Aerosole dienen als Kondensationskerne (CCN) und verändern die Wolkentropfenkonzentration (Nd) und weitere Wolkeneigenschaften. Nd ist daher ein Schlüsselparameter von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen (ACI). ACI sind bezüglich ihrer Klimarelevanz nur unzureichend bestimmt. ACI wurden auf verschiedenen Skalen und mit unterschiedlichen Methoden von unterschiedlichen Perspektiven aus untersucht, was zu einer großen Variabilität von ACI Metriken in der Literatur führt. Für eine genauere Quantifizierung von ACI, wurden in dieser Arbeit damit verbundene, entscheidende Unsicherheiten diskutiert, u.a. das Einmischen trockener Luft, Unsicherheiten von Retrieval-Methoden und die Konsistenz von Schlüsselparametern auf verschiedenen Skalen. Um Nd und weitere Wolkeneigenschaften aus passiven Satellitenbeobachtungen für Flüssigwasserwolken abzuleiten, wird oft das adiabatische Modell herangezogen. Es wurde untersucht, inwiefern dieses Modell reale Bedingungen wiedergibt. Es wurde gezeigt, dass Wolken typischerweise subadiabatisch sind, mit stark reduziertem Flüssigwassergehalt nahe der Wolkenoberkante. Der Einmischprozess variiert zeitlich stark und erschwert die Quantizierung von ACI. Für unterschiedliche Cloudnet-Stationen variieren die Medianwerte des subadiabatischen Faktors von 0.35+/-0.12 bis 0.48+/-0.22. Dieser hängt stark von der geometrischen Wolkendicke ab, wobei dickere Wolken subadiabatischer sind. Die Ableitung von Nd aus bodenbasierten Radar-Radiometer-Beobachtungen ist sehr sensitiv gegenüber a-priori Annahmen. Um zusätzliche Beobachtungen und Unsicherheiten berücksichtigen zu können, wurde ein neuartiges Optimal Estimation (OE) Retrieval entwickelt und mittels synthetischer Wolkenprofile evaluiert. Mittels einer Sensitivitätsstudie konnte die Verbesserung der Retrieval-Genauigkeit für die OE Methode gezeigt werden, wenn die Beobachtungen der optischen Dicke mit berücksichtigt werden. Die Annahme einer typischen Breite der Tropfengrößenverteilung ist dabei eine der größten Unsicherheiten von Nd (Unsicherheit für die OE Methode etwa 150%, für die Radar-Radiometer-Methode etwa 200%). Desweiteren wurden aus unterschiedlichen Perspektiven abgeleitete wolkenmikrophysikalische Größen hinsichtlich ihrer Konsistenz untersucht. Beim Vergleich von Nd und des Effektivradius (re) vom bodengebundenen Retrieval mit in-situ Beobachtungen für einen Falltag wurde eine gute Übereinstimmung gefunden. Beim Vergleich der von SEVIRI und Bodenstationen abgeleiteten Wolkeneigenschaften haben sich mittlere quadratische Abweichungen des Flüssigwasserpfads und der optischen Dicke von jeweils 65 gm2 und 14 ohne signifikanten Bias gezeigt. Damit zeigt sich SEVIRI für großskalige, statistische ACI-Untersuchungen repräsentativ zur Bodenperspektive. Für individuelle Falltage traten jedoch teils größere Unterschiede auf, welche durch Inhomogenitäten und Auflösungseffekte erklärt werden können. Mit SEVIRI Beobachtungen und aus der MACC Reanalyse abgeleiteten CCN Konzentrationen wurde eine Quantifizierung von ACI für das Jahr 2012 durchgeführt. Dabei wurde für Europa ein deutlicher, mikrophysikalischer Effekt gefunden, d.h. eine Abnahme von re und eine Zunahme von Nd mit zunehmender CCN Konzentration. Im Gegensatz dazu wurde für die Wolkenalbedo kein eindeutiger Anstieg mit der CCN-Konzentration gefunden. Verwendet man die Aerosol-optische Dicke (AOD) anstelle der CCN-Konzentration, sind die Werte der ACI Metrik nur halb so groß. Dieses Ergebnis deutet darauf hin, dass die AOD kein optimaler CCN-Proxy ist.

The Arctic is a particularly sensitive area with respect to climate change due to the high surface albedo of snow and ice and the extreme radiative conditions. Clouds and aerosols as parts of the Arctic atmosphere play an important role in the radiation budget, which is, as yet, poorly quantified and understood. The LIDAR (Light Detection And Ranging) measurements presented in this PhD thesis contribute with continuous altitude resolved aerosol profiles to the understanding of occurrence and characteristics of aerosol layers above Ny-Ålesund, Spitsbergen. The attention was turned to the analysis of periods with high aerosol load. As the Arctic spring troposphere exhibits maximum aerosol optical depths (AODs) each year, March and April of both the years 2007 and 2009 were analyzed. Furthermore, stratospheric aerosol layers of volcanic origin were analyzed for several months, subsequently to the eruptions of the Kasatochi and Sarychev volcanoes in summer 2008 and 2009, respectively. The Koldewey Aerosol Raman LIDAR (KARL) is an instrument for the active remote sensing of atmospheric parameters using pulsed laser radiation. It is operated at the AWIPEV research base and was fundamentally upgraded within the framework of this PhD project. It is now equipped with a new telescope mirror and new detection optics, which facilitate atmospheric profiling from 450m above sea level up to the mid-stratosphere. KARL provides highly resolved profiles of the scattering characteristics of aerosol and cloud particles (backscattering, extinction and depolarization) as well as water vapor profiles within the lower troposphere. Combination of KARL data with data from other instruments on site, namely radiosondes, sun photometer, Micro Pulse LIDAR, and tethersonde system, resulted in a comprehensive data set of scattering phenomena in the Arctic atmosphere. The two spring periods March and April 2007 and 2009 were at first analyzed based on meteorological parameters, like local temperature and relative humidity profiles as well as large scale pressure patterns and air mass origin regions. Here, it was not possible to find a clear correlation between enhanced AOD and air mass origin. However, in a comparison of two cloud free periods in March 2007 and April 2009, large AOD values in 2009 coincided with air mass transport through the central Arctic. This suggests the occurrence of aerosol transformation processes during the aerosol transport to Ny-Ålesund. Measurements on 4 April 2009 revealed maximum AOD values of up to 0.12 and aerosol size distributions changing with altitude. This and other performed case studies suggest the differentiation between three aerosol event types and their origin: Vertically limited aerosol layers in dry air, highly variable hygroscopic boundary layer aerosols and enhanced aerosol load across wide portions of the troposphere. For the spring period 2007, the available KARL data were statistically analyzed using a characterization scheme, which is based on optical characteristics of the scattering particles. The scheme was validated using several case studies. Volcanic eruptions in the northern hemisphere in August 2008 and June 2009 arose the opportunity to analyze volcanic aerosol layers within the stratosphere. The rate of stratospheric AOD change was similar within both years with maximum values above 0.1 about three to five weeks after the respective eruption. In both years, the stratospheric AOD persisted at higher rates than usual until the measurements were stopped in late September due to technical reasons. In 2008, up to three aerosol layers were detected, the layer structure in 2009 was characterized by up to six distinct and thin layers which smeared out to one broad layer after about two months. The lowermost aerosol layer was continuously detected at the tropopause altitude. Three case studies were performed, all revealed rather large indices of refraction of m = (1.53–1.55) - 0.02i, suggesting the presence of an absorbing carbonaceous component. The particle radius, derived with inversion calculations, was also similar in both years with values ranging from 0.16 to 0.19 μm. However, in 2009, a second mode in the size distribution was detected at about 0.5 μm. The long term measurements with the Koldewey Aerosol Raman LIDAR in Ny-Ålesund provide the opportunity to study Arctic aerosols in the troposphere and the stratosphere not only in case studies but on longer time scales. In this PhD thesis, both, tropospheric aerosols in the Arctic spring and stratospheric aerosols following volcanic eruptions have been described qualitatively and quantitatively. Case studies and comparative studies with data of other instruments on site allowed for the analysis of microphysical aerosol characteristics and their temporal evolution. / Die Arktis ist ein bezüglich Klimaveränderungen besonders sensitives Gebiet, d.h. die globale Erwärmung wirkt sich aufgrund der saisonal hochvariablen Strahlungsbedingungen und der Bodenalbedo dort verstärkt aus.Wolken und Aerosole als Bestandteile der arktischen Atmosphäre spielen dabei eine besondere Rolle im Strahlungsgleichgewicht. Die vorliegende Promotionsarbeit leistet mit Hilfe von LIDAR-Messungen (Light Detection and Ranging) einen Beitrag zum Verständnis von Vorkommen und Eigenschaften von Aerosolschichten über Ny-Ålesund, Spitzbergen. Besonderes Augenmerk liegt dabei auf der Analyse von Zeiträumen mit erhöhter Aerosolbelastung. Es wurde zum einen die arktische Troposphäre zweier Frühjahre (März und April der Jahre 2007 und 2009) untersucht, da im Frühjahr die Aerosol-optische Dicke (AOD) in der Arktis Maximalwerte erreicht. Zum anderen wurden stratosphärische Aerosolschichten vulkanischen Ursprungs analysiert, die in den Sommern 2008 und 2009 nach Ausbrüchen der Kasatochi und Sarychev Vulkane jeweils für mehrere Monate in der unteren Stratosphäre messbar waren. Das an der AWIPEV Forschungsstation betriebene Koldewey Aerosol Raman LIDAR (KARL), ein Instrument zur optischen Fernerkundung atmosphärischer Parameter mittels gepulster Laserstrahlung, wurde im Rahmen der Promotion grundlegend überarbeitet und mit einem neuen Teleskop sowie neuen Detektoroptiken versehen. Dies ermöglicht die Profilerfassung ab 450m über dem Meeresspiegel bis in die mittlere Stratosphäre. KARL liefert hochaufgelöste Messungen der Streueigenschaften von Aerosol- undWolkenteilchen (Rückstreuung, Extinktion und Depolarisation) sowieWasserdampfprofile in der unteren Troposphäre. Durch die Kombination von KARL Messungen mit Daten anderer Messgeräte an der AWIPEV Forschungsstation wie Radiosonden, Sonnenphotometer, Micro Pulse LIDAR und Fesselsonden wurde ein umfassender Datenbestand von Streuphänomenen in der arktischen Atmosphäre geschaffen. Die beiden genannten Frühjahreszeiträume März und April 2007 und 2009 wurden zunächst anhand meteorologischer Parameter, wie lokaler Temperatur- und Feuchteprofile sowie großskaliger Druckmuster und Luftmassenquellgebiete analysiert. Dabei konnte kein eindeutiger Zusammenhang zwischen Quellgebieten und erhöhter AOD festgestellt werden. In einem Vergleich zweier wolkenfreier Perioden im März 2007 und April 2009 war jedoch die höhere Aerosolbelastung in 2009 mit dem Transport von Luftmassen durch die innere Arktis verbunden. Aufgrund der begrenzten Lebensdauer von Aerosolen lässt das entweder Aerosol-Entstehungsprozesse in der Zentralarktis oder Transformationsprozesse während des Transportes nach Ny-Ålesund vermuten. Für Messungen am 4. April 2009 mit Maximalwerten der AOD von bis zu 0.12 konnte die Größe der Aerosolteilchen in verschiedenen Höhen mit Hilfe von Inversionsrechnungen abgeschätzt werden. Diese und andere betrachtete Fallstudien legen eine Unterscheidung von Aerosolereignissen in drei Kategorien nahe, die sich in ihrer Entstehung deutlich unterscheiden: Vertikal begrenzte Aeosolschichten in trockener Luft, zeitlich hochvariable feuchte Aerosolschichten in der planetaren Grenzschicht sowie eine erhöhte Aerosolbelastung über große Teile der Troposphäre. Für das sehr klare Frühjahr 2007 wurden die vorhandenen KARL-Daten mit Hilfe eines Klassifikationsschemas, das auf den optischen Eigenschaften der streuenden Teilchen beruht, statistisch ausgewertet. Das verwendete Schema wurde mit Hilfe von verschiedenen Fallstudien validiert und ermöglicht bei Anwendung auf größere Datenbestände eine aussagekräftige Analyse von jährlichen Schwankungen der Aerosol- und Wolkenvorkommen über Ny-Ålesund. Die Ausbrüche zweier Vulkane in der nördlichen Hemisphäre im August 2008 und im Juni 2009 erlaubten die Analyse vulkanischer Aerosolschichten in der Stratosphäre. Die zeitliche Entwicklung der stratosphärischen AOD verlief in beiden Jahren ähnlich mit Maximalwerten von über 0.1 etwa drei bis fünfWochen nach dem jeweiligen Ausbruch. In beiden Jahren wurden bis zum technisch bedingten Abbruch der Messungen jeweils Ende September erhöhte stratosphärische AOD Werte gemessen. Die niedrigste Aerosolschicht konnte jeweils direkt an der Tropopause detektiert werden. Im Jahr 2008 wurden bis zu drei Schichten detektiert, die Struktur 2009 war durch bis zu sechs schmale Schichten gekennzeichnet, die nach etwa zwei Monaten zu einer breiten Schicht verschmierten. Drei Fallstudien zu mikrophysikalischen Aerosoleigenschaften wurden durchgeführt. Dabei wurden für beide Jahre sehr große Brechungsindices von m=(1.53–1.55) - 0.02i ermittelt, die auf eine absorbierende Kohlenstoffkomponente der Vulkanaerosole hinweisen. Der errechnete Teilchenradius war ebenfalls in beiden Jahren vergleichbar mit Werten zwischen 0.16 und 0.19 μm. 2009 wurde zusätzlich ein zweites Maximum der Größenverteilung bei ca. 0.5μm gefunden. Die Langzeitmessungen mit dem Koldewey Aerosol Raman LIDAR KARL in Ny-Ålesund schaffen die Möglichkeit, arktische Aerosole in Troposphäre und Stratosphäre nicht nur in Fallstudien, sondern auch über längere Zeiträume hinweg zu analysieren. Im Rahmen dieser Promotionsarbeit konnten sowohl Aerosolvorkommen in der arktischen Troposphäre im Frühjahr als auch eine vulkanisch bedingte erhöhte Aerosolbelastung in der Stratosphäre qualitativ und quantitativ beschrieben werden. Fallstudien und die Kombination mit Daten anderer Messgeräte ermöglichten Analysen mikrophysikalischer Aerosolparameter und deren Entwicklungsprozesse.

Atmosphärische Aerosolpartikel können durch ein breites Spektrum an natürlichen oder anthropogenen Emissionen mit unterschiedlich hohen Konzentrationen in die Atmosphäre freigesetzt werden. Sie beeinflussen den Strahlungshaushalt und damit auch das Klima der Erde und können außerdem durch ihre Präsenz in der Atmosphäre Wechselwirkungen mit Mensch und Natur, also dem gesamten Ökosystem haben. Seit dem Jahr 2010 gelten in der EU Grenzwerte für die PM10 Tagesmittelkonzentration, die jedoch bereits wenige Monate nach Beginn der Gültigkeit an vielen Messstationen überschritten wurden. Das Ziel der vorliegenden Arbeit war eine objektive Bewertung der Herkunft und des Zustandes der an einem Messort ankommenden Luftmasse und der damit verbundenen Schadstoffniveaus. Im ersten Teil der Arbeit wurden PM10 Messdaten aus fünf Jahren in und um Leipzig sowie analog in fünf verschiedenen Regionen deutschlandweit in Bezug auf PM10 Grenzwertüberschreitungen untersucht. Es wurden Rückwärtstrajektorien für eine Clusteranalyse verwendet, mit der spezifische Wetterlagen unterschieden wurden und diesen dann die einzelnen Messtage mit den zugehörigen Schadstoffkonzentrationen zugeordnet wurden. Hierbei wurde deutlich, dass durch entsprechende meteorologische Bedingungen sowohl lokal als auch regional emittierte Schadstoffe in Bodennähe akkumulieren oder aber auch räumlich verteilt werden können. Außerdem wurde in dieser Arbeit eine Modellvalidierung vorgestellt. Es wurde das Modellsystem COSMO-MUSCAT/ext-M7 verwendet, dessen Ergebnisse mit Beobachtungsdaten verglichen wurden. Als erstes wurde die Beschreibung der meteorologischen Bedingungen, dann die räumliche Verteilung von PM10, die chemische Partikelzusammensetzung sowie physikalische Aerosolparameter wie Partikelanzahl, -volumen und -durchmesser verglichen. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass nach wie vor Probleme bei der Beschreibung der mikrophysikalischen Aerosoleigenschaften bestehen. Die Größenordnungen der verglichenen Parameter können vom Modell abgebildet werden, dennoch müssen Modellergebnisse nach wie vor mit Vorsicht interpretiert werden, insbesondere hinsichtlich von Prozessen, bei denen die Partikelanzahl eine Rolle spielen.

Aerosole dienen als Kondensationskerne (CCN) und verändern die Wolkentropfenkonzentration (Nd) und weitere Wolkeneigenschaften. Nd ist daher ein Schlüsselparameter von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen (ACI). ACI sind bezüglich ihrer Klimarelevanz nur unzureichend bestimmt. ACI wurden auf verschiedenen Skalen und mit unterschiedlichen Methoden von unterschiedlichen Perspektiven aus untersucht, was zu einer großen Variabilität von ACI Metriken in der Literatur führt. Für eine genauere Quantifizierung von ACI, wurden in dieser Arbeit damit verbundene, entscheidende Unsicherheiten diskutiert, u.a. das Einmischen trockener Luft, Unsicherheiten von Retrieval-Methoden und die Konsistenz von Schlüsselparametern auf verschiedenen Skalen. Um Nd und weitere Wolkeneigenschaften aus passiven Satellitenbeobachtungen für Flüssigwasserwolken abzuleiten, wird oft das adiabatische Modell herangezogen. Es wurde untersucht, inwiefern dieses Modell reale Bedingungen wiedergibt. Es wurde gezeigt, dass Wolken typischerweise subadiabatisch sind, mit stark reduziertem Flüssigwassergehalt nahe der Wolkenoberkante. Der Einmischprozess variiert zeitlich stark und erschwert die Quantizierung von ACI. Für unterschiedliche Cloudnet-Stationen variieren die Medianwerte des subadiabatischen Faktors von 0.35+/-0.12 bis 0.48+/-0.22. Dieser hängt stark von der geometrischen Wolkendicke ab, wobei dickere Wolken subadiabatischer sind. Die Ableitung von Nd aus bodenbasierten Radar-Radiometer-Beobachtungen ist sehr sensitiv gegenüber a-priori Annahmen. Um zusätzliche Beobachtungen und Unsicherheiten berücksichtigen zu können, wurde ein neuartiges Optimal Estimation (OE) Retrieval entwickelt und mittels synthetischer Wolkenprofile evaluiert. Mittels einer Sensitivitätsstudie konnte die Verbesserung der Retrieval-Genauigkeit für die OE Methode gezeigt werden, wenn die Beobachtungen der optischen Dicke mit berücksichtigt werden. Die Annahme einer typischen Breite der Tropfengrößenverteilung ist dabei eine der größten Unsicherheiten von Nd (Unsicherheit für die OE Methode etwa 150%, für die Radar-Radiometer-Methode etwa 200%). Desweiteren wurden aus unterschiedlichen Perspektiven abgeleitete wolkenmikrophysikalische Größen hinsichtlich ihrer Konsistenz untersucht. Beim Vergleich von Nd und des Effektivradius (re) vom bodengebundenen Retrieval mit in-situ Beobachtungen für einen Falltag wurde eine gute Übereinstimmung gefunden. Beim Vergleich der von SEVIRI und Bodenstationen abgeleiteten Wolkeneigenschaften haben sich mittlere quadratische Abweichungen des Flüssigwasserpfads und der optischen Dicke von jeweils 65 gm2 und 14 ohne signifikanten Bias gezeigt. Damit zeigt sich SEVIRI für großskalige, statistische ACI-Untersuchungen repräsentativ zur Bodenperspektive. Für individuelle Falltage traten jedoch teils größere Unterschiede auf, welche durch Inhomogenitäten und Auflösungseffekte erklärt werden können. Mit SEVIRI Beobachtungen und aus der MACC Reanalyse abgeleiteten CCN Konzentrationen wurde eine Quantifizierung von ACI für das Jahr 2012 durchgeführt. Dabei wurde für Europa ein deutlicher, mikrophysikalischer Effekt gefunden, d.h. eine Abnahme von re und eine Zunahme von Nd mit zunehmender CCN Konzentration. Im Gegensatz dazu wurde für die Wolkenalbedo kein eindeutiger Anstieg mit der CCN-Konzentration gefunden. Verwendet man die Aerosol-optische Dicke (AOD) anstelle der CCN-Konzentration, sind die Werte der ACI Metrik nur halb so groß. Dieses Ergebnis deutet darauf hin, dass die AOD kein optimaler CCN-Proxy ist.

Atmosphärische Aerosolpartikel können durch ein breites Spektrum an natürlichen oder anthropogenen Emissionen mit unterschiedlich hohen Konzentrationen in die Atmosphäre freigesetzt werden. Sie beeinflussen den Strahlungshaushalt und damit auch das Klima der Erde und können außerdem durch ihre Präsenz in der Atmosphäre Wechselwirkungen mit Mensch und Natur, also dem gesamten Ökosystem haben. Seit dem Jahr 2010 gelten in der EU Grenzwerte für die PM10 Tagesmittelkonzentration, die jedoch bereits wenige Monate nach Beginn der Gültigkeit an vielen Messstationen überschritten wurden. Das Ziel der vorliegenden Arbeit war eine objektive Bewertung der Herkunft und des Zustandes der an einem Messort ankommenden Luftmasse und der damit verbundenen Schadstoffniveaus. Im ersten Teil der Arbeit wurden PM10 Messdaten aus fünf Jahren in und um Leipzig sowie analog in fünf verschiedenen Regionen deutschlandweit in Bezug auf PM10 Grenzwertüberschreitungen untersucht. Es wurden Rückwärtstrajektorien für eine Clusteranalyse verwendet, mit der spezifische Wetterlagen unterschieden wurden und diesen dann die einzelnen Messtage mit den zugehörigen Schadstoffkonzentrationen zugeordnet wurden. Hierbei wurde deutlich, dass durch entsprechende meteorologische Bedingungen sowohl lokal als auch regional emittierte Schadstoffe in Bodennähe akkumulieren oder aber auch räumlich verteilt werden können. Außerdem wurde in dieser Arbeit eine Modellvalidierung vorgestellt. Es wurde das Modellsystem COSMO-MUSCAT/ext-M7 verwendet, dessen Ergebnisse mit Beobachtungsdaten verglichen wurden. Als erstes wurde die Beschreibung der meteorologischen Bedingungen, dann die räumliche Verteilung von PM10, die chemische Partikelzusammensetzung sowie physikalische Aerosolparameter wie Partikelanzahl, -volumen und -durchmesser verglichen. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass nach wie vor Probleme bei der Beschreibung der mikrophysikalischen Aerosoleigenschaften bestehen. Die Größenordnungen der verglichenen Parameter können vom Modell abgebildet werden, dennoch müssen Modellergebnisse nach wie vor mit Vorsicht interpretiert werden, insbesondere hinsichtlich von Prozessen, bei denen die Partikelanzahl eine Rolle spielen.

Es wurden erstmals die Größenverteilungen von Bioaerosolen, sowie deren tageszeitlicher Konzentrationsverlauf in der Emission von Anlagen zur Geflügelhaltung mittels standardisierter Verfahren bestimmt. Die Ergebnisse richten sich im Rahmen von Genehmigungsverfahren an Anlagenbetreiber, Gutachter und Behörden. Sie legen nahe, dass zukünftig sowohl die Partikelgrößenverteilung, als auch die tageszeitlichen Emissionsschwankungen bei der Ausbreitungsrechnung von Bioaerosolen berücksichtigt werden sollten. Bezüglich der verwendeten Emissionsfaktoren wird eine Halbierung des Konventionswertes für Legehennen und Putenmast aufgezeigt, bezüglich des Größenklassenspektrums für Anlagen der Geflügelhaltung eine Aufteilung von 15 % PM 2,5; 25 % PM 10; und 60 % TSP. Redaktionsschluss: 31.01.2018

Aerosol particles interact with sunlight through scattering and absorption and have therefore a direct radiative effect. Hygroscopic aerosol particles take up water and are able to grow in size below 100% relative humidity, which involves the change of optical properties and the direct radiative effect. The change of aerosol optical properties for aerosol mixtures under humidification is presently not well understood, especially for the largest particle sources worldwide. The present PhD-thesis quantifies wavelength- and humidity-dependent aerosol optical properties for a mixture of Saharan mineral dust and marine aerosol. For quantification, an aerosol model was developed, which based on in-situ measurements of microphysical and optical properties at Cape Verde. With this model, aerosol optical properties were calculated from the dry state up to 90% relative humidity. To validate the model, a measure of the total extenuated light from particles under ambient conditions was used. Finally, the humidity dependence of aerosol optical properties for marine aerosol, Saharan dust aerosol, and a mixture of both species was described by two empirical equations. With the wavelength of the incident visible solar radiation, relative humidity, and dry dust volume fraction, the humidity dependence of optical properties can be calculated from tabulated values. To calculate radiative effects, aerosol optical properties were used as input parameters for global circulation models including radiative transfer. Due to the complexity of aerosol related processes, they have been treated implicitly, meaning in parameterized form. For modelling purposes, the present PhD-thesis provides a solution to include humidity effects of aerosol optical properties. / Aerosolpartikel wechselwirken durch Streu- und Absorptionsprozesse mit der einfallenden Sonnenstrahlung und haben somit einen direkten Strahlungseffekt. Bei relativen Feuchten bis 100% können Aerosolpartikel aufquellen und somit ihre Größe ändern. Im Zuge des Aufquellens, ändern sich die optischen Eigenschaften und somit auch der direkte Strahlungseffekt der Aerosolpartikel. Speziell für Mischungen von verschiedenen Aerosolspezies ist die Änderung der optischen Eigenschaften des Aerosols durch Feuchte Einfuss noch nicht ausreichend verstanden. Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist daher die Quantifizierung der wellenlängen- und feuchteabhängigen optischen Eigenschaften einer Mischung von Saharastaub- und marinen Aerosol. Die zur Quantifizierung notwendigen Daten wurden im Rahmen einer Feldmessung von mikrophysikalischen- und optischen Aerosol-Eigenschaften auf den Kapverdischen Inseln gesammelt. Auf Grundlage dieser Messungen wurde ein Aerosol-Modell entwickelt. Dieses Modell wurde daraufhin verwendet, um Berechnungen von optischen Aerosol-Eigenschaften bei relativen Feuchten bis 90% durchzuführen. Eine Messung der Lichtschwächung durch Aerosolpartikel unter Umgebungsbedingungen wurde verwandt, um das Modell bei Umgebungsfeuchten zu validieren. Die Wellenlängen- und Feuchteabhängigkeit der optischen Eigenschaften des Aerosols wurde parametrisiert und konnte anhand von zwei Parametergleichungen bestimmt werden. Unter Benutzung von tabellierten Werten und der Wellenlänge des einfallenden sichtbaren Sonnenlichtes, der relativen Feuchte, sowie der Staubvolumenfraktion, kann die Feuchteabhängigkeit von wichtigen Aerosol-optischen Eigenschaften für Saharastaub, marinen Aerosol und einer Mischung aus beiden Komponenten bestimmt werden. Globale Zirkulationsmodelle, die auch eine Berechnung von Strahlungseffekten durch Aerosolpartikel beinhalten, nutzen Aerosol-optische Eigenschaften als Eingabeparameter. Durch zunehmende Komplexitiät zur Beschreibung von Wechselwirkungen in der Atmosphäre, sind einfache Parametrisierungen unabdingbar. Die vorliegende Arbeit liefert daher einen wichtigen Beitrag für die Modellierung von Strahlungseffekten durch Aerosolpartikel und somit zum Verständnis des Strahlungshaushaltes der Erde.

Mineralstaub und Seesalz sind der Masse nach die häufigsten Aerosoltypen und dominieren den natürlichen Aerosolanteil. Die vorliegende Arbeit untersucht, wie deren optische Eigenschaften durch atmosphärische Prozesse verändert werden. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein Drei-Wellenlängen-Polarisationslidar entwickelt, um ferntransportierten Wüstenstaub zu untersuchen. Die der Arbeit zugrunde liegenden Messungen wurden im Rahmen der SALTRACE-Kampagne (Experiment zum Ferntransport von Aerosolen aus der Sahara und Aerosol-Wolken-Wechselwirkung) auf Barbados (13º N, 59º W) in den Jahren 2013 und 2014 durchgeführt. Die Lidarmessungen in Barbados ergaben, dass der Saharastaub nach einem Transportweg von 5000 km über den Atlantik im Mittel (21 Fälle) ein lineares Partikeldepolarisationsverhältnis von 0.25 ± 0.03 bei 355 nm, 0.28 ± 0.02 bei 532 nm und 0.23 ± 0.02 bei 1064 nm aufweist. Im Vergleich mit vorangegangen Messungen in Marokko und auf den Kapverden wurde kein signifikanter Unterschied der Werte bei 355 und 532 nm festgestellt. Lediglich die Abnahme des Depolarisationsverhälnisses bei 1064 nm zwischen Marokko und Barbados deutet auf einen Verlust der größeren Staubpartikel hin, ein Ergebnis, das von flugzeuggetragenen in-situ-Messungen bekräftigt wurde. Die optischen Eigenschaften von marinen Aerosolpartikeln wurden in Abhängigkeit der relativen Feuchte (RH) gemessen. Zu diesem Ziel wurden die Polarisations- und Wasserdampfmessungen des Lidars mit den Temperaturprofilen der Radiosonde kombiniert. Der Phasenübergang von sphärischen Seesalzpartikeln bei hoher relativer Feuchte zu nichtsphärischen (würfelartigen) Seesalzkristallen bei geringer relativer Feuchte (<50% RH) konnte durch einen starken Anstieg des Partikeldepolarisationsverhältnisses von 0.02 auf 0.12, 0.15 und 0.10 bei 355, 532 und 1064 nm beobachtet werden. Die Bestimmung der Wachstumsfaktoren des Extinktionskoeffizienten bei einem Anstieg der relativen Feuchte von 40% auf 80% ergab 1.94 ± 0.94, 3.70 ± 1.14 und 5.37 ± 1.66 bei 355, 532 und 1064 nm. Die ausschließlich marin geprägten Luftmassen über Barbados Ende Februar 2014 während der SALTRACE-Winterkampagne boten ideale Messbedingungen. Als weiterer Beitrag zur Charakterisierung der optischen Eigenschaften atmosphärischer Aerosole wurde im Rahmen dieser Arbeit zum ersten Mal der Extinktionskoeffizient und das Lidarverhältnis bei 1064 nm gemessen. Die neue Technik basiert auf der Rotations- Ramanstreuung bei 1064 nm und wurde in einer Zirruswolke getestet, da dort der Extinktionskoeffizient im beobachteten Bereich wellenlängenunabhängig ist.:1 Introduction 2 Observations at Barbados 2.1 Meteorological situation at Barbados 2.2 SALTRACE campaign 3 Lidar technique 3.1 BERTHA lidar system 3.2 Mueller-Stokes formalism 3.3 Lidar equation 3.4 Particle backscatter coefficient 3.5 Extinction coefficient 3.6 Linear depolarization ratio 4 Results and Discussion 2 4.1 First publication: Triple-wavelength depolarization-ratio profiling of Saharan dust over Barbados during SALTRACE in 2013 and 2014 4.2 Second publication: Dry versus wet marine particle optical properties: RH dependence of depolarization ratio, backscatter, and extinction from multiwavelength lidar measurements during SALTRACE 4.3 Third publication: 1064 nm rotational Raman lidar for particle extinction and lidar-ratio profiling: cirrus case study 5 Summary and Conclusions / Mineral dust and sea salt are the most abundant aerosol types (by mass) dominating the natural aerosol load. The present thesis investigates how their optical properties change due to atmospheric processes. In the framework of this thesis, a triple-wavelength polarization lidar was developed for studies of desert dust after long-range transport. The measurements included in this thesis were performed in the framework of the Saharan Aerosol Long-Range Transport and Aerosol-Cloud-Interaction Experiment (SALTRACE) at Barbados (13º N, 59º W) in 2013 and 2014. In the Saharan dust plumes over Barbados after an atmospheric transport of 5000 km across the Atlantic an average (21 cases) particle linear depolarization ratio of 0.25 ± 0.03 at 355 nm, 0.28 ± 0.02 at 532 nm, and 0.23 ± 0.02 at 1064 nm was measured. When comparing these results to values of previous observations in Morocco and Cabo Verde, no significant change in the depolarization ratio at 355 and 532 nm of Saharan dust was detected. A decrease in the depolarization ratio at 1064 nm between Morocco and Barbados points to a loss of the larger dust particles, a result that was corroborated by air-borne in situ observations. The optical properties of marine aerosol particles were measured under changing ambient relative humidity (RH). For this purpose the polarization and vapor measurements of the lidar were combined with the temperature profile of the radiosonde. The phase transition from spherical sea salt particles under humid conditions to non-spherical (cubic-like) sea salt crystals under dry conditions (<50% RH) could be observed. A strong increase in the particle depolarization ratio from values around 0.02 to values of 0.12 at 355 nm, 0.15 at 532 nm and 0.10 at 1064 nm for cubic-like marine particles was found. A particle extinction enhancement factor of 1.94 ± 0.94, 3.70 ± 1.14 and 5.37 ± 1.66 at 355, 532 and 1064 nm was observed under pristine marine conditions for an increase in RH from 40% to 80%. The measurements were performed while pure marine conditions prevailed at Barbados during the SALTRACE winter campaign at the end of February 2014. In the framework of this thesis, as a further contribution to the characterization of the optical properties of atmospheric aerosols, the extinction coefficient and the lidar ratio at 1064 nm were measured for the first time. The new technique is based on rotational Raman scattering at 1064 nm. The new method was tested in a cirrus cloud taking advantage of the wavelength independence (in the 355 – 1064 nm range) of the extinction coefficient.:1 Introduction 2 Observations at Barbados 2.1 Meteorological situation at Barbados 2.2 SALTRACE campaign 3 Lidar technique 3.1 BERTHA lidar system 3.2 Mueller-Stokes formalism 3.3 Lidar equation 3.4 Particle backscatter coefficient 3.5 Extinction coefficient 3.6 Linear depolarization ratio 4 Results and Discussion 2 4.1 First publication: Triple-wavelength depolarization-ratio profiling of Saharan dust over Barbados during SALTRACE in 2013 and 2014 4.2 Second publication: Dry versus wet marine particle optical properties: RH dependence of depolarization ratio, backscatter, and extinction from multiwavelength lidar measurements during SALTRACE 4.3 Third publication: 1064 nm rotational Raman lidar for particle extinction and lidar-ratio profiling: cirrus case study 5 Summary and Conclusions

From September 17 to October 5, 2012, a field campaign with focus on clouds, aerosols, radiation and dynamics and their interaction in clouds that was coordinated and organized by the Leipzig Institute for Meteorology took place at the Zugspitze mountain. / Vom 17. September bis 5. Oktober wurde vom Leipziger Institut eine Feldkampagne zur Untersuchung der Wechselwirkung von Aerosolen, Niederschlag und Strahlung insbesondere in Hinblick auf konvektive Wolken auf der Zugspitze koordiniert und organisiert.

To understand the contribution of aerosol particles to radiative forcing and heterogeneous chemical processes in the upper troposphere and lowermost stratosphere (UT/LMS), the knowledge of the particle size distribution is mandatory. Unfortunately, measurements in the UT/LMS are costly. Research aircrafts are expensive and thus their application is limited in time and space. Satellite remote sensing measurements provide a good temporal and spatial (horizontal) coverage, but only a limited vertical resolution and currently cannot resolve the particle size distribution. Therefore, within this thesis an optical particle counter (OPC) unit was modified for the application onboard a passenger long-haul aircraft within the CARIBIC project (www.caribic-atmospheric.com). The CARIBIC OPC unit provides regular and cost-efficient particle size distribution measurements of accumulation mode particles in the UT/LMS. In April 2010, the new OPC unit was installed for the first time onboard the Lufthansa Airbus A340 600 (D-AIHE) for the measurement of the volcanic ash cloud from the Eyjafjallajökull eruption (April to May 2010). Since June 2010 the OPC unit measures on usually four intercontinental flights per month the UT/LMS particle size distribution in the particle size range 125 to 1300 nm particle diameter. As the data acquisition stores the scattering raw signal and all housekeeping data as well, during the post flight data analysis the temporal- and size channel resolution can be flexible set. Within this work the data were analyzed with 32 size channels and 300 seconds. As aircraft-borne measurements are always time-consuming, the development of the OPC unit and the analysis routine, as well as its characterization and certification took more than two thirds of the total working time of this thesis. Therefore, the analysis of the data is limited to the first year of regular measurements until May 2011. Nevertheless, this dataset is sufficient to demonstrate the scientific relevance of these measurements. To validate the OPC data, a comparison to particle size distributions measured from board research aircraft was carried out. The analysis of the volcanic ash flights in April and May 2010 showed strongly enhanced particle mass concentrations inside the plumes and agreed in some regions very well to the particle mass concentration predicted by a dispersion model. A further case study shows the occurrence of a surprising large (1000 km) and high concentrated pollution plume over eastern Asia close to Osaka (Japan). Inside the plume the highest particle number- and mass concentrations measured with the OPC unit in the analysis period were observed (except volcanic ash flights). A detailed analysis of the in parallel measured trace gasses as well as meteorological- and LIDAR data showed, the observed plume originate from biomass burning and industrial emissions in eastern China. A third case study gives a first attempt of a mass closure/validation between the particle masses derived by the CARIBIC OPC unit and the CARIBIC impactor particle samples. First statistical analyses to the vertical, meridional, and seasonal variation of the accumulation mode particle size distribution and therefrom derived parameter indicate a stratospheric vertical increasing gradient for the particle number- and mass concentration. In general in the mid-latitude LMS the concentration of accumulation mode particles was found to be on average 120% higher than in the mid-latitude UT. The mid-latitude LMS particle size distribution shows a seasonal variation with on average 120% higher concentrations during spring compared to fall. This results can be explained with general dynamics in the stratosphere (Brewer-Dobson Circulation) and in the tropopause region (stratosphere-troposphere-exchange, STE). An anti-correlation of gaseous mercury to the stratospheric particle surface area concentration (R²=0.97) indicates that most likely stratospheric aerosol particles do act as a sink for gaseous mercury. Finally, two comparisons of the OPC data to data from satellite remote sensing and a global aerosol model underline the OPC potential and the benefits of creating an in situ measured reference dataset. / Um die Rolle von Aerosolpartikeln beim Strahlungsantrieb und der heterogenen chemischen Prozessen in der oberen Troposphäre und untersten Stratosphäre (OT/US) verstehen zu können, ist es unabdingbar die Partikelgrößenverteilung zu kennen. Messungen der Partikelgrößenverteilung in dieser Region sind allerdings aufwendig. Der Einsatz von Forschungsflugzeugen ist teuer und deshalb zeitlich und räumlich nur begrenzt. Satellitenmessungen bieten zwar eine gute zeitliche und räumliche (horizontal) Abdeckung, aber nur eine begrenzte vertikale Auflösung. Weiterhin können bisherige Satellitenmessungen die Partikelgrößenverteilung nicht auflösen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deshalb ein optischer Partikelzähler (OPC) Messeinschub für den Einsatz an Bord eines Langstrecken-Passagierflugzeugs aufgebaut (CARIBIC Projekt, www.caribic-atmospheric.com). Mit diesem Messeinschub kann regelmäßig und kosteneffizient die Partikelgrößenverteilung des Akkumulationsmodes in der OT/US gemessen werden. Im April 2010 wurde der neue OPC Einschub erstmals an Bord des Lufthansa Airbus A340-600 (D-AIHE) installiert um die Vulkanasche der Eyjafjallajökull Eruption (April bis Mai 2010) zu messen. Seit Juni 2010 misst der OPC Einschub auf durchschnittlich vier Interkontinentalflügen pro Monat die Partikelgrößenverteilung der OT/US im Größenbereich zwischen 125 und 1300 nm Partikeldurchmesser. Während des Fluges speichert die Datenerfassung alle Rohsignale ab und ermöglicht dadurch eine nutzerspezifische Datenauswertung nach dem Flug (z. B. Anzahl der Größenkanäle oder Zeitauflösung). Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Daten mit 32 Größenkanälen und 300 Sekunden analysiert. Da fluggetragene Messungen immer sehr aufwendig sind, beanspruchte die Entwicklung des OPC Einschubs und des Analysealgorithmus, sowie die Charakterisierung und Zertifizierung mehr als zwei Drittel der Gesamtarbeitszeit dieser Arbeit. Daher ist die Analyse der Messdaten auf das erste Jahr der regulären Messungen bis Mai 2011 beschränkt. Dennoch ist dieser Datensatz geeignet um die wissenschaftliche Relevanz dieser Messungen zu demonstrieren. Um die OPC-Daten zu validieren, wurde ein Vergleich mit bisherigen OPC Messungen von Bord Forschungsflugzeugen durchgeführt. Die Analyse der Vulkanascheflüge im April und Mai 2010 zeigte in der Abluftfahne stark erhöhte Partikelmassekonzentrationen, welche in einigen Vergleichsregionen sehr gut mit der Vorhersage eines Disperionsmodells übereinstimmten. Eine weitere Fallstudie zeigt das Auftreten einer überraschend großen (1000 km) und hoch konzentrierten Abluftfahne über Ostasien nahe Osaka (Japan). In der Abluftfahne wurde die im Analysezeitraum höchste mit dem CARIBIC OPC gemessene Partikelanzahl- und Massenkonzentration beobachtet (ausgenommen Vulkanascheflüge). Eine detaillierte Analyse der parallel gemessenen Spurengase, sowie meteorologischer Daten und LIDAR Profile zeigte, dass die beobachtete Abluftfahne eine Mischung aus Biomasseverbrennungs- und Industrieabgasen aus Ost-China war. Eine dritte Fallstudie stellt einen ersten Versuch einer Massenschließung/Validierung zwischen der aus den CARIBIC OPC-Daten abgeleiteten Partikelmasse und der Partikelmasse aus CARIBIC Impaktorproben dar. Erste statistische Analysen zur vertikalen, meridionalen und saisonalen Variabilität der Partikelgrößenverteilung im Akkumulationsmode und daraus abgeleiteten Parametern zeigen einen vertikal ansteigenden Gradienten für die Partikelanzahl- und Massenkonzentration. Generell war in der US der mittleren Breiten die Konzentration von Akkumulationsmode Partikeln im Mittel um 120% höher als in der OT der mittleren Breiten. Weiterhin wurde in der US der mittleren Breiten eine jahreszeitliche Schwankung gefunden. Im Frühling war die mit dem OPC gemessene Partikelkonzentrationen im Mittel um 120% höher als im Herbst. Diese Befunde lassen sich mit der atmosphärischen Dynamik in der Stratosphäre (Brewer-Dobson Zirkulation) und in der Tropopausenregion (Stratosphäre-Troposphäre-Austauschprozesse) erklären. Eine gefundene negative Korrelation von gasförmigen Quecksilber mit der stratosphärischen Partikeloberflächenkonzentration (R²=0.97) ist ein starker Indikator dafür, dass in der US Aerosolpartikel eine Senke für gasförmiges Quecksilber darstellen. Zum Abschluss unterstreichen zwei Vergleiche der OPC-Daten mit Satellitenmessungen und Ergebnissen eines globalen Aerosolmodels das Potential und den Nutzen der CARIBIC OPC Daten als in-situ gemessenen Referenzdatensatz.