Methane is an important green house gas as it is responsible for 15-20 % of the green house effect. Marine environments in general and shallow near-coastal waters specifically may be important contributors of methane emissions but are as of today poorly studied.  In this study we measured total fluxes of methane from shallow near-coastal waters at two sites along the east coast of Sweden. The sea-to-air emissions of methane where captured using floating chambers. This gave measured fluxes as compared to earlier studies of the Baltic Sea where calculated fluxes are often used. Measured fluxes have the merit of not having to rely on several highly varying and complex variables e.g. mean wind speed and piston velocity that vary and give an uncertainty to the results.  The fluxes ranged from -2.14 to 0.37 mg CH4 m-2 d-1 with a mean of 0.05 mg CH4 m-2 d-1. The results show a correlation, however not strong, between depth and methane. No difference in flux between the study sites could be seen. We look forward to further studies using floating chambers on shallow near-coastal waters with longer sampling periods to catch seasonal variations.

Freshwater reservoirs store, process, and emit to the atmosphere large quantities of carbon (C). Despite the important role of reservoirs in the global carbon cycle, it remains unknown how human activities are altering their carbon cycling. Climate change and land use are resulting in lower dissolved oxygen (DO) concentrations in freshwater ecosystems, yet more frequent, powerful storms are occurring that temporarily increase DO availability. The net effect of these opposing forces results in anoxia (DO < 0.5 mg L-1) punctuated by short-term increases in DO. The availability of DO controls alternate redox reactions in freshwaters, thereby determining the rate and end products of organic C mineralization, which include two greenhouse gases, carbon dioxide (CO2) and methane (CH4). I performed ecosystem-level DO manipulations and evaluated how changing DO conditions affected redox reactions and the production and emission of CO2 and CH4. I also explored how the magnitude and drivers of CH4 emissions changed spatio-temporarily in a eutrophic reservoir using time series models. Finally, I used a coupled data-modeling approach to forecast future emissions of CH4 from the same reservoir. I found that the depletion of DO results in the rapid onset of alternate redox reactions in freshwater reservoirs for organic C mineralization and greater production of CH4. When the anoxia occurred in the water column (vs. at the sediments), diffusive CO2 and CH4 efflux phenology was affected, and resulted in degassing occurring during storms before fall turnover. I observed that the magnitude of CH4 emissions varied along a longitudinal gradient of a small reservoir and that the environmental drivers of ebullition and diffusion can change substantially both over space (within one hundred meters) and time (within a few weeks). Finally, I developed a forecasting workflow that successfully predicted future CH4 ebullition rates during one summer season. My research provides insight to how changing DO conditions will alter redox reactions in the water column and greenhouse gas emissions, as well as provides a new technique for improving future predictions of CH4 emissions from freshwater reservoirs. Althogether, this work improves our understanding of how freshwater lake and reservoir carbon cycling will change in the future. / Doctor of Philosophy / Freshwater reservoirs store a lot of carbon in their sediments and emit a lot of carbon as greenhouse gases (carbon dioxide and methane) to the atmosphere. However, climate change, land use, and water quality management can change the chemical reactions that are responsible for the production of carbon dioxide and methane, which could have substantial effects on the global carbon budget. Here, I manipulated the oxygen conditions of a freshwater reservoir and monitored the chemistry and greenhouse gas emissions in the experimental reservoir relative to an upstream reference reservoir. I then estimated the methane emissions from the reservoir to understand how the chemistry and greenhouse gas emissions in freshwater reservoirs may change in the future. I found that reservoir oxygen availability controls the magnitude and timing of the chemical reactions that produce carbon dioxide and methane, which in turn alters greenhouse gas emissions. Additionally, I developed models that showed how the magnitude and drivers of methane emissions changed within a small reservoir over time. Finally, I was able to predict the timing and magnitude of methane bubbling from the sediments. Altogether, this work provides evidence how climate change, land use change, and water quality management will affect future water chemistry and greenhouse gas emissions from reservoirs.

Northern lakes and ponds are abundant and emit large amounts of the potent climate forcer methane to the atmosphere at rates prone to change with amplified Arctic warming. In spite of being important, fluxes from surface waters are not well understood. Long-term measurements are lacking and the dominant and irregular transport mode ebullition (bubbling) is rarely quantified, which complicate the inclusion of lakes and ponds in the global methane budget. This thesis focuses on variations in emissions on both local and regional scales. A synthesis of methane fluxes from almost all studied sites constrains uncertainties and demonstrates that northern lakes and ponds are a dominant source at high latitudes. Per unit area variations in flux magnitudes among different types of water bodies are mainly linked to water depth and type of sediment. When extrapolated, total area is key and thus post-glacial lakes dominate emissions over water bodies formed by peat degradation or thermokarst processes. Further, consistent multiyear measurements in three post-glacial lakes in Stordalen, northern Sweden, reveal that seasonal ebullition, primarily driven by fermentation of acetate, can be predicted by easily measured parameters such as temperature and heat energy input over the ice-free season. Assuming that most water bodies respond similarly to warming, this thesis also suggests that northern lakes and ponds will release substantially more methane before the end of the century, primarily as a result of longer ice-free seasons. Improved uncertainty reductions of both current and future estimates rely on increased knowledge of landscape-level processes related to changes in aquatic systems and organic loading with permafrost thaw, as well as more high-quality measurements, seldom seen in contemporary data. Sampling distributed over entire ice-free seasons and across different depth zones is crucial for accurately quantifying methane emissions from northern lakes and ponds. / <p>At the time of the doctoral defense, the following paper was unpublished and had a status as follows: Paper 4: Manuscript.</p>

Characterization of local boiling trends, in addition to the typically reported area-averaged trends, is essential for the robust design and implementation of phase change technologies to sensitive heat transfer applications such as electronics cooling. Obtaining the values of heat fluxes corresponding to locally varying surface temperatures has been a challenge limiting most investigations to area-averaged results. This thesis illustrates the importance of a spatially local heat transfer analysis during boiling. Pool and submerged jet impingement boiling scenarios on a silicon surface are considered at the macroscale (27.5 mm heater with multiple nucleation sites) and microscale (1000 ��m heater for isolated bubble generation), by the use of two thin film serpentine heater geometries. The macroscale heater highlights the effect of spatial variations in imposed heat flux on boiling heat transfer with a circumferentially uniform but radially non-uniform heat flux distribution. The microscale heater simulates a local hot-spot for spot cooling on an electronic device. Spatial variation in boiling heat transfer and bubble dynamics with and without a jet flow are documented using thin film voltage sensors along with qualitative and quantitative high speed imaging and infra-red thermography. Unique to this study is the documentation of local boiling curves for different radial locations on the heat transfer surface and their comparison with the corresponding area-averaged representations. It is shown here that sectionally averaged representations of boiling curves over regions of like-imposed heat flux can substantially simplify the interpretation of data while retaining important information of the local variations in heat transfer. The radial influence of the convective jet flow on the bubble dynamics and boiling heat transfer is assessed for a single circular submerged jet configuration. Varied parameters include jet exit Reynolds numbers, nozzle geometry, test fluid (deionized water and FC-72), fluid subcooling and the supplied heat flux. Distinct modifications of the surface temperature distribution imposed by the impinging jet flow are highlighted by comparing radial temperature profiles during pool and jet impingement boiling. It is demonstrated that in contrast with pool boiling, thermal overshoots during jet impingement boiling for a highly wetting fluid like FC-72 are highest in regions farthest from the impingement point. The effect of jet inertia on bubble departure characteristics are compared with pool boiling under subcooled conditions for FC-72. Qualitative high speed visualization indicates the presence of two modes of bubble generation during jet impingement boiling (a) bubble departure from the surface and (b) bubble separation from the source resulting in sliding bubbles over the surface. The effect of jet flow on bubble entrainment is depicted. Quantitative results indicate that in general departure diameters for pool and jet impingement boiling increase and plateau at a maximum value with increasing power input while no notable trends were observed in the corresponding departure frequencies. The largest departure diameters for jet impingement boiling at fixed fluid subcoolings of 10��C and 20��C were found to be smaller than that for the corresponding pool boiling test by a factor of 1.6 and 2.3, respectively. / Graduation date: 2013

The level set method offers a simple and robust approach to modeling liquid-vapor interfaces that arise in boiling and condensing flows. The current liquid-vapor phase-transition techniques used with the level set method are not able to account for different thermal conductivities and specific heats in each respective phase, nor are they able to accurately account for latent heat absorption and release. This paper presents a new level set based technique for liquid-vapor phase-transition that accounts for different material properties in each respective phase, such as thermal conductivity and specific heat, while maintaining the interface at the saturation temperature. The phase-transition technique is built on the ghost fluid framework coupled with the standard level set method. A new technique is presented for constructing ghost nodes that implicitly captures the immersed boundary conditions and is second order accurate. The method is tested against analytical solutions, and it is used to model film boiling. The new phase-transition technique will greatly assist efforts to accurately capture the physics of boiling and condensing flows. In addition to presenting a new phase transition technique, a coupled level set volume of fluid advection scheme is developed for phase transition flows. The new scheme resolves the mass loss problem associated with the level set method, and the method provides an easy way to accurately calculate the curvature of an interface, which can be difficult with the volume of fluid method. A film boiling simulation is performed to illustrate the superior performance of the coupled level set volume of fluid approach over the level set method and the volume of fluid method.

L'étude ici développée traite de deux aspects de la microfluidique : l'hydrodynamique d'écoulements liquides en microtubes et l'ébullition convective en minicanaux. Le dispositif et la méthode de traitement développés dans la première partie du mémoire permettent d'obtenir le nombre de Poiseuille d'écoulements laminaires liquides avec une précision inférieure à 4%. L'étude met en évidence une croissance du nombre de Poiseuille pour les écoulements d'eau distillée, d'eau de ville et des solutions de KCl au sein de microtubes en silice de diamètres allant de 540 à 52 µm. L'origine des écarts à la théorie classique en macroconduites a été recherchée. Une des hypothèses vraisemblable est l'effet de la Double Couche Electrique due aux ions contenus dans le fluide et à la surface interne du microtube chargée électrostatiquement. Dans la seconde partie du manuscrit, nous mettons en évidence l'influence du confinement pariétal sur un écoulement avec changement de phase liquide-vapeur au sein d'un minicanal vertical. Deux régimes d'ébullition sont observés : stationnaire avec des structures d'écoulements classiques et instationnaires dues à une production importante de vapeur. Dans ce dernier cas, nous distinguons les fluctuations de couplage et les fluctuations intrinsèques à l'écoulement confiné. Un critère de déclenchement des instationarités permet d'accéder à une grandeur adimensionnelle. Une loi d'échelle est alors proposée pour les écoulements diphasiques dans les minicanaux. Il en est de même pour les transferts thermiques.

Les composants du circuit primaire des réacteurs nucléaires à eau sous pression (REP) subissent une corrosion généralisée entraînant le relâchement d'espèces solubles dans le fluide primaire (principalement Fe, Ni, Cr, Mn, Co). Sous l'effet de la convection du fluide, ces espèces sont entraînées dans le circuit primaire. Une partie de ces espèces peut précipiter sur les surfaces du combustible et être activée sous l'effet du flux neutronique régnant dans cette région. Ce dépôt de produits de corrosion peut, sous l'effet des forces hydrodynamiques du fluide primaire, être érodé (ou bien dissous si les conditions thermo-chimiques le permettent). Ces espèces activées (principalement du 58Co, 60Co, 51Cr et 54Mn), sous l'effet de la convection vont se retrouver disséminées dans l'ensemble du circuit primaire où elles pourront se redéposer (ou bien précipiter) sur les différents composants et ainsi contaminer l'ensemble du circuit primaire. Au cours d'un cycle de fonctionnement normal dans un REP EDF, l'activité du fluide dans le circuit primaire est relativement constante (généralement de l'ordre de 10-20 MBq.m-3 en 58Co). Cependant, lors de certains cycles de fonctionnement (en fonction de la gestion de combustible), notamment on observe des montées d'activités volumiques importantes en 58Co et en 51Cr pouvant atteindre une centaine de fois celles observées habituellement. Ces montées d'activités volumiques sont dues à l'établissement dans les régions les plus "chaudes" des assemblages de combustible d'un régime d'ébullition nucléée. L'ébullition peut dans certains cas multiplier par un facteur 10 à 100 l'épaisseur de dépôt formé sur le combustible conduisant ainsi à un transfert de masse plus important sous forme particulaire entre le dépôt et le fluide primaire du fait de l'érosion. Une modélisation des mécanismes de transfert de masse entre le fluide primaire et le dépôt sur ces régions "chaudes" du combustible en régime d'ébullition nucléée et les impacts sur la contamination du circuit primaire sont décrits dans ce mémoire. L'ébullition à la surface du dépôt ou bien dans le dépôt lui-même provoque un enrichissement à la paroi en espèces ioniques pouvant entraîner une précipitation plus importante ou bien modifier le comportement d'une espèce d'un régime de dissolution à un régime de précipitation ; le dépôt de particules turbulent et inertiel est lui aussi favorisé. La vaporisation du fluide à la paroi ainsi que la formation des bulles elles-mêmes entraînent aussi un dépôt et une précipitation plus importants. La prise en compte de ces mécanismes de transfert de masse dans le code OSCAR (Outil de Simulation de la ContAmination en Réacteur), développé au sein du Laboratoire de Modélisation des interactions et Transferts en Réacteur au CEA, conduit à une bonne reproduction des résultats expérimentaux issus du retour d'expérience des centrales françaises tant au niveau des dépôts formés dans les régions avec ébullition que des activités volumiques.

Les composants du circuit primaire des réacteurs nucléaires à eau sous pression (REP) subissent une corrosion généralisée entraînant le relâchement d'espèces solubles dans le fluide primaire (principalement Fe, Ni, Cr, Mn, Co). Sous l'effet de la convection du fluide, ces espèces sont entraînées dans le circuit primaire. Une partie de ces espèces peut précipiter sur les surfaces du combustible et être activée sous l'effet du flux neutronique régnant dans cette région. Ce dépôt de produits de corrosion peut, sous l'effet des forces hydrodynamiques du fluide primaire, être érodé (ou bien dissous si les conditions thermo-chimiques le permettent). Ces espèces activées (principalement du 58Co, 60Co, 51Cr et 54Mn), sous l'effet de la convection vont se retrouver disséminées dans l'ensemble du circuit primaire où elles pourront se redéposer (ou bien précipiter) sur les différents composants et ainsi contaminer l'ensemble du circuit primaire. Au cours d'un cycle de fonctionnement normal dans un REP EDF, l'activité du fluide dans le circuit primaire est relativement constante (généralement de l'ordre de 10-20 MBq.m-3 en 58Co). Cependant, lors de certains cycles de fonctionnement (en fonction de la gestion de combustible), notamment on observe des montées d'activités volumiques importantes en 58Co et en 51Cr pouvant atteindre une centaine de fois celles observées habituellement. Ces montées d'activités volumiques sont dues à l'établissement dans les régions les plus "chaudes" des assemblages de combustible d'un régime d'ébullition nucléée. L'ébullition peut dans certains cas multiplier par un facteur 10 à 100 l'épaisseur de dépôt formé sur le combustible conduisant ainsi à un transfert de masse plus important sous forme particulaire entre le dépôt et le fluide primaire du fait de l'érosion. Une modélisation des mécanismes de transfert de masse entre le fluide primaire et le dépôt sur ces régions "chaudes" du combustible en régime d'ébullition nucléée et les impacts sur la contamination du circuit primaire sont décrits dans ce mémoire. L'ébullition à la surface du dépôt ou bien dans le dépôt lui-même provoque un enrichissement à la paroi en espèces ioniques pouvant entraîner une précipitation plus importante ou bien modifier le comportement d'une espèce d'un régime de dissolution à un régime de précipitation ; le dépôt de particules turbulent et inertiel est lui aussi favorisé. La vaporisation du fluide à la paroi ainsi que la formation des bulles elles-mêmes entraînent aussi un dépôt et une précipitation plus importants. La prise en compte de ces mécanismes de transfert de masse dans le code OSCAR (Outil de Simulation de la ContAmination en Réacteur), développé au sein du Laboratoire de Modélisation des interactions et Transferts en Réacteur au CEA, conduit à une bonne reproduction des résultats expérimentaux issus du retour d'expérience des centrales françaises tant au niveau des dépôts formés dans les régions avec ébullition que des activités volumiques. / The Pressurized Water Reactors (PWRs) primary circuit materials are subject to general corrosion leading to soluble metallic element (mainly Fe, Ni, Cr, Mn, Co) transfer and subsequent ion precipitation processes on the primary circuit surfaces. When deposited on fuel rods, these species are activated by neutron flux. Thus, crud erosion and dissolution processes induce to primary coolant activity. During a normal operating cycle in a EDF PWR, the volume activity in the coolant is relativly stable (usually about 10-20 MBq.m−3 in 58Co). In some cycles (depending on fuel management), significant increases in 58Co and 51Cr volume activities are observed (10 to 100 times the ordinary volume activities). These increases of volume activities are due to local sub-cooled nucleate boiling on the "hot" parts of fuel assemblies. As presented in this thesis, boiling at the top of some fuel assemblies may lead to much higher amount of metallic elements than usual (some micrometers). Indeed, boiling that can locally occurs under PWR conditions concentrates species and to increase significantly the quantity of deposited and precipitated material. Erosion flux is higher in these regions due to thicker crud thickness, involving a greater mass transfer of activated isotopes to the primary coolant. The OSCAR calculation code, developed by the "Laboratoire de Modélisation des interactions et Transferts en Réacteur" in CEA, with these new mass transfer models can now well estimate the amount of deposit and the volume activities in the primary coolant in case of boiling in accordance with french PWR measurements.

EDF vise à développer une « Approche Prédictive Locale » de la crise d'ébullition, i.e. une approche permettant d'élaborer des prédicteurs (empiriques) de flux critique basés sur des paramètres locaux fournis par le code NEPTUNE_CFD (pour les seuls écoulements à bulle dans un premier temps). Dans ce cadre général, ce travail de thèse a consisté à évaluer la modélisation du code NEPTUNE_CFD, sélectionnée pour simuler les écoulements bouillants à bulles,puis à l'enrichir. Ce dernier objectif nous a conduits à nous intéresser à la modélisation mécaniste de l'ébullition nucléée sous-saturée en convection forcée. Après une analyse bibliographique critique, nous avons identifié des améliorations physiques, en particulier la prise en compte du glissement des bulles le long de la paroi chauffante. Cette voie a nécessité le développement d'une approche de type « bilan des forces » pour renseigner le diamètre de détachement des bulles de leur site actif de nucléation et le diamètre de décollage des bulles de la paroi. Un nouveau modèle d'ébullition nucléée a, pour finir, été proposé, en relation avec ces développements, et évalué de manière préliminaire. / EDF aims at developing a "Local Predictive Approach" of the boiling crisis for PWR core configurations, i.e. an approach resulting in (empirical) critical heat flux predictors based on local parameters provided by NEPTUNE_CFD code (for boiling bubbly flows, only in a first stage). Within this general framework, this PhD work consisted in assess one modelling of NEPTUNE_CFD code selected to simulate boiling bubble flows, then improve it. The latter objective led us to focus on the mechanistic modelling of subcooled nucleate boiling in forced convection. After a literature review, we identified physical improvements to be accounted for, especially with respect to bubble sliding phenomenon along the heated wall. Subsequently, we developed a force balance model in order to provide needed closure laws related to bubble detachment diameter from the nucleation site and lift-off bubble diameter from the wall. A new boiling model including such developments was eventually proposed, and preliminary assessed

Les procédés de trempe sont largement répandus dans l'industrie en particulier dans le domaine de l'automobile, du nucléaire et de l'aérospatiale car ils ont un impact direct sur la microstructure, les propriétés mécaniques et les contraintes résiduelles de pièces critiques. La trempe est un processus fortement non-linéaire à cause des couplages forts entre la mécanique des fluides, les transferts thermiques aux différentes interfaces, les transformations de phase du solide et l'ébullition du milieu de trempe. Malgré les progrès effectués par la simulation numérique, ce procédé reste extrêmement difficile à modéliser.Dans ce travail, nous proposons le développement d'outils numériques permettant la simulation réaliste de ce procédé à l'échelle industrielle. La mécanique des fluides est simulée en utilisant une méthode d'Elements Finis stabilisés permettant de considérer des écoulements à haut nombre de Reynolds. Les transferts thermiques sont calculés directement sans l'utilisation de coefficients de transferts empiriques, en utilisant le couplage fort entre le fluide et le solide. Nous avons développé un modèle de changement de phase pour l'eau permettant de considérer les différents régimes d'ébullition. Une formulation unifiée des équations de Navier-Stokes, considérant une phase compressible et une phase incompressible a été développée afin de prendre en compte plus précisément la dynamique de la vapeur et de l'eau. Une procédure dynamique d'adaptation anisotrope de maillage, permettant une description plus fine des interfaces et une prise en compte plus précise des caractéristiques des écoulements est utilisée.Des exemples numériques exigeants ainsi qu'une validation expérimentale permettent d'évaluer la précision et la robustesse des outils proposés.Les outils développés permettent ainsi l'optimisation du mode opératoire du procédé, des ressources consommées et servent ainsi d'outils prospectifs pour la conception de produits. / Quenching processes of metals are widely adopted procedures in the industry, in particular automotive, nuclear and aerospace industries, since they have direct impacts on changing mechanical properties, controlling microstructure and releasing residual stresses of critical parts. Quenching is a highly nonlinear process because of the strong coupling between the fluid mechanics, heat transfer at the interface solid-fluid, phase transformation in the metal and boiling. In spite of the maturity and the popularity of numerical formulations, several involved mechanisms are still not well resolved.Therefore we propose a Direct Numerical Simulation of quenching processes at the industrial scale dealing with these phenomena. The fluid mechanics is simulated using a Finite Element Method adapted for high convective flows allowing the use of high stirring velocity in the quenching bath. Heat transfers are computed directly without the use of heat transfer coefficients but using the strong coupling between the fluid and the solid. We use a phase change model for the water that models all boiling regimes. A unified formulation of the Navier-Stokes equations, taking into account a compressible gas and an incompressible liquid is developed to model more accurately the vapor-water dynamics. A dynamic mesh adaptation procedure is used, increasing the resolution in the description of the interfaces and capturing more accurately the features of the flows.We assess the behavior and the accuracy of the proposed formulation in the simulation of time-dependent challenging numerical examples and experimental results.These recent developments enable the optimization of the process in terms of operating conditions, resources consumed and products conception.