Tomographic electron holography combines tomography, the reconstruction of three-dimensionally resolved data from multiple measurements with different specimen orientations, with electron holography, an interferometrical method for measuring the complex wave function inside a transmission electron microscope (TEM). Due to multiple scattering and free wave propagation conventional, ray projection based, tomography does perform badly when approaching atomic resolution. This is remedied by incorporating propagation effects into the projection while maintaining linearity in the object potential. Using the Rytov approach an approximation is derived, where the logarithm of the complex wave is linear in the potential. The ray projection becomes a convolution with a Fresnel propagation kernel, which is considerably more computationally expensive. A framework for such calculations has been implemented in Python. So has a multislice electron scattering algorithm, optimised for large fields of view and high numbers of atoms for simulations of scattering at nanoparticles. The Rytov approximation gives a remarkable increase in resolution and signal quality over the conventional approach in the tested system of a tungsten disulfide nanotube. The response to noise seems to be similar as in conventional tomography, so rather benign. This comes at the downside of much longer calculation time per iteration. / Tomographische Elektronenholographie kombiniert Tomographie, die Rekonstruktion dreidimensional aufgelößter Daten aus einem Satz von mehreren Messungen bei verschiedenen Objektorientierungen, mit Elektronenholographie, eine interferrometrische Messung der komplexen Elektronenwelle im Transmissionselektronenmikroskop (TEM). Wegen Mehrfachstreuung und Propagationseffekten erzeugt konventionelle, auf einer Strahlprojektion basierende, Tomography ernste Probleme bei Hochauflösung hin zu atomarer Auflösung. Diese sollen durch ein Modell, welches Fresnel-Propagation beinhaltet, aber weiterhin linear im Potential des Objektes ist, vermindert werden. Mit dem Rytov-Ansatz wird eine Näherung abgeleitet, wobei der Logarithmus der komplexen Welle linear im Potential ist. Die Strahlen-Projektion ist dann eine Faltung mit dem Fresnel-Propagations-Faltungskernel welche rechentechnisch wesentlich aufwendiger ist. Ein Programm-Paket für solche Rechnungen wurde in Python implementiert. Weiterhin wurde ein Multislice Algorithmus für große Gesichtsfelder und Objekte mit vielen Atomen wie Nanopartikel optimiert. Die Rytov-Näherung verbessert sowohl die Auflösung als auch die Signalqualität immens gegenüber konventioneller Tomographie, zumindest in dem getesteten System eines Wolframdisulfid-Nanoröhrchens. Das Rauschverhalten scheint ähnlich der konventionallen Tomographie zu sein, also eher gutmütig. Im Gegenzug braucht die Tomographie basierend auf der Rytov-Näherung wesentlich mehr Rechenzeit pro Iteration.

Die Off-Axis-Elektronenholographie ist eine interferometrische Methode zur experimentellen Bestimmung von relativen Phasenschiebungen einer Elektronenwelle. Der Zugang zu diesen Phasenschiebungen ermöglicht z.B. die Bestimmung von intrinsischen elektrischen und magnetischen Feldern eines Objektes im Nanometerbereich. Für eine quantitative Interpretation der Resultate ist die Kenntnis des Rauschens der holographisch rekonstruierten Größen von hoher Bedeutung. In dieser Arbeit wird ein allgemeiner Formalismus abgeleitet, der den Rauschtransfer vom detektierten Hologramm in die rekonstruierten Amplituden- und Phasenbilder beschreibt. Anhand zielgerichteter Experimente wird dieser Formalismus unter Berücksichtigung von gemessenen Rauscheigenschaften des Detektors verifiziert. Im Zuge dessen wird eine experimentelle Methode entwickelt, die es erlaubt, durch Serienaufnahmen und Mittelungsprozeduren das Signal-zu-Rauschverhältnis in den holographischen Resultaten bei gleichbleibender Ortsauflösung erheblich zu verbessern. Daran knüpft sich eine Vielzahl von Anwendungen an, welche in dieser Arbeit in Auszügen aufgeführt werden. Die Grundlage für all diese Experimente besteht in den Welleneigenschaften des Elektrons, welche in der Interferenzfähigkeit (Kohärenz) des Elektrons zum Ausdruck kommen. Elektronen, welche unelastisch an einem Objekt streuen, verlieren diese Eigenschaft und es stellt sich die Frage, ob aus diesem Verlust zusätzliche Informationen über den Streuprozess bzw. über das Objekt selbst gewonnen werden können. Eine Größe, die neben der Intensität auch die Kohärenz der Elektronen beschreibt, ist die reduzierte Dichtematrix. Das motiviert, die Methode der Off-Axis-Elektronenholographie in der Sprache der Dichtematrizen zu formulieren und eine allgemeine Übertragungstheorie für ein holographiefähiges Transmissionselektronenmikroskop abzuleiten. Diese Theorie umfasst alle bisher bekannten Phänomene im Rahmen der Elektronenholographie und bietet darüber hinaus neue instrumentelle Ansätze zur Optimierung des Signal-zu-Rausch-Verhältnisses und zur Überwindung auflösungsbegrenzender Aberrationen. Vor diesem Hintergrund wird weiterhin die Kohärenz von Elektronen mittels energiegefilterter Off-Axis-Elektronenholographie untersucht, welche unelastisch an Siliziumoberflächen streuen und charakteristische Oberflächenplasmonen anregen. Für die Interpretation der Resultate werden zwei Modelle für die Dekohärenz des Elektrons infolge der Wechselwirkung mit einer Objektoberfläche entwickelt und unter Berücksichtigung der Aberrationen des Energiefilters mit dem Experiment verglichen. / Off-axis electron holography provides access to the relative phase shift of an electron wave and allows the experimental determination of intrinsic electric and magnetic fields within an object at nanometre scale. A quantitative interpretation of the results requires the knowledge about the noise in the reconstructed data. In this work, a general formalism is derived describing the transfer of noise from an experimental hologram into reconstructed amplitude and phase images. Concerted experiments verify this formalism under consideration of measured noise properties of the detector. In this frame, a method based on series acquisition and averaging is developed to improve significantly the signal-to-noise ratio of the reconstructed amplitude and phase images at constant spatial resolution. The usefulnes of this method is demonstrated by selected experimental examples from the materials sciences. The capability to show interference, i.e. to be coherent, is a consequence of the electron's wave nature and provides the fundament for all applications of electron holography. By inelastic interaction with the object, the electron loses coherence and the question comes up, whether this loss mechanism contains additional information about the scattering process or even about the object itself. The reduced density matrix is introduced as a suitable quantity describing both intensity and coherence of scattered electrons. That motivates to formulate off-axis electron holography in the language of density matrices and to derive a general transfer theory for this quantity in a holography-dedicated transmission electron microscope. This theory reproduces all known phenomena related to off-axis electron holography and provides new instrumental approaches to improve the signal-to-noise ratio and to overcome resolution limiting aberrations. In this context, the coherence of electrons, which are inelastically scattered by silicon surfaces and have excited characteristic surface plasmons, is investigated by energy-filtered electron holography. For the interpretation of the experimental results, two models are developed for the decoherence of the electron by interaction with an object surface and are compared to the experiment under consideration of the aberrations of the energy-filter.

Photovoltaic energy is the most promising future energy source. Therefore, strong efforts are made to improve their price-to-efficiency ratio. New technologies and materials are being involved in the production, such as poly-crystalline materials rather than mono-crystalline silicon. Some of these materials are based on copperchalcopyrite with advantageous properties like directly tunable band gap, high absorption coefficients, low deposition temperatures, low-cost materials and capability of deposition on suitable materials. However, correlation between the thin film materials characteristics and device performance are not well understood, and increasing the efficiency needs an exhaustive comprehension of the different phenomena involved in their performance, such as role of defects, doping concentrations and potentials, which requires the development of innovative techniques for the characterization. Electron holography in the TEM would be very helpful, because it allows the quantitative reconstruction of the complex object wave. The measurement of phase and amplitude of the wave makes it possible to determine the potential in the object studied. In this manner, electron holography is a powerful tool for materials characterization at nanometre scale because it relates potential distributions with structure. However, artefacts can be introduced in the measurement. Therefore, the procedure of acquisition, reconstruction and correction of artefacts of the electron holograms, fundamental for the interpretation of the results in terms of potential, are in detail presented. Moreover, the object of study exhibits challenges to the technique because of their polycrystalline structure, which introduces dynamic interaction with the electron beam sometimes stronger than the desired one. Consequently it is necessary to have an adequate measurement procedure. To overcome this limitation, a characterization method including in-situ stimuli is proposed and applied to crystalline silicon and CIGS solar cells. For this, a suitable sample preparation procedure with Focused Ion Beam (FIB) milling, and a specially designed sample holder allowing illumination with light and biasing a TEM sample are developed and applied to solar cells. As result of the work, it is shown that expectedly the electron illumination has an important influence. It produces larger generation rates than 1 sun standard illumination. As counterpart, the recombination processes occurring at the surface of the small and thin sample tend to reduce the potential generated by the illumination. As consequence, only the p-n junction potential is usually measured. To produce an appreciable effect by illumination with light, the TEM lamella must be thicker, and the illumination intensity of the light must be strongly increased. This thesis realises the first extensive study of the application of electron holography to the measurement of potentials in solar cells applying in-situ illumination and biasing. The experimental findings were corroborated by simulation calculations. They show that the processes in the objects are essentially correctly understood, however, quantitative interpretation is not yet sufficiently accurate. / Photovoltaik bietet eine vielversprechende Energiequelle der Zukunft. Deshalb werden große Anstrengungen unternommen, um ihr Preis-Nutzen-Verhältnis zu verbessern. Neue Technologien und Materialien, wie poly-kristalline Materialien werden interessanter als mono-kristallines Silizium. Einige dieser Materialien beruhen auf der Basis von Kupfer-Chalkopyrit mit vorteilhaften Eigenschaften, wie direkt einstellbarer Bandlücke, hohen Absorptionskoeffizienten, niedrigen Abscheidetemperaturen und Verwendung von Low-Cost-Materialien. Allerdings ist die Korrelation zwischen den Eigenschaften der Dünnschicht-Materialien und der Leistung der Solarzellen noch nicht ausreichend verstanden, um die Effizienz weiter zu steigern. Hierfür muss ein umfassendes Verständnis der verschiedenen Phänomene wie der Rolle von Defekten, Dotierungskonzentrationen und Potenzialen erreicht werden, die die Entwicklung von innovativen Techniken für die Charakterisierung erfordert. Elektronen-Holographie kann zur Beantwortung dieser Fragen beitragen, weil sie die quantitative Rekonstruktion der komplexen Objektwelle im TEM erlaubt. Die Messung der Phase und der Amplitude der Welle macht es möglich, die Objektpotentiale zu bestimmen. Auf diese Weise wird Elektronen-Holographie ein leistungsfähiges Werkzeug für die Materialcharakterisierung im Nanometerbereich, weil sie Struktur und Potentialverteilung an derselben Stelle bestimmen kann. Doch können Artefakte und Missinterpretationen entstehen. Daher sind Aufzeichnung von Elektronenhologrammen sowie Rekonstruktion und Korrektur der Objektwelle von grundlegender Bedeutung für die Interpretation der Ergebnisse und werden im Detail vorgestellt. Ein spezielles Problem von polykristallinen Materialien ist die Tatsache, dass durch unterschiedlich orientierte Kristallite unterschiedliche Innere Potentiale gemessen werden können. Darüber hinaus besteht die Gefahr, dass die Elektronen mit unterschiedlichen Körnern in unterschiedlicher Weise dynamisch wechselwirken; dies führt zu Phasendifferezen, die erheblich stärker sein können als die eigentlich interessanten Halbleiterpotentiale. Deshalb werden die holographischen Untersuchungen so modifiziert, dass die Objekte in-situ, beispielsweise unter Anlegen elektrischer Spannungen (“biasing”) oder Beleuchtung mit Licht, untersucht werden. Die hierzu nötigen neuen Präparationsverfahren für die Objekte werden entwickelt. Ebenso werden neue in-situ Objekthalter entwickelt, die diese Parameter gezielt zu verändern gestatten. Als Ergebnis der Arbeit wird auch gezeigt, dass die Elektronenbeleuchtung einen wichtigen Einfluss auf die gemessenen Potentialverteilungen hat. Sie produziert größere Generationsraten von Elektronen-Loch-Paaren als 1 sun (Standard-Beleuchtung). Tatsächlich werden durch Rekombinationsprozesse an der Oberfläche der Probe die induzierten Potentiale in der Solarzelle verringert. Als Folge wird in der Regel nur das Potenzial des pn-Übergang gemessen. Um eine spürbare Wirkung durch Bestrahlung mit Licht zu erzeugen, muss die TEM-Lamelle dicker gewählt werden, und die Beleuchtung muss wesentlich intensiver sein als unter normalbedingungen. Diese Dissertation realisiert die erste umfassende Studie über die Anwendung von Elektronen-Holographie für die Messung von Potenzialen in Solarzellen unter Anwendung von Biasing und in-situ-Beleuchtung. Die experimentellen Befunde wurden mit umfangreichen Simulationsrechnungen verglichen. Diese zeigen, dass die Vorgänge im wesentlichen qualitativ verstanden sind, auch wenn sie die gemessenen Potentialverteilungen quantitativ oft noch nicht mit der erwünschten Genauigkeit wiedergeben.

Die Aufklärung der grundlegenden Struktur-Eigenschaft-Beziehung von Materialen auf der (Sub-)Nanometerskala benötigt eine leistungsfähige Transmissionselektronenmikroskopie. Dabei spielen insbesondere die durch die Nanostruktur hervorgerufenen intrinsischen elektrischen und magnetischen Feldverteilungen eine entscheidende Rolle. Die Elektronen-Holographische Tomographie (EHT), d.h. die Kombination von off-axis Elektronenholographie (EH) und Elektronentomographie (ET), bietet einen einzigartigen Zugang zu dieser Information, weil sie die quantitative 3D-Abbildung elektrostatischer Potentiale und magnetostatischer Vektorfelder bei einer Auflösung von wenigen (5-10) Nanometern ermöglicht. Für die Rekonstruktion des 3D-Potentials erfolgt zunächst die Aufzeichnung einer Kippserie von Hologrammen im Elektronenmikroskop. Durch die anschließende Rekonstruktion der Objektwelle aus jedem Hologramm liegt eine Amplituden- und eine Phasenkippserie vor. Die Phasenkippserie wird schließlich zur tomographischen 3D-Rekonstruktion des elektrostatischen Potentials verwendet. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die EHT von einer manuell aufwendigen zu einer weitestgehend automatisierten Methode entwickelt. Die Automatisierung beinhaltet die Entwicklung des ersten Softwarepaketes zur computergestützten Aufzeichnung einer holographischen Kippserie (THOMAS). Verglichen mit rein manueller Vorgehensweise verkürzt sich mit THOMAS die Dauer für die Aufnahme einer holographischen Kippserie, bestehend aus Objekt- und Leerhologrammen, auf weniger als ein Drittel. Mittlerweile beträgt die Aufnahmezeit im Mittel etwa 2-3 Stunden. Auch die holographische Rekonstruktion und zugehörige Operationen zur Entfernung von Artefakten in den Phasenbildern ist durch entsprechende Prozeduren, welche für eine gesamte Kippserie in einem Schritt anwendbar sind, automatisiert. Zudem ermöglichen erst spezielle selbstentwickelte Ausrichtungsmethoden die exakte Verschiebungskorrektur von Kippserien der hier untersuchten stabförmigen Objekte (Nanodrähte, FIB-präparierte Nadeln). Für die tomographische Rekonstruktion wurde in dieser Arbeit die Simultane Iterative Rekonstruktionstechnik (SIRT) zur W-SIRT weiterentwickelt. In der W-SIRT wird statt einer Einfachen eine Gewichtete Rückprojektion bei jeder Iteration verwendet, was eine bessere Konvergenz der W-SIRT gegenüber der SIRT zur Folge hat. Wie in anderen ET-Techniken auch, ist in der EHT für die Rekonstruktion des dreidimensionalen Tomogramms meist nur aus Projektionen innerhalb eines begrenzten Winkelbereichs möglich. Dies führt in den Tomogrammen zu einem sogenannten Missing Wedge, welcher neben dem Verlust von Au ösung auch Artefakte verursacht. Daher wird eine Methode vorgestellt, wie sich das Problem des Missing Wedge bei geeigneten Objekten durch Ausnutzung von Symmetrien entschärfen lässt. Das mittels EHT rekonstruierte 3D-Potential gibt Aufschluss über äußere (Morphologie) und innere Objektstruktur, sowie über das Mittlere Innere Potential (MIP) des Nanoobjektes. Dies wird am Beispiel von epitaktisch gewachsenen Nanodrähten (nanowires, NWs) aus GaAs und AlGaAs demonstriert. Anhand entsprechender Isopotentialflächen im 3D-Potential lässt sich die 3D-Morphologie studieren: Die Facetten an der Oberfläche der NWs erlauben Rückschlüsse über die dreidimensionale kristalline Struktur. Des Weiteren zeigt das rekonstruierte 3D-Potential eines AlGaAs/GaAs-Nanodrahtes deutlich dessen Kern/Schale-Struktur, da sich GaAs-Kern und AlGaAs-Schale bezüglich des MIP um 0.61 V unterscheiden. Im Falle dotierter Halbleiterstrukturen mit pn-Übergang (z.B. Transistoren) bietet die mittels EHT rekonstruierte Potentialverteilung auch Zugang zur Diffusionsspannung am pn-Übergang. Diese Größe kann ohne Projektions- und Oberflächeneffekte (dead layer) im Innern der Probe gemessen und in 3D analysiert werden. Für drei nadelförmig mittels FIB präparierte Proben (Nadeln) werden die Diffusionsspannungen bestimmt: Die Messungen ergeben für zwei Silizium-Nadeln jeweils 1.0 V und 0.5 V, sowie für eine Germanium-Nadel 0.4 V. Im Falle der GaAs- und AlGaAs-Nanodrähte reduziert der Missing Wedge die Genauigkeit der mittels EHT gewonnenen 3D-Potentiale merklich, insbesondere bezüglich der MIP-Bestimmung. Dagegen stimmen die Potentiale der Germanium und Silizium-Nadeln exzellent mit theoretischen Werten überein, wenn der Missing Wedge durch Ausnutzung der Objektsymmetrie behoben wird. / Revealing the essential structure-property relation of materials on a (sub-)nanometer scale requires a powerful Transmission Electron Microscopy (TEM). In this context, the intrinsic electrostatic and magnetic fields, which are related to the materials nano structure, play a crucial role. Electron-holographic tomography (EHT), that is, the combination of off-axis electron holography (EH) with electron tomography (ET), provides an unique access to this information, because it allows the quantitative 3D mapping of electrostatic potentials and magnetostatic vector fields with a resolution of a few (5-10) nanometers. The reconstruction of the 3D potential starts with the acquisition of a hologram tilt series in the electron microscope. The subsequent reconstruction of the electron object wave from each hologram yields a tilt series in both amplitude and phase images. Finally, the phase tilt series is used for the tomographic reconstruction of the 3D potential. In this work, EHT has been developed from a manual and time-consuming approach to a widely automated method. The automation includes the development of the first software package for computer-controlled acquisition of holographic tilt series (THOMAS), a prerequisite for efficient data collection. Using THOMAS, the acquisition time for a holographic tilt series, consisting of object and reference holograms, is reduced by more than a factor of three, compared to the previous, completely manual approaches. Meanwhile, the acquisition takes 2-3 hours on average. In addition, the holographic reconstruction and corresponding methods for removal of artefacts in the phase images have been automated, now including one-step procedures for complete tilt series. Furthermore, specific self-developed alignment routines facilitate the precise correction of displacements within the tilt series of the rod-shaped samples, which are investigated here (e.g. nanowires, FIB needles). For tomographic reconstruction, a W-SIRT algorithm based on a standard simultaneous iterative reconstruction technique (SIRT) has been developed. Within the W-SIRT, a weighted back-projection instead of a simple back-projection is used. This yields a better convergence of the W-SIRT compared to the SIRT. In most cases in EHT (likewise in other ET techniques), the reconstruction of the three-dimensional tomogram is only feasible from projections covering a limited tilt range. This leads to a so-called missing wedge in the tomogram, which causes not only a lower resolution but also artefacts. Therefore, a method is presented, how to solve the missing wedge problem for suitable objects by exploiting symmetries. The 3D potential offers the outer (morphology) and inner structure, as well as the mean inner potential (MIP) of the nano object. This is shown by means of EHT on epitaxially grown nanowires (NWs) of GaAs and AlGaAs. The 3D morphology is studied using the corresponding iso-surfaces of the 3D potential: The facets on the nanowires surface allow conclusions about the crystalline structure. Moreover, the reconstructed 3D potential of a AlGaAs/GaAs NW clearly shows its core/shell structure due to the MIP difference between GaAs and AlGaAs of 0.61 V. In case of doped semiconductor structures with pn-junctions (e.g. transistors) the potential distribution, reconstructed by EHT, also provides access to the built-in voltage across the pn-junction. The built-in voltage can be analyzed in 3D and measured without projection and surface effects (e.g. dead layers) within the sample. The measurements in three needle-shaped specimens, prepared by FIB, yield for two silicon needles 1.0 V and 0.5 V, and for a germanium needle 0.4 V. In case of the GaAs and AlGaAs nanowires the missing wedge reduces the accuracy of the reconstructed 3D potentials significantly, in particular in terms of MIP determination. However, the potentials of the silicon and germanium needles are in excellent agreement with theoretical values, when the object symmetry is exploited to fill-up the missing wedge.