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Clarificação química com coagulante PGα21Ca e fotocatálise heterogênea aplicada ao tratamento de efluente de curtume / Chemical clarification with PGα21Ca coagullant and heterogeneous photocatalysis applied to the treatment of tannery wastewaterRubilar, Cirdelene Sincoski 22 February 2017 (has links)
Os curtumes são indústrias que causam importante impacto ambiental, pois utilizam grande volume de água na produção do couro e o volume total de efluentes gerados normalmente é similar ao total de água captada. Além disso, há a utilização de vários compostos químicos no beneficiamento do couro, gerando, consequentemente, efluentes que possuem alta carga poluidora, com elevada DQO, matéria orgânica, sólidos em suspensão, sais dissolvidos e metais. Portanto, é indispensável o tratamento eficiente deste tipo de efluente, visando minimizar seus impactos ambientais e atender à legislação vigente. A clarificação química coagulação/floculação/decantação) é uma das etapas mais utilizadas no tratamento de efluente de curtume, ainda é utilizado coagulantes à base de sais de alumínio e ferro, porém estes são, comprovadamente, tóxicos ao ambiente. Com intuito de substituir os coagulantes inorgânicos, muitas pesquisas com polímeros naturais vêm sendo desenvolvidas. O PGα21Ca foi desenvolvido com esse propósito, sendo composto principalmente por sulfato de cálcio e ácido--poliglutâmico, possui alta biodegradabilidade e baixa toxicidade. O presente trabalho teve como objetivo o estudo do tratamento de efluente de curtume, por meio do processo de clarificação química com o coagulante PGα21Ca e degradação fotocatalítica utilizando o catalisador TiO2. As condições ideais de tratamento foram determinadas aplicando a metodologia de planejamento fatorial e pelo delineamento composto central rotacional (DCCR). Em condições otimizadas, a clarificação química apresentou remoção de 75% da cor real, 61% da DQO, 77% da turbidez, 94 % do cromo total, 95% de cromo trivalente e 92% do cromo hexavalente. Constatando assim, que o PGα21Ca foi eficiente, principalmente na remoção de cromo. O processo de tratamento completo com clarificação química e fotocatálise heterogênea resultou em remoção de 87% da cor real, 92% da DQO, 91% da turbidez, 97 % do cromo total, 98% de cromo trivalente e 94% do cromo hexavalente. O processo de fotocatálise heterogênea contribuiu principalmente com as remoções de turbidez. Por meio desta pesquisa, comprovou-se a viabilidade da utilização do coagulante PGα21Ca para tratamento de efluente de curtume, considerando-o uma boa opção de coagulante devido ao alto rendimento e capacidade para remoção de compostos orgânicos e inorgânicos. / Tanneries are industries that cause significant environmental impact, because they use a large volume of water in leather production and the total wastewater volume generated is normally similar to the total water caught. In addition, there is the use of several chemical compounds in leather processing, generating highly polluted wastewater with high COD, organic matter, suspended solids, dissolved salts and metals. Therefore, the efficient treatment of this type of wastewater is indispensable, in order to minimize its environmental impacts and to comply with the current legislation. Chemical clarification (coagulation / flocculation / decantation) is one of the most used steps in the treatment of tannery wastewater, it is still used coagulants based on aluminum and iron salts, but they have been proven to be toxic to the environment. In order to replace the inorganic coagullants, many researches with natural polymers have being developed. PGα21Ca was developed for this purpose. It is mainly composed of calcium sulphate and γ-polyglutamic acid, presenting high biodegradability and low toxicity. The present work had the objective of studying the treatment of tannery wastewater by chemical clarification with coagullant PGα21Ca and photocatalytic degradation using the TiO2. The ideal treatment conditions were determined using experimental design methodology and central rotational compound design (CCD). Under optimized conditions, chemical clarification presented removal of 75% of color, 61% of COD, 77% of turbidity, 94% of total chromium, 95% of trivalent chromium and 92% of hexavalent chromium. Thus, PGα21Ca was mainly efficient for chromium removal. Complete treatment process with chemical clarification and heterogeneous photocatalysis resulted in removal of 87% of color, 92% of COD, 91% of turbidity, 97% of total chromium, 98% of trivalent chromium and 94% of hexavalent chromium. Heterogeneous photocatalysis process contributed mainly to turbidity removal. This research proved the feasibility of usage of PGα21Ca for the treatment of tannery wastewater, considering it a good coagulant option due to the high yield and capacity for removal of organic and inorganic compounds.
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Degradação fotocatalítica de efluente simulado de refinaria de petróleo e monitoramento de sua toxicidade com microrganismos /Lopes, Paulo Renato Matos. January 2009 (has links)
Orientador: Edério Dino Bidóia / Banca: José Carlos Marconato / Banca: Antonio Sergio Spanó Seixas / Resumo: O interesse científico e comercial pela catálise ambiental expandiu-se significativamente, nos últimos anos, devido ao aumento contínuo das restrições legais sobre a qualidade das emissões. Cada vez mais, surgem demandas pelo desenvolvimento de tecnologias de tratamento e remediação de água. Com isso, a catálise pode ser a peça chave neste desenvolvimento. Os efluentes industriais, como os provenientes das refinarias de petróleo, indústrias petroquímicas e coquearias, freqüentemente contêm compostos fenólicos que são tóxicos ao ambiente aquático e ao homem. Estes compostos são tratados convencionalmente através de processos biológicos, de extração e adsorção. Entretanto, estas técnicas apresentam limitações para aplicação em sistemas de concentrações intermediárias e em presença de multicomponentes fenólicos, além de representarem um elevado custo de tratamento. Dessa forma, o uso de tecnologias avançadas de oxidação catalítica vem se consolidando como uma das tendências de desenvolvimentos futuros em catálise, como a fotocatálise. Neste contexto, estão os processos oxidativos avançados (POAs), os quais se caracterizam pela capacidade de gerar radicais hidroxila que são responsáveis por oxidar compostos orgânicos. Dentre os POAs se encontra o processo fotocatalítico. A fotocatálise heterogênea é baseada na irradiação de um fotocatalisador, geralmente um semicondutor inorgânico, como o TiO2, cuja energia do fóton deve ser maior ou igual a energia do band gap do semicondutor para provocar uma transição eletrônica (excitação). Assim, o processo é capaz de oxidar os compostos orgânicos à CO2 e H2O. Entretanto, a aplicação prática da fotocatálise heterogênea em suspensões de TiO2 apresenta algumas desvantagens, como a separação final das partículas do catalisador e o baixo rendimento quântico. Através de eletrodos térmicos... (Resumo completo, clicar acesso eletrônico abaixo) / Abstract: Scientific and commercial interest in environmental catalysis expanded significantly in last years due to restrictions about the emissions quality. Even more, it has been increasing the demands for the development of technologies for water treatment and remediation. Thus, catalysis may be an important technique in this area. Industrial effluents, such as petrochemical wastewater, often present phenolic compounds that are toxic to aquatic environment and humans. These compounds are conventionally treated by biological, extraction and adsorption process. However, these processes have limitation in systems with intermediate concentrations and in presence of phenol derivates, besides of represent high cost. Therefore, the use of advanced technologies of catalytic oxidation has been consolidated as one of tendencies in future developments in catalysis, such as the photocatalysis. In this context are the advanced oxidative processes (AOPs), which are able to generate hydroxyl radicals that are responsible for oxidizing organic compounds. And, within the AOPs is the photocatalysis. The heterogeneous photocatalysis is based on irradiation of a photocatalyzer that is usually an inorganic semiconductor, such as TiO2. Photon energy must be greater or equal to the semiconductor's band gap energy to cause an electronic transition (excitation). Hence, the process is able to oxidize organic compounds to CO2 and H2O. Nevertheless, heterogeneous photocatalysis application with TiO2 suspensions presents some disadvantages, for example the final separation of catalyst particles and the low quantum yield. Through Ti/TiO2 thermal electrodes, these problems can be solves, because it becomes unnecessary the final separation of particles and it is also possible the application of an electric potential on electrode. Electric potential improves the photocatalytic efficiency due to the electronic drainage that... (Complete abstract click electronic access below) / Mestre
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Desenvolvimento de nanocompósitos formados por polianilina, nanotubos de carbono e dióxido de titânio visando a fotodegradação de fármacoVargas, Vanessa Mendonça Mendes 12 March 2015 (has links)
Dentre as tecnologias para tratamento de efluentes, este trabalho abordou processos de oxidação avançada fundamentados no uso de catalisadores heterogêneos, sendo este processo também conhecido por fotocatálise heterogênea. A eficiência desse tipo de processo já é bastante conhecida e reportada na literatura, no entanto, sua aplicação conta com gastos de energia artificial para ativação do catalisador responsável pela degradação de contaminantes. Neste sentido, novos materiais têm sido desenvolvidos para promoverem a fotossensibilização de catalisadores como TiO2, o que viabiliza ativação pela luz visível e aplicações com energia renovável solar. No desenvolvimento de novos catalisadores, os materiais nanoestruturados compósitos, formados por duas ou mais substâncias em contato íntimo, destacam-se pelo sinergismo que confere propriedades singulares ao material. Este trabalho teve como objetivo a síntese, caracterização e aplicação de nanocompósitos formados por polianilina (PANI), TiO2-P25 e NTCs como catalisadores na degradação do fármaco sulfametoxazol sob luz solar simulada. A síntese do catalisador consistiu na polimerização interfacial (água/tolueno) da anilina, contento fase orgânica com NTCs e anilina, e dióxido de titânio na fase aquosa. Diferentes associações dos materiais e concentrações de TiO2 foram testadas e resultaram nos seguintes catalisadores PANI:TiO2, PANI:TiO2-conc, NTC:PANI:TiO2 e NTC:PANI:TiO2-conc. Os materiais foram caracterizados por espectroscopia Raman, difração de raios X, microscopias eletrônicas de varredura e transmissão e análise termogravimétrica. O potencial desses materiais em fotocatálise de sulfametoxazol foi avaliado por um sistema de luz solar simulada. A síntese interfacial resultou em compósitos verdes, cor característica da polianilina. As técnicas de caracterização indicaram a formação de polianilina como uma massa polimérica contendo NTCs e/ou TiO2. O polímero nos compósitos mostrou, por espectroscopia Raman, ser mais polariônico, planar e menos reticulado. Análises termogravimétricas revelaram que os compósitos foram constituídos por cerca de ~ 85 % de TiO2 nas amostras com NTCs e ~ 95 % de óxido nas amostras formadas apenas por polianilina e óxido de titânio. Foi discutido condições fundamentais sobre a determinação da fotossensibilização do TiO 2-P25 por polianilina e NTCs, através de um sistema solar simulado. O catalisador PANI:TiO2-conc mostrou maior capacidade de fotodegradação de sulfametoxazol sob luz solar simulada em relação ao TiO2-P25. Diante disso, o compósito formado por polianilina e TiO2 com baixo percentual de polímero, resultou em um material com maior potencial para aplicações em sistemas solares. / Among the technologies for wastewater treatment, this work addressed advanced oxidation processes based on the use of heterogeneous catalysts, this process is also known as heterogeneous photocatalysis. The efficiency of this type of process is already well known and reported in the literature, however, its application has artificial energy costs for activation of the catalyst responsible for the degradation of contaminants. In this sense, new materials have been developed to promote the photosensitizing catalysts such as TiO2, which enables activation by visible light and solar renewable energy applications. In the development of new catalysts the nanostructured composite materials formed of two or more substances in close contact, stand out due to synergism which confers unique properties to the material. This study aimed to the synthesis, characterization and application of nanocomposites formed by polyaniline (PANI), TiO2-P25 and CNTs as catalysts in the degradation of the drug sulfamethoxazole under simulated sunlight. The catalyst synthesis was the interfacial polymerization (water / toluene) of aniline, containing organic phase with CNTs and aniline, and titanium dioxide in the aqueous phase. Different associations of materials and TiO2 concentrations were tested and resulted in the following catalysts PANI:TiO2, PANI:TiO2-conc, NTC:PANI:TiO2 and NTC:PANI:TiO2-conc. The materials were characterized by Raman spectroscopy, X- ray diffraction, electronic microscopy of scanning and transmission, and thermogravimetric. The potential for these materials in photocatalysis of sulfamethoxazole was evaluated by a simulated solar light system. The interfacial synthesis resulted in a green composite color, characteristic of polyaniline. The characterization techniques indicated the formation of polyaniline as a polymeric mass containing CNTs and / or TiO2. The polymer in the composite showed by Raman spectroscopy, to be more polaronic form, planar, an less reticulation. Thermogravimetric analysis showed that the composite consisted of approximately ~ 85 % TiO2 on samples with CNTs and ~ 95 % oxide in the samples formed only polyaniline and titanium oxide. Was discussed fundamental conditions on determining the photosensitivity of TiO2-P25 by polyaniline and CNTs, through a simulated solar system. The catalyst PANI:TiO2-conc showed higher photodegradation ability to sulfamethoxazole under simulated sunlight compared to TiO2-P25. Thus, the composite formed by polyaniline and TiO 2 with low percentage of polymer, resulted in a material with the greatest potential for applications in solar systems.
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Desenvolvimento de nanocompósitos formados por polianilina, nanotubos de carbono e dióxido de titânio visando a fotodegradação de fármacoVargas, Vanessa Mendonça Mendes 12 March 2015 (has links)
Dentre as tecnologias para tratamento de efluentes, este trabalho abordou processos de oxidação avançada fundamentados no uso de catalisadores heterogêneos, sendo este processo também conhecido por fotocatálise heterogênea. A eficiência desse tipo de processo já é bastante conhecida e reportada na literatura, no entanto, sua aplicação conta com gastos de energia artificial para ativação do catalisador responsável pela degradação de contaminantes. Neste sentido, novos materiais têm sido desenvolvidos para promoverem a fotossensibilização de catalisadores como TiO2, o que viabiliza ativação pela luz visível e aplicações com energia renovável solar. No desenvolvimento de novos catalisadores, os materiais nanoestruturados compósitos, formados por duas ou mais substâncias em contato íntimo, destacam-se pelo sinergismo que confere propriedades singulares ao material. Este trabalho teve como objetivo a síntese, caracterização e aplicação de nanocompósitos formados por polianilina (PANI), TiO2-P25 e NTCs como catalisadores na degradação do fármaco sulfametoxazol sob luz solar simulada. A síntese do catalisador consistiu na polimerização interfacial (água/tolueno) da anilina, contento fase orgânica com NTCs e anilina, e dióxido de titânio na fase aquosa. Diferentes associações dos materiais e concentrações de TiO2 foram testadas e resultaram nos seguintes catalisadores PANI:TiO2, PANI:TiO2-conc, NTC:PANI:TiO2 e NTC:PANI:TiO2-conc. Os materiais foram caracterizados por espectroscopia Raman, difração de raios X, microscopias eletrônicas de varredura e transmissão e análise termogravimétrica. O potencial desses materiais em fotocatálise de sulfametoxazol foi avaliado por um sistema de luz solar simulada. A síntese interfacial resultou em compósitos verdes, cor característica da polianilina. As técnicas de caracterização indicaram a formação de polianilina como uma massa polimérica contendo NTCs e/ou TiO2. O polímero nos compósitos mostrou, por espectroscopia Raman, ser mais polariônico, planar e menos reticulado. Análises termogravimétricas revelaram que os compósitos foram constituídos por cerca de ~ 85 % de TiO2 nas amostras com NTCs e ~ 95 % de óxido nas amostras formadas apenas por polianilina e óxido de titânio. Foi discutido condições fundamentais sobre a determinação da fotossensibilização do TiO 2-P25 por polianilina e NTCs, através de um sistema solar simulado. O catalisador PANI:TiO2-conc mostrou maior capacidade de fotodegradação de sulfametoxazol sob luz solar simulada em relação ao TiO2-P25. Diante disso, o compósito formado por polianilina e TiO2 com baixo percentual de polímero, resultou em um material com maior potencial para aplicações em sistemas solares. / Among the technologies for wastewater treatment, this work addressed advanced oxidation processes based on the use of heterogeneous catalysts, this process is also known as heterogeneous photocatalysis. The efficiency of this type of process is already well known and reported in the literature, however, its application has artificial energy costs for activation of the catalyst responsible for the degradation of contaminants. In this sense, new materials have been developed to promote the photosensitizing catalysts such as TiO2, which enables activation by visible light and solar renewable energy applications. In the development of new catalysts the nanostructured composite materials formed of two or more substances in close contact, stand out due to synergism which confers unique properties to the material. This study aimed to the synthesis, characterization and application of nanocomposites formed by polyaniline (PANI), TiO2-P25 and CNTs as catalysts in the degradation of the drug sulfamethoxazole under simulated sunlight. The catalyst synthesis was the interfacial polymerization (water / toluene) of aniline, containing organic phase with CNTs and aniline, and titanium dioxide in the aqueous phase. Different associations of materials and TiO2 concentrations were tested and resulted in the following catalysts PANI:TiO2, PANI:TiO2-conc, NTC:PANI:TiO2 and NTC:PANI:TiO2-conc. The materials were characterized by Raman spectroscopy, X- ray diffraction, electronic microscopy of scanning and transmission, and thermogravimetric. The potential for these materials in photocatalysis of sulfamethoxazole was evaluated by a simulated solar light system. The interfacial synthesis resulted in a green composite color, characteristic of polyaniline. The characterization techniques indicated the formation of polyaniline as a polymeric mass containing CNTs and / or TiO2. The polymer in the composite showed by Raman spectroscopy, to be more polaronic form, planar, an less reticulation. Thermogravimetric analysis showed that the composite consisted of approximately ~ 85 % TiO2 on samples with CNTs and ~ 95 % oxide in the samples formed only polyaniline and titanium oxide. Was discussed fundamental conditions on determining the photosensitivity of TiO2-P25 by polyaniline and CNTs, through a simulated solar system. The catalyst PANI:TiO2-conc showed higher photodegradation ability to sulfamethoxazole under simulated sunlight compared to TiO2-P25. Thus, the composite formed by polyaniline and TiO 2 with low percentage of polymer, resulted in a material with the greatest potential for applications in solar systems.
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Estudo teórico da redução fotocatalítica do gás carbônico a metanol utilizando dióxido de titânio / Theoretical study of photocatalic reduction of carbon dioxide to methanol by titan dioxideJuarez Valença Abdalla Junior 29 March 2011 (has links)
O aumento da concentração de gases de efeito estufa (GEE) de fontes antropogênicas tem sido visto como uma das principais contribuições para o aquecimento global, ameaçando a vida no planeta. O dióxido de carbono (CO2) é um dos principais GEE e suas fontes geradoras estão relacionadas a processos essenciais à sociedade, como a produção de energia, produtos diversos e transporte. A conversão do CO2 parece ser uma alternativa promissora para reduzir a emissão deste gás na atmosfera. De particular interesse para este estudo, a fotorredução do CO2 a metanol pode contribuir para mitigar o problema dos GEE, gerando um importante insumo da indústria química. Assim, este estudo tem por objetivo utilizar cálculos quanto-mecânicos, como a Teoria do Funcional Densidade, para investigar um caminho para a reação de redução do CO2. A reação de redução do CO2 à ácido fórmico, formaldeído e metanol foi estudada sem a interação com o catalisador e na presença de dióxido de titânio como catalisador. Foi realizada uma comparação de cálculos em diferentes níveis teóricos e diferentes bases, com dados experimentais. Para os cálculos envolvendo o TiO2, foi utilizado o nível B3LYP/6-31G(d,p). Frequências vibracionais também foram calculadas para cada etapa, permitindo a identificação de possíveis estados de transição e estimativa de barreiras de reação (energia potencial). Cálculos de coordenada intrínseca de reação (IRC) foram empregados para confirmar que os estados de transição encontrados, estão relacionados a cada etapa estudada. A comparação da redução do dióxido de carbono a ácido fórmico, com e sem catalisador, mostrou que a presença do dióxido de titânio reduziu em mais de 25,0% a barreira reacional desta etapa
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Síntese, otimização e caracterização da atividade fotocatalítica de TIO2 dopado com nitrogênioBorges, Karen Araújo 17 July 2015 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / The optimization of the synthetic route of titanium dioxide nanoparticles doped with
nitrogen was carried out in order to obtain photocatalysts with improved
photocatalytic activity. Thereby, from the synthesized photocatalysts was possible to
reach about 100% discoloration and 64% mineralization of Ponceau 4R (P4R) dye.
Both doped (with largest and smallest photocatalyitc activity) and undoped catalysts
were analyzed by X-ray diffraction showing the predominance of the crystalline
anatase phase. Besides, using the Rietveld method, the results showed 17.3% of
brookite phase in the undoped oxides. By further analysis of diffuse reflectance
spectroscopy was observed that doped catalysts presented slight shift on absorption
band to the visible region, highlighting the best photocatalyitc activity of the oxide
with a band gap of 3,29 eV. This oxide (K1) exhibited specific area of 63.03 g/m2
while the oxide with lower photocatalytic activity (K2) exhibited a specific area of
12.82 g/m2. The Raman spectroscopy analysis showed that doped samples are more
ordered than no doped, and vibrational modes related to nitrogen was not observed.
Infrared spectra showed that calcination of the doped oxides leads to considerable
loss in nitrogen content, and this is corroborated by the XPS measurements.
Photocatalytic assays were carried out on laboratory scale using K1 catalyst in order
to optimize the mineralization of P4R. Thus, the substrate concentration, catalyst
concentration and pH of reaction medium were evaluated and the best result was
85% mineralization using 15 mg/L of P4R, 100 mg/L of catalyst and pH 6.4.
Additional photocatalytic tests were conducted under solar radiation showing that
doping increases photocatalytic activity under UV-A and visible irradiation, since 600
kJ of accumulated UV-A radiation (referring to 9 minutes of reaction time in bench
scale) proved to be enough to reach 100% mineralization of dye using doped catalyst
against 77% mineralization using undoped catalyst. / Com a finalidade de obter um fotocatalisador com atividade fotocatalítica melhorada
otimizou-se a rota de síntese para a obtenção de nanopartículas de dióxido de titânio
dopado com nitrogênio. A partir deste procedimento foi possível obter um
fotocatalisador capaz de descolorir em 100% o corante Ponceau 4R (P4R), e
mineralizar 64% sua carga orgânica. Os catalisadores que apresentaram a maior e
menor atividade fotocatalítica, e o óxido não dopado foram analisados por difração
de raios-X, que mostrou a predominância da fase cristalina anatase nos óxidos
dopados. Além disso, no óxido não dopado, além da fase anatase constatou-se,
usando o método de Rietveld, a presença de 17,3 % da fase broquita. Por
espectroscopia de reflectância difusa observou-se, para os óxidos dopados, um
pequeno deslocamento da absorção de luz para a região do visível, com destaque
para o óxido com a maior atividade fotocatalítica, que apresentou um band gap de
3,29 eV. Este óxido, (K1), apresentou área específica de 63,03 g/m2, enquanto que
para o de menor atividade fotocatalítica, (K2), foi de 12,82 g/m2. Por espectroscopia
Raman verificou-se que as amostras dopadas são mais ordenadas que a amostra
não dopada. Por outro lado, não foram observados modos vibracionais relacionados
ao nitrogênio. Os espectros de infravermelho mostraram que a calcinação dos
óxidos dopados causa uma perda considerável no conteúdo de nitrogênio, o que é
confirmado por medidas de XPS. Para o catalisador K1 foram realizados
experimentos em escala de laboratório com o intuito de otimizar as condições
reacionais para a mineralização do P4R. Foram avaliados o efeito da concentração
do substrato, concentração do catalisador e pH do meio reacional, onde os melhores
resultados (85% de mineralização) foram obtidos utilizando-se 15 mg/L do P4R, 100
mg/L do catalisador, em pH 6.4. Os testes fotocatalíticos feitos sob irradiação solar
evidenciaram que a dopagem amplia a atividade fotocatalítica sob irradiação no UVA
e visível, já que com 600 kJ m-2 (equivalente a 9 minutos de reação nos
experimentos em escala de bancada) de radiação UV-A acumulada, 100% do
corante foi mineralizado com o catalisador dopado, e apenas 77% com o seu similar
não dopado. / Doutor em Química
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Produção fotocatalítica de hidrogênio utilizando catalisadores baseados no dióxido de titânioOliveira, Samuel Manzini de 15 May 2015 (has links)
Fundação de Amparo a Pesquisa do Estado de Minas Gerais / Recently, great attention has been focused on hydrogen as a clean and renewable potential energy vector. In the present study, a functional system designed for photocatalytic hydrogen evolution from water was developed and analyzed. Essays consisted of cylindrical borosilicate reactor with 750 mL suspension under nitrogen atmosphere, 100 mg L-1 of 0.5% m/m Pt-loaded TiO2 (P25, M02 or M19) using hexachloroplatinic acid as cocatalyst (Pt) precursor and aqueous solution of eléctron donor as sacrificial reagent (methanol, paracetamol or sodium lignosulfonate) at different concentrations. The pH of the suspension was adjusted using NaOH 0.1 mol L-1 or HCl 0.1 mol L-1 solutions previously prepared. The obtained system was maintaned under controlled temperature (20 ºC), stirring and irradiation by the use of 400 W high-pressure mercury lamp (HPL-N). The tests were carried out employing commercial P25 (Degussa-Evonick) to study the stability of the system; role of pH (0.5; 1.8; 2.8; 3.8; 4.8; 6.2; 8.3 e 11.5); influence of methanol concentration (0; 20; 35; 50; 65 e 80% v/v) and the use of alternative sacrificial reagents (paracetamol and sodium lignosulfonate). Lately, essays were conducted employing based-TiO2 catalysts available in LAFOT-CM (M02 e M19) and tests using composites of titanium dioxide associated with zinc phthalocyanine (TiO2/FtZn 2.5% m/m). The results showed that 8 hours of irradiation proved to be enough to evaluate hydrogen evolution satisfactorily; optimum pH lies around point of zero charge (pHpzc) of the employed catalyst, reaching at these conditions 55.36 mmol h-1 g-1; the best methanol concentration studied was 50% v/v achieving 131.41 mmol h-1 g-1 and the use of alternative sacrificial reagents resulted in hydrogen evolution at rate of 9.76 mmol h-1 g-1 with paracetamol, whereas no hydrogen production was detected by the use of sodium lignosulfonate. Among based-TiO2 studied were found the following relationship of hydrogen evolution efficiency: P25 > M19 > M02. The association between zinc phthalocyanine dye and titanium dioxide proved to be favorable to facilitate hydrogen evolution resulting in improvement of 61%, 170% e 34% respectively to P25/ZnPc 2,5% m/m, M02/ZnPc 2,5% m/m e ZnPc/FtZn 2,5% m/m comparared with pure catalyst due to the ZnPc capacity to inject electrons in the conduction band of semiconductors when electronically excited. / Recentemente, a possibilidade de produzir hidrogênio utilizando luz tem atraído o interesse da comunidade científica. No presente estudo, um sistema projetado para a produção fotocatalítica de hidrogênio a partir de água foi testado e analisado. Foi utilizado um reator cilíndrico de borossilicato contendo 750 mL da suspensão constituída por 100 mg L-1 do catalisador baseado no TiO2 (P25, M02 ou M19) carregado com 0,5% m/m de Pt como cocatalisador (utilizando ácido hexacloroplatínico hexahidratado como precursor) e reagente de sacrifício (metanol, paracetamol ou lignossulfonato de sódio) em diferentes concentrações, com pH do meio reacional ajustado e sob atmosfera inerte de gás nitrogênio. O sistema obtido foi mantido sob temperatura controlada (20 ºC), agitação e irradiação utilizando uma lâmpada de vapor de mercúrio de alta pressão (HPL-N) de 400 W. A partir do uso do catalisador comercial P25 (Degussa-Evonick), os ensaios foram conduzidos de maneira a estudar a estabilidade do sistema; o papel do pH (0,5; 1,8; 2,8; 3,8; 4,8; 6,2; 8,3 e 11,5); a influência do uso de diferentes percentuais em volume de metanol (0; 20; 35; 50; 65 e 80%) e o uso de reagentes de sacrifício alternativos (PCT e LSS). Posteriormente foram conduzidos ensaios utilizando os catalisadores baseados no TiO2 disponíveis no LAFOT-CM (M02 e M19) e ensaios empregando compósitos entre o dióxido de titânio e a ftalocianina de zinco (TiO2/FtZn 2,5% m/m). Por meio destes ensaios, constatou-se que 8 horas de irradiação mostra-se suficiente para a avaliação da evolução de hidrogênio; o pH ótimo encontra-se nas mediações do ponto de carga zero do catalisador utilizado, atingindo nessas condições 55,36 mmol h-1 g-1; a melhor concentração de metanol estudada foi 50% v/v (131,41 mmol h-1 g-1) e o uso de reagentes de sacrifício alternativos resultou na produção de hidrogênio a uma taxa de 9,76 mmol h-1 g-1 usando PCT, enquanto não foi observada atividade fotocatalítica usando o LSS. Dentre os catalisadores baseados no TiO2 estudados, obteve-se a seguinte relação de eficiência de produção de hidrogênio: P25 > M19 > M02. O uso de compósitos mostrou-se favorável para melhorar o processo fotocatalítico, com acréscimos de eficiência em relação aos catalisadores puros de 61%, 170% e 34% respectivamente, para P25/FtZn 2,5% m/m, M02/FtZn 2,5% m/m e M19/FtZn 2,5% m/m devido a capacidade que a FtZn possui de injetar elétrons na banda de condução dos semicondutores quando eletronicamente excitadas. / Mestre em Química
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Cristalização hidrotérmica do gel de TiO2 obtido pelo método de decomposição de complexos e análise de suas propriedades fotocatalíticas / Hydrothermal crystallization of TiO2 gel obtained by the method of complex decomposition and analysis of its photocatalytic propertiesGomes, Yagly Grasielle dos Santos 10 October 2018 (has links)
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Previous issue date: 2018-10-10 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Goiás - FAPEG / In recent years, titanium dioxide TiO2 has been well studied due to its various interesting
physical and chemical properties, especially with regard to the application in processes of
photocatalytic discoloration. These processes have always attracted the interest of the
scientific community, mainly because it is possible to use sunlight as a source of energy for
the reaction to happen. The present work had the objective of studying the influence of pH on
the hydrothermal crystallization of the amorphous (TiO2) gel obtained by the complex
decomposition method by two different routes varying temperature and time of synthesis,
where in one of the routes the materials were crystallized in a reactor metal and on the other
synthetic route was used a glass reactor. Such routes were used as a relatively new,
promising and efficient processing method for obtaining this type of material. The obtained
samples were characterized by different techniques: the X-ray diffraction confirmed the
obtaining of monophasic materials and also in mixtures of phases, with tetragonal structure
for the polymorphs anatase and rutile, proving that the hydrothermal method is efficient in
the synthesis of the samples of interest having energy expenditure when compared to
conventional crystallization methods. Using the X-ray diffraction data, the sizes of crystallites
(TC), and the percentage values of phases present in each sample were measured. The
(MEV/FEG) scanning electron microscopy characterization and (TEM) transmission, evidenced
the changes in the size and morphology of the materials obtained, especially between anatase
and rutile when single-phase. The photocatalytic tests showed the best performance of some
materials, especially for the sample crystallized in pH 7 in the glass reactor, which decoloured
the study dye in 99.7% due to its morphology as well as anatase / rutile composition in percentage terms. / Nos últimos anos, o dióxido de titânio TiO2 vem sendo bastante estudado devido as suas
várias propriedades físicas e químicas interessantes, principalmente no que se diz respeito à
aplicação em processos fotocatalíticos. Esses processos sempre atraíram o interesse da
comunidade científica, principalmente por ser possível a utilização da luz solar como fonte de
energia para que a reação aconteça. O presente trabalho teve como objetivo estudar a
influência do pH na cristalização hidrotérmica do gel amorfo de (TiO2) obtido pelo método de
decomposição de complexos por duas rotas distintas variando temperatura e tempo de
síntese, onde em uma das rotas os materiais foram cristalizados em um reator de metal e na
outra rota utilizou-se um reator de vidro. Tais rotas foram utilizadas por ser um método de
processamento relativamente novo, promissor e eficaz para a obtenção desse tipo de
material. As amostras obtidas foram caracterizadas por diferentes técnicas: a difração de
raios X confirmou a obtenção de materiais monofásicos e também em misturas de fases, com
estrutura tetragonal para os polimorfos anatase e rutilo comprovando que o método
hidrotérmico é eficiente no controle da síntese das amostras de interesse tendo gastos
energéticos bem menores quando comparados a métodos convencionais de cristalização.
Utilizando os dados referentes à difração de raio X, foram aferidos os tamanhos de cristalitos
(TC) e os valores percentuais de fases presentes em cada amostra. A caracterização por
microscopia eletrônica de varredura (MEV/FEG) e de transmissão (MET), evidenciaram as
mudanças no tamanho e na morfologia dos materiais obtidos, especialmente, entre anatase e
rutilo quando monofásicos. Os ensaios fotocatalíticos mostraram o melhor desempenho de
alguns materiais, principalmente para a amostra cristalizada em valor de pH 7 no reator de
vidro, que descoloriu em 99,7% o corante em estudo, isso devido à sua morfologia bem como
à composição anatase/rutilo em termos percentuais.
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Síntese e caracterização de nanopartículas de ZnO e TiO2 dopadas com Ag para aplicação em materiais dentários / Synthesis and characterization of Ag doped ZnO and TiO2 nanoparticles for use in dental materialsHércules Bezerra Dias 09 May 2014 (has links)
Resinas compostas comumente utilizadas em restaurações, anteriores e posteriores, resultam em maior acúmulo de biofilme bacteriano do que outros materiais restauradores, o que contribui para a formação de cáries secundárias e levam à falha das restaurações. Métodos para inibir a formação do biofilme sobre materiais restauradores dentais vêm sendo estudados há décadas e a inserção de nanopartículas (NPs) representa o que há de mais avançado nos estudos de formulação de materiais dentários antibacterianos. A literatura recente relata que resinas compostas contendo NPs de óxidos metálicos, tais como óxido de zinco (ZnO) e dióxido de titânio (TiO2), têm demonstrado capacidade antibacteriana, contribuindo para o controle do biofilme oral cariogênico. Por outro lado, a inserção dessas NPs pode alterar a cor e as propriedades mecânicas para níveis clínicos inaceitáveis e até mesmo dificultar o processo de fotopolimerização, se inseridas em grandes quantidades. Uma vez que o efeito antibacteriano e as propriedades de resinas compostas modificadas com NPs de óxidos de metais não foram amplamente estudados, esse estudo visou a compreensão destes aspectos, a partir da síntese e caracterização de nanopartículas de ZnO e TiO2 dopados ou não com Ag, inclusão em uma resina composta comercial e análise de propriedades físicas, mecânicas e biológicas do compósito modificado. As sínteses foram realizadas por diversas rotas químicas, resultando em NPs de TiO2 de alta área superficial e NPs de ZnO com morfologia tridimensional, incluindo nanoplates e nanorods que formam estruturas em formato de flores. A modificação da resina composta com NPs de TiO2.Ag alterou drasticamente a resistência à compressão do material, enquanto a adição de NPs de ZnO.Ag manteve a resistência em valores muito próximos ao da resina não modificada. A cor da resina composta sofreu grande alteração quando imergida em solução de café, especialmente após a adição de NPs de ZnO.Ag. A atividade antibacteriana, contra Streptococcus mutans da resina modificada foi considerada significativa, principalmente após a adição de 1 e 2% de NPs de TiO2. A análise dessas propriedades foi importante para o avanço das pesquisas que visam o desenvolvimento de uma resina composta antibacteriana que proporcione estética e propriedades mecânicas adequadas para a confecção de restaurações. / Composite resins used in restorations, anterior and posterior, resulting in greater accumulation of bacterial biofilm than other restorative materials, which contributes to the formation of secondary caries and lead to failure of restorations. Methods for inhibiting biofilm formation on dental restorative materials have been studied for decades and the insertion of nanoparticles (NPs) represents the most advanced in formulation studies of antibacterial dental materials. Recent literature reports that composites containing nanoparticles of metal oxides such as zinc oxide (ZnO) and titanium dioxide (TiO2) have demonstrated antibacterial ability, contributing to the control of oral cariogenic biofilms. On the other hand, NPS inclusion can change the color for unacceptable clinical levels and even hinder the polymerization process, if they are entered as large amounts. Since the antibacterial effect of composite resins modified with nanoparticles of metal oxides has not been widely studied, this study aimed at understanding these aspects, from the synthesis and characterization of nanoparticles of Ag doped and undoped ZnO and TiO2 NPs, inclusion in a composite business and examining their physical, mechanical and biological properties. The synthesis resulted in high surface area TiO2 NPs and three-dimensional ZnO NPs, including nanoplates and nanorods assembled flowers. The modification of the composite with TiO2.Ag NPs changed dramatically the compressive strength of the material, while adding ZnO.Ag NPs maintained compressive strength similar to the unmodified resin. The compostie color stability changed greatly when immersed in a coffee solution, especially after inclusion of ZnO.Ag NPs. The antibacterial activity, against S. mutans, of modified resin was considered significant, especially after addition of 1 and 2% TiO2 NPs. The analysis of these properties is important for the advancement of research aimed at developing an antibacterial composite that provides aesthetic and mechanical properties suitable for dental restorations.
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Desenvolvimento de catalisadores de óxidos de metais de transição suportados em MCM-41 para a dessulfurização oxidativa de dibenzotiofeno / Development of catalytic transition metal oxides supported on MCM-41 for the oxidative desulfurization dibenzothiopheneFranco, Regivânia Lima de Meneses 06 December 2013 (has links)
Mesoporous materials like MCM-41 containing oxides of nickel, palladium or titanium were synthesized to evaluate the effect of these active phases in the structural, morphological and catalytic properties of these materials. The X-ray diffraction indicated that the MCM-41 type material was obtained with hexagonal structure well defined and highly ordered, and also suggest that after the impregnation of the MCM-41 with metal oxide, the MCM-41 structure was preserved and there was formation of particles of oxides of nickel, palladium or titanium, well dispersed on the MCM-41 surface, confirmed by the XRD, TEM and XPS analysis. The results of analysis of N2 adsorption indicate that the MCM-41 obtained has the textural properties relevant to the field of catalysis, such as high specific surface area (805 m2g-1), pore diameter of 3.65 nm and mesoporous volume of 0.48 cm3g-1. The insertion of the palladium, nickel or titanium oxides on MCM-41 resulted in a decrease in specific surface area of the supported catalysts. The catalytic tests revealed that: i) the Ni/MCM-41 presented a conversion of 55% DBT, ii) the Pd/MCM-41 had a performance of 50%, iii) the Ti/MCM-41, showed a conversion of 65% DBT, all with air flow at temperature of 60°C. / Materiais mesoporosos do tipo MCM-41 contendo óxidos de níquel, paládio ou titânio foram sintetizados visando avaliar o efeito dessas fases ativas nas propriedades estruturais, morfológicas e catalíticas desses materiais. Os difratogramas de raios X indicam a obtenção de materiais do tipo MCM-41 com estrutura hexagonal bem definida e altamente ordenada, além de sugerir que após a impregnação com metais a sua estrutura foi preservada e houve a formação de partículas de óxidos de níquel, paládio ou titânio, bem dispersas na superfície do MCM-41, confirmadas através das análises de DRX, MET e XPS. Os resultados da análise de adsorção de N2 indicaram que o MCM-41 obtido possui propriedades texturais relevantes para a área de catálise, tais como, alta área superficial específica (805 m2g-1), diâmetro médio de poro de 3,65 nm e volume de mesoporo de 0,48 cm3g-1. A inserção dos óxidos de níquel, paládio ou titânio no MCM-41 resultou numa diminuição na área superficial específica dos catalisadores suportados. Os testes catalíticos revelaram que: i) o Ni/MCM-41 apresentou uma conversão de 55% de DBT, ii) o Pd/MCM-41 apresentou um desempenho de 50%, iii) o Ti/MCM-41, apresentou uma conversão de 65% de DBT, todos na presença de fluxo de ar à temperatura de 60ºC.
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