L’amplification par dérive de fréquence démontrer en 1985 a permis la création d’installations laser en impulsions courtes tels que Petal (Petawatt Aquitaine Laser). La montée en puissance de ces lasers est limitée par la résistance au flux laser des composants placés après la compression. L’objectif de cette thèse est d’améliorer la résistance au flux laser de ces composants qui sont des miroirs qui consiste en un empilement multicouches. Trois approches sont envisagées le changement de designs des empilements couches minces (nombre de couche, épaisseurs), de matériaux et/ou de procédés de fabrication. Une étude numérique a permis d’envisager théoriquement le changement de matériaux et/ou de design et de quantifier les améliorations possibles. Cette étude a mené au développement d’un algorithme d’optimisation des designs qui nécessite la caractérisation préalable des matériaux. Par conséquent, une variété de matériaux déposés en monocouches a été testée au flux laser et caractérisé optiquement pour évaluer l’adéquation matériaux et technique de dépôt. Les résultats obtenus montrent une forte dispersion qui ne peut être expliqué par des lois préalablement établi dans la littérature. Cependant, une bonne corrélation entre le seuil de tenue au flux laser intrinsèque dans l’infrarouge et l’absorption dans l’ultraviolet a été observé ce qui confirme l’influence de l’absorption multi-photonique sur l’endommagement laser en impulsions courtes. Pour finir, l’ensemble de ces résultats expérimentaux et de l’algorithme d’optimisation ont permis la fabrication d’échantillons de miroirs qui montrent une amélioration du seuil de tenue au flux laser de 73% par rapport à des miroirs quart d’onde classiques. / The chirped pulse amplification demonstrated in 1985 allowed the development of petawatt class laser such as Petal (Petawatt Aquitaine Laser). The increase of power of those facilities is limited by the resistance to laser-induced damage of the optical components placed after the compression stage. The aim of this thesis is to improve the laser-induced damage threshold of those components which are multilayer dielectric mirrors. Three paths of improvement are considered the change of design (number of layer, thicknesses), of materials and/or deposition process. A numerical study allows evaluating the potential improvement brought by two of those paths. This led to the development of a design optimization algorithm that required the prior characterization materials. Consequently, various materials deposited as single layers were laser damage tested and optically characterized to evaluate the adequacy of the materials with the deposition process. The results show a wide discrepancy that cannot be explained by the laws exposed in the literature. However, a good correlation was found between the intrinsic laser-induced damage thresholds in the infrared with the absorption in the ultraviolet confirming the influence of the multiphoton absorption in the laser-induced damage mechanisms. Finally, those experimental results combined with the optimization algorithm allowed the development of mirror samples that exhibit laser-induced damage threshold 73% higher than one of classical mirrors.

Ce document décrit mon cheminement professionnel, en détaillant principalement mes activités de recherche successives qui, par delà les changements de pays et de thématiques précises, ont gardé le dénominateur commun " d'interaction lumière-matière ". Ce document débute par un curriculum vitae (section 1) qui résume les différentes étapes de mon cheminement professionnel (" Diplomarbeit " au Laser-Laboratorium Göttingen, Doctorat à l'Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne, Recherche dans une PME à Lausanne, Maître de Conférence à l'Université d'Aix-Marseille / Institut Fresnel) en précisant les responsabilités que j'ai assumées. Suit la liste de mes travaux (section 2), puis la liste des personnes dont j'ai encadré le travail (section 3). La section suivante résume mes activités d'enseignement (section 4). Le mémoire se termine ensuite avec le résumé de mes activités de recherche dans les deux dernières positions que j'ai occupées (section 5) et se conclut par une esquisse de mon projet scientifique (section 6) tel que je le perçois aujourd'hui. En annexe, j'ai finalement attaché les copies de quelques publications significatives sur différents aspects de mon travail.

L’endommagement laser est le résultat d’une interaction laser-matière qui se traduit par une dégradation physique des optiques, entraînant une détérioration de leur fonction optique. C'est un des facteurs limitant le développement des lasers de puissance et de leurs applications. Dans les matériaux diélectriques et en régime femtoseconde, ce phénomène repose sur des processus non linéaires et dépend des propriétés intrinsèques du matériau, contrairement au régime nanoseconde. Un banc d'endommagement laser femtoseconde a été développé et appliqué à l'étude du comportement des couches minces diélectriques. Le caractère déterministe de l'endommagement femtoseconde a été confirmé sur les substrats et les couches minces. Nous montrons de plus que les couches minces sont le siège d’effets transitoires, capables d’affecter le seuil d’endommagement, lorsque la densité d’électrons libres atteint une valeur critique. Un modèle dynamique a été développé afin de prendre en compte ces effets. Son efficacité à prédire l’évolution du seuil d’endommagement en fonction de la durée de l’impulsion a été démontrée expérimentalement. Les tests d’endommagement menés sur des monocouches HfO2 montrent une dépendance du seuil d’endommagement avec la technique de dépôt. Par ailleurs le comportement linéaire du seuil d’endommagement en fonction de la largeur de bande interdite a été confirmé pour les oxydes purs. Enfin nous présentons la première étude exhaustive sur la tenue au flux de mixtures d'oxydes, menée en collaboration avec le centre laser de l’Université de Vilnius, Lituanie et le Laser Zentrum Hannover LZH, Allemagne. / The laser damage is the result of a laser-matter interaction leading to the physical degradation of the optics, causing a deterioration of their optical function. This is one factor limiting the development of high power lasers and their applications. In dielectric materials and sub-picosecond regime, this phenomenon is based on non-linear processes and depends on the intrinsic properties of the material, as opposed to the nanosecond regime. A bench dedicated to the measurement of laser damage threshold has been developed and applied to study the behavior of optical dielectric thin films at 1030nm. The deterministic nature of sub-picosecond damage was evidenced on the substrates and thin films. A predictive model based on photo-ionisation and avalanche effects was developed for interpretation of the measurements. This model is specific to the case of multilayer optical effects since interference effects and transient response of the films are taken into account. Its effectiveness in predicting the evolution of the damage threshold as a function of pulse duration on HfO2 films. Moreover, the linear behavior of the damage threshold with the band gap has been experimentally observed for oxide materials and described by the model. Finally we present the first exhaustive study on the optical resistance of oxides mixtures, conducted in collaboration with the University of Vilnius, Lithuania, and the Laser Zentrum Hannover LZH, Germany.

Les travaux portent sur l’endommagement laser en régime nanoseconde aux longueurs d’onde 355 nm et 266 nm. L'objectif de cette étude est de comprendre et d'analyser les processus mis en jeu lors de l'endommagement laser en surface et en volume de matériaux optiques, massifs ou en couches minces, lors de tirs répétés. Dans ce contexte, un banc d'endommagement laser a été entièrement mis en place et automatisé. Il permet d'analyser la résistance et le vieillissement de ces composants sous irradiation UV à des fréquences de tir de 50Hz, pour un grand nombre de tirs et de relever de façon systématique les paramètres du test les plus importants (profiles spatiaux et énergies des impulsions, images du site avant et après dommage). Pour une meilleure compréhension des phénomènes physiques conduisant à la fatigue des matériaux en tirs laser répétés, un modèle a été développé afin de discriminer les effets statistiques (dus au grand nombre de tirs impliqués) de modifications du matériau sous flux UV. Ce modèle a été validé expérimentalement dans le cas de la silice synthétique étudiée en volume. En ce qui concerne les couches minces, une étude multi-paramètres de la tenue au flux UV de mixtures d'oxydes a été menée, en partenariat avec le Laser Zentrum Hannover (LZH, Allemagne). Ces matériaux ont en effet un comportement complexe et encore mal connu, en particulier en tirs répétés. Enfin, une partie du travail de thèse est consacrée à la caractérisation non-destructive de cristaux de KDP par photoluminescence pompée dans l'UV, réalisée dans le contexte du laser MégaJoule en collaboration avec le CEA Le Ripault (Monts). / The work is devoted to laser-induced damage in the nanosecond regime at the wavelengths of 266 nm and 355 nm. The goal of this study is to understand and to analyze the processes taking place during multi-pulse irradiation causing laser-damage, on the surface and in the bulk of massive or thin-films optical materials. To this end, a laser-damage experiment was entirely set up and automated. It allows analyzing the laser-damage resistance and the ageing of these components under UV irradiation at a pulse repetition rate of 50 Hz and for a high number of laser pulses and to record systematically the most important test parameters (spatial beam profiles, energies, images of the site before and after irradiation).To better understand the physical phenomena leading to fatigue effects in the materials under multiple pulse irradiation, a model was developed allowing the discrimination of statistical effects (due to the high number of shots) from material modifications under UV irradiation. This model was confirmed by testing synthetic fused silica irradiated in the bulk. Concerning thin-film coated components, oxide mixtures were studied in collaboration with the Laser Zentrum Hannover (LZH, Germany) using a multi-parameter approach. These materials show indeed a complex behavior and remain poorly known, in particular under multi-pulse irradiation. Finally, a part of the work is dedicated to the non-destructive characterization of KDP crystals by UV-pumped photoluminescence, realized in the framework of the MegaJoule project, in collaboration with CEA Le Ripault (Monts, France).

Dans le cadre des études sur l’endommagement laser liées au projet Mégajoule, nous analysons le couplage entre l’auto-focalisation induite par effet Kerr et la rétrodiffusion Brillouin stimulée pour des impulsions de durée nanoseconde se propageant dans des échantillons de silice. L’influence de la puissance d’entrée, des modulations de phase ou d’amplitude ainsi que la forme spatiale du faisceau sur la dynamique de filamentation est discutée. Nous montrons qu’une modulation d’amplitude appropriée divisant l’impulsion incidente en train d’impulsions de l’ordre de la dizaine de picosecondes supprime l’effet Brillouin pour toute puissance incidente mais réduit notablement la puissance laser disponible. A l’inverse, des impulsions modulées en phase avec une largeur spectrale comparable peuvent subir de la filamentation multiple et une auto-focalisation à distance plus courte causées par des instabilités modulationnelles. Nous démontrons cependant l’existence d’une largeur spectrale critique à partir de laquelle la rétrodiffusion peut être radicalement inhibée par une modulation de phase, même pour des fortes puissances. Cette observation reste valide pour des faisceaux de forme carrée avec des profils spatiaux plus larges, qui s’auto-focalisent beaucoup plus rapidement et se brisent en filaments multiples sur de courtes distances. L’inclusion de la génération de plasma pour limiter la croissance des ondes pompe et Stokes est finalement abordée. / As part of the studies on laser damage linked to the Megajoule project, we analyze the coupling between the Kerr induce self-focusing and the stimulated Brillouin backscattering pour nanosecond optical pulses propagating in silica samples. The influence of the incident power, phase or amplitude modulations as well as the spatial profile of the pulse of the filamentation dynamic is discussed. We show that an appropriate amplitude modulation dividing the incident pulse in pulse trains of picosecond durations suppresses the Brillouin effect for any incident power but noticeably reduces the available average laser power. On the contrary, phase modulated pulses with a comparable spectral width can undergo multiple filamentation and self-focusing at a shorter distance, caused by modulational instabilities. We demonstrate however the existence of a critical spectral bandwidth from which the backscattering can be radically inhibited by a phase modulation, even for high powers. This conclusion remains valid for spatially broader squared pulses, which self-focus earlier and break into multiple filaments at shorter distances. The inclusion of plasma generation to limit the growth of pump and Stokes waves is finally addressed.

Cette thèse traite des mécanismes de l'endommagement laser dans les matériaux optiques (silice et KDP) en régime nanoseconde. La compréhension et la maîtrise des phénomènes physiques mis en jeu semblent en effet des étapes nécessaires dans le processus d'amélioration de la tenue au flux des composants optiques pour les lasers de puissance. <br /><br />Tout d'abord, nous validons l'hypothèse de l'existence des centres précurseurs de l'endommagement laser. Nous réalisons en particulier une corrélation entres les défauts responsables de l'endommagement en surface des lames de silice à 355nm et les impuretés nanométriques présentes dans les liquides de polissage.<br /><br />Ensuite, nous développons un microscope photothermique haute résolution afin de détecter de façon non destructive les nano-défauts absorbants susceptibles d'initier l'endommagement laser dans ces matériaux optiques. Le couplage de ce dispositif à un banc d'endommagement permet d'étudier avec précision l'évolution de défauts modèles (inclusions métalliques) lors d'une irradiation laser. Les données expérimentales sont comparées à des simulations basées sur l'interaction laser matière afin de mettre en évidence les mécanismes physiques intervenant dans le processus de claquage.<br /><br />Le comportement de ces défauts modèles lors d'une irradiation laser couplé à une étude systématique de la « fatigue » des matériaux réels soumis à des tirs répétés permet finalement de définir des procédés de pré-irradiations capables d'améliorer leur tenue au flux : on parle alors de conditionnement laser.

Lorsqu'un faisceau laser de forte puissance traverse un matériau transparent, l'autofocalisation peut mener à une dégradation de la surface d'onde ou conduire à un endommagement du matériau. Afin de mieux comprendre ces phénomènes, la mesure précise de l'indice de réfraction non-linéaire est capitale. Dans le régime nanoseconde, plusieurs mécanismes peuvent mener à une variation photo-induite de l'indice de réfraction non-linéaire. Afin d'étudier les variations d'indice de réfraction photo-induites dans le régime nanoseconde, un banc de mesure sensible de faibles indices de réfraction non-linéaire a été développé. Ce banc de mesure est basé sur une méthode de mesure de déformation de faisceau : la méthode de Z-scan. A l'aide d'une parfaite maîtrise de la métrologie et d'un algorithme de simulation trés général, l'indice de réfraction non-linéaire peut être mesuré avec une sensibilité de lambda/3000 sur la variation de chemin optique dans le matériau et une erreur absolue estimée à 12% à 1064nm et 16% à 532nm sur l'indice de réfraction non-linéaire. Dans ces conditions, l'indice de réfraction non-linéaire de la silice et du BK7 a pu être mesuré à 1064nm et à 532 nm. Une contribution non négligeable de l'électrostriction et des effets thermiques a pu être constatée.

La fatigue du seuil d’endommagement laser dans la silice fondue a été largement étudiée au cours des dernières années, car ce phénomène est directement lié à la durée de vie des matériaux optiques utilisés dans des applications laser, le plus souvent à forte puissance. En effet, dans l’UV, on observe une décroissance du seuil d’endommagement laser quand le nombre de tirs laser augmente. Ce phénomène a été attribué pour ce couple longueur d’onde-matériau à des modifications laser-induites dans le matériau. Sous irradiation laser multiple à 266 nm, en utilisant des impulsions nanosecondes de densité d’énergie constante, nous avons observé que le signal de photoluminescence est modifié jusqu’à l’endommagement. A partir de cela, nous proposons une nouvelle représentation des données expérimentales qui permet de prédire l’apparition d’un endommagement dans le matériau. Cette prédiction réalisée à partir du signal de fluorescence et non de la statistique d’endommagement utilisée jusque-là, permet une économie significative de surface de composant et du temps d’expérience. Afin d’étendre l’intérêt de l’étude à un plus grand nombre d’applications, une extension des résultats à la longueur d’onde de 355 nm est proposée. Nous proposons un modèle où l’endommagement dans la silice fondue sous irradiation multiple à 266 nm est causé par une accumulation de modifications laser-induites induisant de l’autofocalisation non-linéaire. Afin d’essayer de généraliser la méthode de diagnostic de la fatigue par fluorescence, nous avons aussi réalisé des tests préliminaires sur des cristaux optiques non-linéaires bien connus comme le LBO ou le KDP. / Fatigue effects in fused silica have been largely studied in the past years, as this phenomenon is directly linked to the lifetime of high power photonic materials. Indeed, in the UV regime, we observe a decrease of the LIDT (Laser-Induced Damage Threshold) when the number of laser shots increases and this has been attributed for this couple wavelength/material to laser-induced material modifications. Under 266 nm laser irradiation, with nanosecond pulses of constant fluence, we observed that the photoluminescence is modified until damage occurs. Based on this observation, we propose a new representation of the experimental S-on-1 breakdown data which allows predicting the occurrence of material breakdown. This prediction, based on fluorescence signal and not damage statistics (presently widely used) allows consuming fewer sample surface and saving time. To extend the interest of the study to many more applications, we propose an extension of the results at 355 nm. We suppose that damage is caused in our fused silica samples by accumulation of laser-induced modifications under multiple-pulse UV irradiation inducing catastrophic non-linear self-focusing. In order to try to extend the fatigue diagnostic method by fluorescence, we have also realized preliminary tests in well-known non-linear crystals like LBO and KDP.

Cette thèse porte sur l'endommagement laser à la surface de composants optiques en silice amorphe en régime nanoseconde. Ce phénomène est une modification irréversible du matériau. Dans le régime nanoseconde, l'endommagement laser de la silice est étroitement corrélé à la présence de défauts précurseurs qui sont une conséquence de la synthèse et du polissage des composants. Cette thèse propose des investigations sur l'endommagement laser par plusieurs longueurs d'onde simultanément. Afin de mieux appréhender ce phénomène dans ces conditions d'irradiation, trois études sont conduites. La première porte sur la phase d'amorçage des dommages. Les résultats expérimentaux obtenus dans les cas mono-longueur d'onde permettent de mettre en avant un couplage dans le cas multi-longueurs d'onde. Une comparaison de ces résultats avec un modèle théorique développé au cours de cette thèse permet d'améliorer la compréhension des processus fondamentaux liés à cette phase d'endommagement. Puis, des caractérisations morphologiques post mortem couplées à une métrologie précise des faisceaux laser permettent d'établir la nature ainsi que la chronologie des mécanismes conduisant à la formation des dommages. Le scénario théorique proposé est validé à travers différentes expériences. En dernier lieu, nous étudions la phase de croissance des dommages dans les cas mono et multi-longueurs d'onde. Une fois de plus, cette dernière configuration met en lumière un couplage entre les longueurs d'onde. Nous montrons la nécessité de prendre en compte les caractéristiques spatiales des faisceaux laser lors d'une session de croissance des dommages. / In this thesis, laser-induced damage phenomenon on the surface of fused silica components is investigated in the nanosecond regime. This phenomenon consists in an irreversible modification of the material. In the nanosecond regime, laser damage is tightly correlated to the presence of non-detectable precursor defects which are a consequence of the synthesis and the polishing of the components. In this thesis, we investigate laser damage in a multiple wavelengths configuration. In order to better understand this phenomenon in these conditions of irradiation, three studies are conducted. The first one focuses on damage initiation. The results obtained in the single wavelength configurations highlight a coupling in the multiple wavelengths one. A comparison between the experiments and a model developed during this thesis enables us to improve the knowledge of the fundamental processes involved during this damage phase. Then, we show that post mortem characterizations of damage morphology coupled to an accurate metrology allow us to understand both the nature and also the chronology of the physical mechanisms involved during damage formation. The proposed theoretical scenario is confirmed through various experiments. Finally, we study damage growth in both the single and the multiple wavelengths cases. Once again, this last configuration highlights a coupling between the wavelengths. We show the necessity to account for the spatial characteristics of the laser beams during a growth session.

Cette thèse s'intéresse aux mécanismes initiateurs de l'endommagement laser du KDP et du DKDP en régime nanoseconde. C'est un matériau non linéaire utilisé notamment dans les cristaux de conversion de fréquence du Laser MégaJoule, en cours de construction sur le centre du CEA-Cesta, en France. La tenue au flux de ces cristaux est une des clés de la réussite de cette installation et demeure actuellement une problématique à résoudre. C'est pourquoi, cette thèse propose différentes études permettant de répondre en partie à deux volets essentiels de l'endommagement laser du KDP en régime nanoseconde : les défauts précurseurs et les mécanismes initiateurs de l'endommagement. Tout d'abord, nous proposons une étude en longueur d'onde des dommages créés suite à un tir laser. Cette étude est basée à la fois sur l'observation de clichés de dommages obtenus en microscopie DIC ainsi que sur la comparaison à un code de calcul couplant dépôt d'énergie et hydrodynamique. Par la suite, nous étudions l'influence de la géométrie des défauts précurseurs par le biais d'une étude de l'effet de la polarisation du faisceau laser sur la tenue au flux d'un cristal de KDP. A l'aide d'un code interne au CEA, cette étude permet notamment d'introduire une nouvelle géométrie des défauts, de type ellipsoïdale et respectant les propriétés de la structure cristalline d'un tel cristal. Enfin, nous abordons plus largement les mécanismes d'initiation de l'endommagement à partir d'expériences pompe--pompe. Ces tests mettent en jeu le mélange de deux longueurs d'onde différentes -- impactant l'échantillon de manière concomitante ou désynchronisée l'une par rapport à l'autre -- et son influence sur la tenue au flux du KDP. Il est notamment montré qu'il peut y avoir un couplage entre les longueurs d'onde, donc par extension entre les mécanismes, en fonction de la combinaison des fluences qui sont employées. Au final, l'intérêt de ces études est d'acquérir de nouvelles données permettant d'améliorer la compréhension des mécanismes de l'endommagement du KDP en régime nanoseconde. A terme, elles permettront également de développer des modèles de prédiction de l'endommagement des cristaux de KDP et de DKDP montés sur les chaînes laser. / This thesis interests in the laser-induced damage mechanisms of KDP and DKDP crystals in the nanosecond regime. KDP is a non-linear material particularly used in the frequency converters of the Laser MegaJoule, which is under construction at the CEA-Cesta in France. For this facility, the KDP laser damage resistance is one of the keystones and is still under investigations to fix this problem. This is why this manuscript presents different studies which highlight the two main aspects of the nanosecond laser-induced damage of KDP frequency converters : the precursor defects and the mechanims to initiate damage. First, we propose a study based on the analysis of several photos obtained by DIC microscopy of damage initiated by different wavelengths. A comparison with a code coupling the energy deposition and hydrodynamic is also done. Then, we interest in the influence of the defects geometry through a study based on the laser polarization effet on the laser damage resistance. By the comparison with a CEA home-made code, this study particularly underlines the possibility to define a new geometry for the precursor defects. This geometry proposed has the shape of an ellipsoid and is supposed to keep the crystal structure properties. Finally, we enlarge on the physical mechanisms initiating laser damage with pump--pump experiments. These tests consist in combinating two radiations of different wavelengths which imping the crystal simultaneously or are delayed one by the other. We then observe the influence of this wavelengths mixing on the KDP laser damage resistance. In particular, a coupling effet between the wavelengths of the mixture may occur as a function of the fluences combination. Finally, the goal of these specific studies is to accumulate new data in order to improve the undertanding in the intiation of the laser damage in KDP and DKDP crystals in the nanosecond regime. In the end, these data will allow us to develop predictive models to simulate the laser damage of KDP and DKDP crystals on the LMJ laser chains.