[pt] Os métodos de calibração absoluta para a determinação da atividade de radionuclídeos mais utilizados nos laboratórios de metrologia são o 4(Pi Beta - Gama) (contagem de coincidências), pico-soma (coincidência Gama - Gama ou X- Gama), o 4(PI,Gama) e o contagem em ângulo sólido definido.O método 4(PI Gama) é especialmente indicado na medição da atividade de radionuclídeos que apresentam esquema de decaimento complexo. Ele se baseia no cálculo da eficiência total do sistema de medição para um determinado radionuclídeo, através dos valores da eficiência total referente a cada raio gama do esquema de decaimento do mesmo radionuclídeo. Este cálculo é expresso, para um ramo do decaimento, pela equação: EpsilomT = 1 - Produtório ( 1 - EpsilomTi ) (Confirma símbolos no resumo na tese) , onde EpsilomT é a eficiência global para cada decaimento em cascata e EpsilomTi a eficiência total para cada transição gama da cascata. A equação completa leva em conta o número de ramos e a probabilidade de cada raio gama. Os (Confirmar os símbolos no resumo na tese)Ti são obtidos a partir da curva eficiência x energia do sistema.O método do pico- soma é aplicado na determinação da atividade para fontes emitindo pelo menos dois raios gama subsequentes. Neste trabalho é apresentado o procedimento experimental, após a implementação dos métodos 4(Pi Gama) e pico-soma no Laboratório Nacional de Metrologia das Radiações Ionizantes - LNMRI, com a finalidade de expandir os serviços de fornecimento de fontes radioativas aos usuários, tanto em quantidade quanto em faixa de atividade ampliada.Os padrões radioativos utilizados no levantamento da curva de calibração eficiência total x energia, na aplicação do método pico-soma e na validação do método 4(Pi) foram: 241Am, 210Pb, 54Mn, 57 Co, 60Co , 109Cd, 113Sn, 134Cs, 137Cs, 139 Ce e 88Y. Para verificar o desempenho dos métodos implantados, foram calibrados os radionuclídeos: 139 Ce, 60Co, 88Y e 134Cs, e comparados com os valores padronizados com o sistema absoluto 4 (Pi beta - gama). Os resultados encontrados foram consistentes com os obtidos pelo método de padronização absoluta 4 (Pi beta - gama) . / [en] Among the absolute calibration methods for activity quantity of radionuclides the most used in the metrology laboratories are: the 4(Pi Beta - Gama) (coincidence counting), defined solid angle counting, sum-peak (or Gama - Gama coincidence) and 4(Pi Gama) method. The 4( Pi Gama) method is appropriate to measure the activity of radionuclides with complex decay scheme and its implementation at Laboratório Nacional de Metrologia das Radiações Ionizantes, commissioned by INMETRO from 1989, will provide to the expansion of the jobs to supply the users by standard radioactive sources.The determination of activity can be made using calibration factor and/or the efficiency curve. For the implantation of this calibration method at LNMRI, after the selection of the detector and the electronic instrumentation, the attainment of the eficiency curve in function of gamma rays energy, standard sources with one or two peaks each were used. The method is based in (Epsilon)T = 1 - Produtórioi (1 - Ti) where EpsilonT is the total efficiency for each radionuclide and EpsilonTi is the efficiency for each gamma transition of this radionuclide. The detector selected was a 8``x 8`` well type NaI(Tl), with well dimensions 6`` deep and 3`` of diameter, from Harshaw The standards sources used are: Am-241, Pb-210, Mn-54, Co-57, Cd-109, Ce-139, Co-60, Na-22, Y-88 and Zn-65. The preliminary results are consistent with the literature.

<p>U&nbsp; okviru&nbsp; ove&nbsp; doktorske&nbsp; disertacije&nbsp; vr&scaron;eno&nbsp; je istraživanje&nbsp; zajednica&nbsp; makrogljiva&nbsp; u&nbsp; okviru&nbsp; 5 &scaron;umskih&nbsp; stani&scaron;ta&nbsp; na&nbsp; Vidliču,&nbsp; Kopaoniku&nbsp; i&nbsp; Tari. Ispitivan&nbsp; je&nbsp; mikodiverzitet&nbsp; sa&nbsp; morfolo&scaron;kog, funkcionalnog i genetskog stanovi&scaron;ta. U istraživanju morolo&scaron;kog&nbsp; i&nbsp; funkcionalnog&nbsp; diverziteta,&nbsp; kori&scaron;ćene su&nbsp; različite&nbsp; klasične&nbsp; metode&nbsp; čiji&nbsp; rezultati&nbsp; su<br />omogućili procenu stanja posmatranih mikocenoza, kao&nbsp; i&nbsp; samih&nbsp; &scaron;umskih&nbsp; stani&scaron;ta.&nbsp; Za&nbsp; analizu&nbsp; sastava vrsta&nbsp; u&nbsp; okviru&nbsp; mikocenoza,&nbsp; kao&nbsp; i&nbsp; procenu&nbsp; uticaja abiotičkih faktora na brojnost i sastav vrsta u okviru različitih funkcionalnih grupa, kori&scaron;ćeno je nekoliko<br />statističkih&nbsp; metoda&nbsp; (PCA,&nbsp; PLS,&nbsp; CA&nbsp; i&nbsp; CCA).&nbsp; Osam vrsta,&nbsp; koje&nbsp; su&nbsp; pripadale&nbsp; najrasprostranjenijim&nbsp; i najzastupljenijim&nbsp; vrstama&nbsp; su&nbsp; odabrane&nbsp; za molekularne&nbsp; analize,&nbsp; koje&nbsp; su&nbsp; podrazumevale sekvenciranje&nbsp; ITS&nbsp; regiona&nbsp; rDNK,&nbsp; analizu&nbsp; njihovih<br />polimorfizama&nbsp; kao&nbsp; i&nbsp; filogenetske&nbsp; analize&nbsp; u&nbsp; okviru vrste/roda.&nbsp; U&nbsp; cilju&nbsp; procene&nbsp; zagađenja&nbsp; stani&scaron;ta,&nbsp; u plodnim telima makrogljiva i njihovom supstratu je određen&nbsp; sadržaj&nbsp; metala&nbsp; (atomskom&nbsp; apsorpcionom spektrofotometrijom)&nbsp; i&nbsp; radionuklida<br />(gamaspektrometrijom).&nbsp; Dobijeni&nbsp; rezultati&nbsp; ukazuju na&nbsp; to&nbsp; da&nbsp; diverzitet&nbsp; makrogljiva&nbsp; oslikava&nbsp; stanje samog&nbsp; stani&scaron;ta&nbsp; i&nbsp; da&nbsp; dugoročnim&nbsp; monitoringom mogu ukazati na promene u njemu.</p> / <p>Within the framework of this doctoral dissertation, monitoring&nbsp; of&nbsp; macrofungal&nbsp; communities,&nbsp; within&nbsp; 5 forest habitats on&nbsp; Vidlič, Kopaonik and Tara, was done. &nbsp; Mycodiversity&nbsp; was&nbsp; investigated&nbsp; from&nbsp; the morphological,&nbsp; functional&nbsp; and&nbsp; genetic&nbsp; point&nbsp; of view. Various classical methods&nbsp; used,&nbsp; enabled the assessment&nbsp; of&nbsp; the&nbsp; condition&nbsp; of&nbsp; macrofungal communities,&nbsp; as&nbsp; well&nbsp; as&nbsp; the&nbsp; observed&nbsp; forest habitats. &nbsp; Several&nbsp; statistical&nbsp; methods&nbsp; (PCA,&nbsp; PLS, CA&nbsp; and&nbsp; CCA)&nbsp; were&nbsp; used&nbsp; to&nbsp; analyze&nbsp; the composition of&nbsp; species within the&nbsp; mycocenosis, as well&nbsp; as&nbsp; the&nbsp; assessment&nbsp; of&nbsp; the&nbsp; effects&nbsp; of&nbsp; abiotic factors&nbsp; on&nbsp; the&nbsp; species&nbsp; richness&nbsp; and&nbsp; species composition&nbsp; within&nbsp; different&nbsp; functional&nbsp; groups.Some&nbsp; of&nbsp; the&nbsp; most&nbsp; represented&nbsp; species&nbsp; have&nbsp; been selected&nbsp; for&nbsp; molecular&nbsp; analyzes,&nbsp; which&nbsp; includedsequencing&nbsp; of&nbsp; the&nbsp; ITS&nbsp; region,&nbsp; the&nbsp; analysis&nbsp; of polymorphisms,&nbsp; as&nbsp; well&nbsp; as&nbsp; phylogenetic&nbsp; analyzes within&nbsp; the&nbsp; species/genus.&nbsp; In&nbsp; order&nbsp; to&nbsp; assess&nbsp; the pollution of habitats, the content of metals (atomic absorption&nbsp; spectrophotometry)&nbsp; and&nbsp; radionuclides (gamma&nbsp; spectrometry)&nbsp; was&nbsp; determined&nbsp; in&nbsp; the sporocarps&nbsp; of&nbsp;&nbsp; macrofungi&nbsp; and&nbsp; their&nbsp; substrate.&nbsp; The obtained&nbsp; results&nbsp; indicate&nbsp; that&nbsp; diversity&nbsp; of macrofungi&nbsp; reflects&nbsp; the&nbsp; state&nbsp; of&nbsp; the&nbsp; habitat&nbsp; itself and that long-term monitoring can indicate changes in it.</p>

L'utilisation des engrais chimiques phosphatés, et les usines de fertilisants, ayant comme matière première la roche phosphate et rejetant du phosphogypse, contribuent à l’élévation des teneurs des radionucléides naturels et des éléments traces métalliques dans l’environnement. Ces contaminations risquent d’affecter l’écosystème et la santé humaine.Cette étude évalue l’impact sanitaire des radionucléides naturels émetteurs gamma des séries de désintégration de 238U, 232Th, de l’élément naturel radioactif 40K et du Pb, présents dans la matière première et les produits d’une usine de fertilisants au Liban.L’objectif principal est de caractériser la contamination diffuse de ces polluants dans une optique d’évaluation du risque sanitaire dans 9 sites résidentiels, non-cultivés autour de l’usine. Un focus est spécifiquement porté sur l’évaluation quantitative du risque sanitaire lié à la consommation de la plante sauvage Dittrichia viscosa et l’ingestion accidentelle de poussières de sol pour les habitants de la zone étudiée. La notion de bioaccessibilité du Pb des sols et des plantes est intégrée dans ces évaluations. Des extractions chimiques par EDTA et le Physiologically Based Extraction Test (PBET) ont été utilisés pour une estimation in vitro, des fractions disponibles et bioaccessibles du Pb. Ces dernières ont été intégrées dans les calculs des risques. Les risques radiologiques relatifs aux rayonnements ionisants gamma des radionucléides ont également été estimés via les paramètres radiologiques.L’ensemble des travaux a montré que l’usine de fertilisants engendre une contamination diffuse qui augmente les niveaux de radionucléides et du Pb dans l’environnement proche, plus précisément dans les sols (pour 238U, 226Ra et leurs descendants 214Pb, 212Pb et 210Pb, ainsi que pour Pb), et dans les parties aériennes des plantes Dittrichia viscosa (pour Pb et 210Pb). L’étude de la distribution du 210Pb et les fractions PbEDTA apportent des informations complémentaires pour caractériser l’apport en Pb dû à l’activité de l’usine. Les résultats ont montré que les valeurs moyennes des concentrations d’activité des radionucléides dans les échantillons de sol étaient légèrement supérieures à ceux déterminés dans d'autres régions libanaises et aux valeurs moyennes mondiales. D’après les paramètres radiologiques, aucun risque significatif n’a été identifié pour la population fréquentant la zone.Les concentrations en Pb pseudo-total de sol ont été inférieures aux seuils applicables. Des dépassements de seuil ont été constatés pour les teneurs en Pb dans les feuilles de Dittrichia viscosa.Deux schémas d’évaluation de risque sanitaire du Pb ont été étudiés : un premier schéma classique basé sur l’hypothèse de l’ingestion des teneurs totales en Pb dans les sols et les plantes ; un deuxième schéma où seulement les fractions pouvant atteindre la circulation systémique ont été évaluées et considérées dans les calculs de risque. Ces deux schémas ont été appliqués à deux scénarios de terrain à forte exposition. La prise en compte des concentrations de Pb bioaccessible dans les calculs réduit considérablement (au moins d’un facteur de 10) le risque potentiel pour les deux scénarios alors que les calculs du risque selon le schéma classique montrent un risque significatif pour les enfants. Quel que soit le schéma de calcul de risque retenu, l’ingestion des plantes reste la voie principale d’exposition pour les deux scénarios maximalistes. / The use of phosphate fertilizers and phosphate rock as raw material by fertilizer plants, and the by-product phosphogypsum, contribute in increasing the levels of natural radionuclides and trace metals in the environment. This may affect the ecosystem and human health.This study evaluates the radiological impact of natural gamma-emitting radionuclides, mainly 238U, 232Th and their decay product, and 40K. As well as, it evaluates the health impact of Pb, present in the raw material and fertilizers produced by a fertilizer plant in Lebanon.The main objective is to characterize the diffuse contamination of these pollutants with a view to assess the health risk in 9 non-cultivated residential sites around the plant. A focus on the quantitative assessment of the health risk is specifically linked to the consumption of the wild plant Dittrichia viscosa and the accidental ingestion of soil dust for the inhabitants of the study area. The concept of bioaccessibility of soil and plant Pb is integrated into these assessments. Chemical extractions using EDTA and the Physiologically Based Extraction Test (PBET) were used for in vitro estimation of available and bioaccessible Pb fractions. These were incorporated into the risk calculations. The radiological risks related to gamma ionizing radiation from radioelements were also estimated via radiological parameters.All of the work has shown that the fertilizer plant generates diffuse contamination that increases the levels of radionuclides and Pb in the near environment, specifically in soils (for 238U, 226Ra and their decay products 214Pb, 212Pb and 210Pb, as well as for Pb), and in the aerial parts of Dittrichia viscosa plants (for Pb and 210Pb). The study of the distribution of 210Pb and PbEDTA fractions provide additional information to characterize the Pb contribution due to the activity of the plant. The results showed that the mean values of activity concentrations of radioelements in soil samples were slightly higher than those determined in other Lebanese regions and worldwide average values. Based on the radiological parameters, no significant risk has been identified for the population frequenting the area.The pseudo-total soil Pb concentrations were below the applied thresholds. Threshold exceedances were observed for Pb levels in Dittrichia viscosa leaves.Two health risk assessment schemes for Pb were studied: a first classical scheme based on the hypothesis of the total ingestion of total Pb levels in soils and plants; a second scheme where only fractions reaching the systemic circulation have been measured and considered in risk calculations. These two schemes were studied for two high-exposure field scenarios. Taking into account the bioaccessible Pb concentrations in the calculations greatly reduces (at least by a factor of 10) the potential risk for both scenarios, whereas the classical risk calculations show a significant risk for the children. Whatever the chosen risk calculation scheme, ingestion of plants remains the main route of exposure for the two maximalist scenarios.

A radioatividade natural das águas é proveniente dos elementos radioativos nela dissolvidos e dos gases de alguns elementos radioativos difundidos das rochas subterrâneas. Quando se considera a geoquímica dos radionuclídeos naturais no ambiente aquático, os elementos de maior interesse do ponto de vista de risco à saúde são os isótopos de rádio (Ra), os de radônio (Rn) e os de urânio (U), por apresentarem maior solubilidade em água. Uma vez que a dieta humana é a principal fonte de absorção da radioatividade natural e de exposição interna do homem, o consumo de águas minerais pode aumentar significativamente a probabilidade de ingestão de altas concentrações de radionuclídeos naturais nelas dissolvidos. O objetivo geral do presente trabalho foi determinar as concentrações de atividade dos radionuclídeos 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po nas águas minerais das fontes dos Parques das Águas de Águas de Contendas e de Lambari, MG, para avaliar as doses efetivas comprometidas devido à ingestão destas águas e realizar a caracterização química inorgânica, determinando os elementos químicos Ag, Al, As, Ba, Ca, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Se, Ti, V e Zn. Os objetivos específicos foram verificar a influência da sazonalidade na concentração de atividade dos radionuclídeos e dos elementos químicos analisados e determinar os parâmetros físicos e físico-químicos como temperatura, vazão, pH, CE, STD. As técnicas analíticas empregadas para determinar as concentrações de atividade foram a de alfa e beta total após separação radioquímica para os radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb com determinação em detector proporcional de fluxo gasoso e baixa radiação de fundo e de espectrometria alfa após separação radioquímica para o radionuclídeo 210Po com determinação em espectrômetro alfa. Os valores de concentrações de atividade obtidos variaram de 7,71 &plusmn; 0,27 mBq L-1 a 250 &plusmn; 3 mBq L-1 para o 226Ra, de &lt; LID (3,7 &plusmn; 0,1 mBq L-1) a 244 &plusmn; 4 mBq L-1 para o 228Ra, de &lt; LID (4,9 &plusmn; 0,4 mBq L-1) a 57,1 &plusmn; 3,0 mBq L-1 para o 210Pb e de &lt; LID (3,3 &plusmn; 0,4 mBq L-1) a 15,7 &plusmn; 1,1 mBq L-1 para o 210Po. O cálculo da dose efetiva comprometida para a ingestão de água mineral contendo 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po foi realizado para o corpo inteiro (He), em crianças de 5 anos, adolescentes de 15 anos e adultos até 70 anos, e para os principais órgãos afetados (Ho), em adultos até 70 anos, após a ingestão da água mineral. Os maiores valores de dose para o corpo inteiro foram de 273 &plusmn; 14 &mu;Sv a-1 para o 226Ra, 945 &plusmn; 15 &mu;Sv a-1 para o 228Ra, 79,2 &plusmn; 4,2 &mu;Sv a-1 para o 210Pb, em adolescentes de 15 anos e, de 40,4 &plusmn; 2,9 &mu;Sv a-1 para o 210Po em crianças de 5 anos. Para a caracterização química inorgânica foi utilizada a espectrometria de fluorescência de raios X por energia dispersiva (EDXRF) que apresentou os elementos Co e Cu abaixo do limite mínimo de quantificação e os elementos Ag e V com maiores concentrações e, a espectrometria de emissão óptica com plasma de argônio (ICP-OES) que apresentou o elemento Cr abaixo do limite mínimo de quantificação e os elementos Ca, Fe e Na com maiores concentrações. Assim, mediante os resultados obtidos e aos testes estatísticos aplicados: análise de Cluster, coeficiente de correlação de Pearson e ANOVA, conclui-se que existe a correlação entre a precipitação pluviométrica e a sazonalidade das concentrações dos radionuclídeos e dos elementos químicos inorgânicos em estudo, que o radionuclídeo que apresentou maior concentração em Águas de Contendas foi o 228Ra para a maioria das fontes e em Lambari foi o 226Ra, também na maioria das fontes e, como consequência, as maiores doses obtidas também foram para os radionuclídeos naturais 226Ra e 228Ra. / The natural radioactivity of the water comes from the radioactive elements dissolved in it and the gases from some radioactive elements diffused from the underground rocks. When considering the geochemistry of natural radionuclides in the aquatic environment, the elements of greatest interest from the point of view of health risk are isotopes of radium (Ra), radon (Rn) and uranium (U), because they have larger solubilities. Since the human diet is the main source of absorption of natural radioactivity and mans internal exposure, the consumption of mineral waters can significantly increase the probability of ingesting high concentrations of natural radionuclides dissolved in them. The general objective of the present work was determine the activity concentrations of radionuclides 226Ra, 228Ra, 210Pb and 210Po in the mineral waters of the Parque das Águas de Águas de Contendas and Lambari, MG, to evaluate the effective doses compromised due to the ingestion of these waters and perform the inorganic chemical characterization, determining the chemical elements Ag, Al, As, Ba, Ca, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Se, Ti, V and Zn. The specific objectives were to verify the influence of seasonality on the activity concentration of these radionuclides and characterize physical and physicochemical parameters. The analytical techniques employed to determine activity concentrations were the total alpha and beta after radiochemical separation for radionuclides 226Ra, 228Ra and 210Pb with determination of gaseous flow and low background radiation and alpha spectrometry after radiochemical separation for the radionuclide 210Po with alpha spectrometer determination. The values of activity concentrations obtained ranged from 7,71 &plusmn; 0,27 mBq L-1 to 250 &plusmn; 3 mBq L-1 for 226Ra, from < LID (3,7 &plusmn; 0,1 mBq L-1) to 244 &plusmn; 4 mBq L-1 for 228Ra, from < LID (4,9 &plusmn; 0,4 mBq L-1) to 57,1 &plusmn; 3,0 mBq L-1 for 210Pb and from < LID (3,3 &plusmn; 0,4 mBq L-1) to 15,7 &plusmn; 1,1 mBq L-1 for 210Po. The calculation of the effective dose involved in the ingestion of mineral water containing 226Ra, 228Ra, 210Pb and 210Po was determined for the whole body (He), in 5 years old, 15 years old and adults up to 70 years, and for the main affected organs (Ho), in adults up to 70 years, after the ingestion of mineral water. The highest dose values for the whole body were 273 &plusmn; 14 &mu;Sv a-1 for the 226Ra, 945 &plusmn; 15 &mu;Sv a-1 for the 228Ra, 79,2 &plusmn; 4,2 &mu;Sv a-1 for the 210Pb, in a 15 years old and, 40,4 &plusmn; 2,9 &mu;Sv a-1 for the 210Po in children of 5 years old. For the inorganic chemical characterization, X-ray fluorescence spectrometry by dispersive energy (EDXRF) was used, which presented the elements Co and Cu below the minimum limit of quantification and the elements Ag and V with higher concentrations and the inductively coupled plasma optical mission spectrometry (ICP-OES) with argon plasma was also used, which presented the element Cr below the minimum limit of quantification and the elements Ca, Fe and Na with higher concentrations. Thereby, through the results obtained and the statistical tests applied: Cluster analysis, Pearson correlation coefficient and ANOVA, it is concluded that there is a correlation between the pluviometric precipitation and the concentration of the radiocuclides and inorganic chemical elements under study, that the radionuclide that presented the highest concentration in Parque das Águas de Águas de Contendas was 228Ra for most springs and in Lambari it was 226Ra, also in most springs and as a consequence, the highest doses obtained were also for the natural radionuclides 226Ra and 228Ra.

O Laboratório de Metrologia Nuclear (LMN) do Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN) desenvolveu recentemente o Sistema de Coincidência por Software (SCS), para a digitalização e registro dos sinais de seus sistemas de coincidências 4&pi;&beta;-&gamma; utilizados na padronização de radionuclídeos. O sistema SCS possui quatro entradas analógicas independentes que possibilitam o registro simultâneo dos sinais de até quatro detectores (vias &beta; e &gamma;). A análise dos dados é realizada a posteriori, por software, incluindo discriminação de amplitudes, simulação do tempo-morto da medida e definição do tempo de resolução de coincidências. O software então instalado junto ao SCS estabeleceu a metodologia básica de análise, aplicável a radionuclídeos com decaimento simples, como o 60Co. O presente trabalho amplia a metodologia de análise de dados obtidos com o SCS, de modo a possibilitar o uso de detectores com alta resolução em energia (HPGe), para padronização de radionuclídeos com decaimentos mais complexos, com diferentes ramos de decaimento ou com transições metaestáveis. A expansão metodológica tem suporte na elaboração do programa de análise denominado Coincidence Analyzing Task (CAT). A seção de aplicação inclui as padronizações do 152Eu (diferentes ramos de decaimento) e do 67Ga (nível metaestável). A padronização do 152Eu utilizou uma amostra de uma comparação internacional promovida pelo BIPM (Bureau International des Poids et Mesures), podendo-se comparar a atividade obtida com o valores de laboratórios mundialmente reconhecidos, de modo a avaliar e validar a metodologia desenvolvida. Para o 67Ga, foram obtidas: a meia-vida do nível metaestável de 93 keV, por três diferentes técnicas de análise do conjunto de dados (&beta;pronto-&gamma;atrasado-HPGe, &beta;pronto-&gamma;atrasado-NaI e &beta;pronto- &beta;atrasado); as atividades de cinco amostras, normalizadas por Monte Carlo e as probabilidades de emissão gama por decaimento, para nove transições. / The Nuclear Metrology Laboratory (LMN) at the Nuclear and Energy Research Institute (IPEN São Paulo, Brazil) has recently developed the Software Coincidence System (SCS), for the digitalization and recording of signals from its 4&pi;&beta;&gamma; detection systems. SCS features up four independent analog inputs, enabling the simultaneous recording of up four detectors (&beta; and &gamma;). The analysis task is performed a posteriori, by means of specialized software, including the setting up of energy discrimination levels, dead-time and coincidence resolution time. The software initially installed was able to perform a basic analysis, for the standardization of simple decay radionuclides, such as 60Co. The present work improves the SCS analysis methodology, in order to enable the use of high resolution detectors (HPGe), for standardization of complex decay radionuclides, including metastable transitions or different decay branches. A program called Coincidence Analyzing Task (CAT) was implemented for the data processing. The work also includes an application section, where the standardization results of 152Eu (different decay branches) and 67Ga (with a metastable level) are presented. The 152Eu standardization was considered for the methodology validation, since it was accomplished by the measurement of a sample previously standardized in an international comparison sponsored by the BIPM (Bureau International des Poids et Mesures). The activity value obtained in this work, as well as its accuracy, could be compared to those obtained by important laboratories in the world. The 67Ga standardization includes the measurement of five samples, with activity values normalized by Monte Carlo simulation. The 93 keV metastable level half-life and the gamma emission probabilities per decay for nine transition of 67Ga are also presented. The metastable half-life was obtained by three different methods: &beta;prompt-&gamma;delayed-HPGe, &beta;prompt-&gamma;delayed-NaI and &beta;prompt-&beta;delayed.

Développement de méthodes analytiques pour l’évaluation de l'impact de l'industrie de fertilisants chimiques sur le milieu marin / Development of Analytical methods for the evaluation of the impact of phosphate fertilizer industry on marine environment

A radioatividade natural das águas é proveniente dos elementos radioativos nela dissolvidos e dos gases de alguns elementos radioativos difundidos das rochas subterrâneas. Quando se considera a geoquímica dos radionuclídeos naturais no ambiente aquático, os elementos de maior interesse do ponto de vista de risco à saúde são os isótopos de rádio (Ra), os de radônio (Rn) e os de urânio (U), por apresentarem maior solubilidade em água. Uma vez que a dieta humana é a principal fonte de absorção da radioatividade natural e de exposição interna do homem, o consumo de águas minerais pode aumentar significativamente a probabilidade de ingestão de altas concentrações de radionuclídeos naturais nelas dissolvidos. O objetivo geral do presente trabalho foi determinar as concentrações de atividade dos radionuclídeos 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po nas águas minerais das fontes dos Parques das Águas de Águas de Contendas e de Lambari, MG, para avaliar as doses efetivas comprometidas devido à ingestão destas águas e realizar a caracterização química inorgânica, determinando os elementos químicos Ag, Al, As, Ba, Ca, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Se, Ti, V e Zn. Os objetivos específicos foram verificar a influência da sazonalidade na concentração de atividade dos radionuclídeos e dos elementos químicos analisados e determinar os parâmetros físicos e físico-químicos como temperatura, vazão, pH, CE, STD. As técnicas analíticas empregadas para determinar as concentrações de atividade foram a de alfa e beta total após separação radioquímica para os radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb com determinação em detector proporcional de fluxo gasoso e baixa radiação de fundo e de espectrometria alfa após separação radioquímica para o radionuclídeo 210Po com determinação em espectrômetro alfa. Os valores de concentrações de atividade obtidos variaram de 7,71 &plusmn; 0,27 mBq L-1 a 250 &plusmn; 3 mBq L-1 para o 226Ra, de &lt; LID (3,7 &plusmn; 0,1 mBq L-1) a 244 &plusmn; 4 mBq L-1 para o 228Ra, de &lt; LID (4,9 &plusmn; 0,4 mBq L-1) a 57,1 &plusmn; 3,0 mBq L-1 para o 210Pb e de &lt; LID (3,3 &plusmn; 0,4 mBq L-1) a 15,7 &plusmn; 1,1 mBq L-1 para o 210Po. O cálculo da dose efetiva comprometida para a ingestão de água mineral contendo 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po foi realizado para o corpo inteiro (He), em crianças de 5 anos, adolescentes de 15 anos e adultos até 70 anos, e para os principais órgãos afetados (Ho), em adultos até 70 anos, após a ingestão da água mineral. Os maiores valores de dose para o corpo inteiro foram de 273 &plusmn; 14 &mu;Sv a-1 para o 226Ra, 945 &plusmn; 15 &mu;Sv a-1 para o 228Ra, 79,2 &plusmn; 4,2 &mu;Sv a-1 para o 210Pb, em adolescentes de 15 anos e, de 40,4 &plusmn; 2,9 &mu;Sv a-1 para o 210Po em crianças de 5 anos. Para a caracterização química inorgânica foi utilizada a espectrometria de fluorescência de raios X por energia dispersiva (EDXRF) que apresentou os elementos Co e Cu abaixo do limite mínimo de quantificação e os elementos Ag e V com maiores concentrações e, a espectrometria de emissão óptica com plasma de argônio (ICP-OES) que apresentou o elemento Cr abaixo do limite mínimo de quantificação e os elementos Ca, Fe e Na com maiores concentrações. Assim, mediante os resultados obtidos e aos testes estatísticos aplicados: análise de Cluster, coeficiente de correlação de Pearson e ANOVA, conclui-se que existe a correlação entre a precipitação pluviométrica e a sazonalidade das concentrações dos radionuclídeos e dos elementos químicos inorgânicos em estudo, que o radionuclídeo que apresentou maior concentração em Águas de Contendas foi o 228Ra para a maioria das fontes e em Lambari foi o 226Ra, também na maioria das fontes e, como consequência, as maiores doses obtidas também foram para os radionuclídeos naturais 226Ra e 228Ra. / The natural radioactivity of the water comes from the radioactive elements dissolved in it and the gases from some radioactive elements diffused from the underground rocks. When considering the geochemistry of natural radionuclides in the aquatic environment, the elements of greatest interest from the point of view of health risk are isotopes of radium (Ra), radon (Rn) and uranium (U), because they have larger solubilities. Since the human diet is the main source of absorption of natural radioactivity and mans internal exposure, the consumption of mineral waters can significantly increase the probability of ingesting high concentrations of natural radionuclides dissolved in them. The general objective of the present work was determine the activity concentrations of radionuclides 226Ra, 228Ra, 210Pb and 210Po in the mineral waters of the Parque das Águas de Águas de Contendas and Lambari, MG, to evaluate the effective doses compromised due to the ingestion of these waters and perform the inorganic chemical characterization, determining the chemical elements Ag, Al, As, Ba, Ca, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Se, Ti, V and Zn. The specific objectives were to verify the influence of seasonality on the activity concentration of these radionuclides and characterize physical and physicochemical parameters. The analytical techniques employed to determine activity concentrations were the total alpha and beta after radiochemical separation for radionuclides 226Ra, 228Ra and 210Pb with determination of gaseous flow and low background radiation and alpha spectrometry after radiochemical separation for the radionuclide 210Po with alpha spectrometer determination. The values of activity concentrations obtained ranged from 7,71 &plusmn; 0,27 mBq L-1 to 250 &plusmn; 3 mBq L-1 for 226Ra, from < LID (3,7 &plusmn; 0,1 mBq L-1) to 244 &plusmn; 4 mBq L-1 for 228Ra, from < LID (4,9 &plusmn; 0,4 mBq L-1) to 57,1 &plusmn; 3,0 mBq L-1 for 210Pb and from < LID (3,3 &plusmn; 0,4 mBq L-1) to 15,7 &plusmn; 1,1 mBq L-1 for 210Po. The calculation of the effective dose involved in the ingestion of mineral water containing 226Ra, 228Ra, 210Pb and 210Po was determined for the whole body (He), in 5 years old, 15 years old and adults up to 70 years, and for the main affected organs (Ho), in adults up to 70 years, after the ingestion of mineral water. The highest dose values for the whole body were 273 &plusmn; 14 &mu;Sv a-1 for the 226Ra, 945 &plusmn; 15 &mu;Sv a-1 for the 228Ra, 79,2 &plusmn; 4,2 &mu;Sv a-1 for the 210Pb, in a 15 years old and, 40,4 &plusmn; 2,9 &mu;Sv a-1 for the 210Po in children of 5 years old. For the inorganic chemical characterization, X-ray fluorescence spectrometry by dispersive energy (EDXRF) was used, which presented the elements Co and Cu below the minimum limit of quantification and the elements Ag and V with higher concentrations and the inductively coupled plasma optical mission spectrometry (ICP-OES) with argon plasma was also used, which presented the element Cr below the minimum limit of quantification and the elements Ca, Fe and Na with higher concentrations. Thereby, through the results obtained and the statistical tests applied: Cluster analysis, Pearson correlation coefficient and ANOVA, it is concluded that there is a correlation between the pluviometric precipitation and the concentration of the radiocuclides and inorganic chemical elements under study, that the radionuclide that presented the highest concentration in Parque das Águas de Águas de Contendas was 228Ra for most springs and in Lambari it was 226Ra, also in most springs and as a consequence, the highest doses obtained were also for the natural radionuclides 226Ra and 228Ra.

O Laboratório de Metrologia Nuclear (LMN) do Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN) desenvolveu recentemente o Sistema de Coincidência por Software (SCS), para a digitalização e registro dos sinais de seus sistemas de coincidências 4&pi;&beta;-&gamma; utilizados na padronização de radionuclídeos. O sistema SCS possui quatro entradas analógicas independentes que possibilitam o registro simultâneo dos sinais de até quatro detectores (vias &beta; e &gamma;). A análise dos dados é realizada a posteriori, por software, incluindo discriminação de amplitudes, simulação do tempo-morto da medida e definição do tempo de resolução de coincidências. O software então instalado junto ao SCS estabeleceu a metodologia básica de análise, aplicável a radionuclídeos com decaimento simples, como o 60Co. O presente trabalho amplia a metodologia de análise de dados obtidos com o SCS, de modo a possibilitar o uso de detectores com alta resolução em energia (HPGe), para padronização de radionuclídeos com decaimentos mais complexos, com diferentes ramos de decaimento ou com transições metaestáveis. A expansão metodológica tem suporte na elaboração do programa de análise denominado Coincidence Analyzing Task (CAT). A seção de aplicação inclui as padronizações do 152Eu (diferentes ramos de decaimento) e do 67Ga (nível metaestável). A padronização do 152Eu utilizou uma amostra de uma comparação internacional promovida pelo BIPM (Bureau International des Poids et Mesures), podendo-se comparar a atividade obtida com o valores de laboratórios mundialmente reconhecidos, de modo a avaliar e validar a metodologia desenvolvida. Para o 67Ga, foram obtidas: a meia-vida do nível metaestável de 93 keV, por três diferentes técnicas de análise do conjunto de dados (&beta;pronto-&gamma;atrasado-HPGe, &beta;pronto-&gamma;atrasado-NaI e &beta;pronto- &beta;atrasado); as atividades de cinco amostras, normalizadas por Monte Carlo e as probabilidades de emissão gama por decaimento, para nove transições. / The Nuclear Metrology Laboratory (LMN) at the Nuclear and Energy Research Institute (IPEN São Paulo, Brazil) has recently developed the Software Coincidence System (SCS), for the digitalization and recording of signals from its 4&pi;&beta;&gamma; detection systems. SCS features up four independent analog inputs, enabling the simultaneous recording of up four detectors (&beta; and &gamma;). The analysis task is performed a posteriori, by means of specialized software, including the setting up of energy discrimination levels, dead-time and coincidence resolution time. The software initially installed was able to perform a basic analysis, for the standardization of simple decay radionuclides, such as 60Co. The present work improves the SCS analysis methodology, in order to enable the use of high resolution detectors (HPGe), for standardization of complex decay radionuclides, including metastable transitions or different decay branches. A program called Coincidence Analyzing Task (CAT) was implemented for the data processing. The work also includes an application section, where the standardization results of 152Eu (different decay branches) and 67Ga (with a metastable level) are presented. The 152Eu standardization was considered for the methodology validation, since it was accomplished by the measurement of a sample previously standardized in an international comparison sponsored by the BIPM (Bureau International des Poids et Mesures). The activity value obtained in this work, as well as its accuracy, could be compared to those obtained by important laboratories in the world. The 67Ga standardization includes the measurement of five samples, with activity values normalized by Monte Carlo simulation. The 93 keV metastable level half-life and the gamma emission probabilities per decay for nine transition of 67Ga are also presented. The metastable half-life was obtained by three different methods: &beta;prompt-&gamma;delayed-HPGe, &beta;prompt-&gamma;delayed-NaI and &beta;prompt-&beta;delayed.

NCRP report No.160 states that medical exposure increased to nearly half of the total radiation exposure of the U.S. population from all sources in 2006 (NCRP 2009). Part of this increase in exposure is due to the rise in nuclear medicine procedures. With this observed growth in medical radionuclide usage, there is an increase in the radionuclide being released into wastewater after the medical procedures. The question then arises: what is the behavior of medical radionuclides and their impurities in the wastewater process? It is important to note that, often, medical radionuclides are not exactly 100% radionuclide pure, but they meet a certain standard of purity. Of particular interest are the longer lived impurities associated with these medical radionuclides. The longer lived impurities have a higher chance of reaching the environment. The goal of this study is to identify the behavior of medical radionuclides and their impurities associated with some of the more common radiopharmaceuticals, including Tc-99m and I-131, and locate and quantify levels of these impurities in municipal wastewater and develop a model that can be used to estimate potential dose and risk to the public. / Graduation date: 2012 / Access restricted to the OSU Community at author's request from May 24, 2012 - May 24, 2014

Im Abstrom von Uranbergbauobjekten (Sachsen, Deutschland) wurden Uran, Radium-226 und Arsen in unterschiedlichen Feuchtgebieten untersucht. Dabei wurden Wasser (vor¬wiegend neutrale bis leicht basische pH-Werte), Sedimente und im Wasser befindlicher Bestandesabfall (CPOM) beprobt. Zur Klärung der Genese der Urangehalte im Sediment erfolgten Untersuchungen an Pb-Isotopen. Sie zeigen u. a., dass das Uran in den obersten Zentimetern des Sediments (organische Auflage) aus der wässrigen Phase und nicht von ca. 300 Millionen Jahre alten Erzteilchen stammt. Für die Verlagerung von Radionukliden und Arsen aus dem Wasserkörper in das Sediment wird ein neuer Weg aufgezeigt. Eine Fixierung dieser Stoffe an Bestandesabfällen (plant litter) ist möglich. Allochthoner Bestandesabfall (Blätter, Früchte, Zweige von Alnus spec. und Quercus spec.) weist nach Kontakt mit kontaminiertem Wasser (ca. 100 - 300 µgU L-1) Urangehalte von 50 - 2.000 µgU g-1 auf. Im Vergleich zu Uran sind Ra-226 und Arsen labiler am Bestandesabfall gebunden. Für die Genese der Gehalte in den subhydrischen Auflagen sind die Herkunft des (autochthonen bzw. allochthonen) Bestandesabfalls und der Abbau eine entscheidende Rolle. Sedimente aus leicht abbaubaren Bestandesabfällen (z.B. Lemna spec., Algen) weisen im Vergleich mit allochthonen Bestandesabfällen (von Bäumen) deutlich geringere Urangehalte auf. Exemplarisch wurde für einen aus allochthonen Bestandesabfällen bestehenden Sedimentkern mittels Cs-137-Bestimmung eine maximale Uranfestlegung von 1 – 2 g m-² a-1 ermittelt. Neben allochthonem Bestandesabfall führen Eisen- und Manganhydroxide, die unmittelbar an den Sickerwasseraustrittstellen ausfallen, bei relativ geringen Arsen- und Radiumkon¬zentrationen im Wasser zu hohen Arsen- bzw. Radiumgehalten im Sediment (As ≤ 5 mg g-1; Ra-226 ≤ 25 Bq g-1). Unter reduktiven Bedingungen werden Ra-226 und Arsen jedoch leicht freigesetzt. Ausgehend von den Untersuchungsergebnissen wird eine mögliche Anordnung für eine naturnahe passive Sickerwasserbehandlung vorgeschlagen.