This thesis presents the first study of the damping of a Bloch oscillating wave packet by Zener tunneling to above-barrier states [1]. We investigate the time evolution of an below-barrier subband Wannier-Stark wave packet in a strongly coupled GaAs/AlGaAs superlattice (SL) with shallow quantum well barriers by optical interband spectroscopy. We use a sub-100 fs homodyne pump-probe technique which is sensitive to the intraband polarization. The presented experimental data unambiguously show an electric field-dependent continuous decrease of the intraband coherence time. Besides the continuous field-induced damping of the intraband polarization, we observe the signature of resonant Zener tunneling of a Bloch oscillating wave packet between discrete states belonging to below and above-barrier bands. This coupling manifests itself as a revival of the intraband polarization [2]. The experiment is modelled in two aspects. First, in a 1D single-particle calculation the wave functions the BO wave packet is composed of are derived. Here, the inter-subband dynamics are found to be given by the energetic splitting between nearly-degenerate below and above-barrier states. The wave packet tunnels from the below-barrier band to the above-barrier band while remaining coherently oscillating. At this time, it is spatially spread over more than 100 nm...

In semiconductor superlattices, the carrier band structure can be tailored by the proper choice of their geometry. Therefore, superlattices are a model system for the study of coherent high-field transport phenomena in a periodic potential with applied static electric field. This thesis is structured in two parts. I. Zener Tunneling in Semiconductor Superlattices. In this work,semiconductor superlattices with shallow barriers and narrow band gaps were employed to investigate the Zener breakdown. In these samples, tunneling in the electron Wannier-Stark ladder spectrum is addressed as coupling of the electron states of a single bound below-barrier band to the states of the above-barrier spectrum. The field-dependent evolution of the Wannier-Stark ladder states was traced in the optical interband spectrum. Superlattices with different geometries were employed, to clarify the influence of the particular miniband structure on the Zener tunneling behavior. It was shown that in the presence of Zener tunneling, the Wannier-Stark ladder picture becomes invalid. Tunneling is demonstrated to lead to a field-induced delocalization of Wannier-Stark ladder states. In addition, the coherent polarization lifetime was analyzed as a measure of the tunneling probability. II. Terahertz Emission of Exciton Wave Packets in Semiconductor Superlattices. By means of Terahertz spectroscopy, the coherent intraband dynamics of exciton wave packets in biased superlattices after the selective ultrafast excitation of the Wannier-Stark ladder spectrum was investigated. The dynamics of Bloch oscillations was investigated under broadband excitation. It is demonstrated, that the Bloch oscillation amplitude can be controlled by altering the pump pulse energy. The xperimental results can only be explained in a full exciton picture, incorporating bound 1s exciton states and the associated exciton in-plane continuum. The intraband dipole of single Wannier-Stark ladder excitons was measured by detecting the Terhartz response after excitation of the Wannier-Stark ladder with a spectrally narrow rectangular pump pulse. In addition, experiments revealed a previously unknown mechanism for the generation of Bloch oscillating exciton wave packets. This was demonstrated for an incident pump spectrum which was too narrow to excite a superposition of Wannier-Stark ladder states. The effect is based on the sudden, non-adiabatic, change in the net dc internal field due to creation of electron-hole pairs with permanent dipole moments. The non-adiabatic generation of Bloch oscillations is a highly nonlinear effect mediated by strong exciton-exciton interactions.The central role that play exciton-exciton interactions in the intraband dynamics became especially evident when the Wannier-Stark ladder was selectively excited by two spectrally narrow laser lines. The experiments demonstrated a resonant enhancement of the intraband transition matrix element when 1s exciton wavepackets are excited. / In Halbleiter-Übergittern kann die Bandstruktur von Ladungsträgern durch die geeignete Wahl der Geometrie eingestellt werden. Deshalb sind Halbleiter-Übergitter ein Modellsystem für Untersuchungen des kohärenten Ladungstransportes im periodischen Potential bei hohen, statischen, elektrischen Feldern. Diese Doktorarbeit ist in zwei Teile untergliedert. I. Zener-Tunneln in Halbleiter-Übergittern In dieser Arbeit werden Halbleiter-Übergitter mit flachen Barrieren und schmalen Bandlücken eingesetzt, um den Effekt des Zener-Durchbruchs zu untersuchen. In diesen Strukturen wird das Zener-Tunneln im Elektronen-Spektrum der Wannier-Stark-Leiter adressiert. Dabei handelt es sich um die Kopplung von Elektronen-Zuständen eines einzelnen Minibandes unterhalb der Potentialbarriere des Quantentopfes mit Zuständen oberhalb der Barriere. Die Feldabhängigkeit der Wannier-Stark-Leiter-Zustände wurde im optischen Interband-Spektrum detektiert. Übergitter mit unterschiedlichen Geometrien wurden untersucht, um den Einfluss der spezifischen Miniband-Struktur auf die Charakteristiken des Zener-Tunnelns aufzuklären. Es wurde gezeigt, dass im Regime des Zener-Tunnelns das Wannier-Stark-Leiter-Bild nicht mehr gültig ist. Dabei wird demonstriert, dass Tunneln zu einer feldabhängigen Delokalisierung der Wannier-Stark-Leiter-Zustände führt. Außerdem wird die Kohärenz-Lebensdauer der Polarisation analysiert. Sie bildet die Tunneln-Wahrscheinlichkeit ab. II. Terahertz Emission von Exzitonen-Wellen-Paketen in Halbleiter-Übergittern Mit Hilfe von Terahertz-Spektroskopie wurde die kohärente Intraband-Dynamik von Exzitonen-Wellen-Paketen in vorgespannten Halbleiter-Übergittern nach der selektiven, ultrakurzen Anregung des Wannier-Stark-Leiter-Spektrums untersucht. Die Dynamik von Bloch-Oszillatonen wurde durch spektral breitbandiger Anregung detektiert. Es wird gezeigt, dass die Amplitude von Bloch-Oszillationen durch die Änderung der Energie des Anrege-Pulses beeinflusst werden kann. Die experimentellen Resultate können nur in einem ganzheitlichen Exzitonenbild erklärt werden. Es umfaßt die gebundenen 1s-Exziton-Zustände und das zugehörige Exzitonen-Kontinuum in der Quantentopfschicht. Der Intraband-Dipol einzelner Wannier-Stark-Leiter-Exzitonen wurde durch die Detektion der Terahertz-Antwort auf die Anregung der Wannier-Stark-Leiter mit einem spektral schmalen Anrege-Puls vermessen. Außerdem wird in den Experimenten ein zuvor ungekannten Mechanismus der Anregung von bloch-oszillierenden Wellen-Paketen beobachtet. Dieser Effekt wird für ein eingestrahltes Anrege-Spektrum, welches spektral zu schmal für die Anregung einer Überlagerung von Wannier-Stark-Leiter-Zuständen ist, demonstriert. Der Mechanismus basiert auf die unmittelbare, nicht-adiabatische Änderung des effektiven, internen, statischen Feldes auf Grund der Anregung von Elektron-Loch-Paaren mit permanentem Dipolmoment. Die nicht-adiabatische Anregung von Bloch-Oszillationen ist ein hoch nicht-linearer Effekt, der durch starke Exziton-Exziton Wechselwirkung vermittelt wird. Die zentrale Rolle, die die Exziton-Exziton Wechselwirkung in der Intraband-Dynamik spielt, wurde besonders deutlich bei der selektiven Anregung der Wannier-Stark-Leiter durch zwei spekral schmale Laserlinien. Die Experimente demonstrieren eine resonante Überhöhung des Intraband-Übergangs-Matrix-Elements, wenn 1s-Exziton-Wellen-Pakete angeregt werden.

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In dieser Dissertation wird zum einen die ultraschnelle Ladungsträgerkinetik in einem Galliumnitrid (GaN)-basierten Übergitter, zum anderen die piezoelektrische Elektron-Phonon-Wechselwirkung kohärenter zonengefalteter Phononen in Galliumarsenid (GaAs)-basierten Übergittern behandelt. Mittels spektral- und zeitaufgelöster Photolumineszenzmessungen an einem n-dotierten GaN/Al0,18Ga0,82N Übergitter mit Parametern ähnlich derer in optoelektronischen Bauelementen wurde die defektbedingte Ladungsträgerkinetik untersucht, die innerhalb von ca. 150 ps durch den Einfang in tiefe, nichtstrahlende Rekombinationszentren beeinflusst wird. Die Untersuchung einer Passivierung mit Siliziumnitrid zur Verhinderung von Degradationseffekten zeigte ein stabiles optisches Langzeitverhalten bei gleichzeitiger Zunahme nichtstrahlender Defekte. Ferner wurde mit spektral aufgelöster Anrege-Abfrage-Spektroskopie eine Einfangkinetik auf einer Zeitskala von 150 - 200 fs in Defektzustände nahe der Übergitterbandkante gemessen, gefolgt von der Abkühlung der Ladungsträger durch Phononemission innerhalb weniger Pikosekunden bei Raumtemperatur und 35 ps bei 5 K. Kohärente zonengefaltete Phononen wurden mit Anrege-Abfrage-Spektroskopie an zwei AlAs/GaAs-Übergittern untersucht, die in [100]-, bzw. [111]-Richtung gewachsen wurden. Dies ermöglicht die (gezielte) Untersuchung der piezoelektrischen Elektron-Phonon-Kopplung, da diese für longitudinal-akustischen Phononen nur in der [111]-Probe existiert. Die Amplitude kohärenter Phononen mit einem Wellenvektor von q=0 in der [111]-Probe fällt verglichen mit denen in der [100]- und der [111]-Probe mit q≠0 signifikant schneller ab. Kohärente Phononen verursachen in der [111]-Probe bei q=0 ein makroskopisches piezoelektrisches Feld, welches Ladungsträger beschleunigt, die durch Reibung kohärente Phononen dämpfen. Bei hohen Ladungsträgerdichten unterdrückt die Abschirmung der induzierten piezoelektrischen Felder diese zusätzliche Dämpfung. / In this dissertation, the ultrafast carrier dynamics in a gallium nitride (GaN)-based superlattice as well as the piezoelectric electron-phonon-coupling of coherent zone-folded phonons in gallium arsenide (GaAs)-based superlattices are addressed. Using spectrally and time-resolved photoluminescence experiments on an exemplary n-doped GaN/Al0.18Ga0.82N superlattice with parameters similar to those in optoelectronic devices, we investigated the defect-related carrier kinetics, that are affected by trapping in saturable nonradiative recombination centers on time scales of ~150 ps. The investigation of a passivation with silicon nitride to prevent degradation effects show a long-term optical stability with a concomitant increase in non-radiative defect densities. Furthermore, spectrally resolved pump-probe spectroscopy was used to measure trapping kinetics into defect states near the conduction band minimum on a time scale of 150 – 200 fs. These kinetics are followed by carrier cooling through phonon emission within a few picoseconds at room temperature and within 35 ps at 5 K. Coherent zone-folded phonons were studied with pump-probe spectroscopy on two AlAs/GaAs superlattices grown in [100] and [111] direction, respectively. This allows the specific investigation of the piezoelectric electron-phonon interaction, since this exists for longitudinal acoustic phonons only in the [111] sample. The amplitude of coherent phonons with a wave vector of q=0 in the [111] sample decays significantly faster than in the [100] and the [111] samples with q≠0. Coherent phonons in the [111] sample cause a macroscopic piezoelectric field to which the photogenerated electron-hole plasma couples. Friction of the accelerated carriers provides the additional damping mechanism. High carrier densities screen the induced piezoelectric field, thus reducing the damping mechanism via the piezoelectric interaction.

Die epitaktische Wachstum von GeTe Dünnschichten und Sb2Te3/GeTe Übergittern durch Molekularstrahlepitaxie wird auf drei verschiedenen Silizium Oberflächen gezeigt: Si(111)−(7×7), Si(111)−(√3×√3)R30°−Sb, und Si(111)−(1×1)−H. Mit Röntgenstrukturanalyse wird bewiesen, dass die epitaktische Beziehung der GeTe Schicht von der Oberflächepassievierung abhängig ist; auf einer passivierten Fläche können verdrehte Domänen unterdrückt sein. Dieses Verhalten ähnelt dem, welches bei 2D Materialien zu erwarten wäre, und wird auf die Schwäche der Resonanten ungebundenen Zustände zurückgeführt, die durch Peierls Verzerrung noch schwächer werden. / The growth by molecular beam epitaxy of GeTe and Sb2Te3/GeTe superlattices on three differently reconstructed Si(111) surfaces is demonstrated. Namely, these are the Si(111)−(7×7), Si(111)−(√3×√3)R30°−Sb, and Si(111)−(1×1)−H reconstructions. Through X-ray diffraction, the epitaxial relationship of GeTe is shown to depend on the passivation of the surface; in-plane twisted and twinned domains could be suppressed on a passivated surface. This behavior which resembles what would be expected from lamellar materials, is attributed to the relative weakness of resonant dangling bonds, that are further weakened by Peierls distortion.

(In,Ga)N/GaN-Leuchtdioden wurden vor mehr als 10 Jahren kommerzialisiert, dennoch ist das Verständnis über den Einfluss von Lokalisierung auf die Rekombinationsdynamik in den (In,Ga)N/GaN Quantengräben (QG) unvollständig. In dieser Arbeit nutzen wir die temperaturabhängige stationäre und zeitaufgelöste Spektroskopie der Photolumineszenz (PL), um diesen Einfluss in einer typischen Ga-polaren, planaren (In,Ga)N/GaN-QG-Struktur zu untersuchen. Zusätzlich dehnen wir unsere Studie auf N-polare, axiale (In,Ga)N/GaN Quantumscheiben, nichtpolare Kern/Mantel GaN/(In,Ga)N µ-Drähte und Ga-polare, submonolage InN/GaN Übergitter aus. Während wir einen einfach exponentiellen Abfall der PL-Intensität in den nichtpolaren QG beobachten (Hinweise auf die Rekombination von Exzitonen), folgen die PL-Transienten in polaren QG asymptotisch einem Potenzgesetz. Dieses Potenzgesetz weist auf eine Rekombination zwischen individuell lokalisierten, räumlich getrennten Elektronen und Löchern hin. Für einen solchen Zerfall kann keine eindeutige PL-Lebensdauer definiert werden, was die Schätzung der internen Quanteneffizienz und die Bestimmung einer Diffusionslänge erschwert. Um nützliche Rekombinationsparameter und Diffusivitäten für die polaren QG zu extrahieren, analysieren wir die PL-Transienten mit positionsabhängigen Diffusionsreaktionsgleichungen, die durch einen Monte-Carlo-Algorithmus effizient gelöst werden. Aus diesen Simulationen ergibt sich, dass das asymptotische Potenzgesetz auch bei effizienter nichtstrahlender Rekombination (z. B. in den Nanodrähten) erhalten bleibt. Zudem stellen wir fest, dass sich die InN/GaN Übergitter elektronisch wie konventionelle (In,Ga)N/GaN QG verhalten, aber mit starkem, thermisch aktiviertem nichtstrahlenden Kanal. Des Weiteren zeigen wir, dass das Verhältnis von Lokalisierungs- und Exzitonenbindungsenergie bestimmt, dass die Rekombination entweder durch das Tunneln von Elektronen und Löchern oder durch den Zerfall von Exzitonen dominiert wird. / (In,Ga)N/GaN light-emitting diodes have been commercialized more than one decade ago. However, the knowledge about the influence of the localization on the recombination dynamics and on the diffusivity in the (In,Ga)N/GaN quantum wells (QWs) is still incomplete. In this thesis, we employ temperature-dependent steady-state and time-resolved photoluminescence (PL) spectroscopy to investigate the impact of localization on the recombination dynamics of a typical Ga-polar, planar (In,Ga)N/GaN QW structure. In addition, we extend our study to N-polar, axial (In,Ga)N/GaN quantum disks, nonpolar core/shell GaN/(In,Ga)N µ-rods, and Ga-polar, sub-monolayer InN/GaN superlattices. While we observe a single exponential decay of the PL intensity in the nonpolar QWs, indicating the recombination of excitons, the decay of the PL intensity in polar QWs asymptotically obeys a power law. This power law reveals that recombination occurs between individually localized, spatially separated electrons and holes. No unique PL lifetime can be defined for such a decay, which impedes the estimation of the internal quantum efficiency and the determination of a diffusion length. In order to extract useful recombination parameters and diffusivities for the polar QWs, we analyze the PL transients with position-dependent diffusion-reaction equations, efficiently solved by a Monte Carlo algorithm. From these simulations, we conclude that the power law asymptote is preserved despite efficient nonradiative recombination in the nanowires. Moreover, we find that the InN/GaN superlattices behave electronically as conventional (In,Ga)N/GaN QWs, but with a strong, thermally-activated nonradiative channel. Furthermore, we demonstrate that the ratio of localization and exciton binding energy, both of which are influenced by the magnitude of the internal electric fields in the QWs, determines the recombination mechanism to be either dominated by tunneling of electrons and holes or by the decay of excitons.

In dieser Arbeit wird das Wachstum von dünnen quasi-kristallinen Ge-Sb-Te (GST) Schichten mittels Molekularstrahlepitaxie demonstriert, die zu einer geordneten Konfiguration von intrinsischen Kristallgitterfehlstellen führen. Es wird gezeigt, wie es eine Strukturanalyse basierend auf Röntgenstrahlbeugungssimulationen, Dichtefunktionaltheorie und Transmissionselektronenmikroskopie ermöglicht, eine eindeutige Beurteilung der Kristallgitterlückenanordnung in den GST-Proben vorzunehmen. Das Verständnis für die Ordnungsprozesse der Gitterfehlstellen erlaubt eine gezielte Einstellung des Ordnungsgrades selbst, der mit der Zusammensetzung und der Kristallphase des Materials in Zusammenhang steht. Auf dieser Basis wurde ein Phasendiagramm mit verschiedenen Wachstumsfenstern für GST erstellt. Des Weiteren wird gezeigt, dass man eine hohe Ordnung der Gitterfehlstellen in GST auch durch Ausheizprozesse und anhand von Femtosekunden-gepulster Laserkristallisation von amorphem Material erhält, das zuvor auf einem als Kristallisationsgrundlage dienenden Substrat abgeschiedenen wurde. Diese Erkenntnis ist bemerkenswert, da sie zeigt, dass sich kristalline GST Schichten mit geordneten Kristallgitterlücken durch verschiedene Herstellungsprozesse realisieren lassen. Darüber hinaus wurde das Wachstum von GeTe/Sb2Te3 Übergittern durchgeführt, deren Struktur die von GST mit geordneten Gitterfehlstellen widerspiegelt. Die Möglichkeit den Grad der Gitterfehlstellenordung in GST gezielt zu manipulieren wurde mit einer Studie der Transporteigenschaften kombiniert. Die Anwendung von großflächigen Charakterisierungsmethoden wie XRD, Raman und IR-Spektroskopie, erlaubte die Bestimmung der Phase und des Fehlstellenordnungsgrades von GST und zeigte eindeutig, dass die Fehlstellenordnung für den Metall-Isolator-Übergang (MIT) verantwortlich ist. Insbesondere wird durch das Vergleichen von XRD-Messungen mit elektrischen Messungen gezeigt, dass der Übergang von isolierend zu leitend erfolgt, sobald eine Ordnung der Kristallgitterlücken einsetzt. Dieses Phänomen tritt in der kubischen Kristallphase auf, wenn Gitterfehlstellen in GST von einem ungeordneten in einen geordneten Zustand übergehen. Im zweiten Teil des Kapitels wird eine Kombination aus FIR- und Raman-Spektroskopie zur Untersuchung der Vibrationsmoden und des Ladungsträgerverhaltens in der amorphen und der kristallinen Phase angewendet, um Aktivierungsenergien für die Elektronenleitung, sowohl für die kubische, als auch für die trigonale Kristallphase von GST zu bestimmen. Hier ist es wichtig zu erwähnen, dass, in Übereinstimmung mit Ergebnissen aus anderen Untersuchungen, das Auftauchen eines MIT beim Übergang zwischen der ungeordneten und der geordneten kubischen Phase beobachtet wurde. Schlussendlich wurden verschiedene sogenannte Pump/Probe Technik, bei der man das Material mit dem Laser anregt und die Röntgenstrahlung oder Terahertz (THz)-spektroskopie als Sonde nutzt, angewandt. Dies dient um ultra-schnelle Dynamiken zu erfassen, die zum Verständnis der Umschaltmechanismen nötig sind. Die Empfindlichkeit der THz-Messungen hinsichtlich der Leitfähigkeit, sowohl in GST, als auch in GeTe/Sb2Te3 Übergittern zeigte, dass die nicht-thermische Natur der Übergitterumschaltprozesse mit Grenzflächeneffekten zusammenhängt und . Der Ablauf wird mit beeindruckender geringer Laser-Fluenz erreicht. Dieses Ergebnis stimmt mit Berichten aus der Literatur überein, in denen ein Kristall-zu Kristallwechsel von auf Übergittern basierenden Speicherzellen für effizienter gehalten wird als GST Schmelzen, was zu einen ultra-schwachen Energieverbrauch führt. / The growth by molecular beam epitaxy of Ge-Sb-Te (GST) alloys resulting in quasi-single-crystalline films with ordered configuration of intrinsic vacancies is demonstrated. It is shown how a structural characterization based on transmission electron microscopy, X-ray diffraction and density functional theory, allowed to unequivocally assess the vacancy ordering in GST samples, which was so far only predicted. The understanding of the ordering process enabled the realization of a fine tuning of the ordering degree itself, which is linked to composition and crystalline phase. A phase diagram with the different growth windows for GST is obtained. High degree of vacancy ordering in GST is also obtained through annealing and via femtosecond-pulsed laser crystallization of amorphous material deposited on a crystalline substrate, which acts as a template for the crystallization. This finding is remarkable as it demonstrates that it is possible to create a crystalline GST with ordered vacancies by using different fabrication procedures. Growth and structural characterization of GeTe/Sb2Te3 superlattices is also obtained. Their structure resembles that of ordered GST, with exception of the Sb and Ge layers stacking sequence. The possibility to tune the degree of vacancy ordering in GST has been combined with a study of its transport properties. Employing global characterization methods such as XRD, Raman and Far-Infrared spectroscopy, the phase and ordering degree of the GST was assessed, and unequivocally demonstrated that vacancy ordering in GST drives the metal-insulator transition (MIT). In particular, first it is shown that by comparing electrical measurements to XRD, the transition from insulating to metallic behavior is obtained as soon as vacancies start to order. This phenomenon occurs within the cubic phase, when GST evolves from disordered to ordered. In the second part of the chapter, a combination of Far-Infrared and Raman spectroscopy is employed to investigate vibrational modes and the carrier behavior in amorphous and crystalline phases, enabling to extract activation energies for the electron conduction for both cubic and trigonal GST phases. Most important, a MIT is clearly identified to occur at the onset of the transition between the disordered and the ordered cubic phase, consistently with the electrical study. Finally, pump/probe schemes based on optical-pump/X-ray absorption and Terahertz (THz) spectroscopy-probes have been employed to access ultrafast dynamics necessary for the understanding of switching mechanisms. The sensitivity of THz-probe to conductivity in both GST and GeTe/Sb2Te3 superlattices showed that the non-thermal nature of switching in superlattices is related to interface effects, and can be triggered by employing up to one order less laser fluences if compared to GST. Such result agrees with literature, in which a crystal to crystal switching of superlattice based memory cells is expected to be more efficient than GST melting, therefore enabling ultra-low energy consumption.