Ce travail de thèse porte sur l’étude de l’effet des boîtes quantiques d’InAs sur l’efficacité de conversion des cellules solaires à simple jonction de GaAs crues par épitaxie par jets chimiques. Cette technique de croissance est particulièrement bien adaptée à la croissance de structures multicouches pour des applications photovoltaïques. Une partie importante de ce travail a été consacré à l’optimisation des conditions de croissance pour la réalisation des boîtes quantiques d’InAs et de structures à multicouches de boîtes quantiques d’InAs insérées dans une matrice de GaAs. L’optimisation des conditions de croissance des boîtes quantiques a été basée sur une étude morphologique réalisée à l’aide de mesures de microscopie à force atomique et sur une étude des propriétés optiques et électroniques effectuée à l’aide de mesures de photoluminescence en continu. Une optimisation de la quantité d’InAs déposée lors de la croissance des BQs d’InAs/GaAs a permis de montrer que les meilleures structures de BQs ont été obtenues pour une épaisseur nominale d’InAs comprise entre 2.07 et 2.47 monocouches atomiques avec une haute densité (8 × 10[indice supérieur 10] cm[indice supérieur −2]) et une énergie d’émission de 1.22 eV (λ= 1016 nm). La croissance des multicouches de boîtes quantiques, dans des conditions usuelles de maintien de la température lors de l’épitaxie des couches de barrière de GaAs, a montré des difficultés dues à l’accumulation de la contrainte dans la structure. Deux types d’amas d’InAs ont été observés : soit des boîtes quantiques cohérentes de petite taille (diamètre et hauteur typiques de 5 nm et 16 nm, respectivement) et des amas relaxés de grande taille (diamètre et hauteur de plus de 50 nm et 150 nm, respectivement). Dans ces conditions de croissance nos résultats ont montré que la formation des amas de grande taille est accompagnée par une diminution de la densité des boîtes quantiques au fur et à mesure que le nombre de couches de boîtes quantiques augmente. L’application d’une étape appelée "indium-flush" (procédéd’évaporation d’indium sous atmosphère d’arsenic) pendant la croissance des couches de barrière de GaAs, qui encapsulent les boîtes quantiques, a montré une amélioration de la qualité cristalline de la structure globale. Les caractérisations morphologique et optique d’une série d’échantillons contenant 1, 5 et 10 plans de boîtes quantiques ont montré une préservation de la densité de boîtes quantiques et de leur distribution en taille. Les résultats montrent également que l’intensité intégrée de la photoluminescence des boîtes quantiques augmente linéairement en fonction du nombre de plans de boîtes quantiques. La structure finale optimisée est donc très prometteuse pour la réalisation de cellules solaires à boîtes quantiques à haute performance. L’étude de l’effet des boîtes quantiques et l’influence de leur hauteur sur l’efficacité des cellules solaires simple jonction de GaAs ont été analysés. Des mesures de l’efficacité quantique externe et des mesures I-V ont été effectuées pour caractériser ces cellules solaires. La technique de l’indium-flush a été utilisée pour contrôler la hauteur des boîtes quantiques. Une meilleure performance a été obtenue par la cellule solaire à boîtes quantiques tronquées à 2.5 nm de hauteur avec 5% d’amélioration de l’efficacité de conversion.

La croissance de matériaux cristallins semi-conducteurs, par la méthode de l'épitaxie, exige le contrôle précis et uniforme du chauffage de l'échantillon. Les technologies actuelles de chauffage maitrisent mal l'uniformité de la température sur la surface de l'échantillon et comportent de fortes pertes d'énergie. Une répartition de température non uniforme au sein de l'échantillon engendre de nombreuses contraintes mécaniques non désirées, entraîne une mauvaise uniformité dans le dépôt de couche et empêche la réalisation de nombreux procédés chimiques et physiques sur le substrat. Beaucoup de ces problèmes ont pu être constatés dans le passé. Il faut dire que le défi de chauffer un substrat de semiconducteur, qui est partiellement transparent, n'est pas trivial. L'étude entreprise, à travers cette maîtrise, a permis de concevoir un modèle numérique permettant de prédire le comportement thermique d'un substrat de semiconducteur dans les conditions de croissance. Le modèle a donné que la température en surface du substrat était fortement non uniforme, de l'ordre de 25 [degrés Celsius] à température de croissance. Les profils de température théoriques ont pu être validés expérimentalement. En effet, des cartographies de température ont été déterminées en associant une caméra infrarouge avec une analyse spectrométrique. Ceci a permis de démontrer une très bonne concordance entre la température à l'extrémité et celle au centre. Toutefois, la variation du profil de température expérimentale n'était pas exactement la même que celle obtenue par le modèle, ce qui a donné une différence maximale inférieure à 5 [degrés Celsius] entre le modèle et la réalité à température de croissance. Néanmoins, la concordance entre la température au centre et celle à l'extrémité permet d'affirmer qu'améliorer l'uniformité de chauffage aura un impact positif sur la réalité. En rendant le porte-échantillon isolant, il a été de possible d'améliorer énormément l'uniformité de température, passant d'une différence de 25 [degrés Celsius] entre le centre et l'extrémité à 14 [degrés Celsius]. À plus long terme, une nouvelle conception a été proposée en combinant une source ponctuelle à un porte-échantillon chauffant, ce qui donne, en optimisant les paramètres, une uniformité de chauffage quasi-parfaite tout en diminuant les pertes énergétiques.

Les matériaux semiconducteurs jouent aujourd'hui un grand rôle dans les dispositifs électroniques et optoélectroniques. En particulier, qu'il s'agisse des télécommunications par voies Hertziennes ou Microondes, sur Terre ou en liaison avec des satellites, ou encore de radars ou de gestion de l'énergie, les semiconducteurs à grande largeur de bande interdite (dits 'Grands Gaps') s'avèrent particulièrement intéressants pour la génération de puissance. Si on compare les différentes propriétés électriques du Nitrure de Gallium et du Carbure de Silicium (SiC) avec celles du Silicium et de l'Arséniure de Gallium (GaAs) on voit immédiatement que des champs électriques critiques élevés en raison de leur grande énergie de bande interdite combinés à des grandes vitesses de saturation pour les électrons impliquent de grandes potentialités en termes de puissance et de fréquence de fonctionnement. Malgré la quasi-absence de substrat natif, l'élaboration du matériau GaN a énormément progressé suite à l'engouement provoqué par la réalisation et la commercialisation de diodes électroluminescentes et de lasers dans le domaine visible. Le recours à l'hétéro-épitaxie associé à une sensibilité relativement faible aux défauts tels les dislocations traversantes, a permis le développement des dispositifs. Un avantage pour GaN est également de pouvoir construire des hétérojonctions parfaites avec des alliages de la famille des nitrures d'éléments III comme AlGaN, InGaN, etc... Pour la génération de puissance à hautes fréquences, le transistor à électrons de haute mobilité HEMT (dit encore HFET, TEGFET ou MODFET) basé sur l'hétérojonction AlGaN/GaN s'est rapidement imposé par rapport au MESFET GaN, ou encore par rapport transistor bipolaire GaN. Dans ce mémoire, après une description de mon parcours dans la recherche, depuis la thèse jusqu'à ce jour, sont présentées les principales composantes d'une structure HEMT AlGaN/GaN ainsi que leur influence sur le comportement des composants. Une attention particulière est portée aux couches tampons et à l'influence de leur qualité structurale sur l'isolation électrique et sur la mobilité dans le gaz bidimensionnel d'électrons confiné à l'interface AlGaN/GaN. Ces propriétés seront mises en relation avec les caractéristiques de sortie Ids(Vds,Vgs) des transistors réalisés sur des structures élaborées par Epitaxie par Jets Moléculaires sur différents types de substrats (Silicium, SiC et Tremplins GaN sur Saphir). On montrera également tout l'intérêt de passer d'une stratégie d'isolation électrique reposant sur le piégeage des électrons par les dislocations à un mode d'isolation basé sur l'incorporation d'impuretés compensant le dopage résiduel de type n dans la couche tampon GaN. Après avoir donné les perspectives liées à ces études, ce document présentera un nouveau projet de recherche sur le développement de dispositifs électroniques à transport vertical à base d'hétérostructures Al(Ga)N/GaN intégrées dans des nanostructures. Enfin, après le rappel des autres activités connexes à mon travail de recherche, ce document se termine par la liste de mes publications et communications accompagnée d'une sélection de publications.

La situation énergétique et les enjeux environnementaux auxquels la société est confrontée entraînent un intérêt grandissant pour la production d'électricité à partir de l'énergie solaire. Parmi les technologies actuellement disponibles, la filière du photovoltaïque à concentrateur solaire (CPV pour concentrator photovoltaics) possède un rendement supérieur et un potentiel intéressant à condition que ses coûts de production soient compétitifs.La méthode d'épitaxie par faisceaux chimiques (CBE pour chemical beam epitaxy) possède plusieurs caractéristiques qui la rendent intéressante pour la production à grande échelle de cellules photovoltaïques à jonctions multiples à base de semi-conducteurs III-V. Ce type de cellule possède la meilleure efficacité atteinte à ce jour et est utilisé sur les satellites et les systèmes photovoltaïques à concentrateur solaire (CPV) les plus efficaces. Une des principales forces de la technique CBE se trouve dans son potentiel d'efficacité d'utilisation des matériaux source qui est supérieur à celui de la technique d'épitaxie qui est couramment utilisée pour la production à grande échelle de ces cellules. Ce mémoire de maîtrise présente les travaux effectués dans le but d'évaluer le potentiel de la technique CBE pour réaliser la croissance de couches de GaAs sur des substrats de Ge. Cette croissance constitue la première étape de fabrication de nombreux modèles de cellules solaires à haute performance décrites plus haut.La réalisation de ce projet a nécessité le développement d'un procédé de préparation de surface pour les substrats de germanium, la réalisation de nombreuses séances de croissance épitaxiale et la caractérisation des matériaux obtenus par microscopie optique, microscopie à force atomique (AFM), diffraction des rayons-X à haute résolution (HRXRD), microscopie électronique à transmission (TEM), photoluminescence à basse température (LTPL) et spectrométrie de masse des ions secondaires (SIMS). Les expériences ont permis de confirmer l'efficacité du procédé de préparation de surface et d'identifier les conditions de croissance optimales. Les résultats de caractérisation indiquent que les matériaux obtenus présentent une très faible rugosité de surface, une bonne qualité cristalline et un dopage résiduel relativement important. De plus, l'interface GaAs/Ge possède une faible densité de défauts. Finalement, la diffusion d'arsenic dans le substrat de germanium est comparable aux valeurs trouvées dans la littérature pour la croissance à basse température avec les autres procédés d'épitaxie courants. Ces résultats confirment que la technique d'épitaxie par faisceaux chimiques (CBE) permet de produire des couches de GaAs sur Ge de qualité adéquate pour la fabrication de cellules solaires à haute performance. L'apport à la communauté scientifique a été maximisé par le biais de la rédaction d'un article soumis à la revue Journal of Crystal Growth et la présentation des travaux à la conférence Photovoltaics Canada 2010.

Ce projet de maîtrise consiste à l'asservissement et la mise en marche d'un réacteur d'épitaxie par jets chimiques au Laboratoire d'Épitaxie Avancée de l'Université de Sherbrooke. Le réacteur sert à la croissance dans l'ultravide de matériaux semi-conducteurs tels que l'arséniure de gallium (GaAs) et le phosphure d'indium-gallium (GalnP). La programmation LabVIEW™ et du matériel informatique de National Instruments sont utilisés pour asservir le réacteur. Le contrôle de la température de l'échantillon et de la pression de contrôle des réactifs de croissance dans le réacteur est assuré par des boucles de rétroaction. Ainsi, la température de l'échantillon est stabilisée à ±0,4 °C, alors que les pressions de contrôle de gaz peuvent être modulées sur un ordre de grandeur en 2 à 4 secondes, et stabilisées à ±0,002 Torr. Le système de pompage du réacteur a été amélioré suite à des mesures de vitesse de pompage d'une pompe cryogénique. Ces mesures révèlent une dégradation sur plus d'un ordre de grandeur de son pompage d'hydrogène avec l'opération à long terme. Le remplacement de la pompe cryogénique par une pompe turbo-moléculaire comme pompe principale a permis d'améliorer la fiabilité du système de pompage du système sous vide. D'autre part, la conductance du système d'acheminement de gaz et d'injection a été augmentée afin de réduire un effet mémoire des sources le système et faciliter la croissance de matériaux ternaires. Ainsi, des croissances de GaAs (100) sur substrat de même nature ont été effectuées et ont révélé un matériau de bonne qualité. Sa rugosité moyenne de 0,17 nm, mesurée par microscopie à force atomique, est très faible selon la littérature. De plus, une mobilité élevée des porteurs est obtenue à fort dopage au silicium, au tellure et au carbone, notamment une mobilité de 42 ± 9 cm2V_1s_1 des porteurs majoritaires "(trous) lors du dopage au carbone à 1,5 • 1019 cm-3, en accord avec la courbe théorique. La croissance du matériau ternaire GalnP a aussi été réalisée en accord de maille avec le substrat de GaAs, et avec une rugosité de 0,96 nm. Ceci constitue un premier pas dans la croissance d'alliages ternaires au laboratoire. Finalement, la mise eh marche du réacteur d'épitaxie par jets chimiques permet maintenant à cinq étudiants gradués de faire progresser des projets reliés directement à la croissance épitaxiale au Laboratoire d'Épitaxie Avancée de l'Université de Sherbrooke. [symboles non conformes]

L'énergie solaire est une source d'énergie renouvenable, peu polluante, disponible universellement et abondante. Elle est donc une solution de choix pour résoudre les problèmes énergétiques et environnementaux de l'humanité. Cependant, les panneaux solaires couramment utilisés pour transformer l'énergie solaire en électricité sont encore trop dispendieux pour une utilisation répandue. L'utilisation de lumière concentrée se veut une méthode de réduire les coûts de l'électricité produite, mais cette réduction n'est pas encore atteinte. Ce projet propose d'explorer des matériaux et des structures semiconductrices fabriqués par épitaxie par jets chimiques qui pourraient être utilisés dans des cellules solaires optimisées pour la très haute concentration. En premier lieu, plusieurs designs de cellules solaires sont simulés avec une approche multiphysique pour identifier des structures permettant de minimiser les coûts de l'électricité à travers une maximisation du facteur de concentration. Basé sur ces structures de cellules solaires, plusieurs designs de jonctions tunnels sont simulés et une jonction tunnel standard (GaAs:Te/AlGaAs:C) est choisie. Le GaAs dopé au Te présente un problème de morphologie de surface à haut dopage. Ce problème est étudié et éliminé à travers l'optimisation des conditions de croissance. Dans le cas de l'AlGaAs dopé au C, le niveau de dopage est maximisé à travers l'utilisation d'un précurseur chimique qui n'est pas utilisé en CBE, le TMA. Suite à l'optimisation de ces deux matériaux, des jonctions tunnels avec d'excellentes performances sont crûes. Par la suite, une tentative de croissance de jonction tunnel GaInP/AlGaAs avec des boîtes quantiques en InAs permet d'améliorer le courant tunnel par rapport à une jonction tunnel sans boîtes, mais sans atteindre des performances satisfaisantes pour l'inclusion dans une cellule solaire. Ensuite, un matériau alternatif pouvant servir de jonction p-n dans les structures de cellules solaires, le GaInAsP, est caractérisé par photoluminescence pour explorer l'effet des paramètres de croissance sur la séparation de phase et l'influence de cette séparation sur les propriétés du matériau. On en découvre qu'une forte séparation de phase induit la présence d'états localisés sous le bandgap qui affecterait les performances d'une cellule solaire. Ensuite, il est démontré que le dopage de type n idéal est le Te alors que celui de type p est au Zn. Cependant, les temps de vie obtenus pour le GaInAsP dopé n ou p sont très bas et donneraient de mauvaises performances de cellules solaires. Ces temps de vie sont néamoins meilleurs que ceux obtenus pour l'AlGaAs, l'alternative au GaInAsP.

En optoélectronique, l'avènement des technologies basées sur les nitrures du groupe III permettront une diminution de la consommation d'électricité dédiée à l'éclairage. Le nitrure d'aluminium, AlN, est particulièrement attractif pour la fabrication de diodes électroluminescentes UV. L'objectif de ce travail de thèse est d'étudier la faisabilité d'un procédé de croissance de monocristaux d'AlN à haute température à partir d'une phase gazeuse chlorée (HTCVD). Les dépôts d'AlN sont réalisés à partir de NH3 et AlCl3 synthétisé in-situ par chloruration de l'aluminium métallique par le chlore. Une étude thermodynamique préliminaire est réalisée afin de mettre en évidence les possibilités mais aussi les limites d'utilisation des matériaux en testant leurs compatibilités. Les modélisations thermodynamiques du système Al-N-Cl-H permettent aussi de montrer les mécanismes chimiques globaux et certains paramètres propices à l'élaboration d'AlN par CVD. Une étude paramétrique expérimentale du procédé est menée afin de comprendre l'influence des conditions opératoires sur la vitesse de croissance, la morphologie de surface et l'état cristallin des dépôts d'AlN. Des conditions propices à l'élaboration de couches épitaxiées sont également recherchées. Les dépôts polycristallins et épitaxiés réalisés sont étudiés structuralement et leurs propriétés sont caractérisées. Une étude des mécanismes de croissance et des caractéristiques des polycristaux élaborés à forte vitesse est menée. La morphologie, la structure, les propriétés et les défauts des couches épitaxiées sont étudiées.

Ce travail est consacré à l’étude de la diffraction d’atomes rapides (d’énergie cinétiquede l’ordre du keV) en incidence rasante (angles d’incidence ~ 1°) le long ou proche d’unedirection principale d’une surface cristalline. Cette géométrie en incidence rasante permet de(i) récolter, en quelques secondes, la totalité du cliché de diffraction sur un détecteur sensible enposition ; (ii) préserver la cohérence de l’onde de matière en réduisant les sources de décohérencecomme l’excitation électronique et l’agitation thermique. La grande sensibilité des atomes àla forme de la densité électronique de surface (partie répulsive) et au puits attractif de Vander Waals révèle les résonances de Fano et démontre que l’atome voyage, piégé au-dessus de lasurface, de façon cohérente, sur une distance de 0.2μm. Il est également montré que la diffractiond’atomes rapides est une technique robuste pour suivre la dynamique de croissance de semiconducteurs(GaAs) par épitaxie (reconstructions, transitions de phase). Enfin, l’observationde la diffraction sur une feuille de graphène déposé sur 6H-SiC(0001) suggère l’utilisation desatomes rapides comme outil de diagnostic pour le suivi et la caractérisation en temps réel dela croissance du graphène dont les propriétés exceptionnelles dépendent beaucoup des défautsde surface. / This work was devoted to the study of fast atom diffraction (energies in the keV range)at grazing incidence angles (~ 1°) along or close to a low indexed direction of crystalline surfaces.This specific scattering geometry bears two advantages : (i) the diffraction pattern as a wholeis collected within seconds on a position sensitive detector ; (ii) the low energy associated to themotion normal to the surface quenches decoherence due to electronic excitations and stronglyreduces decoherence due to thermal vibrations. The high sensitivity of probe atoms to thesurface electron density (repulsive part) and to the Van der Waals attractive well reveals Fanoresonances where the trapped atoms preserve their coherence over distances as long as 0.2μm.As a complement to these fundamental studies, fast atom diffraction has been proved to be arobust mean to probe the dynamics of epitaxial growth of semiconductors (GaAs). Finally, workperformed on monolayer graphene grown on 6H-SiC(0001) suggest the possibility to use fastatoms to monitor graphene growth in real time, a key process to measure the level of alterationof the intrinsic graphene electronic structure.

Dans ce travail de thèse, nous avons étudié différentes approches qui devraient permettre d’obtenir l’effet laser dans le germanium. Nous avons pu montrer expérimentalement l’influence du dopage et de la déformation sur la structure de bande du germanium, et l’adéquation avec les modèles concluants à l’existence de gain. Nous avons exploré les possibilités offertes par l’hétéro-épitaxie sur III-V pour obtenir une déformation en tension du germanium. Nous avons évalué la déformation résultante par des mesures croisées de rayons X, de diffusion Raman et de photoluminescence, et étudié l’évolution de la qualité des couches épitaxiées en fonction de la déformation et de l’épaisseur. Une nouvelle méthode de déformation du germanium, s’appuyant sur le dépôt par plasma de couches contraintes de nitrure, a été introduite et étudiée. L’effet laser a été recherché par la conception de guides ridges et microdisques déformés par ces dépôts. Plusieurs voies d’application de la déformation dans ces cavités ont été explorées à travers des simulations par éléments finis et la conception de structures de test. Cette optimisation préalable nous a permis d’observer sur les microdisques une déformation biaxiale de 1.11%. En uniaxial, nous avons pu appliquer au germanium une déformation de 1.07% et montrer expérimentalement l’importance de la direction de la déformation dans l’augmentation de la luminescence. Nous avons pu observer et mesurer un gain optique net de 80 cm⁻¹ dans des structures déformées uniaxialement à 0.8%. / In this PhD work, we studied different approaches that should lead to a germanium laser. We have experimentally shown the influence of strain and doping on the germanium band structure, and the adequacy of the existing models. We explored the possibilities offered by heteroepitaxy on III-V compounds to apply stress. We investigated the resulting strain by cross-checking X-rays, Raman spectroscopy and photoluminescence measurements, and analysed the quality of the grown layers depending on strain and thickness. A new method to apply strain to the germanium, by means of plasma deposited stressed nitride layers, was introduced and studied. Lasing has been pursued by conceiving ridges and microdisks strained by this method. An optimization of the geometry was performed through finite element modeling and the production of test structures. This optimization allowed to achieve a maximum biaxial strain of 1.1%. For uniaxial strains, we observed a maximum of 1.07% and showed experimentally the importance of the crystalline orientation in the enhancement of the emission. We demonstrated a modal gain value of 80 cm⁻¹ in ridges uniaxially strained at 0.8%.

Des avancées significatives dans la synthèse des matériaux semiconducteurs à large bande interdite de la famille de GaN permettent aujourd'hui la réalisation de dispositifs optoélectroniques (diodes, lasers) mais aussi celle de dispositifs électroniques (transistor). L'absence de substrat natif GaN ou AlN a pour conséquence le recours à l'hétéroépitaxie sur des substrats de nature différente comme le silicium qui présente un grand intérêt de par son prix très compétitif, la taille des substrats disponibles et sa conductivité thermique. L'orientation (111) du silicium est préférée en raison d'une symétrie de surface hexagonale, compatible avec la phase wurtzite du GaN. Néanmoins, les différences de paramètres de maille et de coefficients d'expansion thermique génèrent des défauts cristallins et des contraintes dans les matériaux élaborés qui peuvent, s'ils ne sont pas maîtrisés, dégrader les performances des dispositifs. Ce travail de thèse a porté sur la croissance par épitaxie par jets moléculaires (EJM) d'hétérostructures à base de GaN sur substrat Si(111) en vue de la réalisation de transistors à haute mobilité d'électrons (Al,Ga)N/GaN. Ce travail avait pour objectif l'identification des paramètres de croissance susceptibles d'avoir un impact notable sur la qualité structurale et électrique de la structure HEMT (High Electron Mobility Transistor), et notamment sur l'isolation électrique des couches tampon et le transport des électrons dans le canal. Nous montrerons l'impact notable de certains paramètres de la croissance sur la qualité structurale et électrique de la structure HEMT. Nous verrons comment la relaxation des contraintes est liée au dessin d'empilement des couches, à leurs conditions d'élaboration et à la densité de défauts.