Disertační práce se zabývá modelováním dispersních materiálů metodou konečných prvků v časové oblasti. V práci jsem navrhl matematický model zahrnující dispersní modely a aplikoval jsem na něj metodu konečných prvků. Pozornost jsem věnoval třem nejvíce používaným dispersním modelům. Jedná se o Debyeho model, Lorentzův model a Drudův model. Dále jsem se zabýval technikami implementace těchto dispersních modelů. Techniky jsem zabudoval do metody konečných prvků. Navíc jsem vyvinul novou metodu založenou na technice digitální filtrace. Funkčnost vyvinutých metod a technik jsem ověřil na řadě testovacích příkladů. Diskutoval jsem dosažené výsledky a navrhuji jejich možná vylepšení.

Les particules de suie, issues de la combustion incomplète, peuvent, en fonction des conditions de combustion, contenir une part plus ou moins importante de composés organiques (OC/TC). Par ailleurs, dès lors que ces nanoparticules sont émises dans l'atmosphère, des composés organiques volatiles peuvent s'adsorber, formant une gangue autour de ces agrégats fractals. L'impact de cette composition initiale ou de ce « vieillissement atmosphérique » sur les propriétés morphologiques et radiatives de ces particules n'est pas bien connu. Ceci a un impact sur les modèles radiatifs climatiques mais aussi sur l'interprétation des signaux délivrés par les différents diagnostics optiques pouvant être utilisés pour la métrologie des aérosols. En particulier, ce travail vise à juger de la pertinence de l'usage de diagnostics optiques pour caractériser les particules de suie en conditions atmosphériques. Afin d'étudier l'impact des composés organiques initialement présents dans la particule ou adsorbés en post-combustion sur leurs propriétés radiatives, nous avons étudié en laboratoire des suies produites par une flamme de diffusion (miniCAST) pour différentes richesses globales et avons ajouté un revêtement organique d'acide. Dans le but de générer en laboratoire une couche d'acide oléique sur des particules de référence, un dispositif de « coating » a été mis en œuvre et qualifié. Les particules ainsi générées et recouvertes ou non, ont été caractérisées en masse (mesures TEOM), en taille (mesures SMPS) et morphologiquement (densité effective). L'épaisseur de coating ainsi que la restructuration morphologique causée par l'ajout d'une gangue de matière organique ont ainsi été quantifiées. Les propriétés radiatives, ont été mesurées par extinction spectrale (Turbidimétrie) et diffusion (diffusion angulaire et spectrale). Un effort particulier a été mené pour que des mesures expérimentales puissent valider des résultats de calculs numériques préexistants. Par ailleurs, ces différentes techniques de mesures (optiques et non optique) ont conduit à la généralisation de la théorie Rayleigh Debye Gans for Fractal Aggregates (RDG-FA) à des particules de type agrégats fractals polydispersés recouverts d'un revêtement organique (RDG-CFA). Ceci permettant d'appréhender de façon phénoménologique l'impact du coating sur les propriétés radiatives et d'entrevoir une implantation plus aisée dans les codes de simulation climatique ou pour l'interprétation des mesures optiques dans l'atmosphère. Enfin, une attention particulière a été portée sur la technique d'incandescence induite par laser (LII) afin d'étudier la faisabilité de l'application de cette technique aux particules organiques ou ayant interagi avec les composés atmosphériques au cours de leur vieillissement. / Soot particles resulting from incomplete combustion may contain a more or less important part of organic compounds (OC / TC), depending on the combustion conditions. Moreover, once these nanoparticles are emitted into the atmosphere, volatile organic compounds can adsorb, forming a coating around these fractal aggregates. The impact of the initial composition or the atmospheric aging on the morphological and radiative properties of these particles is not well known. This has an impact on the radiative climate models but also on the interpretation of the signais delivered by the different optical diagnostics that can be used for aerosol metrology. In particular, this work aims to evaluate the relevance of the use of optical diagnostics to characterize soot particles in atmospheric conditions. In order to study the impact of organic compounds initially present in the particle or adsorbed in post-combustion on their radiative properties, we have studied soot produced by a diffusion flame (miniCAST) for different global richnesses and added an organic acid coating. In order to produce an oleic acid layer on reference particles, a coating device has been implemented and qualified. Particles thus generated, coated or not, were characterized in mass (TEOM measurements), in size (SMPS measurements) and morphologically (effective density). The coating thickness as well as the morphological restructuring caused by the addition of an organic coating was thus quantified. The radiative properties were measured by spectrally resolved light extinction and scattering (angular and spectrally resolved). A special effort was made to allow experimental measurements to validate pre-existing numerical results. Moreover, these different measurement techniques (optical and non-optical) have led to the generalization of the Rayleigh Debye Gans for Fractal Aggregates (RDG-FA) theory to particles of the polydispersed fractal aggregate type coated with an organic layer (RDG-CFA). This allows to understand phenomenologically the impact of a coating on the radiative properties and to permit an easier implementation in climate simulation codes or for the interpretation of optical measurements in the atmosphere. Finally, special attention was paid to the laser induced incandescence technique (LII), to study the applicability of this technique to organic particles or having interacted with atmospheric compounds during their aging processes.

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Les gaz ou fluides de Coulomb sont composés de particules chargées couplées entre elles par interaction coulombienne à longue portée. De part la nature de ces interactions, la physique du gaz de Coulomb est très riche, comme par exemple dans des électrolytes plus ou moins complexes, mais aussi à travers l'émergence de monopôles magnétiques dans la glace de spin. Dans cette thèse nous nous intéressons au comportement hors d'équilibre des gaz de Coulomb et de la glace de spin. Au centre de cette étude se trouve le deuxième effet de Wien, qui est une croissance linéaire de la conductivité en fonction du champ électrique appliqué à un électrolyte faible. Ce phénomène est une conséquence directe de l'interaction coulombienne qui pousse les charges à se lier par paires ; le champ électrique va alors aider à dissocier ces paires et créer des charges mobiles qui amplifient la conductivité. Le deuxième effet de Wien est un processus hors-équilibre non-linéaire, remarquablement décrit par la théorie de Onsager. Nos simulations sur réseau permettent de découvrir le rôle de l'environnement ionique qui agit contre le deuxième effet de Wien, ainsi que de caractériser la mobilité du système et sa dépendance en fonction du champ externe. Les simulations nous ont aussi donné accès aux corrélations de charges qui décrivent le processus microscopique à la base de l'effet Wien. Enfin, nous regardons plus précisément le gaz émergent de monopôles dans la glace de spin, aussi appelé « magnétolyte », capable de décrire de manière remarquable les propriétés magnétiques de glace de spin. Nous décrivons la dynamique complète hors-équilibre de cette magnétolyte soumise à une forçage périodique ou une trempe dans un champ magnétique en incluant à la fois le deuxième effet de Wien et la réponse du réseau de spins qui est à la base de l'émergence des monopôles magnétiques. Tout au long, nous utilisons une simple extension des simulations de gaz de Coulomb sur réseau pour préciser nos prédictions. Il est très rare de trouver une théorie analytique du comportement hors-équilibre d'un système hautement frustré au-delà de la réponse linéaire. / A Coulomb gas or fluid comprises charged particles that interact via the Coulomb interaction. Examples of a Coulombic systems include simple and complex electrolytes together with magnetic monopoles in spin ice. The long-range nature of the Coulomb interaction leads to a rich array of phenomena.This thesis is devoted to the study of the non-equilibrium behaviour of lattice based Coulomb gases and of the quasi-particle excitations in the materials known as spin ice which constitute a Coulomb gas of magnetic charges. At the centre of this study lies the second Wien effect which describes the linear increase in conductivity when an electric field is applied to a weak electrolyte. The conductivity increases due to the generation of additional mobile charges via a field-enhanced dissociation from Coulombically bound pairs.The seminal theory of Onsager gave a detailed analysis of the Wien effect. We use numerical simulations not only to confirm its validity in a lattice Coulomb gas for the first time but mainly to study its extensions due to the role of the ionic atmosphere and field-dependent mobility. The simulations also allow us to observe the microscopic correlations underlying the Wien effect.Finally, we look more closely at the emergent gas of monopoles in spin ice—the magnetolyte. The magnetic behaviour of spin ice reflects the properties of the Coulomb gas contained within. We verify the presence of the Wien effect in model spin ice and in the process predict the non-linear response when exposed to a periodic driving field, or to a field quench using Wien effect theory. We use a straightforward extension of the lattice Coulomb gas simulations to refine our predictions. It is a highly unusual result to find an analytic theory for the non-equilibrium behaviour of a highly frustrated system beyond linear response.

Dans cette thèse on étudie des systèmes d’EDP non linéaires modélisant la propagation électromagnétique dans des milieux de type Kerr. On considère deux modèles. Le premier dit de Kerr-Debye, suppose un temps de réponse non nul du matériau à l’onde électromagnétique. Le second, dit de Kerr, suppose une réponse instantanée. On est ainsi confronté à des systèmes de relaxation tels que définis par Chen-Levermore-Liu (CPAM 1994). Nous établissons ici des résultats d’existence globale de solutions fortes à données petites en 3D pour le problème de Cauchy et un problème mixte. Puis nous construisons des schémas volumes finis asymptotic preserving et nous étudions leurs performances sur des cas physiques. / In this thesis, we study non-linear PDE systems modeling the electromagnetic propagation in Kerr media. We consider two models. The first one is the Kerr-Debye model, it assumes a finite response time of the medium. The second one is the Kerr model, it assumes an instantaneous response. We deal with relaxation systems as defined by Chen-Levermore-Liu (CPAM 1994). For small data, we establish results of global existence of smooth solutions in 3D for the Cauchy problem and the IBVP. Then we investigate asymptotic preserving finite volume schemes and we study their performance on physical cases.

Cette thèse traite des équations de Maxwell en domaine temporel. Le principal objectif est de proposer des méthodes de type éléments finis d'ordre élevé pour les équations de Maxwell et des schémas d'intégration en temps efficaces sur des maillages localement raffinés. Nous considérons des méthodes GDDT (Galerkine Discontinues en Domaine Temporel) s'appuyant sur une interpolation polynomiale d'ordre arbitrairement élevé des composantes du champ électromagnétique. Les méthodes GDDT pour les équations de Maxwell s'appuient le plus souvent sur des schémas d'intégration en temps explicites dont la condition de stabilité peut être très restrictive pour des maillages raffinés. Pour surmonter cette limitation, nous considérons des schémas en temps qui consistent à appliquer un schéma implicite localement, dans les régions raffinées, tout en préservant un schéma explicite sur le reste du maillage. Nous présentons une étude théorique complète et une comparaison de deux méthodes GDDT localement implicites. Des expériences numériques en 2D et 3D illustrent l'utilité des schémas proposés. Le traitement numérique de milieux de propagation complexes est également l'un des objectifs. Nous considérons l'interaction des ondes électromagnétiques avec les tissus biologiques qui est au cœur de nombreuses applications dans le domaine biomédical. La modélisation numérique nécessite alors de résoudre le système de Maxwell avec des modèles appropriés de dispersion. Nous formulons une méthode GDDT localement implicite pour le modèle de Debye et proposons une analyse théorique et numérique complète du schéma. / This work deals with the time-domain formulation of Maxwell's equations. The main objective is to propose high-order finite element type methods for the discretization of Maxwell's equations and efficient time integration methods on locally refined meshes. We consider Discontinuous Galerkin Time-Domain (DGTD) methods relying on an arbitrary high-order polynomial interpolation of the components of the electromagnetic field. Existing DGTD methods for Maxwell's equations often rely on explicit time integration schemes and are constrained by a stability condition that can be very restrictive on highly refined meshes. To overcome this limitation, we consider time integration schemes that consist in applying an implicit scheme locally i.e. in the refined regions of the mesh, while preserving an explicit scheme in the complementary part. We present a full theoretical study and a comparison of two locally implicit DGTD methods. Numerical experiments for 2D and 3D problems illustrate the usefulness of the proposed time integration schemes. The numerical treatment of complex propagation media is also one of the objectives. We consider the interaction of electromagnetic waves with biological tissues that is of interest to applications in biomedical domain. Numerical modeling then requires to solve the system of Maxwell's equations coupled to appropriate models of physical dispersion. We derive a locally implicit DGTD method for the Debye model and we achieve a full theoretical and numerical analysis of the resulting scheme.

Les systèmes en interaction à longue portée sont connus pour avoir des propriétés statistiques et dynamiques particulières. Pour décrire leur évolution dynamique, on utilise des équations cinétiques décrivant leur densité dans l'espace des phases. Ce manuscrit est divisé en deux parties indépendantes. La première traite de notre collaboration avec une équipe expérimentale sur un Piège Magnéto-Optique. Ce dispositif à grand nombre d'atomes présente des interactions coulombiennes effectives provenant de la rediffusion des photons. Nous avons proposé des tests expérimentaux pour mettre en évidence l'analogue d'une longueur de Debye, et son influence sur la réponse du système. Les expériences réalisées ne permettent pour l'instant pas de conclure de façon définitive. Dans la deuxième partie, nous avons analysé les modèles cinétiques de Vlasov et de Kuramoto. Pour étudier leur dynamique de dimension infinie, nous avons examiné les bifurcations autour des états stationnaires instables, l'objectif étant d'obtenir des équations réduites décrivant la dynamique de ces états. Nous avons réalisé des développements en variété instable sur cinq systèmes différents. Ces réductions sont parsemées de singularités, mais prédisent correctement la nature de la bifurcation, que nous avons testée numériquement. Nous avons conjecturé une réduction exacte (obtenue via la forme normale Triple Zero) autour des états inhomogènes de l'équation de Vlasov. Ces résultats génériques pourraient être pertinents dans un contexte astrophysique. Les autres résultats s'appliquent aux phénomènes de synchronisation du modèle de Kuramoto pour les oscillateurs avec inertie et/ou interactions retardées. / Long-range interacting systems are known to display particular statistical and dynamical properties.To describe their dynamical evolution, we can use kinetic equations describing their density in the phase space. This PhD thesis is divided into two distinct parts. The first part concerns our collaboration with an experimental team on a Magneto-Optical Trap. The physics of this widely-used device, operating with a large number of atoms, is supposed to display effective Coulomb interactions coming from photon rescattering. We have proposed experimental tests to highlight the analog of a Debye length, and its influence on the system response. The experimental realizations do not allow yet a definitive conclusion. In the second part, we analyzed the Vlasov and Kuramoto kinetic models. To study their infinite dimensional dynamics, we looked at bifurcations around unstable steady states. The goal was to obtain reduced equations describing the dynamical evolution. We performed unstable manifold expansions on five different kinetic systems. These reductions are in general not exact and plagued by singularities, yet they predict correctly the nature and scaling of the bifurcation, which we tested numerically. We conjectured an exact dimensional reduction (obtained using the Triple Zero normal form) around the inhomogeneous states of the Vlasov equation. These results are expected to be very generic and could be relevant in an astrophysical context. Other results apply to synchronization phenomena through the Kuramoto model for oscillators with inertia and/or delayed interactions.

<p>Combination of the Calphad method and theoretical calculations provides new possibilities for the study of materials science. This work is a part of the efforts within the CCT project (Centre of Computational Thermodynamics) to combine these methods to facilitate modeling and to extend the thermodynamic databases with critically assessed volume data. In this work, the theoretical calculations refer to first-principles and Debye-Grüneisen calculations. The first-principles (i.e. ab initio) electronic structure calculations, based on the Density- Functional Theory (DFT), are capable of predicting various physical properties at 0 K, such as formation energy, volume and bulk modulus. The ab initio simulation software, VASP, was used to calculate the binding curves (i.e. equation of state at 0 K) of metallic elements, cubic carbides and nitrides. From the binding curves, the equilibrium volumes at 0 K were calculated for several metastable structures as well as stable structures. The vibrational contribution to the free energy was calculated using the Debye-Grüneisen model combined with first-principles calculations. Two different approximations for the Grüneisen parameter, γ, were used in the Debye-Grüneisen model, i.e. Slater’s and Dugdale-MacDonald’s expressions. The thermal electronic contribution was evaluated from the calculated electronic density of states. The calculated thermal expansivities for metallic elements, cubic carbides and nitrides were compared with Calphad assessments. It was found that the experimental data are within the limits of the calculations using the two approximations for γ. By fitting experimental heat capacity and thermal expansivity around Debye temperatures, we obtained optimal Poisson’s ratio values and used them to evaluate Young’s and Shear moduli. In order to reach a reasonable agreement with the experiments, it is necessary to use the logarithmic averaged mass of the constitutional atoms. The agreements between the calculations and experiments are generally better for bulk modulus and Young’s modulus than that for shear modulus. A new model describing thermodynamic properties at high pressures was implemented in Thermo-Calc. The model is based on an empirical relation between volume and isothermal bulk modulus. Pure Fe and solid MgO were assessed using this model. Solution phases will be considered in a future work to check the model for compositional dependence.</p>

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Combination of the Calphad method and theoretical calculations provides new possibilities for the study of materials science. This work is a part of the efforts within the CCT project (Centre of Computational Thermodynamics) to combine these methods to facilitate modeling and to extend the thermodynamic databases with critically assessed volume data. In this work, the theoretical calculations refer to first-principles and Debye-Grüneisen calculations. The first-principles (i.e. ab initio) electronic structure calculations, based on the Density- Functional Theory (DFT), are capable of predicting various physical properties at 0 K, such as formation energy, volume and bulk modulus. The ab initio simulation software, VASP, was used to calculate the binding curves (i.e. equation of state at 0 K) of metallic elements, cubic carbides and nitrides. From the binding curves, the equilibrium volumes at 0 K were calculated for several metastable structures as well as stable structures. The vibrational contribution to the free energy was calculated using the Debye-Grüneisen model combined with first-principles calculations. Two different approximations for the Grüneisen parameter, γ, were used in the Debye-Grüneisen model, i.e. Slater’s and Dugdale-MacDonald’s expressions. The thermal electronic contribution was evaluated from the calculated electronic density of states. The calculated thermal expansivities for metallic elements, cubic carbides and nitrides were compared with Calphad assessments. It was found that the experimental data are within the limits of the calculations using the two approximations for γ. By fitting experimental heat capacity and thermal expansivity around Debye temperatures, we obtained optimal Poisson’s ratio values and used them to evaluate Young’s and Shear moduli. In order to reach a reasonable agreement with the experiments, it is necessary to use the logarithmic averaged mass of the constitutional atoms. The agreements between the calculations and experiments are generally better for bulk modulus and Young’s modulus than that for shear modulus. A new model describing thermodynamic properties at high pressures was implemented in Thermo-Calc. The model is based on an empirical relation between volume and isothermal bulk modulus. Pure Fe and solid MgO were assessed using this model. Solution phases will be considered in a future work to check the model for compositional dependence.