of this work presents results on quantum dots embedded in an n-i Schottky structure. We have measured binding energies of positive and negative trions, to make a connection with previous results, to then study double quantum dot system. We have observed an anticrossing of hole S states, which is in agreement with our estimations based on sample parameters.
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Mixed experimental/theoretical study of quantum dot sensitized solar cells / Etude mixte expérimentale/théorique de cellules solaires à boîtes quantiques sensibiliséesSzemjonov, Alexandra 22 September 2016 (has links)
Une approche mixte théorique/expérimentale a été utilisé pour analyser les composants semi-conducteurs des cellules solaires à boites quantiques, ainsi que les interfaces qui se forment entre eux. En ce qui concerne la partie théorique de cette thèse, tout d'abord on a identifié un protocole computationnel pour décrire les propriétés géométriques et électroniques du bulk et les surfaces de CdSe. Après, les nanoplaquettes CdSe de plusieurs épaisseurs et passivé par plusieurs ligands distincts ont été simulés. Ensuite, une hétéro-structure nanocristal - semi-conducteurs à large bande interdite a été modélisée, et ses propriétés structurelles, vibrationnelles et électroniques ont été calculées. Expérimentalement, des semi-conducteurs à large bande interdite sous le forme de nanobatôns, ainsi que des nanocristaux sous forme des nanoplaquettes et des boîtes quantiques CdSe ont été synthétisées. Les nanobatôns ont été sensibilisés avec des nanocristaux CdSe préparés ex situ et in situ. Ces hétérostructures semi-conducteurs ainsi préparées ont été caractérisées par spectroscopie d'absorption UV-VIS et Raman. Enfin, des cellules solaires incorporant ces systèmes ont été fabriquées et testées. L'approche combiné expérimentale/théorique qu'on a utilisée a rendu possible de contre-valider la capacité des méthodes expérimentales et théoriques pour caractériser les systèmes semi-conducteurs étudiées lors de cette thèse. De plus, on a pu établir des indications générales pour la sélection des composants pour ces dispositifs. Cette approche mixte peut être étendu pour étudier des hétérostructures semi-conducteurs dans une vaste gamme des applications optoélectroniques. / A mixed theoretical/experimental approach was used to analyze the semiconductor components of quantum dot sensitized solar cells and the interfaces formed between them. We first identified a computational protocol that accurately and efficiently describes the bulk and surface geometrical and electronic properties of CdSe. Then, we simulated CdSe nanoplatelets of various thicknesses, passivated by different ligands. Next, a model of the sensitizer - wide band gap semiconductor heterostructure was built and its structural, vibrational and electronic properties were calculated. In the meantime, computational results were compared to experimental data. Wide band gap semiconductors (WBSC) in the form of nanorods and sensitizer nanocrystals (CdSe nanoplatelets and quantum dots) were synthesized. The WBSC substrates were sensitized both by ex situ and in situ grown CdSe QDs. The as-prepared semiconductor systems were characterized by UV-VIS absorption and Raman spectroscopy. Finally, solar cells based on these heterostructures were fabricated and tested. The applied combined theoretical/experimental approach made it possible to cross-validate the capacity of computational and experimental methods for the characterization of the semiconductor systems studied in this thesis. Moreover, general guidelines for the screening of QDSC components could be drawn from the obtained results. The here proposed mixed theoretical/experimental approach can be extended to other semiconductor heterostructures in a wide variety of optoelectronic applications, and it could contribute to a better understanding of the working principle of these devices and improve their performance.
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Manipulation du spin et de la cohérence dans des boîtes quantiques d'InAs/GaAs par expériences pompe-sonde résonantes / Manipulation of the spin and the coherence in InAs/GaAs quantum dots by resonnant pump-probe experimentsSiarry, Bruno 17 December 2015 (has links)
Ce travail de thèse étudie la dynamique et la cohérence du spin dans des ensembles de boîtes quantiques (BQ) neutres et dopées en trous d'InAs/GaAs. Les études sont menées grâce à des expériences pompe-sonde résonnantes avec la transition fondamentale. Dans un premier temps, la périodicité de l'excitation laser est transférée à la précession des spins de trous en champ magnétique transverse, dans le cadre du blocage de phase (Modelocking). Cette technique permet de passer outre les fortes inhomogénéités de l'échantillon étudié ( 105 BQ), et d'observer une resynchronisation des spins à des délais longs. On peut ainsi estimer le temps de cohérence de spin du trou, à 800 ns. De plus, des conditions expérimentales proches nous ont permis d'observer une polarisation nucléaire dynamique (PND), et ses effets importants sur la précession électronique en champ transverse. La géométrie de la PND a été caractérisée, et on a également mesuré la dynamique longue de son établissement (500 ms). Dans une deuxième partie, le développement d'une détection hétérodyne a permis d'augmenter fortement la sensibilité du dispositif pompe-sonde, et ainsi d'étudier des ensembles restreints (300) de BQ neutres dans une cavité. Nous avons caractérisé la structure fine des états de paire électron-trou en présence d'un champ magnétique longitudinal et mis en évidence la manipulation de la phase des battements quantiques de ces états par le champ magnétique lors d'une excitation linéairement polarisée selon un axe sui n'est pas axe de symétrie des BQ. / This work is a study of the dynamics and coherence of the spin in neutral and p-doped InAs/GaAs quantum dots (QDs) ensembles. The study is done thanks to pump-probe experiments, resonant with the fundamental transition. Firstly, the periodicity of the exciting laser is transferred to the precession of the hole spins in a transverse magnetic field, in the Modelocking frame. This techniques allows to overcome the strong inhomogeneities of the sample studied ( 105 QDs), and to observe a resynchronization of the spins at long delays. We can therefore estimate the coherence time of the hole spin to be 800 ns. Furthermore, similar experimental conditions allow us to observe dynamical nuclear polarization (DNP), and its important influence on the electron spin precession in a transverse field. The geometry of the DNP is characterized, and its long dynamic (500 ms) is measured. In a second part, the development of a heterodyne detection allows to improve greatly the sensitivity of the pump-probe setup, and hence to study small ensembles (300) of neutral QDs embedded in a cavity. We have characterized the fine structure of the electron-hole pair states in a longitudinal magnetic field, and demonstrated the manipulation of the phase of the quantum beats between these states by the magnetic field, when the excitation is done according to an axis that is not a symmetry axis of the system.
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