There is great interest in the plant Cannabis sativa (hemp) as a source of technical fibres for the reinforcement of polymers in composite materials due to its high mechanical properties. As a natural fibre hemp also offers biodegradabilty and is therefore an inexpensive and renewable alternative to glass fibres However, the environmental benefits of natural fibres cannot be fully exploited if the manufacturing of their composites involves polluting processing steps. Unfortunately, there is still a lack of environmetally sustainable processing methods yielding technical fibres of sufficient quality. Enzyme application as a biotechnological processing method is a good candidate for this aim and is therefore actively investigated at present. In this work the effects of a range of enzymes on the morphological, compositional and mechanical properties of hemp was investigated. The enzymes were firstly characterised and then applied to hemp fibre for differing periods of time. After visual inspection, a set of fibre samples were selected and subjected to further analysis by Fourier-Transform Infrared Spectroscopy (FTIR), tensile testing and scanning electron microscopy (SEM). The commercial formulation Pectinex® Ultra-SL emerged as the most efficient in terms of treatment time and fibre quality. The effectiveness of treatments was further investigated by developing a novel experimental method that correlates the adhesion forces measured by atomic force microscopy (AFM) on the fibre surface to the properties of the fibres or composites. In order to identify correlations between the adhesion forces and fibre or composite properties, hemp fibre was subjected to four distinctly different treatments to obtain significant differences between fibre properties. The fibres and composites were then analyzed using a combination of FTIR, tensile testing, 3-point bend testing, dynamic mechanical analysis (DMA) and SEM. Based on this comprehensive dataset the AFM data was correlated using the software SPSS. The information derived from AFM (adhesion forces and surface topology) was useful in the clarification of fibre modifications evoked by the treatments.

Cette thèse de doctorat a été réalisée dans le cadre du projet Fiabilin, qui regroupe 15 partenaires industriels et académiques, et vise à structurer une filière industrielle de production de biocomposites polyamide-11/fibres de lin. Ces travaux ont pour objectif de déterminer des performances multi-échelles de ce composite 100% biosourcé, afin d’envisager son usage en substitution de composites pétrosourcés. Nous avons tout d’abord mis en évidence la sensibilité des fibres de lin aux cycles temps-température des procédés de mise en œuvre, tant du point de vue de leurs propriétés mécaniques que de leur structure biochimique. Ensuite, nous avons montré les capacités du système PA11-lin à produire des performances mécaniques en traction compétitives vis-à-vis d’autres composites pétrosourcés. La qualité de l’interface fibre/matrice du biocomposite a également été étudiée à différentes échelles, montrant une compatibilité supérieure à celles de systèmes lin-résines thermodurcissables. La fin de vie du composite PA11-lin a été envisagée à travers le recyclage par broyages et injections successives. Les propriétés mécaniques du biocomposite à fibres courtes ainsi obtenu sont semblables au composite PPgMA-lin, avec une déformation à rupture accrue et qui augmente significativement avec le nombre de recyclages. Une analyse des cycles de production de plusieurs composites révèle les plus faibles impacts environnementaux du PA11-lin lors d’un dimensionnement des pièces en rigidité équivalentes. / This thesis has been carried out as part of the project Fiabilin, which includes 15 different academic and industrial partners, with an aim to develop industrial production of polyamide-11/flax biocomposite. The purpose of this work is to determine multi-scale performances of 100% biosourced composite, in order to substitute composite materials containing glass fibers and/or matrix derived from petroleum. First, we highlighted the flax fiber sensibility toward processing cycles (time and temperature), from mechanical and biochemical structure aspects. Then, we revealed the capacity of PA11-flax association to produce competitive mechanical properties compared to others usual composites. Fiber-matrix interface of the biocomposite was studied at micro and macro scales, showing a higher compatibility than some flax-thermoset resin systems. The end-of-life of the biocomposite was considered by recycling with successive grinding and injections. Then stiffness and strength at break of short fiber biocomposites thus obtained are similar to PPgMA-flax composites, whereas a strong increase of the strain at break according to the number of injection cycles was observed. A life cycle analysis of some composites production steps shows lower environmental impacts of PA11-flax when sizing was made through equivalent material stiffness.

Neste trabalho, foram utilizadas fibras de curauá visando ação como reforço de matriz termoplástica de biopolietileno de alta densidade. O polietileno utilizado neste trabalho foi obtido pela polimerização de eteno, gerado a partir do etanol de cana de açúcar. Este polímero é também chamado de biopolietileno (BPEAD), por ser preparado a partir de material oriundo de fonte natural. Desta forma, pretendeu-se contribuir para com o desenvolvimento de materiais que, dentre outras propriedades, na sua produção, utilização e substituição, ocorra menor emissão de CO2 para a atmosfera, comparativamente a outros materiais. A superfície das fibras de curauá foi modificada via tratamento com ar ionizado, visando uma melhor impregnação da fibra pela matriz, o que possivelmente levaria a uma otimização da interface entre a matriz e a fibra. As propriedades dos compósitos reforçados com esta fibra (distribuição aleatória, comprimento de 1cm, diferentes proporções; materiais obtidos em misturador interno e por termoprensagem), foram comparadas com aquelas do reforçado com fibras não modificadas. Adicionalmente, polibutadieno líquido hidroxilado (PBHL) foi acrescentado à formulação do compósito, visando um aumento na resistência à propagação da trinca durante impacto. Os compósitos e as fibras foram caracterizados por várias técnicas, tais como, microscopia eletrônica de varredura (MEV), Calorimetria Exploratória Diferencial (DSC), Termogravimetria (TG), além, da caracterização dos compósitos quanto à Análise Térmica Dinâmico-Mecânica (DMTA), propriedades mecânicas (impacto e flexão) e absorção de água. A presença das fibras de curauá diminuiu algumas propriedades do BPEAD, como resistência ao impacto. A análise de DMTA mostrou que a presença de fibras leva a um material mais rígido. Pode-se considerar que a introdução de PBHL na formulação do material foi eficiente, levando a uma maior resistência ao impacto do compósito BPEAD/PBHL/fibra, quando comparado ao compósito BPEAD/fibra. A partir de 15% de PBHL adicionado ao compósito não houve mistura eficiente deste com os outros componentes, conforme evidenciado pelos resultados de resistência à flexão. As propriedades mecânicas dos materiais, no geral, não sofreram grande influência de as fibras terem sido tratadas com ar ionizado. Os resultados apontam no sentido que parâmetros de processo podem ser explorados, visando minimizar a degradação do polímero, além de trazerem outros inidicadores importantes, como que provavelmente uma borracha de maior massa molar média que a usada no presente trabalho possa apresentar uma ação mais significativa como modificadora de impacto; que fibras mais longas que aquelas consideradas, na mesma proporção em massa, podem ser testadas, já que fibras curtas implicam em grande número de pontas, as quais podem agir como concentradoras de tensão e prejudicar as propriedades mecânicas do compósito. / In this work, curaua fibers were used in the reinforcement of a high-density (HDPE) thermoplastic matrix. The polyethylene used in this study was obtained by polymerization of ethene produced from sugarcane ethanol. This polymer, also called high-density biopolyethylene (HDBPE), was prepared from a natural source material. The aim of the present study was to contribute to the development of materials that, among other properties, release less CO2 into the atmosphere as compared to other materials. The curaua fiber surface was modified by treatment with ionized air, seeking improved fiber impregnation by the matrix, which would possibly enhance the fiber/matrix interface adhesion. The properties of the composites reinforced with this fiber (randomly distributed, 1-cm long, different amounts, thermopressed materials) were compared with those reinforced with non-modified fibers. Additionally, liquid hydroxylated polybutadiene (LHPB) was added to the composite formulation, aiming at improving resistance to crack spreading during impact. The fibers and their composites were characterized by several techniques, such as scanning electron microscopy (SEM), differential scanning calorimetry (DSC), and thermal gravimetry (TG). The composites were also characterized by dynamic mechanical thermal analysis (DMTA), mechanical properties (flexural and impact strength), and water absorption. The presence of curaua fibers reduced some of the properties of the HDBPE, such as flexural and impact strength. DMTA showed that the presence of the fibers results in a more rigid material. The addition of LHPB to the formulation was efficient, leading to greater impact strength for the HDBPE/LHPB/fiber composite, as compared to the HDBPE/fiber composite. The addition of over 15% LHPB to the composite resulted in a poor mixture of the component, as evidenced by the flexural strength. The mechanical properties of the materials were not greatly influenced by their reinforcement with fibers treated with ionized air as a whole, showing that the process parameters can be further investigated to minimize the degradation of the materials. The use of a rubber with a higher average molar mass that the one currently used may have a greater effect on the impact strength. Longer fibers in equal mass proportions to those used in the present study can be tested, since shorter fibers mean a larger number of ends, which may act as stress concentrators and worsen some mechanical properties of the composite.

Ces travaux de doctorat ont été menés dans le cadre d'un contrat CIFRE entre l'entreprise Van Robaeys Frères, l'UBS et l'IFREMER. Les travaux visent à mieux comprendre certains paramètres influençant les propriétés de fibres de lin et celles de matériaux composites. Nous avons tout d'abord mis en évidence l'influence du degré de rouissage du lin sur les propriétés mécaniques des fibres de lin et celles de matériaux composites injectés lin/polypropylène. Ensuite, à l'aide d'une étude comparative, nous avons montré qu'il est possible de réaliser des matériaux composites unidirectionnels aux propriétés mécaniques très proches à partir de filasse ou d'étoupes de lin. Puis, l'influence de l'architecture de trois renforts non tissés de lin sur les propriétés mécaniques de composites à matrice thermoplastique a été soulignée. L'anisotropie des propriétés mécaniques de ces matériaux a été mise en évidence. Enfin, la connaissance des propriétés mécaniques de fibres de lin produites par l'entreprise Van Robaeys Frères a été approfondie. On note une relation directe entre les propriétés mécaniques des fibres et celles de composites à renfort unidirectionnel. La relation est plus complexe dans le cas de composites injectés à fibres courtes. / This research study has been carried out during a CIFRE joint project between the Van Robaeys Frères Company, UBS and IFREMER. The work aims to improve understanding of the properties of both flax fibres and composite materials reinforced with flax.First, the influence of the degree of retting of flax fibers on the tensile properties of single fibers and short fiber/polypropylene composites has been shown.Then, the properties of scutched flax and flax tow were compared. We have shown that it is possible to reach similar tensile properties for unidirectional composite materials manufactured from the two products.Moreover, the influence of three different flax nonwoven reinforcements on the mechanical properties of thermoplastic matrix composites was studied. These materials were found to show anisotropy of tensile properties.Finally, the mechanical properties of the flax fibres processed by the Van Robaeys Frères Company were examined. A straightforward relationship was found between the tensile properties of the fibres and the tensile properties of unidirectional composite materials. The relationship is more complex for short fibre injected composites.

Cette thèse a été financée par l’équipementier automobile Cooper Standard afin de développer des éléments de pièces automobiles en polypropylène (PP) renforcés par des fibres végétales. Son objectif majeur est d’identifier les paramètres clés permettant l’obtention de composites performants pour ensuite les développer industriellement. Une grande diversité de parois végétales a été testée mécaniquement, étape primordiale pour l’analyse du comportement des composites. Les fibres sélectionnées ont ensuite été mélangées au PP et l’étude du compoundage a mis en évidence son impact sur les propriétés des futurs composites et la difficulté de mélanger des fibres végétales dans une matrice fondue. Les compounds PP/fibres végétales ont ensuite été transformés par extrusion et les travaux menés ont permis de développer des composites renforcés par des fibres de bois respectant le cahier des charges de Cooper Standard. Une comparaison entre l’injection et l’extrusion a souligné l’effet de la mise en œuvre sur les propriétés mécaniques et la microstructure des composites. Des composites modèles unidirectionnels renforcés par des fibres longues ont permis de comprendre les mécanismes de renforcement d’une matrice polypropylène par des fibres végétales de jute et de lin, et ont mis en évidence l’importance des propriétés mécaniques des constituants. Au contraire des composites injectés et renforcés par des fibres courtes de lin et de jute ont, eux, montré la prépondérance de la microstructure, par rapport aux performances des fibres, sur les propriétés mécaniques des pièces / This thesis was funded by the automotive supplier Cooper Standard to develop auto parts in polypropylene (PP) reinforced with plant fibers. Its major objective is to identify key parameters for obtaining high performance composites and then develop industrially. A great variety of plant cell walls was tested mechanically, critical step for the composite behavior analysis. The selected fibers were then mixed in PP and the study of compounding highlighted its impact on the properties of future composite and the difficulty of mixing plant fibers into a molten matrix. The compounds PP / vegetal fibers were then processed by extrusion and the work carried out has allowed the development of composite reinforced with wood fibers respecting the specifications of Cooper Standard. A comparison between extrusion molding and injection molding has showed the effect of molding process on mechanical properties and microstructure of composites. Unidirectional composites models reinforced with long fibers helped to understand the mechanisms of strengthening of a polypropylene matrix with jute and flax fibers, and highlighted the importance of constituents’ mechanical properties. Unlike injected composites and reinforced by short jute and flax fibers have them, showed the predominance of microstructure, compared with the performance of the fibers, on the mechanical properties of the parts.

Ce travail a pour objectif d'analyser l'utilisation des fibres de lin en substitution aux fibres de verre dans les composites destinés au secteur du nautisme. Cette substitution nécessite une meilleure compréhension du cycle de vie des composites depuis la sélection des matériaux, incluant le procédé de mise en œuvre et jusqu'à leur vieillissement hydrique, principalement sous conditions réelles en service (exposition à l'eau, à la température et aux sollicitations mécaniques). Une étude préliminaire a été consacrée à la sélection des matériaux (tissus de fibre de lin et résine polyester) et à la comparaison entre deux procédés de fabrication des composites (infusion sous vide et thermocompression) sur la base de leurs propriétés morphologiques et mécaniques. Le comportement au vieillissement de composites renforcés de fibres de lin (CRFL) et de composites renforcés de fibres de verre (CRFV) est ensuite étudié. Un ensemble de moyens originaux ont été développés afin de suivre les évolutions de la morphologie (prise en eau, gonflement) et des propriétés mécaniques (statiques et dynamiques). Tout d'abord, le vieillissement hydrothermique des composites à base de fibre de lin et de verre est caractérisé jusqu'à leur saturation en eau. Cette étape est suivie de l'étude de la dessiccation afin de contrôler la réversibilité des propriétés physiques et mécaniques. Parallèlement, une étude particulière de ce travail a été consacrée au traitement des fibres afin de réduire leur hydrophilicité dans le composite. Le couplage hydro-thermo-mécanique est alors analysé en imposant une sollicitation de fluage au biocomposite en immersion. L'application de cette méthodologie révèle l'influence significative des sollicitations couplées. Contrairement à toute attente, la superposition d'une charge au vieillissement hydrothermique ralentit la baisse des propriétés élastiques en comparaison de la somme des effets dus aux vieillissements non-couplés. Enfin un modèle de calcul par éléments finis a été mis au point afin de prédire la diffusion hydrique au sein d'un matériau. Le modèle 2D développé intègre la morphologie réelle du composite et particulièrement l'organisation des fibres de lin dans le composite à plusieurs échelles. Cette modélisation représente la première étape dans la prédiction du comportement évolutif des biocomposites pour des conditions de vieillissement en service. / This work aims to address a complete analysis of the use of flax fibres to substitute glass fibres in composite materials designed for nautical applications. This substitution requires a better understanding of the composites life cycle: from materials selection and processing to its hydric ageing, especially under real conditions (exposition to water, temperature and mechanical loadings).A preliminary study is devoted to the selection of materials (flax fibre fabrics and polyester resin) and to the comparison between two methods for manufacturing composites (vacuum infusion and compression moulding) through their mechanical and the morphological properties.The ageing behaviour of flax fibre reinforced composites (FFRC) and glass fibre reinforced composites (GFRC) is then studied. A set of original methods have been implemented to monitor the evolving morphology (water uptake, swelling) and mechanical properties (statics and dynamics). First of all, hydrothermal ageing of glass and flax fibre composites is characterized until water saturation. This step is followed by the study of a drying phase in order to verify the reversibility of physical and mechanical properties. In parallel, a particular issue of this work was devoted to reducing the hydrophilicity of flax fibres into composites.The hydrothermo-mechanical coupling behaviour of biocomposites is then studied by imposing a creep solicitation to biocomposites immersed in water. The application of this methodology highlighted the significant influence of the coupled solicitations. Contrary to all expectations, superimposing a load during a hydrothermal ageing slows the loss of the elastic properties in comparison with the sum of the uncoupled ageing effects.Finally, a finite element model was stablished in order to predict the hydric diffusion within the composite material. The 2D model integrates the real morphology of composites, and particularly the organisation of the flax fibres in the matrix at different scales. This modelling represents the first step in predicting the evolving behaviour of biocomposites exposed to ageing conditions.

L'objectif de ce travail est de développer des catalyseurs originaux et performants à base de lipases immobilisées sur argiles pour la synthèse de biopolyesters et d’obtenir des nanohybrides organique/inorganique par greffage de chaînes polyesters sur les nanoparticules d'argiles. Deux argiles (sépiolite et montmorillonite) ont été utilisées pour l'immobilisation de Candida antarctica lipase B (CALB) et les catalyseurs obtenus ont été testés en polymérisation de l'ε-caprolactone et des isomères de lactide. Les cinétiques de polymérisation et la caractérisation des polyesters ont montré que les lipases immobilisées sur montmorillonite sont plus performantes que celles immobilisées sur sepiolite. L’organo-modification de ces argiles améliore l’activité catalytique des systèmes obtenus. L'utilisation de CALB immobilisée sur montmorillonite a permis l’élaboration de nanohybrides organique/inorganique via le greffage et la croissance des chaînes polyesters à partir de la surface de l’argile. Finalement, des copolyesters statistiques PCL/PLA ont été obtenus avec succès par polymérisation enzymatique du D-lactide avec l'ε-caprolactone. / This thesis aims at presenting the use and development of original catalytic systems based on lipases immobilized on clays which are efficient for the synthesis of biopolyesters and allowing the preparation of organic/inorganic nanohybrids based on clay nanoparticles (sepiolite and montmorillonite) grafted with such polyesters. These nanoclays were used as lipase supports and the clay-immobilized forms of Candida antarctica lipase B (CALB) were tested for ε-caprolactone and lactide isomers polymerization. Polymerization kinetics and characterization of resulting materials have shown that lipases immobilized on montmorillonite show better performances compared to the ones immobilized on sepiolite. Clay surface organo-modification has proved to greatly enhance the catalytic activity of the corresponding systems. CALB immobilized on montmorillonite allowed the elaboration of organic/inorganic nanohybrids as evidenced by the effective grafting of polyester chains from the clay surface. Finally, random PCL/PLA copolyesters were successfully obtained by lipase-catalyzed copolymerization of D-lactide with ε-caprolactone.

L’incorporation de fibres végétales, différentes par leur origine, leur nature chimique et leur forme, a été effectuée dans deux matrices thermoplastiques : le poly(acide lactique) et la farine de blé thermoplastifiée. Ces deux matrices biodégradables et biosourcées ont elles aussi des natures chimiques et des propriétés thermo-mécaniques différentes. Des incorporations de fibres jusqu’à 40 % en poids ont permis de modifier considérablement les propriétés de base des matrices et d’améliorer certaines de leurs faiblesses (stabilité thermique, manque de rigidité…). Les fibres de miscanthus ont été sélectionnées comme étant les plus performantes pour l’amélioration des propriétés des deux matrices. Les propriétés des matériaux composites ont été ajustées par un travail sur la formulation du mélange (ajout de plastifiants) et l’optimisation du procédé complet, jusqu’au moulage par injection. L’incorporation des fibres dans un mélange compatibilisé des deux matrices a également été testée et réalisée en une seule étape d’extrusion, comprenant la plastification de la farine, le mélange des polymères et la dispersion des fibres. / Incorporation of vegetal fibres, differing by their source, their chemical composition and their shape, have been performed by twin screw extrusion in two thermoplastic matrices: the poly(lactic acid) and the thermoplastified wheat flour. These two biobased and biodegradable matrices have also different chemical character and thermo-mechanical properties. Fibre incorporation up to 40 % in weight considerably modified both matrix properties and improved several weaknesses (thermal stability, lack of stiffness…). Miscanthus fibres have been selected as best improvers for properties of both matrices. Materials properties were adjusted with a formulating work (addition of plasticizers) and whole process optimization, until injection-molding. Fibre incorporation in a compatibilized blend of the two matrices was also tested and performed in a one step extrusion process, including flour thermoplasticization, polymer blending and fibre dispersion.

La prise de conscience sociétale vis-à-vis des problèmes environnementaux augmente et conduit à une forte demande en matériaux issus de ressources renouvelables, comme les biocomposites. La sensibilité thermique et le comportement au feu restreint leur utilisation pour certaines applications comme le bâtiment. La réglementation en matière de sécurité incendie est très importante et nécessite donc de trouver des solutions adaptées pour améliorer le comportement au feu de ces matériaux. Dans ce contexte, nous avons dans un premier temps étudié la dégradation thermique et le comportement au feu des fibres naturelles seules et particulièrement l'impact de ses composants sur le comportement au feu. Ensuite, nous avons étudié la réactivité de quatre fonctions (amine, acide carboxylique, alcoxysilane et acide phosphonique) sur la fibre de lin et ses composants (cellulose, hemicellulose, lignine). La caractérisation des greffages a été réalisée de manière originale par des techniques de dégradation thermique.Ensuite, nous nous sommes intéressés à la dégradation thermique et au comportement au feu de biocomposites. Nous avons étudié le comportement au feu de biocomposite à base de PBS et de fibres naturelles en faisant varier différents paramètres comme le taux de fibres, la nature des fibres et l'influence d'un retardateur de flamme phosphoné. Deux stratégies d'ignifugation ont été testées : l'ajout en masse dans la matrice et le greffage sur les fibres naturelles de retardateur de flamme. Pour aller plus loin dans les stratégies d'ignifugation par greffage de retardateur de flamme, nous avons comparé l'influence du greffage d'une molécule et d'une macromolécule sur le comportement au feu du lin et du biocomposite PBS/lin. / The environmental awareness in the society is increasing and leads to a strong demand in material from renewable resources, such as biocomposites. The thermal sensitivity and the flammability restrict their use for certain applications such as building. The fire safety regulation is of prime importance and requires adaptive solutions to be found to improve the fire behavior of these materials.In this context, we have studied the thermal degradation and the fire behavior of natural fibers and particularly the effect of its components on the fire behavior. Then, we studied the reactivity of four moieties (amine, carboxylic acid, alkoxisilane and phosphonic acid) on the natural fibers. The grafting characterization was carried out with original techniques based on thermal degradation.Then, we are interested on the thermal degradation and the fire behaviour of biocomposites. We studied the fire behaviour of biocomposite based on PBS and natural fibers varying different parameters such as the amount of fibers, the type of natural fibers and the influence of a phosphonated fire retardant. Two fireproofing strategies have been tested: the addition in polymer matrix and the grafting on natural fibers of fire retardant. To go further in the fireproofing strategy by fire retardant grafting, we have compared the influence of the molecule or macromolecule grafting on the fire behaviour of flax and PBS/flax biocomposite.

Dans cette étude doctorale, nous proposons d’étudier la durabilité de deux matériaux composites à matrices thermodurcissable et thermoplastique renforcées par des tissus sergé de lin. Nous analysons d’abord la cinétique de diffusion d'eau dans les deux composites par identification de leurs paramètres de diffusion 3D, via une approche d’optimisation basée sur les modèles de Fick et de Langmuir 3D. Nous étudions ensuite l’effet de plusieurs paramètres géométriques et l’orientation des fibres sur la cinétique de diffusion d’eau au sein des deux composites. Nous analysons par la suite l'effet du vieillissement hydrique sur leurs propriétés élastiques et à la rupture. Enfin, nous proposons une analyse numérique par éléments finis de la diffusion d’eau au sein des deux composites et de leur comportement hydro-élastique. Nous estimons ainsi les paramètres de diffusion de la fibre de lin et des matrices à travers une approche numérique inverse, en décrivant la section et l’ondulation des mèches de lin au sein des deux matériaux. Nous montrons en particulier que les composites non vieillis présentent un comportement mécanique proche de l'effet Kaiser. Cependant, les composites vieillis présentent clairement un effet Felicity, ce qui indique la présence significative d’endommagements induits par l’absorption d'eau. Nous affirmons enfin que l’analyse numérique permet d’identifier d’importantes concentrations de contraintes pouvant induire des endommagements microstructuraux au sein des composites étudiés. / In this thesis work, we study the durability of two twill flax fabrics reinforced thermosetting and thermoplastic composites. Firstly, the diffusion behaviour of these composites is investigated by identifying their 3D Fick’s and Langmuir’s diffusion parameters using an optimization algorithm. The influence of several geometric parameters and fibre orientation on their 3D moisture diffusion is also studied. Then, we analyse the effect of water ageing on their elastic and failure properties. Finally, a numerical finite element analysis is performed in order to study their diffusive and hydro-mechanical behaviour. The water diffusion parameters of the flax fibre and the used resins are estimated by a numerical inverse analysis exploiting experimental water uptake data. The heterogeneity of the studied composites is considered by modelling the twill weave fabrics undulation of their unit-cell. In particular, the mechanical behaviour of the unaged composites is found to exhibit a Kaiser effect contrary to the aged materials which exhibit a significant Felicity effect synonymous of substantial damage induced by water ageing. Besides, it is found that high mechanical stress concentrations are developed at the fibre-matrix interface, which could cause damage initiation and lead to the final composite failure.