Neste trabalho, determinamos a constante de taxa de formação molecular para a molécula Rb2, e observamos o comportamento desta constante de taxa como função da intensidade e da freqüência da luz responsável pelo processo de fotoassociação. Nesse sentido, realizamos uma série de experimentos com o intuito de alcançarmos um melhor entendimento sobre o processo de formação molecular e detecção. Neste trabalho aprisionamos os átomos em duas configurações geométricas espaciais diferentes, na forma esférica e na forma de anel. Com os átomos confinados na configuração de anel, desenvolvemos uma nova técnica para o estudo de processos colisionais ultrafrios, onde a existência de eixo preferencial de colisão faz com os átomos aprisionados no anel se comportem com um mini-feixe atômico ultrafrio. / We present a systematic study of the Rb2 molecular dimmers formed in a MOT. We start with the determination of the molecular formation rate constant and have studied it\'s as function of the laser intensity and frequency used in the photoassociation process. The results provided more insights to help the understanding in the molecular formation process We have also probed samples in which the cold atoms were trapped by different geometries with and without a preferential collision axis: spherical/ring shaped MOTs. It was observed that the atoms in the ring shaped MOT present special features due to the collisional axis. This means that they behave like a miniature atomic beam which can be used in many other future experiments.

Neste trabalho, apresentamos um amplo estudo das interações de longo alcance entre átomos de Rydberg frios na presença de campos elétricos estáticos. Nós observamos a transferência de população do estado quase molecular nD + nD para o estado (n+2)P após excitação pulsada na região de 29 ≤ n ≤ 41 em uma amostra de Rb aprisionada em uma armadilha magneto-óptica. A taxa de transferência pode ser manipulada com a presença de campo elétrico estático. Para explicar tais observações um modelo teórico multiníveis foi utilizado. O estudo de evolução temporal da população em (n+2)P mostrou que a dinâmica do processo é condizente com a interpretação clássica de uma transição diabática no domínio temporal. Utilizando um laser de excitação contínuo, realizamos experimentos envolvendo estados nD + nD, para 37 ≤ n ≤ 45, e estados nS + nS, para 39 ≤ n ≤ 47, onde foi possível estudarmos processos de transferência de população com resolução da estrutura fina. Também realizamos experimentos, tanto para estados nD quanto nS, para verificar a importância da estrutura hiperfina da estado fundamental no processo de transferência de população. / In this work, we present an extensive study of long-range interactions between cold Rydberg atoms in the presence of static electric fields. We have observed the population transfer from the quasi-molecular nD + nD state to the (n +2) P state after pulsed excitation for 29 ≤ n ≤ 41 in a sample of Rb trapped atoms in a magneto-optical trap. The transfer rate can be manipulated by the static electric field. To explain such observations, a multilevel theoretical model was used. The study of the time evolution of the population (n +2) P indicates that the dynamics of the process is consistent with a classical interpretation of a nonadiabatic transition in time domain. Using a CW laser excitation, experiments involving states nD + nD, for 37 ≤ n ≤ 45 states and nS + nS for 39 ≤ n ≤ 47, where performed with high spectral resolution. We also performed experiments for both states, nD and nS, to verify the importance of the hyperfine structure of the ground state in the process of population transfer.

Neste trabalho estudamos algumas interações entre átomos de Rydberg em uma armadilha ótica de dipolo do tipo QUEST. Com esta armadilha obtemos uma amostra de 1,2 × 106 átomos de 85Rb no estado fundamental, à uma densidade de ∼ 1012 átomos/cm3 e temperatura média de 60 µK. Os átomos de Rydberg foram preparados utilizando uma transição de dois fótons a partir do estado fundamental 5S1/2, passando pelo estado intermediário 5P3/2 e em seguida para o estado de Rydberg desejado. Estudamos a interação entre pares de átomos, em diferentes níveis energéticos, através de duas técnicas diferentes. Na primeira, monitoramos os efeitos de transferência de população em estados nD oriundas de uma ressonância Förster. Estudamos a ressonância nD5/2 + nD5/2 → (n+2)P3/2 + (n2)F7/2 onde 37 ≤ n ≤ 47, em função da densidade da amostra atômica; e para o estado 37D5/2 manipulamos a mesma ressonância com a aplicação de um campo elétrico externo. Os resultados mostraram que este é um processo binário, evidenciado pela dependência quadrática da população no estado produto com relação ao estado excitado. Num outro experimento, estudamos a interação entre estados nS através do monitoramento, e controle, do efeito de bloqueio de excitação. Aqui mostramos que é possível controlar as interações interatômicas em uma amostra quasi-unidimensional de átomos de Rydberg variando a orientação de um campo elétrico externo. Mostramos que ao polarizar uma amostra de átomos no estado 50S1/2 com um campo, esta passa a interagir de modo semelhante ao de dipolos elétricos clássicos, onde a interação pode ser controlada com a variação da orientação dos dipolos atômicos. Tal interação pode, inclusive, ser cancelada quando os dipolos elétricos são alinhados em um ângulo de 54,7° com relação ao eixo internuclear. / In this work we have studied some interactions between Rydberg-atoms in a QUEST type optical dipole trap. With this trap we obtained a sample of 1,2 × 106 85Rb atoms in the ground state, in a density of ∼ 1012 atoms/cm3 and average temperature of 60 µK. The Rydberg-atoms were prepared using a two-photon transition from the ground state 5S1/2, through an intermediate state 5P3/2 and then to the desired Rydberg state. We have studied interactions between pairs of atoms at several energy levels, using two different techniques. In the first one, we have monitored the effects of the population transfer in nD states derived from a Förster resonance. We have studied the resonance nD5/2 + nD5/2 → (n + 2)P3/2 + (n 2)F7/2 for states of 37 ≤ n ≤ 47 as a function of of the samples atomic density. For the 37D5/2 state we have also manipulated the same resonance with the application of an external electric field. Our results have shown that this is a binary process, indicated by the quadratic dependence of the transferred population in relation with the excited state. In another experiment, we have studied the interaction between nS1/2 states by monitoring, and controlling, the excitation blockade effect. Here we have shown that it is possible to control the inter-atomic interactions in a quasi-one-dimensional sample of Rydberg-atoms by varying the orientation of an external electric field. We have demonstrated that when polarizing a sample of atoms, in the 50S1/2 state with a field, it starts to interact in a similar way as classic electric-dipoles, where the interaction can be controlled by varying the orientation of the atomic dipoles. Such interaction may even be canceled when the electric dipoles are aligned at an angle of 54,7° related to the internuclear axis.

Neste trabalho estudamos a interação entre átomos de Rydberg no estado nP e sua dependência com o campo elétrico dc. Estes estados apresentam ressonâncias Föster para um número quântico principal n menor que 37. Nestes processos de ressonância um par atômico no estado nP muda para um par nS+(n+1)S. Realizamos dois experimentos de evolução temporal para 32≤n≤36. No primeiro investigamos a dependência da taxa de transferência de população NnS em função do número quântico principal n. E no segundo estudamos a transferência de população para um estado fixo de n=33 em função do campo elétrico. Além disso, estudamos a dependência da população no estado 33S em função da densidade de átomos de Rydberg no estado 33P. Estes resultados nos permitem observar duas contribuições distintas, uma linear relacionada a radiação de corpo negro e uma quadrática ligada a interação de dois corpos. Estes resultados confirmam o modelo de taxa para o efeito da radiação de corpo negro. / In this work we studied the role of Rydberg atoms interactions in the nP state and the dc electric field dependency of this process. The nP state shows Föster resonances for principal quantum number less than 37. In this resonance process, an atomic pair in nP state changes to a pair nS+(n+1)S. We have performed two time evolution experiments for 32≤n≤36. In the first one we have investigated the NnS population transfer rate for a variable principal quantum number n. In the second we have study the population transfer for a fixed n=33, by varying an electric field. Moreover, we observed the density dependency of the population in the 33S state by varying the nP state atomic density. The results allow us to observe two distinct contributions, a linear contribution related with the black body radiation and a quadratic one connected with two body process. The results agree well with the rate model used to treat the black body radiation.

Orientador: Roy Edward Bruns / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química / Made available in DSpace on 2018-08-18T09:29:34Z (GMT). No. of bitstreams: 1 SilvaFilho_ArnaldoFernandesda_M.pdf: 1712165 bytes, checksum: ba65ba1932c8a6baa99b265fd3d6770d (MD5) Previous issue date: 2011 / Resumo: Foram calculadas as intensidades fundamentais vibracionais no infravermelho e as contribuições QTAIM/CCFDF do tensor polar atômico, nos níveis MP2/6-311++G(3d,3p) e QCISD/cc-pVTZ, para os clorofluorometanos. Um erro rms de 21,2 km/mol foi encontrado entre as intensidades experimentais e as obtidas no nível MP2/6-311++G(3d,3p), e 20,0 km/mol, entre as intensidades experimentais e as obtidas no nível QCISD/cc-pVTZ. O erro rms encontrado entre as intensidades obtidas das funções de onda e as calculadas através dos parâmetros QTAIM/CCFDF foi de 0,016 km/mol para o nível MP2/6-311++G(3d,3p), e 0,018 km/mol para o nível QCISD/cc-pVTZ. O erro para os elementos do tensor polar atômico e derivada média do momento dipolar entre os níveis QCISD/cc-pVTZ, MP2/6-311++G(3d,3p) e os valores experimentais foi da ordem de 0,06 u.a. Apesar do bom resultado para a derivada média do momento dipolar, as contribuições CCFDF não foram calculadas com a mesma exatidão. Apenas os fluorometanos parecem ter estruturas eletrônicas que se ajustam ao modelo simples de eletronegatividade. o átomo de flúor não tem sua capacidade de atrair os elétrons do átomo central saturada, enquanto a carga efetiva do cloro parece depender da quantidade e identidade dos demais átomos substituintes. Esse efeito de saturação separa as moléculas estudadas em três grupos: fluorometanos, clorometanos e clorofluorometanos. As derivadas médias do momento dipolar seguem melhor o modelo de Siegbahn do que cargas de fluxo zero, apesar contribuições dinâmicas que não se anulam completamente. A regra da soma para as derivadas médias do momento dipolar se mostrou eficiente para o átomo de carbono. Os átomos terminais não tiveram a mesma precisão para a regra da soma. A anisotropia calculada no nível QCISD/cc-pVTZ, teve um concordância superior com os valores experimentais, quando comparada com valores do nível MP2/6-311++G(3d,3p) / Abstract: The infrared fundamental intensities and QTAIM/CCFDF contributions to the atomic polar tensor were calculated at MP2/6-311++G(3d, 3p) and QCISD/cc-pVTZ levels, for the chlorofluoromethanes. A rms error of 21.2 km/mol was obtained between experimental and MP2/6-311++G(3d, 3p) intensities. The rms error between experimental and QCISD/cc-pVTZ intensities was 20.0 km/mol. The rms error found between intensities obtained directly from the wave functions and calculated through QTAIM/CCFDF parameters was 0.016 km/mol for the MP2/6-311++G(3d, 3p) level, and 0.018 km/mol for the QCISD/cc-pVTZ level. The error between the theoretical atomic polar tensor elements and mean dipole moment derivatives compared to experimental values is about 0.06 a.u. Despite good results for the mean dipole moment derivatives, the CCFDF contributions have not been calculated with the same accuracy. The fluoromethanes seem to be the only group whose electronic structures fit the simple electronegativity model. The fluorine atom does not has its ability to drain charge from the central atom altered, while the chlorine effective charge seems to depend on the number and identity of other terminal atoms. This saturating effect separates the studied molecules in three groups: fluoromethanes, chloromethane and chlorofluoromethanes. Mean dipole moment derivatives have a better fit to Siegbahn¿s model than zero-flux charges, beside to their dynamic contributions. The sum rule for mean dipole moment derivatives was efficient for the carbon atom. Terminal atoms did not have the same accuracy for the sum rule. QCISD/cc-pVTZ anisotropy values were closer to experimental values, when compared to the MP2/6-311++G(3d, 3p) level / Mestrado / Físico-Química / Mestre em Química

Orientador: Roy Edward Bruns / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Quimica / Made available in DSpace on 2018-08-09T10:57:29Z (GMT). No. of bitstreams: 1 SilvaJunior_JoaoVicozo_M.pdf: 455136 bytes, checksum: d8cb42bcd5d75c3d6dd417771ba11425 (MD5) Previous issue date: 2007 / Resumo: O momento dipolar molecular, suas derivadas e as intensidades fundamentais no espectro infravermelho dos fluoroclorometanos são determinados a partir de cargas e dipolos atômicos QTAIM, e de seus fluxos no nível MP2/6-311++G(3d,3p). A comparação dos momentos dipolares e das intensidades fundamentais no infravermelho calculados usando parâmetros QTAIM com aqueles obtidos diretamente a partir de cálculos MP2/6-311++G(3d,3p) mostra erros rms (root mean square) de 0,01 D e 5,6 km mol, e erros de 0,04 D e 23,1 km mol quando comparados com valores experimentais. As contribuições de carga, fluxo de carga e fluxo de dipolo são calculadas para todos os modos normais de vibração destas moléculas. Uma correlação negativa significativa (-0,92) é observada entre as contribuições de fluxo de carga e de fluxo de dipolo e indica que a transferência de carga de um lado para outro da molécula durante as vibrações é acompanhada por uma relaxação da densidade eletrônica que se polariza na direção oposta. Os modos normais de estiramento CF, CCl e CH destas moléculas mostram ter conjuntos de valores característicos de contribuições de carga, fluxo de carga e fluxo de dipolo. Embora as deformações FCF e ClCCl também possam ser diferenciadas umas das outras a partir dos tamanhos e sinais destas contribuições, algumas deformações HCH têm contribuições que são parecidas com aquelas das deformações ClCCl / Abstract: The molecular dipole moments, their derivatives and the fundamental infrared intensities of the fluorochloromethanes are determined from QTAIM atomic charges and dipoles and their fluxes at the MP2/6- 311++G(3d,3p) level. Root-mean-square (rms) errors of 0.01 D and 5.6 km mol are found for the dipole moments and fundamental infrared intensities calculated using QTAIM parameters when compared with those obtained directly from the MP2/6-311++(3d,3p) calculations and 0.04 D and 23.1 km mol when compared to the experimental values. Charge, charge flux and dipole flux contributions are calculated for all the normal vibrations of these molecules. A large negative correlation coefficient of -0.92 is calculated between the charge flux and dipole flux contributions and indicates that charge transfer from one side of the molecule to the other during vibrations is accompanied by relaxation with electron density polarization in the opposite direction. The CF, CCl and CH stretching normal modes of these molecules are shown to have characteristic sets of charge, charge flux and dipole flux contributions. Although the FCF and ClCCl deformation normal modes can also be discriminated from one another based on their sizes and signs of these contributions some HCH deformations have contributions that are similar to those for some of the ClCCl deformations / Mestrado / Físico-Química / Mestre em Química

In the atomic, molecular, optical physics field, processes involving two photons are very well understood and used in applications ranging from spectroscopy to laser cooling technics. In this thesis is presented the study and experimental realization of two two-photon processes. Using sodium atoms trapped in a magnetic optical trap we could demonstrate two-photon cooperative absorption, and that the creation of a molecular bound state using only light fields, or photonic bound state, is possible. Two-photon cooperative absorption, very common in solid-state physics, is a process where a pair of atoms initially in the ground state is excited to the double excited state, via absorption of two photons with frequecy that is not ressonant with any excited state. Its experimental realization with cold atoms may open new and exciting possibilities to better understand nonlinear effects, and it is a new way to create correlated atoms and photons in cold atomic physics. This absorption was observed by ionization of the pair after the excitation. A simple model that considers only dipole-dipole interactions between the atoms allows us to understand the basic features observed in the experimental data. A photonic bound state uses two photons to create the two basic features of a molecular bound state: a repulsive part and an attractive part. A blue photon, blue detuned from the atomic transition, connects the ground state of the pair to the repulsive part of the first excited molecular state 1, and a red photon, red detuned from the atomic transition, connects the connects the ground state of the pair to the attractive part of the first excited molecular state. In the dressed state picture, when the light fields are strong, this three-states-two-photon system creates adiabatic bound potentials that are strongly dependent of the photon properties. Using a theoretical model we could study how this bound energies changes when we change the photon properties, and the experimental data shows that this photos are indeed dressing the potentials with a efficiency that would enable the creation of photonic molecules. / No campo da física atômica, molecular e ótica processos envolvendo dois fótons são bem compreendidos e usados em diversas aplicações. Nesta tese apresentamos o estudo e a realização experimental de dois processos de dois-fótons. Usando átomos de sódio aprisionados em uma armadilha magneto ótica, demonstramos a absorção cooperativa de dois fótons e que a criação de um estado ligado molecular usando somente campos de luz, ou estado ligado fotônico, é possível. Absorção cooperativa de dois fótons, um processo bem comum em física de estado sólido, acontece quando um par de átomos inicialmente no estado fundamental é excitado para o estado duplamente excitado, via absorção de dois fótons de frequência não ressonante com a dos estados excitado. A realização experimental deste processo em um sistema de átomos frios pode abrir novas, e excitantes possibilidades para entender melhor processos não lineares, e é um novo método de criar átomos e fótons correlacionados. Essa absorção foi observada através da ionização do par depois da absorção, e um modelo simples que considera somente interação dipolo-dipolo entre os dois átomos nós ajuda entender as características básicas dos dados obtidos. Um estado ligado fotônico usa dois fótons para criar as duas características básicas dos estados ligados moleculares: a parte repulsiva e a parte atrativa. Um fóton azul, deslocado para o azul da transição atômica, conecta o estado fundamental do par a parte repulsiva do primeiro estado excitado molecular 1, e um fóton vermelho, deslocado para o vermelho da transição atômica, conecta o estado fundamental a parte atrativa do deslocado para o azul da transição atômica. No contexto de estados vestidos, quando os campos de luz são intensos, esse sistema de três estados e dois fótons cria potenciais ligantes adiabáticos que são fortemente dependentes das propriedades desses fótons. Usando um modelo teórico para esses potenciais pudemos estudar como é essa dependência, com as características do fótons, e os dados experimentais mostram que esses fótons estão de fato vestindo os estados com uma eficiência que viabiliza a criação de moléculas fotônicas.

Tendo por objetivo principal a implementação de um laboratório de pesquisa em tempo e freqüência, tomamos como primeiro alvo a ser alcançado a realização da definição primária do segundo, conforme estabelecido pelo BIPM, baseado no átomo de 133CS. Seguindo os passos nessa linha de pesquisa, o laboratório construiu um primeiro padrão baseado em feixe efusivo e operado opticamente. Atualmente, os sistemas com maior capacidade de determinação do segundo são os padrões de átomos frios, denominados chafarizes, dado o seu esquema de funcionamento. O objetivo principal desse trabalho foi o desenvolvimento de um padrão de tempo e freqüência baseado em um sistema de átomos frios, passando por todas as fases de sua implementação. Tais fases dizem respeito à construção de sistemas de controle de lasers de diodo, síntese de freqüências, avaliação de sinais de tempo e freqüência e controle e aquisição dos sinais de interrogação atômica. Adicionada a isso a necessidade de estabelecer um ambiente próprio ao desenvolvimento de tal experimento. Os resultados observados até aqui permitem que sejam estabelecidas novas metas, em busca do refinamento desse padrão. Além disso, os tipos de sistemas abordados são passíveis de utilização no desenvolvimento de outros padrões, tanto primários como secundários, sendo requisitos fundamentais no estabelecimento de metrologia científica de tempo e freqüência. / Having as a main goal the implementation of a research laboratory in time and frequency, we set the first target to be reached the realization of the primary definition of the second, as stated by BIPM, based on the 133CS atom. Following the steps in this research line our laboratory constructed a first standard based on an effusive beam optically operated. Nowadays, the most capable systems in the determination of the second are the cold atoms standards, called fountains, due to their operation mode. The main subject of this thesis is the development of a time and frequency standard based in cold atoms doing all the steps to implement it. These steps concern to the construction of diode lasers control systems, frequency synthesis, time and frequency signal characterization and atomic interrogation signal acquisition, added the need to the establishment of an appropriate environment to develop such experiment. The observed results until now allowed the determination of the new goals in the search of the standard refinement. Moreover, the kind of systems described here can be used in the development of other standards, either primary or secondary, being fundamental requisites in the establishment of time and frequency scientific metrology.

Neste trabalho apresentamos a construção e teste de um sistema experimental que nos permite produzir um fluxo intenso de átomos lentos. Discutimos o desenho e construção do solenóide que compensa o efeito Doppler que surge durante o processo de desaceleração, as câmaras de vácuo, o forno que gera o feixe atômico e o sistema ótico utilizado. Estudamos a técnica de desaceleração de átomos pelo ajuste Zeeman. Uma nova técnica de observação que consiste no acompanhamento da fluorescência do feixe ao longo do caminho de desaceleração é usada, o que nos permite uma observação direta do processo. / This work presents the development and test of an experimental set-up which allows to produce a very strong slow motion atomic beam. We discuss the calculation and construction of the solenoid to compensate the Doppler effect arising during the deceleration process, vacuum chambers, the oven which produces the atomic beam and the optical system used. We have studied the Zeeman-tuned technique to slow an atomic beam of sodium atoms. A new technique to study the deceleration which Consist in monitoring the fluorescence along the deceleration path is used, which allow us a direct observation of the process.

Made available in DSpace on 2014-06-12T18:04:36Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivo4292_1.pdf: 2272386 bytes, checksum: f617d63734e152963ff1e5a872bf3a3a (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2008 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / Neste trabalho propomos e demonstramos o uso do efeito de transparência eletromagneticamente induzida num vapor atômico como uma ferramenta para medir campos magnéticos com alta precisão. O princípio da técnica reside na ressonância muito estreita associada com este efeito coerente e no deslocamento Zeeman desta ressonância quando um campo magnético externo longitudinal é aplicado. Este campo magnético define também a direção de quantização. O esquema proposto, empregamos feixes contra-propagantes o que permitiu a observação simultânea da dupla ressonância de transparência eletromagneticamente induzida, cuja separação em frequência está diretamente relacionada à componente do campo magnético paralelo à direção de propagação dos feixes incidentes. A técnica foi demonstrada usando um sistema de dois níveis degenerados dos átomos de césio a temperatura ambiente. Em particular ela foi também explorada para medida de deslocamento de frequência dos subníveis Zeeman do estado fundamental hiperfino do césio 6S1/2, F = 3. Também calculamos o espectro da transparência eletromagneticamente induzida num meio inomogeneamente pelo efeito Doppler e estudamos sua dependência com o campo magnético aplicado assim como também com a intensidade do feixe de bombeamento. Estes cálculos se comparam rasoavelmente bem com os resultados observados