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<p>The development of all-electric or plug-in hybrid vehicles requires the use of advanced energy storage devices with high power. Dedicated for energy storage, electrochemical supercapacitors (ES) offer the advantage of high power density. High power ES can provide load-leveling for batteries and fuel cells during starting, acceleration, hill climbing and braking. ES are important for reducing cycling of batteries, thus extending their lifetime by energy storage and delivery during fast transient operations such as in braking (storage) or start up and acceleration (supply).</p> <p>The interest in polypyrrole (PPY) for the application in ES is attributed to the high specific capacitance (SC) of this material. The possibility of PPY deposition on stainless steel substrates is important for the practical applications of PPY films in ES, using low cost stainless steel current collectors. The important task is to avoid anodic dissolution of the substrates during PPY electropolymerization. Polypyrrole (PPY) films were electrochemically deposited on stainless steel substrates or Ni plaque from aqueous pyrrole solutions containing anionic additives. The method resulted in the formation of adherent and uniform films. The deposition yield was investigated at galvanostatic conditions. It was found that anionic additives can be used for the dispersion of multiwall carbon nanotubes (MWCNTs) and fabrication of composite PPY–MWCNT films. The deposition yield was studied under galvanostatic conditions. The mechanism of PPY–MWCNTs deposition was discussed. The incorporation of MWCNTs into the PPY during electropolymerization resulted in the formation of porous films. The films were investigated for the application in electrodes of electrochemical supercapacitors. Electrochemical testing in the 0.5M Na₂SO₄ electrolyte solutions showed a capacitive behaviour in a voltage window of -0.5 to +0.4 V versus a saturated calomel electrode. The results indicated that the PPY–MWCNT films deposited on the stainless steel and nickel plaque substrates are promising electrode materials for ES.</p> / Master of Applied Science (MASc)

<p>In this thesis, a modern transmission electron microscope is used to perform high-resolution electron energy loss studies of metallic nanostructures and carbon nanotubes.</p> <p>The remarkable optical properties of metallic nanostructures arise from the excita- tion of surface plasmons. With improved instrumentation, surface plasmon resonances are imaged in a variety of nanostructures, enabling a greater understanding of their behaviour in nanoscale systems. It is shown that surface plasmons set up multiple high order resonances in silver nanorods, and they freely propagate around sharp corners in silver nanowires. It is also demonstrated that silver nanorice structures resonate in a similar manner to nanorods, despite the high density of stacking faults in the structure. Finally, a complementary structural pair is found to resonate in a complementary fashion, in agreement with Babinet’s principle.</p> <p>Carbon nanotubes exhibit unique physicochemical properties that have led to their use in a variety of novel materials science applications. Despite rapid progress in the theoretical and experimental investigation of carbon nanotubes, techniques capable of studying the structural and electronic properties of individual tubes are limited. Here, it is demonstrated that the spectral signature of carbon can be used to identify the electronic character of individual single-walled carbon nanotubes. In addition, a new technique is used to map bonding anisotropy in a multi-walled carbon nanotube.</p> <p>Also presented in this thesis is the design and construction of a unique laser-TEM system. Early results from the system include in-situ measurements of laser-induced structural and electronic distortions in individual carbon nanotubes.</p> / Doctor of Philosophy (PhD)

Since there is a continuous shrinking of feature sizes in ultra-large scale integrated (ULSI) circuits, requirements on materials and technology are going to rise dramatically in the near future. In particular, at the interconnect system this calls for new concepts and materials. Therefore, carbon nanotubes (CNTs) are considered as a promising material to replace partly or entirely metal interconnects in such devices. The present thesis aims to make a contribution to the CNT growth control with the thermal chemical vapor deposition (CVD) method and the integration of CNTs as vertical interconnects (vias) in ULSI circuits. Different support/catalyst systems are examined in processes for catalyst pretreatment and CNT growth. The investigations focus on the catalyst formation and the interactions at the interfaces. Those effects are related to the CNT growth. To get an insight into interactions at interfaces, film structure, composition, and CNT growth characteristics, samples are extensively characterized by techniques like AFM, SEM, TEM, XRD, XPS, and Raman spectroscopy. Screening studies on nanoparticle formation and CNT growth with the well known system SiO2/Ni are presented. This system is characterized by a weak support/catalyst interaction, which leads to undirected growth of multi-walled CNTs (MWCNTs). By contrast, at the Ta/Ni system a strong interaction causes a wetting of catalyst nanoparticles and vertically aligned MWCNT growth. At the system W/Ni a strong interaction at the interface is found as well, but there it induces Stranski-Krastanov catalyst film reformation upon pretreatment and complete CNT growth inhibition. Studies on the SiO2/Cr/Ni system reveal that Cr and Ni act as a bi-catalyst system, which leads to a novel nanostructure defined as interlayer CNT (ICNT) structure. The ICNT films are characterized by well crystallized vertically aligned MWCNTs, which grow out a Cr/Ni layer lifted off as a continuous and very smooth layer from the substrate with the growth. Besides, this nanostructure offers new possibilities for the integration of CNTs in different electronic applications. Based on the presented possibilities of manipulating CNT growth, an integration technology was derived to fabricate CNT vias. The technology uses a surface mediated site-selective CVD for the growth of MWCNTs in via structures. Developments are demonstrated with the fabrication of via test vehicles and the site-selective growth of MWCNTs in vias on 4 inch wafers. Furthermore, the known resistance problem of CNT vias, caused by too low CNT density, is addressed by a new approach. A CNT/metal heterostructure is considered, where the metal is implemented through atomic layer deposition (ALD). The first results of the coating of CNTs with readily reducible copper oxide nanoparticles are presented and discussed. / Aufgrund der kontinuierlichen Verkleinerung von Strukturen in extrem hoch integrierten (engl. Ultra-Large Scale Integration − ULSI) Schaltkreisen werden die Anforderungen an die Materialien und die Technologie in naher Zukunft dramatisch ansteigen. Besonders im Leitbahnsystem sind neue Materialien und Konzepte gefragt. Kohlenstoffnanoröhren (engl. Carbon Nanotubes − CNT) stellen hierbei ein vielversprechendes Material dar, um teilweise oder sogar vollständig metallische Leitbahnen zu ersetzen. Die vorliegende Arbeit liefert einen Beitrag zur CNT-Wachstumskontrolle mit der thermischen Gasphasenabscheidung (engl. Chemical Vapor Deposition − CVD) sowie der Integration von CNTs als vertikale Leitungsverbindungen (Via) in ULSI-Schaltkreisen. Verschiedene Untergrund/Katalysator-Systeme werden in Prozessen zur Katalysatorvorbehandlung sowie zum CNT-Wachstum betrachtet. Die Untersuchungen richten sich insbesondere auf die Katalysatorformierung und die Wechselwirkungen an den Grenzflächen. Diese werden mit dem CNT-Wachstum in Verbindung gebracht. Für Untersuchungen von Grenzflächeninteraktionen, Schichtstruktur, Zusammensetzung sowie CNT-Wachstumscharakteristik werden Analysen mit AFM, REM, TEM, XRD, XPS und Raman-Spektroskopie genutzt. Zunächst werden Voruntersuchungen an dem gut bekannten System SiO2/Ni zur Nanopartikelformierung und CNTWachstum vorgestellt. Dieses System ist gekennzeichnet durch eine schwache Wechselwirkung zwischen Untergrund und Katalysator sowie ungerichtetem Wachstum von mehrwandigen CNTs (MWCNTs). Im Gegensatz dazu hat bei dem System Ta/Ni eine starke Interaktion an der Grenzfläche eine Katalysatornanopartikelbenetzung und vertikales MWCNT-Wachstum zur Folge. Für das W/Ni-System gelten ebenfalls starke Interaktionen an der Grenzfläche. Bei diesem System wird allerdings eine Stranski-Krastanov-Schichtformierung des Katalysators und eine vollständige Unterbindung von CNT-Wachstum erreicht. Bei dem System SiO2/Cr/Ni agieren Cr und Ni als Bi- Katalysatorsystem. Dies führt zu einer neuartigen Nanostruktur, die als Zwischenschicht-CNT (engl. Interlayer Carbon Nanotubes − ICNTs) Struktur definiert wird. Die Schichten sind durch eine gute Qualität von gerichteten MWCNTs charakterisiert, die aus einer geschlossenen, sehr glatten und von den CNTs getragenen Cr/Ni-Schicht herauswachsen. Darüber hinaus bietet die Struktur neue Möglichkeiten für die Integration von CNTs in verschiedene elektronische Anwendungen. Auf der Grundlage der vorgestellten Manipulationsmöglichkeiten von CNT-Wachstum wurde eine Integrationstechnologie für CNTs in Vias abgeleitet. Der Ansatz ist eine oberflächeninduzierte selektive CVD von vertikal gerichteten MWCNTs in Via-Strukturen. Diese Technologie wird mit der Herstellung von einem Via-Testvehikel und dem selektiven CNT-Wachstum in Vias auf 4 Zoll Wafern demonstriert. Um das Widerstandsproblem von CNT-Vias, verursacht durch eine zu niedrige CNT-Dichte, zu reduzieren, wird eine Technologieerweiterung vorgeschlagen. Der Ansatz geht von einer CNT/Metall-Heterostruktur aus, bei der das Metall mit Hilfe der Atomlagenabscheidung (engl. Atomic Layer Deposition − ALD) implementiert wird. Es werden erste Ergebnisse zur CNT-Beschichtung mit reduzierbaren Kupferoxidnanopartikeln vorgestellt und diskutiert.

Considerando a relação História-Cinema, a presente dissertação é uma reflexão sobre a produção cinematográfica anarquista da CNT durante a Guerra Civil Espanhola (1936-1939), a partir da análise de três de seus principais filmes de ficção: Carne de Fieras (1936/1992), Barrios Bajos (1937) e Aurora de Esperanza (1937). Eles foram construídos numa estrutura de narrativa clássica e melodramática e, dotados de temáticas diversas, como o adultério, a prostituição assediada por gangsteres e o drama do desemprego, representam uma iniciativa ímpar na construção de um cinema social, sob o comando de uma poderosa organização anarquista e durante o processo revolucionário. Neste sentido, consideramos também os meandros do desenvolvimento do anarquismo e do cinema espanhóis, cujas singularidades imprimiram uma dinâmica específica àqueles filmes. / Considering the relation between History and Cinema, this present dissertation will ponder on the anarchist cinematographic production of CNT during the Spanish Civil War (1936-1939) through the analysis of three of its most important fiction works: Carne de Fieras (1936/1992), Barrios Bajos (1937) and Aurora de Esperanza (1937). They were structured in a classic and melodramatic narrative and, dealing with several themes, as adultery, gangster-linked prostitution and the misfortune of unemployment, they represent a unique initiative in the construction of a social cinema, under the command of a powerful anarchist organization during the revolutionary process. In this sense, well consider the specifics in the development of Spanish anarchism and cinema, for their singular features have given a specific dynamic to those movies.

Kohlenstoffnanoröhrchen (engl. carbon nanotubes, CNTs) sind Dank ihrer außergewöhnlichen elektrischen Eigenschaften Kandidaten für eine Vielzahl von Anwendungen im Bereich der Mikroelektronik. Ihre ballistischen Transporteigenschaften und die geringe Anfälligkeit auf Elektromigration sind vorteilhaft für die Anwendung von CNTs in Interconnectsystemen. Die Abhängigkeit der elektrischen Transporteigenschaften von mechanischer Verformung bildet weiterhin die Grundlage für die Produktion neuartiger Sensoren auf CNT-Basis. Durch die Besetzung mit Adatomen können diese Eigenschaften dabei weiter verbessert und bei der Herstellung gezielt eingestellt werden. Die Verformung besetzter CNTs ist dabei ein noch relativ unerforschtes Gebiet. In dieser Arbeit wird dieses Verhalten untersucht. Zu Beginn wird gezeigt, dass die Eigenschaften von CNTs durch die Besetzung mit verschiedenen Metallen auf unterschiedliche Weise beeinflusst werden können. Dazu gehören auch Unterschiede zwischen den Spinzuständen, welche bei einigen der untersuchten Metalle auftreten. Durch die axiale Verformung der CNTs wird abschließend gezeigt, dass die Sensoreigenschaften von CNTs auch nach der Besetzung mit Metallen erhalten bleiben.

Kohlenstoffnanoröhrchen (engl. carbon nanotube, CNT) sind vielversprechende Kandidaten für den Ersatz von Kupferleitbahnen die bei weiterer Strukturverkleinerung von integrierten Schaltkreisen notwendig wird. In dieser Arbeit wird mit Hilfe von ab-initio Simulationen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie die elektronische Struktur von halbleitenden CNTs beispielhaft anhand des (8,4)-CNTs untersucht. Nach Besetzung des CNT mit Metallatomen, hier Kobalt, zeigen sich massive Änderungen der Bandstruktur. Es reichen bereits überraschend kleine Mengen des Metalls aus, um einen starken Effekt zu erreichen. Die Änderungen der elektronischen Struktur sind stark abhängig von der genauen Position der Metallatome relativ zum Kohlenstoffgerüst der CNTs, der Einfluss der mechanischen Verformung des CNTs als Reaktion auf die Anlagerung ist hingegen sehr gering. Die relevanten Bänder der Kobaltatome liegen leicht unterhalt der Fermi-Energie und sorgen bei der Integration in die Bandstruktur des CNTs für die Schließung der Bandlücke und somit für die Transformation eines vorher halbleitenden CNTs in ein leitendes. Diese Transformation konnte auch mit Simulationsrechnungen zum Elektronentransport bestätigt werden. Ferner wurden bei weiteren Rechnungen eine ausgeprägte Spinabhängigkeit der Bandstruktur ermittelt, welche noch weiterer Untersuchung bedarf.