<p>DESCARTES is a light-weight, balloon-borne grab sampler for stratospheric long-lived tracers developed at the University of Cambridge. 33 flights have been performed with two versions of the instrument at northern latitudes by the DESCARTES team at the Swedish Institute of Space Physics (IRF) in Kiruna during the years 1997-2000.</p><p>The general interest in long-lived stratospheric tracers is to study the general global circulation of air in the stratosphere and the exchange between the stratosphere and troposphere. In the study of chemical ozone depletion in the stratosphere, long-lived tracers serve as an important reference to distinguish between the variations in ozone of dynamical and chemical origin.</p><p>This thesis focuses on calibrations and quality assessment of the measurements made with the third version of the DESCARTES instrument based at IRF. Two different general approaches to make calibrations are discussed. Uncertainty estimations for both of these methods are made and the results are tested by laboratory methods and by comparisons to other instruments, including comparisons between two versions of DESCARTES. Analyzed and calibrated flight data for all successful flights are presented.</p><p>The basic principle of the instrument is to chemically adsorb a number of tracers (in practice only CFC-11 is measured) in an adsorption bed of Carboxen in a micro trap through which the sampled air is driven by a pump. After recovery the adsorbed species in the trap is desorbed by electrical heating of the trap and analysed by gas chromatography.</p><p>The resulting estimated mixing ratios from the instrument are directly dependent on the adsorption of the sampled species being quantitative in the traps. Laboratory experiments are described using two traps in series, where the performance of the first is tested by sampling the breakthrough by the second. A model is developed to recreate these tests in order to be able to compensate for breakthrough during flights. The model showed that the adsorption in the traps is not explained by simple chromatographic theory and the results allow us only to give an estimation of the uncertainty due to breakthrough.</p> / <p>DESCARTES är ett lätt ballongburet provtagningsinstrument för stratosfäriska spårgaser. Det är utvecklat vid universitetet i Cambridge. DESCARTES-teamet vid Institutet för rymdfysik (IRF) i Kiruna har under åren 1997-2000 genomfört 33 flygningar med två olika versioner av instrumentet från nordliga latituder.</p><p>Det generella intresset av långlivade stratosfäriska spårgaser är att studera den globala cirkulationen i stratosfären och utbytet av luft mellan stratosfären och troposfären. För studier av den kemiska ozonnedbrytningen i stratosfären spelar långlivade spårgaser en avgörande roll som referens för att skilja mellan variation i ozonkoncentrationen av kemiskt och dynamiskt ursprung.</p><p>Denna avhandling fokuserar på kalibrering och kvalitetssäkring av mätningar gjorda med den tredje versionen av DESCARTES-instrumentet hemmahörande vid IRF. Två i grunden olika kalibreringsförfaranden för instrumentet behandlas. Osäkerhetsuppskattningar är gjorda för båda dessa metoder och resultaten är prövade i laboratorietester. Dessutom jämförs resultaten från två versioner av DESCARTES och andra instrument. Analyserade data från samtliga lyckade flygningar presenteras.</p><p>Den grundläggande principen för instrumentet är att pumpa luftprover genom en fälla som innehåller en bädd av det kemiska adsorptionsmaterialet Carboxen, som adsorberar ett antal spårgaser. När instrumentet hämtats tillbaka efter en flygning gasas de adsorberade ämnena i fällan ut genom att fällan upphettas på elektrisk väg. De utgasade ämnena analyseras med gaskromatografi. I praktiken kan endast CFC-11 analyseras.</p><p>Den slutgiltiga bestämningen av blandningsförhållandet från instrumentet är direkt beroende av att adsorptionen i fällorna för de ämnen man vill undersöka är fullständig. En serie laboratorieexperiment har genomförts där två likadana fällor kopplats efter varandra. På så sätt har tillförlitligheten av den första fällan kunnat studeras genom att uppmäta hur mycket som bryter igenom till den andra fällan. En modell har utvecklats för att förstå resultatet av dessa tester och kunna kompensera för eventuella genombrott vid provtagning under flygningar. Modellen visade att adsorptionen i fällorna inte kan förklaras med enkel kromatografisk teori. Resultaten ger endast möjlighet att bedöma osäkerheten i mätningarna till följd av risken för genombrott.</p>

DESCARTES is a light-weight, balloon-borne grab sampler for stratospheric long-lived tracers developed at the University of Cambridge. 33 flights have been performed with two versions of the instrument at northern latitudes by the DESCARTES team at the Swedish Institute of Space Physics (IRF) in Kiruna during the years 1997-2000. The general interest in long-lived stratospheric tracers is to study the general global circulation of air in the stratosphere and the exchange between the stratosphere and troposphere. In the study of chemical ozone depletion in the stratosphere, long-lived tracers serve as an important reference to distinguish between the variations in ozone of dynamical and chemical origin. This thesis focuses on calibrations and quality assessment of the measurements made with the third version of the DESCARTES instrument based at IRF. Two different general approaches to make calibrations are discussed. Uncertainty estimations for both of these methods are made and the results are tested by laboratory methods and by comparisons to other instruments, including comparisons between two versions of DESCARTES. Analyzed and calibrated flight data for all successful flights are presented. The basic principle of the instrument is to chemically adsorb a number of tracers (in practice only CFC-11 is measured) in an adsorption bed of Carboxen in a micro trap through which the sampled air is driven by a pump. After recovery the adsorbed species in the trap is desorbed by electrical heating of the trap and analysed by gas chromatography. The resulting estimated mixing ratios from the instrument are directly dependent on the adsorption of the sampled species being quantitative in the traps. Laboratory experiments are described using two traps in series, where the performance of the first is tested by sampling the breakthrough by the second. A model is developed to recreate these tests in order to be able to compensate for breakthrough during flights. The model showed that the adsorption in the traps is not explained by simple chromatographic theory and the results allow us only to give an estimation of the uncertainty due to breakthrough. / DESCARTES är ett lätt ballongburet provtagningsinstrument för stratosfäriska spårgaser. Det är utvecklat vid universitetet i Cambridge. DESCARTES-teamet vid Institutet för rymdfysik (IRF) i Kiruna har under åren 1997-2000 genomfört 33 flygningar med två olika versioner av instrumentet från nordliga latituder. Det generella intresset av långlivade stratosfäriska spårgaser är att studera den globala cirkulationen i stratosfären och utbytet av luft mellan stratosfären och troposfären. För studier av den kemiska ozonnedbrytningen i stratosfären spelar långlivade spårgaser en avgörande roll som referens för att skilja mellan variation i ozonkoncentrationen av kemiskt och dynamiskt ursprung. Denna avhandling fokuserar på kalibrering och kvalitetssäkring av mätningar gjorda med den tredje versionen av DESCARTES-instrumentet hemmahörande vid IRF. Två i grunden olika kalibreringsförfaranden för instrumentet behandlas. Osäkerhetsuppskattningar är gjorda för båda dessa metoder och resultaten är prövade i laboratorietester. Dessutom jämförs resultaten från två versioner av DESCARTES och andra instrument. Analyserade data från samtliga lyckade flygningar presenteras. Den grundläggande principen för instrumentet är att pumpa luftprover genom en fälla som innehåller en bädd av det kemiska adsorptionsmaterialet Carboxen, som adsorberar ett antal spårgaser. När instrumentet hämtats tillbaka efter en flygning gasas de adsorberade ämnena i fällan ut genom att fällan upphettas på elektrisk väg. De utgasade ämnena analyseras med gaskromatografi. I praktiken kan endast CFC-11 analyseras. Den slutgiltiga bestämningen av blandningsförhållandet från instrumentet är direkt beroende av att adsorptionen i fällorna för de ämnen man vill undersöka är fullständig. En serie laboratorieexperiment har genomförts där två likadana fällor kopplats efter varandra. På så sätt har tillförlitligheten av den första fällan kunnat studeras genom att uppmäta hur mycket som bryter igenom till den andra fällan. En modell har utvecklats för att förstå resultatet av dessa tester och kunna kompensera för eventuella genombrott vid provtagning under flygningar. Modellen visade att adsorptionen i fällorna inte kan förklaras med enkel kromatografisk teori. Resultaten ger endast möjlighet att bedöma osäkerheten i mätningarna till följd av risken för genombrott.

Propulsé sur une orbite polaire en avril 1995 par l’Agence Spatiale Européenne, l’instrument Global Ozone Monitoring Experiment (GOME) est le précurseur d’une nouvelle génération de satellites dédiés à la mesure globale de la composition atmosphérique. Ce spectromètre hyperspectral mesure, entre 240 et 790 nm, à la résolution de 0,2-0,4 nm, la radiance diffusée par l’atmosphère et réfléchie par la surface terrestre et les nuages au nadir du satellite. La technique de spectroscopie d’absorption optique différentielle (DOAS) permet d’en inverser la concentration columnaire de l’ozone et du dioxyde d’azote atmosphériques.<p><p>Les travaux décrits dans cette thèse portent d’une part sur la caractérisation du contenu en information géophysique accessible par ce type de sondage atmosphérique, et d’autre part sur la mise au point des méthodes et algorithmes d’inversion propres à la mission GOME. <p><p>Au cours des premiers chapitres, nous établissons les propriétés pluridimensionnelles de lissage et d’échantillonnage du champ atmosphérique associées à l’observation du rayonnement diffusé. Nous explorons ensuite les problèmes posés par le cycle diurne des oxydes d’azote, ainsi que l’effet des gradients atmosphériques interférant avec le chemin optique. Nous analysons enfin les capacités des réseaux de télédétection de l’Organisation Mondiale Météorologique (OMM) pour le diagnostic des algorithmes et données des systèmes satellitaires.<p><p>Deux chapitres sont ensuite consacrés à la mise au point des méthodes et algorithmes d’inversion DOAS pour le processeur GDP, qui traite de manière opérationnelle les données radiométriques acquises par GOME. Nous abordons successivement le problème de la dépendance en température des sections efficaces d’absorption, l’évaluation du facteur d’amplification géométrique du chemin optique, l’estimation de la colonne fantôme masquée par les nuages, les effets de l’anomalie magnétique sud-atlantique des ceintures de radiation, et l’incidence du dioxyde d’azote troposphérique. Suit un diagnostic systématique de la mise au point du processeur GDP sur base des données globales fournies par les réseaux de l’OMM, ainsi qu’une critique comparée des algorithmes TOMS de la NASA.<p><p>Le dernier chapitre décrit la construction de la première climatologie globale du dioxyde d’azote stratosphérique et de ses variations harmoniques. Développée pour nos études du facteur d’amplification géométrique, cette climatologie composite est issue de l’analyse conjointe des jeux de données complémentaires acquis par différents satellites, par des réseaux au sol et par des ballons stratosphériques.<p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Les abondances atmosphériques du dioxyde de carbone et du méthane augmentent progressivement, modifiant probablement le climat global de l'atmosphère. Bien que ces effets soient très étudiés dans la troposphère, ils le sont peu dans l'atmosphère moyenne (20 - 120 km) où ils pourraient avoir un impact plus facilement détectable. Nous nous intéressons en particulier à la mésosphère/basse thermosphère (MLT), où apparaissent de plus en plus souvent des nuages mésosphériques polaires (PMC). La MLT est sensible au niveau d'activité solaire, qui varie selon un cycle de onze ans.<p>Nous évaluons les impacts de ces deux changements anthropiques et de ce cycle naturel sur la température et la chimie de la MLT. Pour ce faire, nous participons au développement d'un modèle bidimensionnel de l'atmosphère :SOCRATES. Ce modèle calcule interactivement les moyennes zonales des vents, de la température et de la composition chimique de l'atmosphère en fonction de la latitude (85°S-85°N) et de l'altitude (0-120 km). Avant de nous intéresser au changement global, nous avons dû améliorer SOCRATES pour qu'il reproduise au mieux la situation chimique, dynamique et thermique actuellement observée.<p>Nous avons ainsi modifié la résolution du système chimique; développé une nouvelle paramétrisation de l'absorption par O2 du rayonnement solaire ultraviolet à Lyman-&61537; (121.6 nm) [Chabrillat et Kockarts, 1997] ;créé une approximation des sources thermosphériques de NO; paramétrisé le forçage dynamique par déferlement des ondes de gravité pour reproduire de manière très réaliste les observations actuelles de température dans la MLT ;et développé un algorithme pour prendre en compte non seulement la diffusion turbulente mais aussi la diffusion moléculaire. Tous ces développements sont décrits en détail, et leurs effets sur la physico-chimie de la. MLT sont analysés. Les concentrations chimiques calculées par le modèle sont comparées avec succès à des observations - en particulier de l'ozone et du radical hydroxyle.<p>Nous étudions ensuite en détail l'impact du cycle solaire de onze ans sur la MLT. Une analyse complète du budget thermique nous permet d'établir, par exemple, que la raie Lyman-&61537; est responsable de la moitié du réchauffement entre SOLMIN et SOLMAX. Nous évaluons alors la sensibilité de la MLT à un doublement (théorique) de l'abondance de C02. Nous trouvons qu'aux hautes latitudes et en été, zone d'apparition des PMC, cet effet est très faible. Puis nous réalisons une simulation où le méthane est ramené à son niveau préindustriel. L'accroissement de CH4 depuis cette époque est responsable, non seulement de l'augmentation de la vapeur d'eau dans l'atmosphère moyenne, mais aussi d'un léger refroidissement dans la MLT. Cet effet est maximal dans les régions polaires et en été, là où les deux autres sont minimaux.<p>Nous concluons par une grande simulation intégrée de l'évolution du climat et de la chimie de l'atmosphère moyenne au cours du XXIe siècle. Nous trouvons qu'au niveau d'apparition des PMC, la tendance au refroidissement est plus faible que partout ailleurs. Par contre, la vapeur d'eau augmente plus rapidement en été qu'en hiver. Ces calculs fournissent des indices pour réconcilier les observations plus fréquentes des PMC avec une synthèse des températures mesurées dans l'été arctique, selon laquelle les températures n'auraient pas varié depuis quarante ans.<p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Abstract This thesis studies the long-term relation between the solar wind driven energetic particle forcing into the atmosphere and the tropospheric circulation in the Northern Hemisphere winter. The work covers the period of more than one hundred years since the turn of the 20th century to present. The thesis makes a statistical analysis of satellite measurements of precipitating energetic electrons, sunspot number data and geomagnetic activity, and compares them with temperature and pressure measurements made at the Earth's surface. Recent results, both observational and from chemistry climate models, have indicated significant effects in the Earth's middle atmosphere due to the energetic electrons precipitating from the magnetosphere. These effects include the formation of reactive hydrogen and nitrogen oxides in the high latitude mesosphere and the depletion of ozone caused by them. Ozone is a radiatively active and important gas, which affects the thermal structure and dynamics of the middle atmosphere. Accordingly, the depletion of ozone can intensify the large scale stratospheric circulation pattern called the polar vortex. Winter weather conditions on the surface have been shown to be dependent on the polar vortex strength. This thesis shows that there is a significant relation between the average fluxes of medium energy (ten to hundred keVs) precipitating electrons and surface temperatures in parts of the Northern Hemisphere in winter time. Temperatures are positively correlated with electron fluxes in North Eurasia and negatively correlated in Greenland during the period 1980-2010 which is covered by direct satellite observations of precipitating particles. This difference is especially notable when major sudden stratospheric warmings and the quasi-biennial oscillation (QBO), which both are known to affect the polar vortex strength, are taken into account. When extended to the late 19th century, the analysis shows that a similar temperature pattern is predominated during the declining phase of the sunspot cycle. The high speed solar wind streams and energetic particle precipitation typically maximize also at the declining phase of the solar cycle. This specific temperature pattern is related to the variability of the northern annular mode (NAM), which is the most significant circulation pattern in the Northern Hemisphere winter. Before the space era, geomagnetic activity measured by ground observations can be used as a proxy for energetic particle precipitation. Earlier studies have found a significant positive correlation between geomagnetic activity and NAM since the 1960s. We find that, when the QBO measured at 30 hPa height is in the easterly phase, a positive correlation is extended to the beginning of 1900s. We also show that high geomagnetic activity causes a stronger effect in the Northern Hemisphere winter than high sunspot activity, especially in the Atlantic and Eurasia. A comprehensive knowledge of the Earth's climate system and all its drivers is crucial for the future projection of climate. Solar variability effects have been estimated to produce only a small factor to the global climate change. However, there is increasing evidence, including the results presented in this thesis, that the different forms of solar variability can have a substantial effect to regional and seasonal climate variability. With this new evidence, the solar wind related particle effects in the atmosphere are now gaining increasing attention. These effects will soon be included in the next coupled model inter comparison project (CMIP6) as an additional solar related climate effect. This emphasizes the relevance of this thesis.

Dynamic Systems Theory (DST) and spectral analysis are employed to study the tropospheric jet stream and the stratospheric polar vortex. The objective is to investigate the relationship between Rossby wave activity and inverse persistence and dimensionality of geopotential height at 250 hPa and 10 hPa, as these two dynamical indicators are expected to show a characteristic behavior of Rossby wave harmonics. The results show that persistent states exhibit suppressed Rossby wave activity for eastward-propagating Rossby waves, whereas it is increased for the westward counterpart. Positive anomalies of spectral power at positive phase speeds are present for less persistent states. Events with low dimensionality relate to the suppression of most Rossby waves, while an increase in spectral power is present during high dimensional states. The results were more pronounced in the stratosphere compared to the troposphere with different spatial patterns of geopotential height anomalies due to additional factors influencing the location of Rossby waves. Furthermore, Sudden Stratospheric Warmings (SSWs) are connected to a decrease in persistence up to 2 weeks prior, followed by a significant increase in persistence and dimensionality, and reduced integrated spectral power. Strong Polar Vortex events (SPVs) exhibit the opposite behavior with an increase in persistence before and a decrease in persistence and dimensionality, and higher ISP afterward. Additionally, SSWs (SPVs) exhibit a suppression (enhancement) of Rossby wave activity in the stratosphere and to a lesser extent in the troposphere for eastwards traveling waves.