L'objectif principal de cette thèse est d'établir un lien quantitatif entre un désaccord paramétrique ou un paramètre de maille différent du massif d'une part, et un comportement de croissance ou une propriété magnétique d'autre part. Une méthode originale est développée afin de fabriquer des couches tampon à paramètre cristallin ajustable et d'énergie de surface contrôlable indépendamment. Ce développement est ensuite mis à profit pour étudier les effets du désaccord paramétrique et de l'interface chimique sur la croissance de bandes de Fe auto-organisées épaisses. Des bandes auto-organisées de Fe d'épaisseur jusqu'à<br />cinq nanomètres ont pu être élaborées, ce qui contraste avec les résultats de la littérature (un ou deux plans atomiques). Cette épaisseur inhabituellement élevée nous a permis d'obtenir rémanence, coercitivité, et/ou subdivision en domaines<br />magnétiques stables à température ambiante. Les domaines magnétiques ont été mis en évidence par dichroïsme magnétique circulaire des rayon X. Enfin nous avons développé un modèle micromagnétique analytique du renversement d'aimantation dans une nanostructure ultramince, qui pourra être appliqué à certaines des nouvelles structures élaborées au cours de cette thèse.

Dans un contexte de miniaturisation de sources laser à base de matériaux diélectriques pour des systèmes photoniques intégrés, ce travail de thèse porte sur le développement de sources lasers compactes dans le domaine visible basées sur des guides d'onde de fluorures dopés avec un ion de terre rare, le praséodyme. L'étude de la luminescence de cet ion a permis de confronter la théorie de Judd-Ofelt aux résultats expérimentaux, en proposant des extensions pour mieux décrire le cas particulier de l'ion praséodyme vis-à-vis de cette théorie. La partie centrale de ce travail traite de cristallogenèse des fluorures, d'abord sous forme de cristaux massifs par la méthode de Czochralski, puis sous forme de couches minces déposées par la technique d'épitaxie en phase liquide. Cette technique de croissance a été développée et optimisée au cours de ce travail de thèse, et a conduit à l'épitaxie de couches de fluorures dopés terres rares de qualité optique remarquable. Des couches actives de LiYF4 dopé par les ions de terres rares Pr3+ et Tm3+ ont permis de réaliser des émetteurs lasers compacts émettant dans le visible, ce qui constitue un première. Par ailleurs, des lasers en guide d'onde ont aussi été démontrés dans le proche infrarouge avec une excellente efficacité. Ces résultats ouvrent la voie vers l'intégration de lasers en guide d'onde à des systèmes plus complexes pompés, par exemple, par des diodes à base de InGaN et permettant de réaliser des sources Rouge-Vert-Bleu (RVB) compactes et efficaces. Des lasers impulsionnels très compacts, à hauts taux de répétition dans le proche infrarouge sont aussi directement envisageables en utilisant des dopages Yb3+ ou Tm3+.

Les jonctions tunnel magnétiques épitaxiées Fe/MgO/Fe(001) présentent des comportements remarquables dans la limite des faibles ou des fortes épaisseurs de MgO. Ainsi, dans le premier cas, une interaction antiferromagnétique entre les deux couches de fer est observée ; dans le second, des effets de filtrage en symétrie conduisent à l'obtention de fortes valeurs de magnétorésistance. Les expériences réalisées au cours de cette thèse visent à étudier et mettre en relation ces deux régimes de propriétés extrêmes. Des analyses en tension et en température nous permettent d'étudier les conséquences d'une modulation de la structure cristalline des électrodes et/ou de l'interface sur le transport polarisé en spin. Dans ce cadre, nous nous intéressons à trois systèmes : des jonctions hybrides Fe/MgO(001)/CoFeB, où l'électrode de CoFeB est déposée par pulvérisation cathodique puis cristallisée in situ, des jonctions Fe/MgO/Fe à texture (001), ainsi que des jonctions Fe/MgO/Fe monocristallines présentant une rugosité artificielle à l'interface barrière/électrode. Le couplage antiferromagnétique dans des systèmes Fe/MgO/Fe(001) à barrière fine est étudié grâce à des mesures de magnétométrie sur la gamme de température [5 K ; 500 K]. Nous considérons aussi l'effet de modifications structurales et/ou chimiques de l'interface par le biais de l'introduction d'une rugosité contrôlée ou d'un contaminant. Les résultats les plus originaux de cette thèse sont obtenus grâce à l'introduction d'une rugosité artificielle à l'interface Fe/MgO ; contre toute attente, ce désordre contrôlé peut en effet augmenter l'effet de magnétorésistance ou l'intensité du couplage antiferromagnétique.

Les nanostructures à base de nitrures d’éléments III suscitent un intérêt croissant, en raison de leurs propriétés singulières et de leurs applications technologiques potentielles, dans les diodes électroluminescentes (LED) notamment. La maîtrise et le contrôle du dopage de ces nanostructures est un enjeu crucial, mais difficile. A ce sujet, cette thèse apporte une contribution nouvelle, en explorant le processus de dopage de type n et p des nanofils (NFs) de GaN crus par épitaxie par jets moléculaires (EJM). En particulier, les propriétés électriques de ces structures ont été caractérisées par une approche multi-technique, à l’échelle du NF unique.Tout d'abord, les propriétés structurales et électriques d'une série de NFs de GaN dopés au Si (type n) ont été étudiées. Des mesures de spectroscopie de rayons X à haute résolution sur des NFs individuels ont mis en évidence une incorporation de Si plus élevée dans les NFs que dans les couches minces épitaxiées, ainsi qu’une migration du Si à la surface du NF pour le fil ayant le niveau de dopage le plus élevé. Des mesures de transport sur des NFs uniques (quatre contacts avec une température allant de 300 K jusqu’à 5 K) ont démontré un contrôle du dopage, avec une résistivité allant de 10^2 à 10^-3 Ω.cm et une concentration de porteurs comprise entre 10^17 et 10^20 cm-3. Des mesures réalisées sur des transistors à effet de champ à NFs uniques non intentionnellement dopés ont démontré qu’ils sont de type n avec une mobilité de porteurs élevée.Parallèlement à cela, les conditions de croissance de NFs de GaN dopés au Mg (p-type) et de jonctions p-n ont été déterminées afin d’obtenir une incorporation significative en Mg. Les propriétés électriques de jonctions p-n axiale à base de NFs de GaN posées sur un substrat de SiO2 et contactés avec de l’oxyde d’indium-étain (ITO) ont été étudiées en utilisant la technique du courant induit par faisceau électronique (EBIC). L’analyse EBIC a permis de localiser la jonction p-n le long du fil et de clairement montrer son bon fonctionnement en polarisation directe ou inverse. L'analyse EBIC a démontré que le GaN de type p est hautement résistif, confirmant ainsi les difficultés à réaliser des mesures de transport sur ce matériau.Cette étude originale a permis de décrire les propriétés électriques et de dopage de ces NFs de GaN à une échelle nanoscopique, facilitant ainsi la fabrication des futurs dispositifs incorporant des nanostructures à base de GaN. / III-nitride nanostructures have been attracting increasing attention due to their peculiar properties and potential device applications as lighting LEDs. The control and evaluation of the doping in the nanostructures is a crucial, yet a challenging issue. This thesis advances the field by exploring the n and p type doping process of GaN nanowires (NWs) grown by molecular beam epitaxy (MBE). In particular, their electrical properties have been revealed through a multi-technique approach at the single NW level.Firstly, the structural and electrical properties of a series of Si-doped (n-type) GaN NWs have been studied. High resolution energy dispersive X-ray spectroscopy measurements on single NWs have illustrated the achievement of a higher Si incorporation in NWs than in epilayers, and Si segregation at the edge of the NW with the highest doping. Furthermore, direct transport measurements (four probes measurements from 300 K down to 5 K) on single NWs have shown a controlled doping with resistivity from 10^2 to 10^-3 Ω.cm, and a carrier concentration from 10^17 to 10^20 cm-3. Field effect transistor measurements have evidenced the n-type nature and a high electron mobility of the non-intentionally doped NWs.Secondly, the growth conditions of Mg-doped (p-type) and axial GaN p-n junction NWs have been determined to achieve significant Mg incorporation. Furthermore, the electrical properties of the axial GaN p-n junction NWs, dispersed on SiO2 and contacted by ITO, have been studied using electron beam induced current (EBIC) technique. EBIC technique revealed the location of the p-n junction and clearly demonstrated its operation under reverse and forward polarization. Moreover, EBIC showed highly resistive p-GaN in accordance with the difficulties to perform direct transport measurements on p-GaN NWs.This original study provides a nanoscale description of the electrical and doping properties of the GaN NWs, facilitating the fabrication of the future GaN nanostructures based devices.

Ce travail porte sur l'étude d'hétérostructures de semiconducteurs II-VI à alignements de bande de type II, en particulier sous forme de superréseaux. Il s'agit d'un système qui peut être prometteur pour une application photovoltaïque, et c'est dans cette optique qu'est orienté ce travail. Une première partie traite ainsi d'une réflexion conceptuelle sur l'apport des interfaces de type II au photovoltaïque.Nous présentons ensuite une étude sur la croissance de CdSe et ZnTe par épitaxie par jets moléculaires, sur différents substrats. Ces matériaux sont particulièrement intéressants et adaptés pour cette application car ils ont un gap direct, quasiment le même paramètre de maille, un alignement de bandes de type II, et le CdSe une bande interdite compatible avec le spectre solaire. Mais en contrepartie il s'agit de semiconducteurs binaires qui n'ont aucun atome en commun, de sorte que la croissance d'échantillons avec des épaisseurs précises à la monocouche près constitue un vrai défi. Pour cette raison nous avons procédé à une étude fine des interfaces grâce à des analyses de diffraction de rayons X et de microscopie en transmission, qui nous permet de conclure sur la nature chimique des atomes à proximité des interfaces.Vient ensuite une étude poussée de spectroscopie sur les effets des interfaces de type II sur les porteurs de charges, à travers leur énergie et cinétique de recombinaison. Nous avons développé un modèle analytique qui permet d'ajuster précisément toutes les caractéristiques observées en relation avec ces interfaces, et qui témoigne d'un mécanisme de séparation des charges très efficace. Nous montrons par la suite que ces effets observés sont des caractéristiques intrinsèques de toutes les interfaces de type II, indépendamment des matériaux et des structures, et que ceux-ci nous permettent d'extraire avec précision les valeurs des décalages de bandes entre différents matériaux à alignement de type II. / This work focuses on the study of II-VI semiconductor heterostructures with type II band alignments, especially in the form of superlattices. This is a system that can be promising for photovoltaic applications, and my work is presented in this perspective. Thus the first part deals with a conceptual reflection on the contribution of type II interfaces for photovoltaics.In a second step I present a study on the growth of CdSe and ZnTe by molecular beam epitaxy on various substrates. These materials are particularly interesting and suitable for this application because they have a direct bandgap, are almost lattice-matched, present a type II band alignment, and CdSe shows a bandgap compatible with the solar spectrum. But in return these are binary semiconductors which have no atoms in common, so that the growth of samples with specific thicknesses close to the monolayer is challenging. For this reason we conducted a detailed study at the interfaces through analysis of X-ray diffraction and transmission electron microscopy, which allows us to conclude on the chemical nature of the atoms near the interfaces.This is followed by a detailed spectroscopy study on the effects of type II interfaces on the charge carriers through their energy and kinetics of recombination. We have developed an analytical model that allows to precisely adjust all the features observed in relation to these interfaces, and shows a very efficient charge separation mechanism. We show later that these effects are inherent characteristics of all interfaces of type II, regardless of materials and structures, and that they allow us to accurately extract the values of band offsets between different materials with type II band alignments.

Les nanofils (NFs) semiconducteurs sont sujets d'un intérêt croissant depuis une vingtaine d'années pour de nombreuses applications potentielles liées à leurs propriétés optoélectroniques spécifiques. Ils présentent ainsi un intérêt particulier pour l'application photovoltaïque. En effet, l'association du fort coefficient d'absorption des semiconducteurs III-V et du bas coût des substrats de silicium permettrait de réaliser des cellules photovoltaïques à bas coût et à haut rendement. C'est dans ce contexte que s'est déroulée cette thèse qui visait deux objectifs : d'une part, la simulation RCWA (Rigorous CoupledWave Analysis) de l'absorption de la lumière dans un réseau ordonné de NFs de GaAs sur un substrat de silicium et d'autre part, la croissance auto-catalysée de NFs de GaAs par Epitaxie par Jets Moléculaires (EJM) en mode Vapeur- Liquide-Solide (VLS). La simulation RCWA a permis de déterminer les paramètres optimaux en termes de diamètre et hauteur des NFs ainsi que de la période du réseau de NFs pour avoir une absorption optimale de la lumière, en prenant en compte les couches de passivation de GaAlAs et d'ITO. L'étude de la croissance auto-catalysée des NFs de GaAs a permis de déterminer les paramètres de croissance (température, flux de Ga, flux d'As, rapport V/III, ...) optimaux pour avoir une densité, un diamètre et une hauteur de NFs verticaux corrélés aux résultats de simulation. Il a aussi été mis en évidence un rapport V/III critique à ne pas dépasser pour conduire à des NFs de structure cristalline pure Zinc-Blende. Des NFs de GaAs à jonction p-n cœur-coquille ont été produits et caractérisés par EBIC et SSRM. Enfin, nous avons démontré la faisabilité de la croissance auto-catalysée de NFs de GaAlAs sur substrat Si par EJM-VLS. / Over the past few years, semiconductor nanowires (NWs) have aroused a lot of interest for their specific optoelectronic properties. The latter make them particularly interesting for photovoltaics. The combination of the high absorption coefficient of the III-V semiconductors and the low cost of the silicon substrates would indeed make it possible to produce low-cost and with high-efficiency photovoltaic cells. This context made it possible to write this thesis. On the one hand, the RCWA (Rigorous Coupled Wave Analysis) simulation of the light absorption in an ordered GaAs NW array on a silicon substrate and on the other hand the self-catalyzed growth of GaAs NWs by Molecular Beam Epitaxy (MBE) in Vapor-Liquid-Solid (VLS) mode. The RCWA simulation was carried out to determine the optimal parameters such as the diameter and the height of the NWs, and the period of the NW array for efficient light absorption. This work took into account both GaAlAs "passivating" layer and ITO transparent contact layer in order to define the optimal parameters. The study of the self-catalyzed growth of GaAs NWs allowed us to determine the optimal growth parameters (temperature, Ga flux, As flux, V/III ratio, ...) in order to obtain a density, diameter and height of vertical NWs correlated to simulation results. A critical V/III ratio was also determined, and in order to produce pure Zinc-Blende NWs, this ratio should not exceed that value. GaAs NWs with p-n core-shell junction were produced and characterized by EBIC and SSRM. Finally, we demonstrated the feasibility of the self-catalyzed growth of GaAlAs NWs on Si substrate by VLS-MBE.

Dans un contexte où les limites intrinsèques des matériaux classiques de l’industrie CMOS sont en passe d’être atteintes du fait de la forte miniaturisation des composants, le développement de la microélectronique requiert la définition de nouvelles solutions pour combiner sur un même substrat (le silicium) des matériaux différents aux propriétés physiques variées. Ceci devrait permettre d’intégrer sur silicium des fonctionnalités nouvelles. Parmi les matériaux d’intérêt, les oxydes fonctionnels de la famille des pérovskites offrent une large gamme de propriétés et attirent donc une attention particulière. D’autre part, la recherche se porte aussi sur les semi-conducteurs de la classe III-V et le Ge pour leurs propriétés optiques ou de transport de charges. Cependant, la grande hétérogénéité chimique et cristallographique entre ces matériaux rend leur association sur silicium par voie épitaxiale particulièrement délicate. Dans ce contexte, ce travail de thèse consiste en une étude approfondie de l’interface Ge sur SrTiO3et des mécanismes à l’origine des modes d’accommodation et de croissance du semi-conducteur sur le substrat pérovskite. Les échantillons, fabriqués par épitaxie par jets moléculaires, ont été étudiés par caractérisations in situ, au synchrotron, diffraction de rayons X en incidence rasante et spectroscopie de photoémission. Des images de microscopie électronique en transmission sont venues compléter cette étude. La combinaison de ces résultats a permis de comprendre et de décrire deux aspects spécifiques des systèmes III-V et Ge sur SrTiO3. Le mode de croissance Volmer-Weber et la compétition entre les orientations cristallines(001) et (111) du Ge sont décrits dans une première partie. La relation d’épitaxie de Ge/SrTiO3est identifiée et l’influence des énergies d’adhésion et de surface libre du semi-conducteur sur sa croissance est élucidée. Dans une deuxième partie, le mode d’accommodation du Ge est plus spécifiquement étudié. La mise en place d’un réseau de dislocations d’interface est observée expérimentalement et analysée à l’aide d’un modèle numérique. Ce travail de thèse a permis de discuter de l’interface d’un système épitaxié très hétérogène et il ouvre des perspectives intéressantes, liées aux spécificités de l’accommodation aux interfaces semi-conducteurs/oxydes, pour l’intégration monolithique de Ge et de III-V sur des substrats d’oxydes/Si. / With the recent developments of the microelectronic industry, the intrinsic limits of the classical CMOS materials are being reached because of the strong miniaturization. Thus, the microelectronic industry is waiting for new solutions for combining, on the same substrate (silicon), different materials with various physical properties in the framework of integrating new functionalities on silicon. Research is now focusing on perovskite oxides because of the very wide range of properties they are offering (electronic, magnetic, etc.), but also on III-V semiconductors for the development of integrated photonic devices and on Ge for its electronic transport properties. However, combining these materials is challenging due to their strong chemical and crystallographic heterogeneity. Thus, this thesis focuses on the Ge/SrTiO3 system. The accommodation mode and growth mechanism have been studied by in situ, synchrotron-based, characterization methods like grazing incidence X-ray scattering and X-ray photoemission spectroscopy. The samples were prepared by molecular beam epitaxy. Transmission electron microscopy images complemented the study. The combination of these results have allowed for highlighting two specificities of the III-V or Ge/SrTiO3epitaxial systems. In a first chapter, the Volmer-Weber growth mode and a competition between (001)and (111)-oriented Ge islands is described. Epitaxial relationship between Ge and SrTiO3, chemical bonds at the interface and influence of adhesion and surface energies on the growth mode are described. In a second part, the specific accommodation mode of the Ge/SrTiO3 interface is studied. The development of a misfit dislocation network during the growth is experimentally observed and analyzed on the basis of a numerical model of the interface. This work provides state of the art understanding of the interface of weakly bonded epitaxial systems and opens interesting perspectives, especially related to the accommodation mode of semiconductors/oxides interfaces, for the monolithic integration of III-V or Ge on oxides/Si substrates.

Le développement de l’industrie microélectronique a été jusqu’à récemment essentiellement basé sur une augmentation régulière des performances des composants liée à une réduction toujours plus poussée de leurs dimensions dans la continuité de la loi de Moore. Cette évolution se heurte cependant aux limitations intrinsèques des propriétés physiques du couple silicium-silice sur lesquelles elle repose. La diversification des matériaux intégrés sur Si devient ainsi un enjeu majeur du développement de cette industrie. Dans ce contexte, les oxydes dits fonctionnels forment une famille de matériaux particulièrement intéressante : leurs propriétés physiques (ferroélectricité, ferromagnétisme, diélectricité, piézoélectricité, effet Pockels fort) ainsi que la possibilité de les combiner sous forme d’hétérostructures par épitaxie ouvrent la voie à la fabrication de composants innovants et ultraperformants pour des applications dans les domaines de la micro et de l’optoélectronique, de la spintronique, des micro-ondes et des MEMS. Ces oxydes, et plus spécifiquement ceux appartenant à la famille des pérovskites, sont classiquement épitaxiés par ablation laser (PLD), pulvérisation cathodique ou dépôt de vapeur chimique (CVD) sur des substrats de SrTiO3 (STO). Cependant, ces substrats sont inadaptés aux applications industrielles du fait de leur taille limitée au cm2 et de leur qualité structurale médiocre. Par ailleurs, définir une stratégie pour intégrer ces matériaux sur Si est indispensable pour le développement d’une filière susceptible d’avoir des débouchés applicatifs. Dans ce contexte, l’utilisation de l’épitaxie par jets moléculaires (l’EJM) pour la croissance de ces oxydes est particulièrement pertinente, puisque cette technique permet de fabriquer des couches minces monocristallines de STO sur Si et sur GaAs, ce qui ouvre la voie à l’intégration d’oxydes fonctionnels sur ces substrats via des templates de STO. Cependant, l’EJM est une technique peu mature pour la croissance des oxydes fonctionnels, et doit donc être développée pour cet objectif. C’est le but de ce travail de thèse, financé par un contrat CIFRE avec la société RIBER, équipementier pour l’épitaxie par jets moléculaires, et entrant dans le cadre d’un laboratoire commun entre RIBER et l’INL pour le développement de l’EJM d’oxydes fonctionnels. Nous présentons tout d’abord les développements techniques que nous avons menés autour d’un réacteur EJM « oxydes » prototype. Nous montrons notamment comment nous avons pu améliorer la fiabilité des sources d’oxygène, Sr, Ba et Ti nécessaires à l’épitaxie de matériaux clés que sont le STO et le BaTiO3 ferroélectrique. Nous montrons ensuite comment ces développements techniques nous ont permis de mieux comprendre et mieux maîtriser la croissance de templates de STO sur Si, et en particulier que la cristallisation du STO, initialement amorphe sur Si, est catalysée par un excès de Sr aux premiers stades de la croissance. Nous montrons comment il est possible de contrôler cet excès de Sr pour qu’il ne détériore pas la qualité des couches minces, et nous proposons d’une manière plus générale une étude de l’influence de la stoechiométrie de l’alliage sur ses propriétés structurales. Nous montrons également comment l’utilisation de notre source d’oxygène à plasma permet d’obtenir une oxydation satisfaisante des couches minces d’oxyde. Nous donnons enfin quelques exemples d’intégration sur Si d’oxydes fonctionnels (PZT piézoélectrique, BaTiO3 ferroélectrique) réalisés sur des templates de STO/Si. Nous avons enfin initié l’étude de la croissance par EJM de STO sur des substrats de GaAs et enfin, réaliser la première démonstration d’intégration de PZT ferroélectrique monocristallin sur GaAs. / The development of microelectronics industry has been, until recently, essentially based on the regular improvement of device performances thanks to the downscaling strategy as a continuity of Moore’s law. This evolution is now confronted to the intrinsic physical properties limitations of the material used in the silicon industry (Si and SiO2). Integrating different materials on silicon thus becomes a major challenge of industry development. In this context, functional oxides form a very interesting family of materials: their physical properties (ferroelectricity, ferromagnetism, piezoelectricity, strong Pockels effect) and the possibility to combine them (heterostructures) by epitaxy opens a way for fabricating innovating and high-performance components for applications in micro and optoelectronic, spintronic, micro-waves and MEMs… These oxides and specifically those belonging to the perovskite family are classicaly grown by Laser Ablation (PLD), sputtering or by chemical vapour deposition (CVD) on STO substrates. These substrates are inappropriate for industry applications due to their limited size (1cm²) and their relatively bad structural quality. On the other hand, defining a strategy for integrating these materials on silicon is essential for future applications. In this context, using molecular beam epitaxy (MBE) for the growth of oxides is particularly relevant since this technique allows fabricating monocristalline thin films of STO on Silicon and on GaAs, which open the way of integrating other functional oxides on this substrates via templates of STO. However, MBE is not a mature technique for functional oxides growth. The purpose of this PhD work, financed by a CIFRE contract with the RIBER Company, equipment manifacturer for molecular beam epitaxy, is to develop the growth of functional oxides by MBE. It enters into the framework of a joint laboratory signed between RIBER and INL In this work, we first present technical development performed on a prototype MBE reactor dedicated to oxide growth. We show by then how these technical developments allow a better understanding and control of the growth of STO on Si templates, in particular the crystallisation of initially amorphous STO on Silicon, which is catalysed by an excess of Sr at the first stage of the growth. We demonstrate how it is possible to control this Sr excess so that it does not affect the film quality. We propose a study of the effect of STO cationic stoechiometry on the structural properties. We also show how the use of a conveniently designed oxygen plasma source allows for obtaining good oxidation of the oxide thin films. Finally, we detail a few examples of integration of functional oxides (piezoelectric PZT, ferroelectric BTO) on templates STO/Si. We have also studied the growth of STO on GaAs substrates by MBE and we demonstrate the first integration of monocristalline ferroelectric PZT on GaAs.

Les matériaux semi-conducteurs III-N sont à l’origine d’une véritable révolution technologique. Mais malgré l’effervescence autour de ces sources lumineuses, leurs performances dans le vert et l’UV demeurent limitées. La principale raison à cela est l’orientation cristalline (0001)III-N (dite polaire) selon laquelle ces matériaux sont généralement épitaxiés et qui induit de forts effets de polarisation. Ces effets peuvent cependant être fortement atténués par l’utilisation d’orientations de croissance dite semi-polaires. Malheureusement, les films de GaN semi-polaires hétéroépitaxiés présentent des densités de défauts très importantes, ce qui freine très fortement leur utilisation. L’enjeu de cette thèse de doctorat est de réaliser des films de GaN semi-polaire (11-22) de haute qualité cristalline sur un substrat de saphir en utilisant la technique d’épitaxie en phase vapeur aux organométalliques. La réduction de la densité de défaut étant l’objectif majeur, différentes méthodes d’ingénieries de défauts s’appuyant sur la structuration de la surface des substrats et sur la croissance sélective du GaN ont été développées. Elles ont permis d’établir l’état de l’art actuel du GaN semi-polaire hétéroépitaxié. Par la suite, dans le but d’améliorer les performances des DELs vertes, une étude dédiée à l’optimisation de leur zone active a été menée. D’autre part, le développement de substrats autosupportés de GaN semi-polaires, ainsi que la confection de cristaux 3D de grande taille dont la qualité cristalline est comparable aux cristaux de GaN massifs ont été démontrés. Ces deux approches permettant de s’approcher encore plus de la situation idéale que serait l’homoépitaxie. / Nitride based materials are the source of disruptive technologies. Despite the technological turmoil generated by these light sources, their efficiency for green or UV emission is still limited. For these applications, the main issue to address is related to strong polarization effects due to the (0001)III-N crystal growth orientation (polar orientation). Nevertheless these effects can be drastically decreased using semipolar growth orientations. Unfortunately semipolar heteroepitaxial films contain very high defect densities which hamper their adoption for the time being. The aim of this doctoral thesis is to achieve semipolar (11-22) GaN of high quality on sapphire substrate by metalorganic chemical vapor deposition. Defect reduction being the main objective, several defect engineering methods based on sapphire substrate patterning and GaN selective area growth have been developed. Thanks to refined engineering processes, the remaining defect densities have been reduced to a level that establishes the current state of the art in semipolar heteroepitaxial GaN. These results have enabled the achievement of high quality 2 inches semipolar GaN templates, thus forming an ideal platform for the growth of the forthcoming semipolar optoelectronic devices. With this in mind, to improve green LEDs, a study dedicated to the optimization of their active region has been conducted. Finally, the development of semipolar freestanding substrate has been performed, and beyond, the realization of large size crystals with a structural quality similar to that of bulk GaN has been demonstrated. These last two approaches pave the way to quasi-homoepitaxial growth of semipolar structures.

Cette thèse de doctorat traite de la mise en œuvre du procédé de soulèvement épitaxial (ou ELO pour epitaxial lift-off) à partir d'un substrat d'InP permettant le détachement des couches actives et le recyclage du substrat afin de rendre économiquement compétitive la fabrication de cellules solaires multi-jonctions pour le photovoltaïque concentré. Ce procédé, qui consiste à sous-graver sélectivement une couche sacrificielle comprise entre le substrat et les couches actives, est bien connu et maîtrisé sur un substrat de GaAs avec l'utilisation d'une couche sacrificielle d'AlAs d'épaisseur voisine de 5 nm, ce qui n'est pas possible sur un substrat d'InP en raison du fort désaccord de maille cristalline existant entre l'AlAs et l'InP. Pour l'adapter à un substrat d'InP, le développement d'une couche sacrificielle spécifique basée sur un super-réseau AlAs/InAlAs a été réalisé, ce qui permet de contourner les problématiques liées au désaccord de maille et à la croissance de matériaux contraints. Après optimisation des conditions de croissance de ce super-réseau, les épaisseurs atteintes et donc les vitesses de sous-gravure obtenues en utilisant ce type de couche sacrificielle ont satisfait aux exigences du procédé ELO. Ensuite, le report et le soulèvement de structures actives de cellules solaires InGaAs en couches minces cristallines ont été développés. Les cellules solaires ainsi fabriquées ont montré des performances semblables à celles réalisées par épitaxie standard sur un substrat d'InP, voire meilleures sous concentration en raison d'effets de confinement optique. Finalement, le recyclage du substrat d'InP réalisé avec un procédé utilisant seulement deux étapes de nettoyage par voies chimiques humides, a permis de produire des surfaces d'InP de qualité suffisante pour réaliser une reprise d'épitaxie satisfaisante. / This PhD thesis deals with the implementation of the epitaxial lift-off (ELO) process from an InP substrate allowing the detachment of active layers and the substrate recycling. The final target is to realize multi-junction solar cells in an economically competitive way for concentrated photovoltaic. The ELO process consists in the under-etching of a sacrificial layer inserted between the substrate and the active layers. It is well known and mastered on a GaAs substrate with the use of a sacrificial layer of AlAs with a thickness of about 5 nm. Such a layer is not usable on an InP substrate due to the high lattice mismatch between AlAs and InP. In order to adapt the ELO process to an InP substrate, this work aimed to develop a specific sacrificial layer based on an AlAs/InAlAs superlattice. Thus, it is possible to circumvent problems related to the lattice mismatch and to the strained layer growth. After optimization of growth conditions of this superlattice, using this type of sacrificial layer, we achieve a sufficient thickness and therefore a sufficient under-etching rate in order to meet the requirements of the ELO process. Then, the transfer and lift-off of thin crystalline film based InGaAs solar cells have been developed. This kind of solar cells showed performances similar to those obtained with a standard epitaxial growth on an InP substrate, or even better under concentration due to optical confinement effects. Finally, the recycling of the InP substrate carried out by a process using only two wet chemical cleaning steps made it possible to produce InP surfaces of sufficient quality to achieve a promising second epitaxial growth.