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Diffusion centrale des rayons X en incidence rasante appliquée à l'étude in situ de la croissance de nanostructures : Vers la croissance auto-organiséeLeroy, Frédéric 26 October 2004 (has links) (PDF)
La diffusion centrale des rayons X en incidence rasante a été appliquée à l'étude in situ de la croissance de nano-objets supportés. En s'appuyant sur une analyse quantitative des mesures expérimentales, la forme, la taille, l'orientation et la distance entre les nanostructures ont été déterminées. Nous avons appliqué cette technique à la caractérisation de la croissance d'agrégats de palladium sur MgO(001). La confrontation des résultats obtenus avec ceux déduits des clichés de microscopie électronique à transmission a permis de valider l'analyse. Plus particulièrement l'énergie d'interface entre les agrégats de palladium et MgO(001) a été déterminée. D'autre part nous avons étudié la croissance auto-organisée de plots de cobalt sur différents substrats nanostructurés. Tout d'abord sur un système modèle, la surface d'Au(111), qui démontre la sensibilité de cette technique aux tous premier stades de l'organisation. Puis sur une surface d'Au(677) crantée et enfin sur un film mince d'argent sur MgO(001) nanostructuré par un réseau de dislocations enterré. Dans chaque cas, la morphologie des plots et le degré d'ordre à longue distance ont été obtenus. Les interférences entre les ondes diffusées par la structuration de la surface et celles diffusées par les plots de cobalt mettent en évidence le phénomène d'auto-organisation et permettent de localiser le site de nucléation-croissance.
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Propriétés magnétiques, électriques et structurales et transport polarisé en spin dans des structures hybrides MnAs-GaAsSalles, Benjamin 30 September 2010 (has links) (PDF)
Le couplage d'un métal ferromagnétique (MF) et d'un semiconducteur (SC) permettrait d'intégrer un nouveau degré de liberté - le spin - aux propriétés logiques et optiques des semiconducteurs. Cependant, l'élaboration de jonctions tunnel magnétiques (JTM) couplant ces deux types de matériaux (barrières MF/SC/MF) présente des difficultés majeures. En effet, à la température de croissance optimale de la barrière semiconductrice (∼580 ◦C), le métal de l'électrode inférieure diffuse à travers l'interface pour s'incorporer à la barrière et ainsi réduire les effets de magnétorésistance. Pour éviter l'interdiffusion, la barrière doit être élaborée à basse température. Ce procédé implique l'incorporation d'antisites d'As dans la barrière SC qui réduit, encore une fois, les effets magnétorésistifs. Le couple MnAs/GaAs est considéré comme un bon candidat pour la réalisation de jonction hybride MF/SC /MF à cause de la faible réactivité et de la forte polarisation à l'interface. Afin de faire croître des JTM de bonne qualité chimique et cristalline, nous avons étudié des jonctions tunnel originales où l'électrode inférieure est une couche de clusters de MnAs dans une matrice de GaAs (GaAs:MnAs). Cet électrode est couvert par une barrière de SC III-V et par une électrode supérieure composée par une couche continue de MnAs. Le protocole de croissance de l'électrode inférieure (recuit in situ d'une couche de GaMnAs à T>500řC) permet simultanément de recuire la barrière semiconductrice et d'augmenter considérablement la qualité structurale et chimique de la barrière. Ce travail a été réalisé en trois parties. Dans un premier temps, les conditions d'élaboration de couches de GaAs:MnAs/GaAs(001) et de MnAs/GaAs(001) ont été optimisées. Ensuite, nous avons mené des études originales de microscopie à gradient de force magnétique et de spectroscopie de photoémission (in situ et au synchrotron). Ces mesures ont permis de faire ressortir des informations pertinentes pour l'intégration de ces couches en tant qu'électrode magnétique pour l'électronique de spin. Enfin, une étude du transport tunnel polarisé en spin a été conduite sur des jonctions tunnel MnAs/SC III-V/GaAs:MnAs.
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BOÎTES ET FILS DE GE SUR SI(001) ORDONNÉS À LONGUE DISTANCE PAR DES RÉSEAUX DE DISLOCATIONS DE FLEXIONPoydenot, Valier 14 December 2005 (has links) (PDF)
L'élaboration de nanostructures semi-conductrices ordonnées, contrôlées en taille et en position, est un enjeu technologique important pour satisfaire les besoins de miniaturisation des circuits actuels de la micro/nano-électronique. Dans cette thèse, une méthode originale d'organisation latérale de nanostructures a été explorée et appliquée au cas de nanostructures de germanium épitaxiées sur silicium (001). Cette technique utilise un réseau de dislocations de flexion proche de la surface libre du substrat, obtenu par collage moléculaire. Un champ de déformation élastique, périodique, se propageant de l'interface de collage jusqu'à la surface des échantillons, nous avons pu obtenir une croissance organisée de nanostructures de germanium.
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Nanostructuration par FIB filtrée pour l'élaboration de nanostructures semi-conductrices organiséesRuiz, Élise 30 November 2012 (has links)
Les nanofils (NFs), de par leur propriétés opto et nanoélectroniques sont devenus des éléments indispensable à la fabrication des dispositifs de la nanoélectronique. Le problème principal reste la reproductibilité en terme de densité de NFs, de diamètre... Cette thèse a pour but de développer grâce à la technologie FIB, un procédé permettant l'élaboration de NFs organisés et homogène en taille. / Due to their ease of fabrication and unique physical properties, semiconductor nanowires (NWs) have been proposed as building blocks for new nanoelectronic and photonic devices. Various processes have been developed to obtain large density of ultra-small NWs but naturally forms nanowires often lack reproducibility. We propose to develop a bottom-up (B-U)processes which is based on naturally formed NWs grown on a patterned substrate resulting from self-assembly of metallic clusters or exposition to a focused ion beam (FIB). The major goal consist to obtain organized and homogeneous NWs.
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Nanofils de GaN/AlGaN pour les composants quantiques / GaN/AlGaN nanowires for quantum devicesAjay, Akhil 25 September 2018 (has links)
Ce travail se concentre sur l'ingénierie Intersubband (ISB) des nanofils où nous avons conçu des hétérostructures de GaN / (Al, Ga) N intégrées dans un nanofil GaN pour le rendre optiquement actif dans la région spectrale infrarouge (IR), en utilisant un faisceau moléculaire assisté par plasma épitaxie comme méthode de synthèse. Les transitions ISB se réfèrent aux transitions d'énergie entre les niveaux confinés quantiques dans la bande de conduction de la nanostructure.Un contrôle précis des niveaux élevés de dopage est crucial pour les dispositifs ISB. Par conséquent, nous explorons Ge comme un dopant alternatif pour GaN et AlGaN, pour remplacer le Si couramment utilisé. Nous avons cultivé des couches minces de GaN dopé Ge avec des concentrations de porteurs atteignant 6,7 × 1020 cm-3 à 300 K, bien au-delà de la densité de Mott, et nous avons obtenu des couches minces conductrices AlxGa1-xN dopées Ge avec une fraction molaire Al jusqu'à x = 0,64. Dans le cas de GaN, la présence de Ge n'affecte pas la cinétique de croissance ou les propriétés structurales des échantillons. Cependant, dans des échantillons AlxGa1-xN dopés par Ge avec x> 0,4, la formation de grappes riches en Ge a été observée, avec une baisse de la concentration du porteur.Ensuite, nous avons réalisé une étude comparative du dopage Si vs Ge dans des hétérostructures GaN / AlN pour des dispositifs ISB dans la gamme IR à courte longueur d'onde. Nous considérons les architectures planaire et nanofils avec des niveaux de dopage et des dimensions de puits identiques. Sur la base de cette étude, nous pouvons conclure que les deux Si et Ge sont des dopants appropriés pour la fabrication d'hétérostructures GaN / AlN pour l'étude des phénomènes optoélectroniques ISB, à la fois dans les hétérostructures planaires et nanofils. Dans cette étude, nous rapportons la première observation de l'absorption d'ISB dans des puits quantiques GaN / AlN dopés au Ge et dans des hétérostructures de nanofils GaN / AlN dopés au Si. Dans le cas des nanofils, nous avons obtenu une largeur de ligne d'absorption ISB record de l'ordre de 200 meV. Cependant, cette valeur est encore plus grande que celle observée dans les structures planaires, en raison des inhomogénéités associées au processus de croissance auto-assemblé.En essayant de réduire les inhomogénéités tout en gardant les avantages de la géométrie des nanofils, nous présentons également une analyse systématique de l'absorption de l'ISB dans les micro et nanopillars résultant d'un traitement top-down des hétérostructures planaires GaN / AlN. Nous montrons que lorsque l'espacement du réseau de piliers est comparable aux longueurs d'onde sondées, les résonances des cristaux photoniques dominent les spectres d'absorption. Cependant, lorsque ces résonances sont à des longueurs d'onde beaucoup plus courtes que l'absorption ISB, l'absorption est clairement observée, sans aucune dégradation de son amplitude ou de sa largeur de raie.Nous explorons également la possibilité d'étendre cette technologie de nanofils à des longueurs d'onde plus longues, pour les absorber dans la région IR à mi-longueur d'onde. En utilisant des hétérostructures de nanofils GaN / AlN, nous avons fait varier la largeur du puits GaN de 1,5 à 5,7 nm, ce qui a conduit à un décalage rouge de l'absorption ISB de 1,4 à 3,4 μm. Remplaçant les barrières AlN par Al0.4Ga0.6N, le composé ternaire représente une réduction de la polarisation, ce qui conduit à un nouveau décalage rouge des transitions ISB à 4,5-6,4 um.L'observation de l'absorption de l'ISB dans des ensembles de nanofils nous a motivés pour le développement d'un photodétecteur infrarouge à puits quantiques à base de nanofils. La première démonstration d'un tel dispositif, incorporant une hétérostructure de nanofils GaN / AlN qui absorbe à 1,55 μm, est présentée dans ce manuscrit. / Due to its novel properties nanowires have emerged as promising building blocks for various advanced device applications. This work focuses on Intersubband (ISB) engineering of nanowires where we custom design GaN/(Al,Ga)N heterostructures to be inserted in a GaN nanowire to render it optically active in the infrared (IR) spectral region. ISB transitions refer to energy transitions between quantum confined levels in the conduction band of the nanostructure. All the structures analised in this thesis were synthesized by plasma-assisted molecular beam epitaxy.Precise control of high doping levels is crucial for ISB devices. Therefore, we explored Ge as an alternative dopant for GaN and AlGaN, to replace commonly-used Si. We grew Ge-doped GaN thin films with carrier concentrations of up to 6.7 × 1020 cm−3 at 300 K, well beyond the Mott density, and we obtained conductive Ge-doped AlxGa1-xN thin films with an Al mole fraction up to x = 0.66. In the case of GaN, the presence of Ge does not affect the growth kinetics or structural properties of the samples. However, in Ge doped AlxGa1-xN samples with x > 0.4 the formation of Ge rich clusters was observed, together with a drop in the carrier concentration.Then, we performed a comparative study of Si vs. Ge doping in GaN/AlN heterostructures for ISB devices in the short-wavelength IR range. We considered both planar and nanowire architectures with identical doping levels and well dimensions. Based on this study, we concluded that both Si and Ge are suitable dopants for the fabrication of GaN/AlN heterostructures for the study of ISB optoelectronic phenomena, both in planar and nanowire heterostructures. Within this study, we reported the first observation of ISB absorption in Ge-doped GaN/AlN quantum wells and in Si-doped GaN/AlN nanowire heterostructures. In the case of nanowires, we obtained a record ISB absorption linewidth in the order of 200 meV. However, this value is still larger than that observed in planar structures, due to the inhomogeneities associated to the self-assembled growth process.Trying to reduce the inhomogeneities while keeping the advantages of the nanowire geometry, we also presented a systematic analysis of ISB absorption in micro- and nanopillars resulting from top-down processing GaN/AlN planar heterostructures. We showed that, when the spacing of the pillar array is comparable to the probed wavelengths, photonic crystal resonances dominate the absorption spectra. However, when these resonances are at much shorter wavelengths than the ISB absorption, the absorption is clearly observed, without any degradation of its magnitude or linewidth.We also explore the possibility to extend this nanowire technology towards longer wavelengths, to absorb in the mid-wavelength IR region. Using GaN/AlN nanowire heterostructures, we varied the GaN well width from 1.5 to 5.7 nm, which led to a red shift of the ISB absorption from 1.4 to 3.4 µm. Replacing the AlN barriers by Al0.4Ga0.6N, the reduction of polarization led to a further red shift of the ISB transitions to 4.5-6.4 µm.The observation of ISB absorption in nanowire ensembles motivated us for the development of a nanowire-based quantum well infrared photodetector (NW-QWIP). The first demonstration of such a device, incorporating a GaN/AlN nanowire heterostructure that absorbs at 1.55 µm, is presented in this manuscript.
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Nanofils à hétérostructures axiales GaAs/InAs pour applications photoniques sur Si / Axial GaAs/InAs nanowire heterostructures for photonic applications on SiBeznasyuk, Daria Vyacheslavovna 24 September 2018 (has links)
Un objectif technologique important de l’industrie des semiconducteurs concerne l’intégration sur Si de semiconducteurs III-V à bande interdite directe tels que InAs et GaAs, pour réaliser des émetteurs et détecteurs de lumière aux longueurs d'onde de télécommunication. L'épitaxie de couches minces d'InAs et de GaAs sur Si est cependant difficile en raison de la grande différence de paramètre de maille entre ces matériaux. Ces films minces épitaxiés présentent une interface de mauvaise qualité limitant les performances de futurs dispositifs. Pour surmonter le défi de l’épitaxie de matériaux à fort désaccord de maille, il a été proposé d’utiliser des nanofils en raison de leur dimension latérale réduite et de leur rapport hauteur/largeur élevé. Ainsi, les nanofils relâchent la contrainte par relaxation élastique sur la paroi latérale des nanofils. Dans ce contexte, ma thèse visait à faire croître des hétérostructures axiales de nanofils GaAs/InAs sur des substrats Si pour réaliser des émetteurs à photons uniques. Lors de ce travail expérimental, j'ai fait croître des nanofils par le mécanisme vapeur-solide-liquide assisté par catalyseurs d'or dans un réacteur d'épitaxie par jet moléculaire. Les nanofils ont ensuite été caractérisés en utilisant la spectroscopie à rayons X par dispersion d'énergie et la microscopie électronique à transmission pour évaluer leur composition et leur structure cristalline. La distribution de la contrainte a été étudiée expérimentalement par analyse de phase géométrique, puis comparée à des simulations par éléments finis. Au cours de cette thèse, j'ai abordé différents défis inhérents aux hétérostructures axiales de nanofils, tels que la formation de nanofils tordus, la composition graduelle de l’interface et la croissance radiale parasite. J'ai d'abord optimisé le protocole de croissance pour éviter la formation de nanofils tordus. Les nanofils changent habituellement de direction de croissance lorsque le catalyseur d'or à l'extrémité du nanofil a été déstabilisé. En gardant une forte sursaturation dans la gouttelette d'or pendant toute la procédure de croissance, j’ai obtenu des nanofils droits d’InAs/GaAs avec un rendement de 92%. J’ai alors optimisé les flux de matériaux pour réduire la composition graduelle de l'interface entre les segments d’InAs et de GaAs. Grâce à l'analyse de la composition chimique des nanofils, j'ai observé que le segment nominalement pur d’InAs est en fait un alliage ternaire InxGa1-xAs. J'ai découvert que l'incorporation de Ga dans le segment nominal InAs est due à la diffusion d'adatomes Ga créés thermiquement sur les nanofils GaAs et sur la couche de GaAs bidimensionnelle développée sur le substrat de Si. L'utilisation de diamètres larges de nanofils supprime la diffusion de Ga le long des parois latérales des nanofils, permettant ainsi la croissance d’un segment d’InAs pur au-dessus de celui de GaAs. Enfin, j'ai étudié la distribution de la contrainte de 7% à l’interface InAs/GaAs. Celle-ci est répartie le long du nanofil et dépend du diamètre du nanofil et de la composition de l'interface. J'ai observé que les nanofils de diamètre inférieur à 40 nm sont exempts de dislocations: la contrainte est relaxée élastiquement via la courbure des plans cristallins proches des parois latérales du nanofil. D'autre part, les nanofils avec des diamètres supérieurs à 95 nm relaxent à la fois élastiquement et plastiquement, par une courbure des plans et la formation de dislocations. En conclusion, j'ai fabriqué des hétérostructures de matériaux à fort désaccord de maille. J’ai pu confirmer que les interfaces axiales GaAs/InAs sont pseudomorphiques en dessous d'un certain diamètre critique. Ces résultats constituent une première étape vers la réalisation de boîtes quantiques InAs dans des nanofils de GaAs intégrés sur Si: un système prometteur pour l'émission de photons uniques sur puce. / Combining direct bandgap III-V compound semiconductors, such as InAs and GaAs, with silicon to realize on-chip optical light emitters and detectors at telecommunication wavelengths is an important technological objective. However, traditional thin film epitaxy of InAs and GaAs on silicon is challenging because of the high lattice mismatch between the involved materials. These epitaxial thin films exhibit a poor quality at the interface with silicon, limiting the performance of future devices. Nanowires can overcome the mismatch challenge owing to their small lateral size and high aspect ratio. Thanks to their free, unconstrained surfaces, nanowires release the mismatch strain via elastic lateral relaxation. In this context, my thesis aimed at growing axial GaAs/InAs nanowire heterostructures on silicon substrates to realize on-chip, integrated, single-photon emitters. In this experimental work, I grew nanowires by gold-assisted vapor liquid solid mechanism in a molecular beam epitaxy reactor. The nanowires were then characterized using energy dispersive x-ray spectroscopy and transmission electron microscopy to evaluate their composition and crystalline structure. Strain distribution was studied experimentally using geometrical phase analysis and compared theoretically with finite element simulations, performed with the COMSOL software. During this thesis, I tackled different challenges inherent to axial nanowire heterostructures, such as kinking during material exchange, compositionally graded interfaces, and radial overgrowth. First, I developed an optimized a growth protocol to prevent the formation of kinks. Kinks usually appear when the gold catalyst at the nanowire tip has been destabilized. By keeping a high supersaturation in the gold droplet during the entire growth procedure, straight InAs-on-GaAs nanowires were achieved with a yield exceeding 90%. By a careful tuning of the material fluxes supplied during growth, I significantly improved the interface sharpness between the InAs and GaAs nanowire segments: the use of a high In flux during the growth of the InAs segment resulted in a 5 nm composition gradient at the InAs/GaAs interface. Through the careful analysis of the nanowires’ chemical composition, I observed that the nominally pure InAs segments grown on top of GaAs are in fact ternary InxGa1-xAs alloys. I found out that Ga incorporation in the nominal InAs segment is due to the diffusion of Ga adatoms thermally created on the GaAs nanowire sidewalls and on the two-dimensional GaAs layer grown on silicon substrate. I demonstrated that the use of large nanowire diameters prevents Ga diffusion along the nanowire sidewalls, resulting in the growth of pure InAs segments on top of GaAs. Finally, I studied how 7% mismatch strain at the InAs/GaAs interface is distributed along the nanowire, depending on the nanowire diameter and interface sharpness. I observed that nanowires with diameters below 40 nm are free of misfit dislocations regardless of the interface sharpness: strain is fully, elastically released via crystalline planes bending close to the nanowire sidewalls. On the other hand, nanowires with diameters above 95 nm at the interface exhibit strain relaxation, both elastically and plastically, via plane bending and the formation of misfit dislocations, respectively. In conclusion, I have successfully fabricated highly mismatched heterostructures, confirming the prediction that axial GaAs/InAs interfaces are pseudomorphic below a certain critical diameter. These findings establish a first step towards the realization of high quality InAs quantum dots in GaAs nanowires on silicon: a promising system for on-chip single photon emission.
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Towards an electrically-injected optical parametric oscillator / Vers un oscillateur paramétrique optique injecté électriquementBernard, Alice 10 July 2018 (has links)
Le travail présenté dans cette thèse porte sur la conception, la fabrication et la caractérisation de sources prévues pour fonctionner à la fois comme diode laser et comme oscillateur paramétrique optique. Ces lasers sont conçus pour émettre sur un mode d’ordre supérieur afin de permettre une conversion de fréquence paramétrique avec les modes fondamentaux du guide à la fréquence moitié. La diode laser et l’OPO partagent la même cavité optique ; pour assurer l’accord de phase et corriger les écarts à la structure nominale induits lors de l’élaboration par épitaxie, la largeur de ruban est utilisée comme paramètre de contrôle des indices efficaces. Les diodes proposées sont donc étroites (3-5 µm) et gravées profondément. En conséquence, il est potentiellement intéressant d’utiliser des boîtes quantiques pour limiter les recombinaisons non radiatives sur les flancs. Dans le cadre de ce travail, nous avons conçu des diodes basées sur ce principe pour les deux systèmes GaAs/AlGaAs et InGaAsP/InP, qui permettent respectivement d’obtenir potentiellement une émission OPO au voisinage de 2 µm ou de 3 µm. Dans le cas de l’InGaAsP/InP, nous avons étudié au préalable l’indice de réfraction des alliages InGaAsP dans une plage de longueur d’onde jusque-là non couverte par la littérature. Ces données ont été acquises via des mesures d’indice efficace (m-lines) de couches guidantes d’InGaAsP épitaxiées en accord de maille sur un substrat d’InP. Pour des structures laser-OPO optimisées, les simulations montrent que le seuil OPO devrait être obtenu pour une puissance de pompe intracavité de quelques centaines de mW, qu’il est réaliste d’atteindre pour des diodes laser à l’état de l’art. Nous avons étudié les propriétés électro-optiques de diodes lasers à puits quantiques GaAs/AlGaAs réalisées sur la base de nos dessins; l’observation de l’effet laser sur le mode TE2 valide le dessin vertical original de nos diodes lasers. En vue de la fabrication de laser-OPO à ruban étroit, nous avons développé des procédés de fabrication nouveaux sur la Plateforme Technologique Amont (CEA – Grenoble), notamment la gravure profonde (>10 µm) par ICP-RIE. Enfin, nous avons proposé un concept alternatif de diode-OPO, comprenant des cavités laser et OPO distinctes couplées par un taper adiabatique / The work presented in this thesis deals with the design, fabrication and characterization of sources intended to function as both laser diodes and optical parametric oscillators. These lasers are designed to emit on a higher order mode to allow parametric frequency conversion with fundamental modes of the guide at half frequency. The laser diode and OPO share the same optical cavity; to ensure phase matching and correct nominal structure deviations induced during epitaxial processing, the ridge width is used as a control parameter of the effective indices. The proposed diodes are therefore narrow (3-5 μm) and etched deeply. Consequently, it is potentially interesting to use quantum dots to limit non-radiative recombination on the sidewalls. In the context of this work, we have designed diodes based on this principle for the two GaAs/AlGaAs and InGaAsP/InP systems, which respectively allow to potentially obtain an OPO emission in the vicinity of 2 μm or 3 μm. In the case of InGaAsP/InP, we previously studied the refractive index of InGaAsP alloys in a wavelength range not covered by literature to this day. This data was acquired via effective m-line index measurements of InGaAsP guiding layers epitaxially grown on and lattice-matched to an InP substrate. For optimized laser-OPO structures, simulations show that the OPO threshold should be obtained for an intracavity pump power of a few hundred mW, which is realistic to achieve for state-of-the-art laser diodes. We have studied the electro-optical properties of GaAs/AlGaAs quantum well laser diodes made on the basis of our designs; the observation of the laser effect on the TE2 mode validates the original vertical design of our laser diodes. For the manufacture of narrow-ridge lasers-OPOs, we have developed new manufacturing processes on the Plateforme Technologique Amont (Upstream Technology Platform, CEA - Grenoble), including deep etching (> 10 μm) by ICP-RIE. Finally, we have proposed an alternative diode-OPO concept, comprising distinct laser and OPO cavities coupled by an adiabatic taper
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Transport tunnel polarisé en spin dans dans le système épitaxié Fe/MgO/Fe : Interactions magnétiques et Symétries électroniquesFAURE-VINCENT, Jerome 29 October 2004 (has links) (PDF)
Les jonctions tunnel magnétiques monocristallines Fe(100)/MgO(100)/Fe(100) élaborées par Epitaxie par Jet Moléculaire sont des systèmes modèles pour la validation de concepts spécifiques au transport polarisé en spin dans les multicouches cristallines. L'analyse de la structure de bande montre que le Fe(100) apparaît comme un demi-métal au regard de la symétrie D1 : cette nouvelle notion de polarisation en terme de symétrie électronique explique les formidables effets magnétorésistifs prédits dans ce système. Nos résultats magnétorésistifs valident les effets de filtrage en symétrie et montrent l'influence de la structure électronique sur le transport dont les mécanismes dépassent le modèle des électrons libres. Parallèlement, la croissance bidimensionnelle du MgO a permis l'élaboration de fines couches de MgO pour lesquelles nous avons fourni la première mise en évidence expérimentale d'une interaction antiferromagnétique entre deux couches magnétiques par effet tunnel polarisé en spin.
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Développement de l'épitaxie par jets moléculaires pour la croissance d'oxydes fonctionnels sur semiconducteurs / Development of molecular beam epitaxy of functional oxydes on semiconductorsLouahadj, Lamis 11 December 2014 (has links)
Le développement de l’industrie microélectronique a été jusqu’à récemment essentiellement basé sur une augmentation régulière des performances des composants liée à une réduction toujours plus poussée de leurs dimensions dans la continuité de la loi de Moore. Cette évolution se heurte cependant aux limitations intrinsèques des propriétés physiques du couple silicium-silice sur lesquelles elle repose. La diversification des matériaux intégrés sur Si devient ainsi un enjeu majeur du développement de cette industrie. Dans ce contexte, les oxydes dits fonctionnels forment une famille de matériaux particulièrement intéressante : leurs propriétés physiques (ferroélectricité, ferromagnétisme, diélectricité, piézoélectricité, effet Pockels fort) ainsi que la possibilité de les combiner sous forme d’hétérostructures par épitaxie ouvrent la voie à la fabrication de composants innovants et ultraperformants pour des applications dans les domaines de la micro et de l’optoélectronique, de la spintronique, des micro-ondes et des MEMS. Ces oxydes, et plus spécifiquement ceux appartenant à la famille des pérovskites, sont classiquement épitaxiés par ablation laser (PLD), pulvérisation cathodique ou dépôt de vapeur chimique (CVD) sur des substrats de SrTiO3 (STO). Cependant, ces substrats sont inadaptés aux applications industrielles du fait de leur taille limitée au cm2 et de leur qualité structurale médiocre. Par ailleurs, définir une stratégie pour intégrer ces matériaux sur Si est indispensable pour le développement d’une filière susceptible d’avoir des débouchés applicatifs. Dans ce contexte, l’utilisation de l’épitaxie par jets moléculaires (l’EJM) pour la croissance de ces oxydes est particulièrement pertinente, puisque cette technique permet de fabriquer des couches minces monocristallines de STO sur Si et sur GaAs, ce qui ouvre la voie à l’intégration d’oxydes fonctionnels sur ces substrats via des templates de STO. Cependant, l’EJM est une technique peu mature pour la croissance des oxydes fonctionnels, et doit donc être développée pour cet objectif. C’est le but de ce travail de thèse, financé par un contrat CIFRE avec la société RIBER, équipementier pour l’épitaxie par jets moléculaires, et entrant dans le cadre d’un laboratoire commun entre RIBER et l’INL pour le développement de l’EJM d’oxydes fonctionnels. Nous présentons tout d’abord les développements techniques que nous avons menés autour d’un réacteur EJM « oxydes » prototype. Nous montrons notamment comment nous avons pu améliorer la fiabilité des sources d’oxygène, Sr, Ba et Ti nécessaires à l’épitaxie de matériaux clés que sont le STO et le BaTiO3 ferroélectrique. Nous montrons ensuite comment ces développements techniques nous ont permis de mieux comprendre et mieux maîtriser la croissance de templates de STO sur Si, et en particulier que la cristallisation du STO, initialement amorphe sur Si, est catalysée par un excès de Sr aux premiers stades de la croissance. Nous montrons comment il est possible de contrôler cet excès de Sr pour qu’il ne détériore pas la qualité des couches minces, et nous proposons d’une manière plus générale une étude de l’influence de la stoechiométrie de l’alliage sur ses propriétés structurales. Nous montrons également comment l’utilisation de notre source d’oxygène à plasma permet d’obtenir une oxydation satisfaisante des couches minces d’oxyde. Nous donnons enfin quelques exemples d’intégration sur Si d’oxydes fonctionnels (PZT piézoélectrique, BaTiO3 ferroélectrique) réalisés sur des templates de STO/Si. Nous avons enfin initié l’étude de la croissance par EJM de STO sur des substrats de GaAs et enfin, réaliser la première démonstration d’intégration de PZT ferroélectrique monocristallin sur GaAs. / The development of microelectronics industry has been, until recently, essentially based on the regular improvement of device performances thanks to the downscaling strategy as a continuity of Moore’s law. This evolution is now confronted to the intrinsic physical properties limitations of the material used in the silicon industry (Si and SiO2). Integrating different materials on silicon thus becomes a major challenge of industry development. In this context, functional oxides form a very interesting family of materials: their physical properties (ferroelectricity, ferromagnetism, piezoelectricity, strong Pockels effect) and the possibility to combine them (heterostructures) by epitaxy opens a way for fabricating innovating and high-performance components for applications in micro and optoelectronic, spintronic, micro-waves and MEMs… These oxides and specifically those belonging to the perovskite family are classicaly grown by Laser Ablation (PLD), sputtering or by chemical vapour deposition (CVD) on STO substrates. These substrates are inappropriate for industry applications due to their limited size (1cm²) and their relatively bad structural quality. On the other hand, defining a strategy for integrating these materials on silicon is essential for future applications. In this context, using molecular beam epitaxy (MBE) for the growth of oxides is particularly relevant since this technique allows fabricating monocristalline thin films of STO on Silicon and on GaAs, which open the way of integrating other functional oxides on this substrates via templates of STO. However, MBE is not a mature technique for functional oxides growth. The purpose of this PhD work, financed by a CIFRE contract with the RIBER Company, equipment manifacturer for molecular beam epitaxy, is to develop the growth of functional oxides by MBE. It enters into the framework of a joint laboratory signed between RIBER and INL In this work, we first present technical development performed on a prototype MBE reactor dedicated to oxide growth. We show by then how these technical developments allow a better understanding and control of the growth of STO on Si templates, in particular the crystallisation of initially amorphous STO on Silicon, which is catalysed by an excess of Sr at the first stage of the growth. We demonstrate how it is possible to control this Sr excess so that it does not affect the film quality. We propose a study of the effect of STO cationic stoechiometry on the structural properties. We also show how the use of a conveniently designed oxygen plasma source allows for obtaining good oxidation of the oxide thin films. Finally, we detail a few examples of integration of functional oxides (piezoelectric PZT, ferroelectric BTO) on templates STO/Si. We have also studied the growth of STO on GaAs substrates by MBE and we demonstrate the first integration of monocristalline ferroelectric PZT on GaAs.
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