Ce travail concerne l'épitaxie par jets moléculaires de films de BiSrCaCuO. On y présente un dispositif de pilotage de la croissance grâce à la diffraction d'électrons rapides RHEED, comprenant également des logiciels d'analyse permettant de corréler l'évolution du diagramme RHEED, avec les propriétés physiques (composition, structure et morphologie, transport ...). Cette analyse, appliquée au cas de films appauvris en Bi, permet de les décrire comme une nanostructure d'intercroissance, en partie ordonnée suivant un modèle " mur de briques " où deux types de nanophases alternent en quinconce : Bi-2212 et Bi-2PRQ d'épaisseur double. Selon la composition moyenne des films, trois familles de nanophases 2PRQ sont identifiées, qui correspondent à des modèles structuraux spécifiques : stoechiométriques Bi-2267, riches en Sr Bi-2446, riches en Cu Bi-2429 comportant des plans Cu2O3 de type échelles. Les conditions physiques pour la synthèse de chaque famille nanostructurée sont décrites.

Ce manuscrit est consacré à l'étude des propriétés cristallographiques et physiques particulières aux films supraconducteurs constitués du composé YBa2Cu3O7 (YBCO) et aux superréseaux supraconducteur/isolant (YBCO/LAO)n. Le premier travail de cette thèse était d'optimiser la fabrication des films YBCO. Cette étape s'est traduite par la mise au point de méthodes d'analyses structurales et surtout par le développement d'un nouveau modèle physique. Ce dernier a permis de mettre en évidence une hétérogénéité des propriétés supraconductrices au sein des couches d'YBCO et d'extraire des profils de températures critiques dans l'épaisseur des films. Néanmoins, même après optimisation des films par le biais des paramètres de dépôt, nous n'avons pu obtenir une homogénéité de la température critique dans toute l'épaisseur des films. En suspectant les contraintes d'interfaces d'agir sur les propriétés physiques et cristallographiques, nous avons développé, à partir d'une nouvelle méthode de simulations des pics de diffraction X, la détermination d'un profil type de déformation des mailles YBCO le long de l'axe de croissance des films. Enfin, en ce qui concerne les superréseaux, nous avons constaté l'impact des épaisseurs respectives des couches sur les propriétés physiques et structurales et avons mis en évidences l'existence de défauts de différentes natures grâce à la microscopie électronique en transmission. Enfin l'application du modèle physique développé dans cette thèse nous a conduit à constater que seule une fraction d'une structure supraconductrice possédait effectivement cette propriété. Le point limitant ayant été identifié, il faut reconsidérer le processus de dépôt des films afin de s'affranchir de ce problème d'inhomogénéité au sein des films pour envisager la conception de systèmes électroniques complexes.

Les hétérostructures à base d'alliage Silicium Germanium (SiGe) sont utilisées dans certains transistors depuis la fin des années '90. De nouveaux composants très prometteurs pour la nanoélectronique pourraient être fabriqués en utilisant les propriétés quantiques d'objets de basse dimensionalité à base de SiGe. Pour cela, la taille et l'organisation de ces objets doivent être parfaitement contrôlées à l'échelle nanométrique. Le but est d'atteindre des tailles d'îlots de ~20 nm et une densité ~1011/cm2. Une voie simple et peu coûteuse pour la réalisation de telles nanostructures est l'auto-organisation naturelle d'îlots quantiques de Ge par la croissance par épitaxie par jets moléculaires (EJM). Les trois problèmes qui persistent à l'heure actuelle pour réaliser ce type de structures sont : 1) l'interdiffusion entre le Ge et le substrat ; 2) la taille moyenne des îlots qui est très inhomogène et toujours supérieure à 70 nm; 3) l'organisation des îlots de taille nanométrique, impossible à réaliser à grande échelle par des techniques locales. Dans ce travail nous avons étudié l'auto-organisation d'îlots de Ge sur des substrats vicinaux de Si nanostructurés, en utilisant un processus à deux étapes qui consiste en : i) l'auto-structuration naturelle du substrat et ii) la nucléation préférentielle des îlots de Ge sur les motifs créés. Dans les trois premiers chapitres des rappels bibliographiques sur les mécanismes de croissance et d'auto-organisation, sur les instabilités de croissance et sur les simulations Monte Carlo sont présentés. Les résultats, à la fois théoriques et expérimentaux de ce travail, ont permis de mettre en évidence une pseudo-barrière Ehrlich-Schwoebel inverse implicite à l'origine de l'instabilité cinétique qui se développe durant l'homoépitaxie Si/Si(001). Les exposants critiques de l'évolution de cette instabilité ont été extraits expérimentalement et sont en bon accord avec la théorie. Les instabilités qui apparaissent durant la croissance SiGe/Si ont des origines complexes liées à un couplage de la contrainte et de la cinétique. Par ailleurs, nous avons mis en évidence une réduction importante de l'énergie élastique d'un système comprenant un îlot de Ge, une couche de mouillage de Ge et un substrat à motifs de Si (où chaque motif est représenté par des marches) lorsque le motif présente au moins trois marches.

Nous avons étudié l'anisotropie magnétique perpendiculaire résultant de la mise en ordre chimique de type L10, dans des couches minces d'alliage FePd élaborées en Epitaxie par Jets Moléculaires. Différentes procédures d'élaboration ont été mises en oeuvre : - la codéposition à température ambiante, éventuellement suivie d'un recuit ; - la codéposition à 350°C ; - le dépôt alterné de couches atomiques Fe et Pd, contrôlé par le temps de dépôt ou par les oscillations RHEED. La structure des alliages a été étudiée par Microscopie Electronique en Transmission. Nous avons caractérisé l'ordre à longue distance (OLD) par diffraction des rayons X, et l'ordre à courte distance directionnel (OCDD) par spectroscopie EXAFS. L'anisotropie magnétique uniaxiale a été évaluée à partir de mesures de magnétométrie (VSM). Nous montrons que l'OLD et l'OCDD, de même que l'anisotropie magnétique, dépendent fortement des conditions de dépôt. Le degré d'ordre chimique le plus élevé est obtenu par la codéposition de l'alliage à 350°C : dans ce cas, l'aimantation est orientée suivant la direction perpendiculaire au plan des couches minces et l'étude par Microscopie à Force Magnétique révèle la présence de domaines magnétiques, dont la taille latérale est de l'ordre de quelques dizaines de nanomètres. L'anisotropie magnétique résultant du dépôt alterné de couches atomiques est plus faible : pour les faibles épaisseurs, l'aimantation est dans le plan de la couche et au delà d'une épaisseur critique, elle sort du plan, faisant apparaître une configuration en rubans. Nous avons interprété, par des modèles analytiques de micromagnétisme, l'évolution de la susceptibilité en champ perpendiculaire, ainsi que celle de la taille des domaines et des rubans, en fonction de l'épaisseur des couches minces. Nous avons également réalisé des expériences de spectroscopie Mössbauer et spectroscopie Kerr polaire : nous montrons que ces deux signaux sont très sensibles au degré d'ordre des alliages.

Nous étudions des films de FePd déposés par Epitaxie par Jets moléculaires sur MgO(001). La caractérisation des modes de relaxation de la contrainte épitaxiale a été menée pour différentes conditions de croissance. Une analyse quantitative d'images STM a permis d'expliquer un changement de mécanisme de relaxation dans les alliages ordonnés déposés sur Palladium. L'origine du micromaclage qui apparaît dans ces dernières couches réside dans un mécanisme de blocage des dislocations parfaites dans la structure ordonnée L10. Par ailleurs la mise en ordre selon la structure L10, lors de codépôts à plus de 300°C, se produit en surface, pendant la croissance, par un mécanisme de montée des atomes de Palladium qui construisent l'ordre L10 en formant des bicouches Pd/Fe. Ainsi s'explique la sélection d'un seul variant de la structure L10. L'étude des alliages déposés à température plus faible que 300°C montre des germes bien ordonnés dans une matrice désordonnée. Une explication de cette structure repose sur la forte densité de parois d'antiphase dues au mécanisme de relaxation. L'étude d'alliages initialement désordonnés puis recuits a souligné l'importance des mécanismes de diffusion lors de la croissance en montrant que l'on n'obtenait pas un ordre unidirectionnel par recuit. Il ressort par ailleurs de ces observations que les contraintes résiduelles dans la couche épitaxiée déterminent la proportion du volume occupé par chacun des variants de la structure L10. Enfin, l'effet de l'irradiation par des ions légers dépend fortement de la température lors de l'irradiation ainsi que de la structure initiale des échantillons. L'irradiation d'échantillons réalisés couche par couche se traduit par une augmentation marquée de l'anisotropie magnétique. Ceci permet de redresser l'aimantation perpendiculairement à la couche pour le FePd et d'amener l'alliage à 100% de rémanence pour le FePt.

Ziel dieser Arbeit ist die Entwicklung selektiver Si1-xCx-Prozesse, die eine mechanische Zugspannung im Kanal von NMOS-Transistoren erzeugen, und so durch eine gezielte Änderung der Bandstruktur die Elektronenbeweglichkeit und damit auch die Leistungsfähigkeit der Bauteile erhöhen soll. In der vorliegenden Arbeit werden die wichtigsten Fragestellungen zum Wachstum der Si1-xCx-Schichten näher beleuchtet. Dabei werden zwei Methoden zum Wachstum der Schichten charakterisiert. Neben einem disilanbasierten UHV-CVD-Verfahren wird ein LP-CVD-Verfahren unter der Verwendung von Trisilan herangezogen. Für beide Prozessvarianten konnten mithilfe einer zyklischen Prozessführung selektive, undotierte und in-situ phosphordotierte Abscheidungen realisiert werden. Es wird gezeigt, dass die Disilanprozesse aufgrund ihrer geringen Wachstumsraten einen hohen Anteil interstitiellen Kohlenstoffs bedingen. Durch FT-IR-Analyse konnte belegt werden, dass sich während des Wachstums Siliziumkarbid-präzipitate bilden, die das epitaktische Wachstum nachhaltig schädigen können. Erweiterte man das Wachstum infolge der Zugabe von German zum ternären System Si1-x-yCxGey (y=0,05…0,07) wurde ein starker Anstieg der Wachstumsraten festgestellt. Die Aktivierungsenergie für das epitaktische Wachstum sinkt durch die Zugabe von German und der substitutionelle Kohlenstoffgehalt kann erhöht werden. Es wird gezeigt, dass German nicht nur für die Unterstützung des Ätzprozesses hilfreich ist, sondern im LP-CVD-Verfahren zur Unterstützung des HCl-basierten Ätzprozesses dienen kann. Ein weiterer Schwerpunkt der Arbeit liegt in der Abscheidung und Charakterisierung in-situ phosphor-dotierter Schichten. Es wird nachgewiesen, dass Phosphor die Wachstumsrate erhöht und dass Phosphor und Kohlenstoff in Konkurrenz um substitutionelle Gitterplätze stehen. Phosphor ist außerdem auch die Spezies, für die die größte Anisotropie hinsichtlich des Einbaus auf Si(110) im Vergleich zu Si(001) beobachtet wurde: Je nach Prozessführung wird auf Si(110)-Ebenen nahezu doppelt so viel Phosphor eingebaut wie auf Si(001). Dieser Effekt ist insofern von großer Relevanz, als dass ein steigender Phosphoranteil auch die thermische Stabilität der Schichten herabsetzt. Die Relaxationsvorgänge basieren bei Si1-xCx-Schichten auf Platzwechselvorgängen substitutioneller Kohlenstoffatome zu interstitiellen Silizium-Kohlenstoff-Hanteldefekten unter der Bildung einer Leerstelle. Es wurde ein Modell vorgeschlagen, nach dem Phosphor durch die Entstehung von PV-Komplexen diese Reaktion begünstigt, wodurch die Relaxationsvorgänge beschleunigt werden. Infolge einer dreidimensionalen Atomsondenanalyse kann der Endzustand der Relaxation – die Bildung stöchiometrischen Siliziumkarbids – belegt werden. In-situ phosphordotierte Si1-xCx-Schichten mit ca. 4*1020 at/cm³ Phosphorgehalt und 1,8 at.% Kohlenstoff wurden erfolgreich in NMOS-Transistoren der 45 nm Generation integriert und mit ebenfalls im Rahmen der Dissertation entwickelten Si:P-Rezepten verglichen. Die höchste Leistungssteigerung von 10 % konnte durch die Kombination aus beiden Prozessen erzielt werden, bei dem auf die spannungserzeugende Si1-xCx-Schicht zur Senkung des Silizidwiderstandes eine Si:P-Kappe aufgebracht wird. Die Einprägung einer Zugspannung in den Transistorkanal wurde mittels Nano beam diffraction nachgewiesen und wurde auf Basis des piezoresistiven Modells mit SiGe-PMOS-Transistoren verglichen.

Nous avons étudié la croissance et les caractéristiques de boîtes quantiques InAs(P)/InP(001) fabriquées par épitaxie en phase vapeur aux organo-métalliques, avec pour objectif la réalisation d'une source de photons uniques à 1.55 µm. D'une part, l'étude des boîtes quantiques clivées par microscopie et spectroscopie à effet tunnel, sous ultra-vide à T=4K, montrent que ces nanostructures présentent jusqu'à 12 niveaux électroniques discrets. En raison de la grande hauteur des boîtes quantiques, certains niveaux présentent un nœud dans la direction de croissance. Des simulations par éléments finis montrent la pertinence d'un potentiel parabolique pour décrire le confinement latéral des boîtes quantiques. Les effets de courbures de bandes sont détaillés, mettant en évidence la contribution des niveaux de trous au courant tunnel. D'autre part, les propriétés structurales des boîtes quantiques auto-assemblées, étudiées en microscopie électronique en transmission, sont corrélées aux conditions de croissance. L'impact des précurseurs d'éléments V sur la densité de boîtes quantiques et les échanges entre les boîtes quantiques et la couche de mouillage, sont analysés. La croissance sélective de boîtes localisées dans des nano-ouvertures de diamètre inférieur à 100 nm a également été mise en œuvre afin d'obtenir un couplage spatial déterministe entre une boîte quantique et une microcavité optique. Nous montrons que la formation de boîtes quantiques par croissance sélective n'est pas régie par le mode de croissance Stranski-Krastanov, ce qui permet d'envisager de nouvelles possibilités quant au contrôle de la hauteur, de la taille latérale et de la composition des boîtes quantiques.

In dieser Arbeit wurde die Textur- und Mikrostrukturentwicklung von MgO bei der ionenstrahlunterstützten Laserdeposition auf amorphen Substraten untersucht. Das Wachstum der Schichten wurde in-situ mit Hilfe der hochenergetischen Elektronenbeugung verfolgt. Eine Auswertung der Beugungsaufnahmen ermöglicht qualitative und quantitative Aussagen zur Texturausbildung während des Wachstums. Anschließend erfolgte eine Charakterisierung mit Röntgenmethoden, mit dem AFM und dem REM. Zur Untersuchung aktiver Mechanismen wurden ergänzende Experimente an MgO-Einkristallen durchgeführt. Bei der Abscheidung von MgO auf amorphen Substraten ohne Ionenstrahlunterstützung können zwei Temperaturbereiche unterschieden werden. Unterhalb von 250°C entwickelt sich aus einer amorphen Keimschicht eine <110>-Fasertextur. Oberhalb dieser Temperatur wird in der Keimbildung eine <100>-Fasertextur beobachtet. Mit wachsender Schichtdicke führt ein Texturwechsel zu einer <111>-Fasertextur. Als treibende Kraft für diesen Prozeß werden innere Spannungen angesehen. Bei Verwendung eines unterstützenden Ionenstrahls findet eine orientierte Keimbildung statt, bei der biaxiale Texturen in einer Schichtdicke unterhalb von 10 nm ausgebildet werden. Unterhalb von 250°C werden Texturkomponenten mit einer <100>-Richtung parallel zum Ionenstrahl bevorzugt. Oberhalb dieser Schwellentemperatur wurde bei einem Ioneneinfallswinkel zwischen 35° und 55° und Ionenenergien zwischen 400 und 800 eV eine Würfeltextur mit einer <110>-Richtung parallel zum Ionenstrahl auf verschiedenen amorphen und glatten Substraten gefunden. Der optimale Ioneneinfallswinkel liegt bei einem Winkel von 45°, wobei Würfeltexturen mit in-plane Halbwertsbreiten von < 21° erreicht. Ursache für die in-plane Texturierung ist eine anisotrope Sputterrate, die bei Experimenten an MgO-Einkristallen gefunden wurde. Ein Vergleich mit molekulardynamischen Simulationen zeigt, daß entlang der <110>-Richtung ein Channeling möglich ist. Da in diesem Temperaturbereich die <100>-Richtung parallel zur Substratnormalen thermodynamisch bevorzugt ist, werden auf Grund des Channeling Keime mit einer <110>-Richtung parallel zum Ionenstrahl weniger gestört als anders orientierte Körner und dominieren so die Oberflächentextur. Oberhalb einer Schichtdicke von ca. 5 nm wird eine Texturänderung beobachtet, die zu Komponenten mit einer <100>-Richtung parallel zum Ionenstrahl führt und für die die starke Anisotropie der Sputterrate verantwortlich gemacht werden kann. In Experimenten an Einkristallen wurde das Minimum der Sputterrate für eine Ausrichtung der <100>-Richtung parallel zum Ionenstrahl gefunden. Auslöser für die Texturänderung ist der Einbau von Defekten auf Grund der Ionenstrahlunterstützung. Dadurch entstehen Subkörner mit einer breiten out-of-plane Orientierungsverteilung, aus denen über eine sputterbedingte Wachstumsauslese Körner mit einem minimalen Winkel zwischen Ionenstrahl und <100>-Richtung bevorzugt werden. Diese Argumentation wird zusätzlich durch eine beobachtete Zunahme von Korngröße und Rauhigkeit gestützt. Um dickere, würfelorientierte Schichten zu erhalten, muß die Keimschicht epitaktisch weitergewachsen werden. Voruntersuchungen an Einkristallen zeigten, daß mit PLD eine Homoepitaxie ab einer Temperatur von 300°C möglich ist. Allerdings wurde bei der Deposition auf würfelorientierten MgO-Keimschichten ein Texturwandel zu <111>-Fasertexturen beobachtet. Als Ursache kommen Spannungen oder eine schlechter Bedeckungsgrad der würfelorientierten Bereiche in Frage. Die epitaktische Deposition anderer Oxide führte nicht zum Erfolg. Das auf die MgO-Keimschicht direkt deponierte YBCO wies dagegen eine biaxiale Textur mit einer Halbwertsbreite von ca. 40° auf. In Vergleichsexperimenten mit TiN wurde in der Keimbildung ebenfalls eine Würfelorientierung gefunden. Dies weist darauf hin, daß die beobachteten Mechanismen der Texturentwicklung auf andere Substanzen mit NaCl-Struktur verallgemeinert werden können.

Parmi toutes les méthodes de confinement des porteurs dans les trois directions de l'espace, la croissance auto organisée de boîtes quantiques semble être la meilleure. La méthode de fabrication de ces nanostructures est l'épitaxie par jets moléculaires ; elle permet l'obtention de cristaux d'une grande qualité, de manière cohérente avec leur environnement. Cette technique d'auto organisation dite de Stranski Krastanov génère cependant des nanostructures de tailles diverses ; le spectre de leur luminescence s'en retrouve élargi, altérant les performances des composants à base de boîtes quantiques. Une solution consiste à localiser leur croissance en structurant à l'échelle nanométrique le substrat : lorsqu'elles sont régulièrement espacées, leur taille et leur géométrie sont plus homogènes. La technique employée, la nanoimpression, présente l'avantage majeur de ne pas altérer la cristallinité du substrat. Ces travaux mettent en exergue le fait que la luminescence des boîtes quantiques après reprise d'épitaxie sur ces surfaces nanostructurées par nanoimpression est intense. Les boîtes quantiques sont ici appliquées à un domaine en plein essor : l'électronique de spin. Le principe est d'utiliser le spin de l'électron pour coder l'information. Trois problèmes majeurs doivent être surmontés pour ce faire : l'injection de porteurs polarisés en spin dans le semiconducteur, le transport de ces porteurs polarisés, et enfin la recombinaison radiative, le cas échéant, pour émettre des photons polarisés avec un bon rendement. Dans cette thèse, nous présentons un composant qui permet de qualifier l'ensemble de ces paramètres, la spinLED. Les temps caractéristiques de relaxation de spin dans le semiconducteur sont courts, de l'ordre de 100ps ; il a été nécessaire d'adapter la structure de la spinLED pour la rendre compatible aux caractérisations en hyperfréquence, jusqu'à 20GHz.

Die Bildung von CoSi$_2$-Schichten mittels TIME-Verfahren (TIME: Ti-Interlayer Mediated Epitaxy) wurde untersucht. Dabei wurde die Ti-Zwischenschicht durch eine Hf-Zwischenschicht ersetzt. Der Einfluss der Prozessparameter (Tempertemperatur, Temperzeit, Aufheizrate und Ausgangsschichtdicken) und des Metalls (Hf, Ti, Zr) der Zwischenschicht auf die Reaktion der metallischen Doppelschichten mit Si(100) wurde ermittelt. Zur Charakterisierung der Proben wurden RBS-, TEM-, XRD- und AES-Untersuchungen durchgefuehrt. Die Ausbildung eines Mehrschichtsystems nach der Temperung der Doppelschichten in Abhaengigkeit der Prozessparameter wird dargestellt. Es wird gezeigt, dass die Prozessparameter die Temperatur bestimmen, bei der die CoSi$_2$-Keimbildung stattfindet. Anhand dieser Untersuchungen wird nachgewiesen, dass sich mit Erhoehung der CoSi$_2$-Keimbildungstemperatur die epitaktische Qualitaet der gebildeten CoSi$_2$-Schicht verbessert. Die Erklaerung des Reaktionsablaufs der metallischen Doppelschichten mit Si(100) erfolgt anhand eines aufgestellten Reaktionsschemas. Zur Entfernung der Deckschicht wurden verschiedene Aetzverfahren angewandt und deren Wirkung verglichen. / The formation of a CoSi$_2$ layer by solid phase reaction of metallic bilayer with Si (TIME: Ti-Interlayer Mediated Epitaxy) was investigated. In this work the Ti was replaced by Hf. The influence of the annealing temperature, the annealing time, the heating rate and the thicknesses of the metallic layers on the reaction of the bilayer with Si was determined. The samples were characterised by Rutherford-backscattering (RBS), Transmission-Electron-Microscopy (TEM), X-ray-Diffraction and Auger-Electron-Spectroscopy (AES) studies. During the annealing of the samples a system of layers is formed. It was shown, that the annealing parameters and the thicknesses of the layer determine the temperature, on which the nucleation of CoSi$_2$ occurs. A decrease of this nucleation temperature leads to an improvement of the quality of the epitaxial CoSi$_2$ layer. A model of reaction is presented, which explains the reaction of the metallic bilayer with Si. The removal of the top layer by several etching procedures was investigated and the results were compared.