Der Energietransfer von elektronischer Energie in Schwingungs- und Rotationsenergie ist einer der elementarsten nichtadiabatischen Prozesse. Obwohl diese Prozesse seit langen untersucht werden, sind sie nicht im Detail verstanden. Das StoBsystem Na+H2 hat dabei Modellcharakter. Natrium ist ein Wasserstoffãhnliches Atom mit einem s-Elektron auf der auBersten Schale, und H2 ist das einfachste Molekül überhaupt. Ab initio Potentialflachen- Berechnungen sind deshalb mit guter Genauigkeit moglich und auch durchgef iihrt worden. Die elektronische Energie des Na-Atoms von 2,1eV wird dabei durch einen nichtadiabatischen Stoi3 in Schwingungs- und Rotationsenergie des H2-Moleküls iibertragen; ein Vorgang der auch als "Quenchen" bekannt ist. Von essentieller Bedeutung ist es, welche Schwingungs- und Rotationszustãnde besetzt werden. Es gab bisher keine experimentelle Untersuchung, bei der die interne Energieverteilung des H2-Moleküls direkt untersucht wurde. Der Grund dafür ist der, daB konventionelle Techniken zum Nachweis von H2 nicht geeignet sind. Aufgabe der vorliegenden Arbeit war es, erstmals CARS (Kohirente Antistokes-Raman-Streuung) für die oben genannten StoBprozesse einzusetzen und nachzuprüfen, wie gut sich diese Technik anwenden IãBt. CARS ist seit vielen Jahren bekannt, hat jedoch erst in der letzten Zeit durch die Entwicklung von intensiven gepulsten Laser mit geringer Bandbreite sehr an Bedeutung gewonnen. Insbesonders CARS an Wasserstoff wurde intensiv untersucht, nicht jedoch mit Beimischung von Natrium. Im vorliegenden Gasgemisch aus Natrium und H2 erzeugt Natrium durch seine energetisch sehr niedrigen elektronischen Zustãnde einen nichtresonanten Untergrund, der die Nachweis-Wahrscheinlichkeit so stark reduzieren kann, daí3 eine sinnvolle Anwendung nicht mehr mõglich sein konnte. Es ist gelungen zu zeigen, dali trotz eines enormen nichtresonanten Untergrundes eine sehr hohe Nachweiswahrscheinlichkeit mit CARS erzielt werden kann. Sie betrãgt für H2 mit Na im Grundzustand 1012 Teilchen pro cm3 und Quantenzustand und in Gegenwart von angeregtem Natrium 1013 Teilchen pro cm 3 und Quantenzustand. Mit der neu gebauten CARS-Apparatur wurde eine Reihe von neuen Experimenten durchgef a) Es konnte erstmals direkt die Schwingungsverteilung von H2 nach dem Quenchprozel3 bestimmt werden. Es konnte die absolute Besetzung der Schwingungszustãnde v=3,2 und 1 bestimmt werden. Eine Besetzung bei v=4 wurde nicht beobachtet. b) Mit einer zeitabhãngigen CARS-Messung konnte erstmalig die Schwingungsrelaxation der genannten Schwingungszustãnde gemessen und mit einem Ratengleichungsmodell die Ratenkonstanten mit sehr guter Obereinstimmung bestimmt werden. c) Aus der Besetzung der Schwingungszustãnde laBt sich ein absoluter Querschnitt für den Quenchprozei bestimmen. In Vergleich zu den klassischen Fluoreszenzmethoden wird dabei nicht die Abnahme der Fluoreszenz durch den StoBgasdruck bestimmt, sondern die direkte Besetzung des Quenchers nachgewiesen. Diese Methode wird erstmalig vorgestellt. Sie ist viel weniger empfindlich auf Verunreinigungen. Der erhaltene Wert für den Quenchquerschnitt betragt aq=12A2. d) Es laBt sich auch eine Aussage Uber die Rotationsbesetzung nach dem QuenchprozeB machen. Sie konnte bestimmt werden und ist nahezu thermisch, d.h. sie hat dieselbe Temperatur wie die Zelle. Dieses Ergebnis ist in übereinstimmung mit theoretische Modellen und bestãtigt die Vorstellung, dali das p-Orbital des angeregten Natriums sich bei Annãherung an das H2-Molekül ausrichtet und der QuenchprozeB vorwiegend in C2v -Symmetrie ablauft. Es ist gelungen zu zeigen, daB CARS sich erfolgreich für Untersuchungen an nichtadiabatischen StoBprozessen einsetzen laBt. Dadurch wurde erstmals erzielt. / Nonadiabatic collisions between atoms and molecules have drawn a large amount of attention in theoretical and experimental studies. In particular, the transfer of electronic energy of an atom to the vibrational, rotational and translational energy of a diatomic molecule (also called electronic quenching) can be considered an important fundamental process of this type and is thus extensively investigated. We study the Na + 112 as a model collision system for experimental and theoretical reasons since ab initio potential surfaces are currently available, enabling comparison of experimental results with theoretical calculations. We apply a new experimental technique in the field of nonadiabatic processes to obtain a more detailed understanding of these energy transfer processes. We use Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy (CARS) to measure directly the internai energy distribution of H2 molecules produced by quenching of Na in the first excited state (3 2P112). Although CARS has been used to detect 112 among other species, it has never been applied to gaseous mixtures with H2 and atomic or molecular sodium. Sodium with its low lying electronic states produces a strong nonresonant background that strongly reduces the sensitivity of CARS. With a new constructed apparatus a sensitivity for H2 of 1012 particles per cm3 and quantum state in the presence of ground state sodium was achieved and 1013 particles per cm3 and quantum state with excited sodium. The following results were obtained: 1. The absolute population of vibrational leveis up to v=3 has been obtained and was found to be extremly nonthermal. The state distribution is, however, in good agreement with the available theoretical predictions. 2. With a time resolved CARS experiment we monitored the vibrational relaxation of these states. For this experiment we use excited sodium as an effective way to produce vibrationally hot hydrogen. With a simple model, we determined for the first time the vibrational relaxation time for v=3, 2 and 1 to be 2.4ps, 3.4ps and 31ps respectively. 3. From the measured absolute populations of the vibrational states of hydrogen the absolute cross section for the quenching process can be determined. This novel technique is not sensitive to impurities that also quench the electronic states of sodium very effectively. Our method involves only processes that produce vibrationally excited hydrogen. Due to the large vibrational spacing only H2 molecules that have undergone a quenching process are vibrationally excited. The cross section we determinei! is 12 cA'2, and is smaller than literature values due to the effect described. 4. We also measured the rotational distribution for different vibrational leveis. At the sensitivity limit of our apparatus the rotational distribution was estimated to be nearly thermal. This fact is also in good agreement with theoretical models for the collision process. It has heen shown that CARS is a very usefull spectroscopic technique with sufficient sensitivity to be applied to the study of nonadiabatic collision processes. CARS was used for the first time to investigate these processes and gave the new interesting results shown above.

Este trabalho apresenta os resultados de um estudo sistemático sobre as influências do tamanho de grão de filmes finos de Al e da implantação de íons de He sobre a evolução térmica de distribuições de átomos de Cu e formação de precipitados de Al-Cu. Filmes finos de Al depositados sobre substrato de SiO2/Si através de dois processos diferentes foram implantados com íons de Cu+ e He+ produzindo uma solução sólida supersaturada de Al-Cu (≈ 2,5 a 3,5 at. %) e nano-bolhas de He. Os valores de energia dos íons foram escolhidos de tal forma a produzirem uma camada rica em Cu e He na região a aproximadamente 100nm da superfície. Tais filmes foram tratados termicamente em alto-vácuo nas temperaturas de 200ºC e 280ºC por tempos de 0,5h e 2h. Os filmes foram analisados por Retroespalhamento Rutherford, para determinação do perfil de concentração dos átomos de Cu, e por Microscopia Eletrônica de Transmissão, para determinação da microestrutura do Al e dos sistemas de nano-partículas Al-Cu e Al-He. Os resultados experimentais mostraram que a evolução térmica da distribuição dos átomos de Cu e a formação de precipitados de Al-Cu são significativamente afetadas pela configuração e tamanho de grão do filme de Al e pelas implantações de He. O presente estudo mostrou que existe uma forte correlação entre o fluxo de vacâncias e a estabilidade da microestrutura de filmes finos de Al (Al/SiO2/Si) implantados com íons de Cu+ e He+ e tratados termicamente. A possibilidade de controlar os fluxos de vacâncias através de configurações da microestrutura dos filmes de Al é, portanto, um tema de grande interesse tecnológico relacionado a durabilidade das interconexões metálicas de dispositivos microeletrônicos.

Made available in DSpace on 2016-12-12T20:15:48Z (GMT). No. of bitstreams: 1 capa ate a Introducao.pdf: 95782 bytes, checksum: 9c1b33c935822f8b7b9fab4eec59cfc6 (MD5) Previous issue date: 2012-03-08 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / This work presents a study about infuences that a quadripolar magnetic field periodically time dependent, can promote in a magneto-optical trap (MOT). The intention reflects the interest in finding an oscillating field configuration that enables the capture and provide benefits if compared to the typical process of trapping. In many papers that will be cited here, a MOT uses a magnetic field that promotes a linear steady magnetic field gradient from the center of the trap. Applying experimental results involving magnetic field oscillations, which will be quoted in detail throughout this text, came the initiative to mathematically model the problem and seek a form of oscillation that may result in a more efficient trapping. Numerical results in a one-dimensional model suggests that the number of atoms is strongly aflected by fuctuations, but we have not found, for the modulations suggests in this work, an oscillation model that could provide an increase of the trap atoms. It was noted that the oscillation frequency of the atom is subjected, aflect the amplitude of the oscillations in the number of trapped atoms. / Neste trabalho apresentamos um estudo sobre as influências que um campo quadripolar magnético, periodicamente dependente do tempo, pode promover em uma armadilha magnético-óptica (Magneto Optical Trap - MOT). O objetivo deste trabalho reflete o interesse em encontrar uma configuração de campo oscilante que possibilite o aprisionamento e forneça vantagens em relação ao processo típico de armadilhamento. Em muitos dos trabalhos que serão citados aqui, um MOT utiliza um campo magnético quadripolar estacionário que promove um gradiente de campo magnético linear à partir do centro da armadilha. Usando resultados experimentais envolvendo oscilações no campo magnético, que serão citados mais detalhadamente no decorrer deste texto, surgiu a iniciativa de modelar o problema matematicamente e buscar uma forma de oscilação que possa resultar em um aprisionamento mais eficiente. Resultados numéricos concebidos em um modelo unidimensional sugerem que o número de átomos é fortemente afetado pelas oscilações, mas não foi possível encontrar, para as modulações sugeridas neste trabalho, uma modulação que pudesse fornecer aumento expressivo no número de átomos armadilhados. Foi possível constatar que a freqüência da oscilação a que o átomo é submetido, afetará a amplitude das oscilações no número de átomos armadilhados.

Der Energietransfer von elektronischer Energie in Schwingungs- und Rotationsenergie ist einer der elementarsten nichtadiabatischen Prozesse. Obwohl diese Prozesse seit langen untersucht werden, sind sie nicht im Detail verstanden. Das StoBsystem Na+H2 hat dabei Modellcharakter. Natrium ist ein Wasserstoffãhnliches Atom mit einem s-Elektron auf der auBersten Schale, und H2 ist das einfachste Molekül überhaupt. Ab initio Potentialflachen- Berechnungen sind deshalb mit guter Genauigkeit moglich und auch durchgef iihrt worden. Die elektronische Energie des Na-Atoms von 2,1eV wird dabei durch einen nichtadiabatischen Stoi3 in Schwingungs- und Rotationsenergie des H2-Moleküls iibertragen; ein Vorgang der auch als "Quenchen" bekannt ist. Von essentieller Bedeutung ist es, welche Schwingungs- und Rotationszustãnde besetzt werden. Es gab bisher keine experimentelle Untersuchung, bei der die interne Energieverteilung des H2-Moleküls direkt untersucht wurde. Der Grund dafür ist der, daB konventionelle Techniken zum Nachweis von H2 nicht geeignet sind. Aufgabe der vorliegenden Arbeit war es, erstmals CARS (Kohirente Antistokes-Raman-Streuung) für die oben genannten StoBprozesse einzusetzen und nachzuprüfen, wie gut sich diese Technik anwenden IãBt. CARS ist seit vielen Jahren bekannt, hat jedoch erst in der letzten Zeit durch die Entwicklung von intensiven gepulsten Laser mit geringer Bandbreite sehr an Bedeutung gewonnen. Insbesonders CARS an Wasserstoff wurde intensiv untersucht, nicht jedoch mit Beimischung von Natrium. Im vorliegenden Gasgemisch aus Natrium und H2 erzeugt Natrium durch seine energetisch sehr niedrigen elektronischen Zustãnde einen nichtresonanten Untergrund, der die Nachweis-Wahrscheinlichkeit so stark reduzieren kann, daí3 eine sinnvolle Anwendung nicht mehr mõglich sein konnte. Es ist gelungen zu zeigen, dali trotz eines enormen nichtresonanten Untergrundes eine sehr hohe Nachweiswahrscheinlichkeit mit CARS erzielt werden kann. Sie betrãgt für H2 mit Na im Grundzustand 1012 Teilchen pro cm3 und Quantenzustand und in Gegenwart von angeregtem Natrium 1013 Teilchen pro cm 3 und Quantenzustand. Mit der neu gebauten CARS-Apparatur wurde eine Reihe von neuen Experimenten durchgef a) Es konnte erstmals direkt die Schwingungsverteilung von H2 nach dem Quenchprozel3 bestimmt werden. Es konnte die absolute Besetzung der Schwingungszustãnde v=3,2 und 1 bestimmt werden. Eine Besetzung bei v=4 wurde nicht beobachtet. b) Mit einer zeitabhãngigen CARS-Messung konnte erstmalig die Schwingungsrelaxation der genannten Schwingungszustãnde gemessen und mit einem Ratengleichungsmodell die Ratenkonstanten mit sehr guter Obereinstimmung bestimmt werden. c) Aus der Besetzung der Schwingungszustãnde laBt sich ein absoluter Querschnitt für den Quenchprozei bestimmen. In Vergleich zu den klassischen Fluoreszenzmethoden wird dabei nicht die Abnahme der Fluoreszenz durch den StoBgasdruck bestimmt, sondern die direkte Besetzung des Quenchers nachgewiesen. Diese Methode wird erstmalig vorgestellt. Sie ist viel weniger empfindlich auf Verunreinigungen. Der erhaltene Wert für den Quenchquerschnitt betragt aq=12A2. d) Es laBt sich auch eine Aussage Uber die Rotationsbesetzung nach dem QuenchprozeB machen. Sie konnte bestimmt werden und ist nahezu thermisch, d.h. sie hat dieselbe Temperatur wie die Zelle. Dieses Ergebnis ist in übereinstimmung mit theoretische Modellen und bestãtigt die Vorstellung, dali das p-Orbital des angeregten Natriums sich bei Annãherung an das H2-Molekül ausrichtet und der QuenchprozeB vorwiegend in C2v -Symmetrie ablauft. Es ist gelungen zu zeigen, daB CARS sich erfolgreich für Untersuchungen an nichtadiabatischen StoBprozessen einsetzen laBt. Dadurch wurde erstmals erzielt. / Nonadiabatic collisions between atoms and molecules have drawn a large amount of attention in theoretical and experimental studies. In particular, the transfer of electronic energy of an atom to the vibrational, rotational and translational energy of a diatomic molecule (also called electronic quenching) can be considered an important fundamental process of this type and is thus extensively investigated. We study the Na + 112 as a model collision system for experimental and theoretical reasons since ab initio potential surfaces are currently available, enabling comparison of experimental results with theoretical calculations. We apply a new experimental technique in the field of nonadiabatic processes to obtain a more detailed understanding of these energy transfer processes. We use Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy (CARS) to measure directly the internai energy distribution of H2 molecules produced by quenching of Na in the first excited state (3 2P112). Although CARS has been used to detect 112 among other species, it has never been applied to gaseous mixtures with H2 and atomic or molecular sodium. Sodium with its low lying electronic states produces a strong nonresonant background that strongly reduces the sensitivity of CARS. With a new constructed apparatus a sensitivity for H2 of 1012 particles per cm3 and quantum state in the presence of ground state sodium was achieved and 1013 particles per cm3 and quantum state with excited sodium. The following results were obtained: 1. The absolute population of vibrational leveis up to v=3 has been obtained and was found to be extremly nonthermal. The state distribution is, however, in good agreement with the available theoretical predictions. 2. With a time resolved CARS experiment we monitored the vibrational relaxation of these states. For this experiment we use excited sodium as an effective way to produce vibrationally hot hydrogen. With a simple model, we determined for the first time the vibrational relaxation time for v=3, 2 and 1 to be 2.4ps, 3.4ps and 31ps respectively. 3. From the measured absolute populations of the vibrational states of hydrogen the absolute cross section for the quenching process can be determined. This novel technique is not sensitive to impurities that also quench the electronic states of sodium very effectively. Our method involves only processes that produce vibrationally excited hydrogen. Due to the large vibrational spacing only H2 molecules that have undergone a quenching process are vibrationally excited. The cross section we determinei! is 12 cA'2, and is smaller than literature values due to the effect described. 4. We also measured the rotational distribution for different vibrational leveis. At the sensitivity limit of our apparatus the rotational distribution was estimated to be nearly thermal. This fact is also in good agreement with theoretical models for the collision process. It has heen shown that CARS is a very usefull spectroscopic technique with sufficient sensitivity to be applied to the study of nonadiabatic collision processes. CARS was used for the first time to investigate these processes and gave the new interesting results shown above.

Armadilhamento duplo de átomos neutros constitui um dos avanços mais recentes no estudo de colisões frias. Obtivemos experimentalmente as taxas de perda devido a interação de espécies alcalinas mistas (Cs/Rb). Utilizamos uma armadilha magneto-óptica mista operando com feixes de alta intensidade permitindo o resfriamento e confinamento das amostras com sucesso. Esse trabalho apresenta-se de forma relevante pois corresponde a primeira etapa para o estudo do processo de formação de moléculas frias heteronucleares. Uma comparação entre duas técnicas de monitoramento dos processos de carga de átomos foi realizada. Os resultados tanto qualitativamente como quantitativamente foram satisfatórios. Determinamos as taxas de perda, de interesse e analisamos essas taxas considerando a proporção entre as massas dos átomos envolvidos e enfocando o efeito causado pela diferença de massa entre eles concluindo assim o objetivo principal dessa dissertação. / Double trapping of neutral atoms is one of the most recent advances in the study of collisions cold. Experimentally obtained the rates of loss due to the interaction of species alkaline mixed (Cs / Rb). We use a magneto-optical trap mixed operating with beams of high intensity allowing the cooling and containment of the samples successfully. This work is so important because it represents the first step to study the process of formation of molecules heteronucleares cold. A comparison between two techniques of monitoring procedures for cargo of atoms was performed. The results both qualitatively and quantitatively were satisfactory. And the rates of loss of interest and analyze the rates considering the ratio between the masses of atoms involved and focusing on the effect caused by the difference of mass between them thus completing the main objective of this dissertation.

Neste trabalho, mostramos que é possível suprimir a maioria dos processos inelásticos que podem causar perdas de átomos em armadilhas magneto-ópticas. Nossos resultados revelam que o processo de blindagem óptica (demonstrado pelo nosso grupo, pela primeira vez para o processo de ionização fotoassociativa – Phys. Rev. Lett. 73, 1911 (1994)) é bem mais geral do que se supunha. Permitindo, inclusive, a supressão de colisões entre átomos no estado fundamental. E provavelmente qualquer outro processo inelástico que ocorra a curtas distâncias internucleares. Para se chegar a esses resultados, foi necessário desenvolver uma nova técnica de aprisionamento, que permite o estudo de colisões frias, mesmo em armadilhas cujo potencial de confinamento é pequeno. Graças a essa técnica foi possível, pela primeira vez, observar perdas causadas por mudança de estrutura hiperfina, numa armadilha de átomos de sódio operando na linha D1 (carregada a partir de uma célula de vapor). Essa técnica ainda nos permitiu medir a taxa de colisões frias () no trap da linha D1, um dado que até então não existia na literatura. Para verificar a confiabilidade dos resultados obtidos por essa técnica, realizamos também medidas de  na linha D2 e comparamos esses resultados com outros existentes na literatura (obtidos por uma técnica diferente). A boa concordância entre esses resultados nos deixa confiantes em dizer que essa técnica, além de ser muito interessante, no estudo de armadilhas rasas (seja isso devido à intensidade dos lasers de aprisionamento, seja devido a natureza própria da armadilha), é também bastante confiável / In this work, we showed that is possible to suppress most of the inelastic processes that may cause losses of atoms in a magneto-optical trap. Our results reveal that the process of optical shielding (demonstrated by our group, for the first time to photoassociative ionization - Phys. Rev. Lett. 73, 1911 (1994)) is much more general than it was supposed. Even allowing the suppression of ground state collisions and probably any other inelastic process that happens at short internuclear distances. To achieve those results, it was necessary to develop a new trapping technique, which allows the study of cold collisions, even in traps whose confinement potential is small. Thanks to that technique it was possible, for the first time, to observe losses caused by hyperfine changing collisions, in a trap of sodium atoms operating in the D1 line (loaded from a vapor cell). That technique has still allowed us to measure the rate of cold collisions () for the D1 line trap, a result which, until now, did not exist in the literature. To verify the reliability of the results obtained by that technique, we also accomplished measures of  in the D2 line and compared those results with other existent ones in the literature (obtained by a different technique). The good agreement among those results, made us confident in saying that this technique, besides being very interesting in the study of shallow traps (due to the intensity of the trapping lasers, or due to the own nature of the trap), it is also quite reliable.

Neste trabalho, estudamos a fotoassociação de átomos de rubídio no regime de curto alcance. Realizamos espectroscopia por perda de átomos em uma armadilha magneto-óptica de 85Rb usando um laser de fibra de alta potência, o qual possuia largura de linha da ordem de 1MHz e 50W de potência no intervalo de 1060nm a 1070nm. Dois níveis vibracionais do potencial excitado 0u+ foram observados (v=137 e v=138). Além disso, medimos o tempo de vida de uma armadilha óptica de dipolo cruzada. Como esperado, o tempo de vida é menor quando o laser está sintonizado na ressonância. Um modelo teórico prevê a distribuição dessas moléculas nos níveis vibracionais do estado eletrônico fundamental após o processo de fotoassociação. Os resultados, nos sugerem perspectivas para a produção de moléculas de Rb2 no estado vibracional fundamental. / In this work, we studied short-range photoassociation of rubidium atoms. We realize trap-loss spectroscopy in a magneto-optical trap of 85Rb using high power fiber laser, which had around 1MHz linewidth and 50W power at 1060nm to 1070nm interval. Two vibrational levels of the 0u+ excited potential were observed (v=137 e v=138). Besides that, we measured the lifetime of a crossed optical dipole trapped. As expected, the lifetime is shorter when the laser is tuned on resonance. A theoretical model predicts the molecular distribution in the vibrational levels of electronic ground state. The results suggest us perspectives to produce Rb2 molecules in the ground vibrational state.

Der Energietransfer von elektronischer Energie in Schwingungs- und Rotationsenergie ist einer der elementarsten nichtadiabatischen Prozesse. Obwohl diese Prozesse seit langen untersucht werden, sind sie nicht im Detail verstanden. Das StoBsystem Na+H2 hat dabei Modellcharakter. Natrium ist ein Wasserstoffãhnliches Atom mit einem s-Elektron auf der auBersten Schale, und H2 ist das einfachste Molekül überhaupt. Ab initio Potentialflachen- Berechnungen sind deshalb mit guter Genauigkeit moglich und auch durchgef iihrt worden. Die elektronische Energie des Na-Atoms von 2,1eV wird dabei durch einen nichtadiabatischen Stoi3 in Schwingungs- und Rotationsenergie des H2-Moleküls iibertragen; ein Vorgang der auch als "Quenchen" bekannt ist. Von essentieller Bedeutung ist es, welche Schwingungs- und Rotationszustãnde besetzt werden. Es gab bisher keine experimentelle Untersuchung, bei der die interne Energieverteilung des H2-Moleküls direkt untersucht wurde. Der Grund dafür ist der, daB konventionelle Techniken zum Nachweis von H2 nicht geeignet sind. Aufgabe der vorliegenden Arbeit war es, erstmals CARS (Kohirente Antistokes-Raman-Streuung) für die oben genannten StoBprozesse einzusetzen und nachzuprüfen, wie gut sich diese Technik anwenden IãBt. CARS ist seit vielen Jahren bekannt, hat jedoch erst in der letzten Zeit durch die Entwicklung von intensiven gepulsten Laser mit geringer Bandbreite sehr an Bedeutung gewonnen. Insbesonders CARS an Wasserstoff wurde intensiv untersucht, nicht jedoch mit Beimischung von Natrium. Im vorliegenden Gasgemisch aus Natrium und H2 erzeugt Natrium durch seine energetisch sehr niedrigen elektronischen Zustãnde einen nichtresonanten Untergrund, der die Nachweis-Wahrscheinlichkeit so stark reduzieren kann, daí3 eine sinnvolle Anwendung nicht mehr mõglich sein konnte. Es ist gelungen zu zeigen, dali trotz eines enormen nichtresonanten Untergrundes eine sehr hohe Nachweiswahrscheinlichkeit mit CARS erzielt werden kann. Sie betrãgt für H2 mit Na im Grundzustand 1012 Teilchen pro cm3 und Quantenzustand und in Gegenwart von angeregtem Natrium 1013 Teilchen pro cm 3 und Quantenzustand. Mit der neu gebauten CARS-Apparatur wurde eine Reihe von neuen Experimenten durchgef a) Es konnte erstmals direkt die Schwingungsverteilung von H2 nach dem Quenchprozel3 bestimmt werden. Es konnte die absolute Besetzung der Schwingungszustãnde v=3,2 und 1 bestimmt werden. Eine Besetzung bei v=4 wurde nicht beobachtet. b) Mit einer zeitabhãngigen CARS-Messung konnte erstmalig die Schwingungsrelaxation der genannten Schwingungszustãnde gemessen und mit einem Ratengleichungsmodell die Ratenkonstanten mit sehr guter Obereinstimmung bestimmt werden. c) Aus der Besetzung der Schwingungszustãnde laBt sich ein absoluter Querschnitt für den Quenchprozei bestimmen. In Vergleich zu den klassischen Fluoreszenzmethoden wird dabei nicht die Abnahme der Fluoreszenz durch den StoBgasdruck bestimmt, sondern die direkte Besetzung des Quenchers nachgewiesen. Diese Methode wird erstmalig vorgestellt. Sie ist viel weniger empfindlich auf Verunreinigungen. Der erhaltene Wert für den Quenchquerschnitt betragt aq=12A2. d) Es laBt sich auch eine Aussage Uber die Rotationsbesetzung nach dem QuenchprozeB machen. Sie konnte bestimmt werden und ist nahezu thermisch, d.h. sie hat dieselbe Temperatur wie die Zelle. Dieses Ergebnis ist in übereinstimmung mit theoretische Modellen und bestãtigt die Vorstellung, dali das p-Orbital des angeregten Natriums sich bei Annãherung an das H2-Molekül ausrichtet und der QuenchprozeB vorwiegend in C2v -Symmetrie ablauft. Es ist gelungen zu zeigen, daB CARS sich erfolgreich für Untersuchungen an nichtadiabatischen StoBprozessen einsetzen laBt. Dadurch wurde erstmals erzielt. / Nonadiabatic collisions between atoms and molecules have drawn a large amount of attention in theoretical and experimental studies. In particular, the transfer of electronic energy of an atom to the vibrational, rotational and translational energy of a diatomic molecule (also called electronic quenching) can be considered an important fundamental process of this type and is thus extensively investigated. We study the Na + 112 as a model collision system for experimental and theoretical reasons since ab initio potential surfaces are currently available, enabling comparison of experimental results with theoretical calculations. We apply a new experimental technique in the field of nonadiabatic processes to obtain a more detailed understanding of these energy transfer processes. We use Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy (CARS) to measure directly the internai energy distribution of H2 molecules produced by quenching of Na in the first excited state (3 2P112). Although CARS has been used to detect 112 among other species, it has never been applied to gaseous mixtures with H2 and atomic or molecular sodium. Sodium with its low lying electronic states produces a strong nonresonant background that strongly reduces the sensitivity of CARS. With a new constructed apparatus a sensitivity for H2 of 1012 particles per cm3 and quantum state in the presence of ground state sodium was achieved and 1013 particles per cm3 and quantum state with excited sodium. The following results were obtained: 1. The absolute population of vibrational leveis up to v=3 has been obtained and was found to be extremly nonthermal. The state distribution is, however, in good agreement with the available theoretical predictions. 2. With a time resolved CARS experiment we monitored the vibrational relaxation of these states. For this experiment we use excited sodium as an effective way to produce vibrationally hot hydrogen. With a simple model, we determined for the first time the vibrational relaxation time for v=3, 2 and 1 to be 2.4ps, 3.4ps and 31ps respectively. 3. From the measured absolute populations of the vibrational states of hydrogen the absolute cross section for the quenching process can be determined. This novel technique is not sensitive to impurities that also quench the electronic states of sodium very effectively. Our method involves only processes that produce vibrationally excited hydrogen. Due to the large vibrational spacing only H2 molecules that have undergone a quenching process are vibrationally excited. The cross section we determinei! is 12 cA'2, and is smaller than literature values due to the effect described. 4. We also measured the rotational distribution for different vibrational leveis. At the sensitivity limit of our apparatus the rotational distribution was estimated to be nearly thermal. This fact is also in good agreement with theoretical models for the collision process. It has heen shown that CARS is a very usefull spectroscopic technique with sufficient sensitivity to be applied to the study of nonadiabatic collision processes. CARS was used for the first time to investigate these processes and gave the new interesting results shown above.

Este trabalho apresenta os resultados de um estudo sistemático sobre as influências do tamanho de grão de filmes finos de Al e da implantação de íons de He sobre a evolução térmica de distribuições de átomos de Cu e formação de precipitados de Al-Cu. Filmes finos de Al depositados sobre substrato de SiO2/Si através de dois processos diferentes foram implantados com íons de Cu+ e He+ produzindo uma solução sólida supersaturada de Al-Cu (≈ 2,5 a 3,5 at. %) e nano-bolhas de He. Os valores de energia dos íons foram escolhidos de tal forma a produzirem uma camada rica em Cu e He na região a aproximadamente 100nm da superfície. Tais filmes foram tratados termicamente em alto-vácuo nas temperaturas de 200ºC e 280ºC por tempos de 0,5h e 2h. Os filmes foram analisados por Retroespalhamento Rutherford, para determinação do perfil de concentração dos átomos de Cu, e por Microscopia Eletrônica de Transmissão, para determinação da microestrutura do Al e dos sistemas de nano-partículas Al-Cu e Al-He. Os resultados experimentais mostraram que a evolução térmica da distribuição dos átomos de Cu e a formação de precipitados de Al-Cu são significativamente afetadas pela configuração e tamanho de grão do filme de Al e pelas implantações de He. O presente estudo mostrou que existe uma forte correlação entre o fluxo de vacâncias e a estabilidade da microestrutura de filmes finos de Al (Al/SiO2/Si) implantados com íons de Cu+ e He+ e tratados termicamente. A possibilidade de controlar os fluxos de vacâncias através de configurações da microestrutura dos filmes de Al é, portanto, um tema de grande interesse tecnológico relacionado a durabilidade das interconexões metálicas de dispositivos microeletrônicos.

O entendimento das interações de ultralongo alcance envolvendo átomos de Ryberg frios é o ponto principal para o uso deste sistema em computação quântica. Neste trabalho estudamos tais interações envolvendo estados nD+nD em um novo aparato experimental, o qual permite o controle de campo elétrico de uma forma mais eficiente. Mais especificamente estudamos o processo colisional $nD + nD$ $ightarrow$ $(n+2)P + (n-2)F$ na presença de campo elétrico estático fixo. Este processo é importante porque pode levar a decoerência da amostra. Os resultados obtidos indicam a existência de uma ressonância molecular que é sensível ao efeito Stark. Além disso, investigamos se o movimento atômico é importante para popular tais estados. Por fim, proporemos novos experimentos que podem ser úteis para controlar e suprimir tais processos colisionais e assim permitir avanços na área de computação quântica com tais sistemas. / The understanding of ultralong-range interaction involving cold Rydberg atoms is the main step for use this system in quantum computation. In this work, we have studied interaction involving $nD$ states in a new experimental setup, which allows us to control the electric field in a more efficient way. More specifically, we have studied the collision process $nD + nD ightarrow (n+2)P + (n-2)F$ in the presence of a static electric field. This process is important because it can lead to a decoherence of the sample. The observed results show the existence of a molecular resonance which is dependent of Stark effect. Moreover, the atomic motion is perhaps also important to populate such states. Finally, we propose new experiments that can be useful to control and to suppress theses colisional processes and in this way allows us to move on in quantum computing area with such systems.