L'endommagement laser est le résultat d'une interaction laser-matière qui se traduit par une dégradation physique des optiques, entraînant une détérioration de leur(s) fonction(s) optique(s). Dans les matériaux diélectriques et en régime nanoseconde, ce phénomène est en grande partie dû à la présence de centres précurseurs de taille nanométrique sur lesquels s'initie l'endommagement. L'objectif des travaux présentés dans ce manuscrit est d'étudier les caractéristiques de ces centres initiateurs. Nous montrons en particulier qu'une étude multi-échelle spatiale de l'endommagement laser réalisée à plusieurs longueurs d'onde permet de discriminer différentes populations de défauts, et d'observer séparément leur évolution sous flux laser. Cette étude a été appliquée au cas de l'endommagement initié en volume de matériaux optiques à travers l'exemple du cristal de KH2PO4 (KDP), puis en surface sur des mono-couches minces de HfO2. Le développement d'un nouveau modèle statistique couplé à un modèle électromagnétique et thermique nous a permis d'aboutir à des estimations sur la nature et la taille des centres initiateurs présents dans les matériaux étudiés. D'un point de vue métrologie, nous montrons que la discrimination de ces populations influe sur la mesure des seuils d'endommagement laser. Enfin, le cas d'une initiation par des contaminants de surface a été étudiée grâce au dispositif de microscopie photothermique. Dans ce cas, un protocole de conditionnement a pu être établi.

L'émergence de lasers de plus en plus puissants et compacts et le développement de leurs applications engendrent des problèmes de tenue au flux des composants optiques et tout particulièrement des cristaux non linéaires. Dans ce contexte, cette thèse s'attache à l'étude de l'endommagement laser en régime nanoseconde dans les cristaux non linéaires utilisés principalement pour la conversion de fréquence (KTP, KDP, LBO) et les applications électro-optiques (RTP, KDP). Les effets spécifiques aux cristaux liés à leur anisotropie et leurs non linéarités ont imposé le développement d'une métrologie de l'endommagement laser adaptée. Cette métrologie a ensuite été appliquée à l'étude détaillée des cristaux isomorphes de KTP et RTP, et du cristal de LBO. L'influence sur leur tenue au flux laser de multiples paramètres, tels que la longueur d'onde d'irradiation, la polarisation, la direction de coupe du cristal, a pu être étudiée permettant de mieux comprendre les mécanismes responsables de l'endommagement laser dans ces cristaux. L'importance de la caractérisation de la tenue au flux laser de ces cristaux sous irradiation multiple et dans leurs conditions fonctionnelles d'utilisation a été mise en évidence. Par exemple, la coexistence de plusieurs longueurs d'onde au sein du matériau modifie de façon importante la tenue au flux laser du composant

L'endommagement laser est le résultat d'une interaction laser-matière qui se traduit par une dégradation physique des optiques, entraînant une détérioration de leur(s) fonction(s) optique(s). Dans les matériaux diélectriques et en régime nanoseconde, ce phénomène est en grande partie dû à la présence de centres précurseurs de taille nanométrique sur lesquels s'initie l'endommagement. L'objectif des travaux présentés dans ce manuscrit est d'étudier les caractéristiques de ces centres initiateurs. Nous montrons en particulier qu'une étude multi-échelle spatiale de l'endommagement laser réalisée à plusieurs longueurs d'onde permet de discriminer différentes populations de défauts, et d'observer séparément leur évolution sous flux laser. Cette étude a été appliquée au cas de l'endommagement initié en volume de matériaux optiques à travers l'exemple du cristal de KH2PO4 (KDP), puis en surface sur des mono-couches minces de HfO2. Le développement d'un nouveau modèle statistique couplé à un modèle électromagnétique et thermique nous a permis d'aboutir à des estimations sur la nature et la taille des centres initiateurs présents dans les matériaux étudiés. D'un point de vue métrologie, nous montrons que la discrimination de ces populations influe sur la mesure des seuils d'endommagement laser. Enfin, le cas d'une initiation par des contaminants de surface a été étudiée grâce au dispositif de microscopie photothermique. Dans ce cas, un protocole de conditionnement a pu être établi.

Afin d'étudier de manière non destructive les défauts locaux absorbants précurseurs de l'endommagement laser dans les composants optiques, nous réalisons un dispositif de microscopie haute détectivité et haute résolution, basé sur la déflexion photothermique et couplé à un dispositif d'endommagement laser.La configuration optimale est tout d'abord déterminée par une étude bibliographique, une étude de faisabilité et une étude comparative théorique.Par ailleurs, le rôle de la longueur d'onde est caractérisé par une étude des propriétés spectrales des défauts absorbants et diffusants dans l'UV, le visible et l'IR, pour des substrats et couches minces.Nous présentons ensuite la réalisation expérimentale du dispositif. Une résolution sub-micronique est obtenue.Enfin, nous l'appliquons à l'étude d'inclusions d'or de 600 nm dans la silice. Nous démontrons l'existence d'un phénomène de pré-endommagement: l'absorption de ces inclusions diminue après irradiation sans altération de la surface.

Dans le cadre des études sur l'endommagement laser liées au projet Mégajoule, nous analysons le couplage entre l'auto-focalisation induite par effet Kerr et la rétrodiffusion Brillouin stimulée pour des impulsions de durée nanoseconde se propageant dans des échantillons de silice. L'influence de la puissance d'entrée, des modulations de phase ou d'amplitude ainsi que la forme spatiale du faisceau sur la dynamique de filamentation est discutée. Nous montrons qu'une modulation d'amplitude appropriée divisant l'impulsion incidente en train d'impulsions de l'ordre de la dizaine de picosecondes supprime l'effet Brillouin pour toute puissance incidente mais réduit notablement la puissance laser disponible. A l'inverse, des impulsions modulées en phase avec une largeur spectrale comparable peuvent subir de la filamentation multiple et une auto-focalisation à distance plus courte causées par des instabilités modulationnelles. Nous démontrons cependant l'existence d'une largeur spectrale critique à partir de laquelle la rétrodiffusion peut être radicalement inhibée par une modulation de phase, même pour des fortes puissances. Cette observation reste valide pour des faisceaux de forme carrée avec des profils spatiaux plus larges, qui s'auto-focalisent beaucoup plus rapidement et se brisent en filaments multiples sur de courtes distances. L'inclusion de la génération de plasma pour limiter la croissance des ondes pompe et Stokes est finalement abordée.

Ce manuscrit décrit mes activités de recherche menées au sein de l'Institut Fresnel de 2002 à 2011.

Le sujet de la thèse initié dans le cadre de l'ANR UV-Borate s'inclut dans le projet UV-Conversion labellisée par 2 pôles de compétitivité (Matériala - Lorraine - et Route des lasers - Aquitaine -) soumis à l'ANR en 2011. Les études se portent particulièrement sur les borates YxLaySc4-(x+y)(BO3)4 (LYSB) et YAl3(BO3)4 (YAB), cristaux Optiques Non Linéaires (ONL) possédant la même structure cristallographique (R32). La croissance de ces cristaux est effectuée par les collaborateurs industriels et universitaires de l'ANR. Ces deux matériaux présentent en effet des possibilités de conversion de fréquence jusqu'à des longueurs d'onde λ < 300 nm, de plus une non hygroscopicité procure une plus grande durée de vie des échantillons et par conséquent un net intérêt pour les applications industrielles. L'endommagement laser étant lié à l'absorption et ainsi, en partie, aux impuretés, une étude de la qualité cristalline et de l'homogénéité de nos cristaux a été effectuée. Les résultats ont permis de relier des défauts de structure (dislocations et etch pits) à la croissance de la maille rhomboédrique via des caractérisations par ombre portée (Photography Schlieren) et par attaque chimique suivi d'une observation par microscopie optique, MEB et MFA. Par ailleurs, des études théoriques et expérimentales d'accord de phase (détermination de θ et φ) lors de conversions de type I principalement ont été réalisées sur les cristaux de YAB, LYSB ainsi que sur des cristaux de référence tel que β-BaB2O4 (β-BBO). L'aspect de l'endommagement laser dans les matériaux ONL a été abordé dans les locaux de l'Institut Fresnel de Marseille au sein de l'équipe Interaction Laser Matière (ILM) sur des échantillons de Li2B4O7 (LTB). L'équipe a effectivement développé un dispositif de mesure de la probabilité d'endommagement laser et de mesure de tenue du seuil d'endommagement laser des matériaux optiques. Par ailleurs, un effort a été mené dans la conception d'un dispositif de mesure de la transmission optique et absorption à température ambiante et aux basses températures afin de révéler des défauts absorbants. Des premiers résultats ont été obtenus et discutés sur des échantillons de β-BBO et LYSB.

Le phénomène de l'endommagement laser en régime nanoseconde à λ=1064 nm est étudié dans des couches minces de mélanges d'oxydes métalliques (Zr, Nb, Hf, Al, Sc) et de silice déposées par pulvérisation par faisceau d'ions (IBS) ainsi que dans des composants multicouches microstructurés. L'intérêt est focalisé sur la métrologie des seuils d'endommagement et sur la compréhension des mécanismes d'initiation, l'objectif in fine étant le développement de composants à haute tenue au flux. Nous montrons que le seuil d'endommagement nanoseconde des mixtures croit avec la fraction volumique de silice et avec la largeur de bande interdite comme en régime femtoseconde. Or aux échelles nanosecondes l'endommagement s'initie sur des défauts (précurseurs) absorbants de taille nanométrique : la distribution du champ et des pertes électromagnétiques dans l'empilement du fait de ces défauts, puis les effets thermiques photo-induits jouent un rôle majeur. La théorie de Mie ainsi qu'une méthode basée sur les éléments finis (FEM) sont utilisées pour calculer l'absorptivité du défaut et un modèle de diffusion de la chaleur permet le calcul de la distribution de température photo-induite. On montre qu'une température critique Tc dépendante de la largeur de bande interdite permet de décrire l'évolution des seuils. La dépendance de Tc avec le gap est comparable à celle de la température du plasma trouvée dans la littérature. Un modèle statistique permet enfin de calculer la probabilité d'endommagement en fonction de la fluence. Les courbes théoriques et expérimentales sont comparées, ce qui permet d'identifier les précurseurs comme des défauts à très forte absorptivité (type métallique) de taille de 5 à 20 nm.

Cette thèse porte sur l’amélioration de la résistance au flux laser de la surface descomposants optiques en silice en régime nanoseconde. Ce matériau est utilisé sur lesinstallations de laser de puissance telles que le Laser Mégajoule. Pour augmenter la durée de viedes composants optiques et garantir le fonctionnement nominal de cette installation,l’endommagement laser doit être maîtrisé. Il s’agit d’une dégradation irréversible de la surfacedes composants causée par l’interaction entre le faisceau laser et des défauts précurseurs. Cesderniers sont une conséquence de la synthèse de la silice puis du polissage des composants etleur présence peut être limitée par une action de traitement chimique réalisée à l’issue dupolissage qui consiste à éroder la surface de silice à l’aide d’une solution chimique. Cette érosionne doit cependant pas dégrader la qualité de la surface polie et ses propriétés optiques. Cettethèse se concentre sur la réalisation de cette étape de traitement chimique et se décompose entrois études. La première porte sur la caractérisation de la pollution induite en surface par lepolissage et sa suppression par le traitement chimique. La seconde et la troisième analysentl’impact des traitements chimiques respectivement sur les propriétés optiques de la surface etsur les rayures de polissage. Ces études nous permettent d’évaluer l’influence des différentsparamètres du traitement chimique, tels que la solution, le système de mise en oeuvre etl’épaisseur érodée, sur les performances apportées aux composants optiques. Finalement,l’ensemble de ces connaissances nous conduit à proposer un traitement chimique optimisé quiaméliore la tenue au flux des composants optiques sans dégrader leurs propriétés optiques. / In this thesis, laser-induced damage resistance improvement of fused silica opticsis investigated in the nanosecond regime. This material is used on high power laser facilitiessuch as the Laser Mégajoule. In order to improve the optics life time and to ensure the nominaloperation of this facility, laser induced damage has to be controlled. This phenomenon is anirreversible modification of the components surface because of the interaction between the laserbeam and precursors defects. These defects are a consequence of the synthesis of silica and thepolishing of the optics and their presence can be reduced by a wet etching. This process consistsin an erosion of the surface using a chemical solution however optical properties must remainunchanged. In this thesis, we focus on the wet etching process and we conduct three studies. Thefirst one is about the characterization of the polishing induced contamination and the capabilityof a wet etching to remove it from the surface. The second and the third analyzes are about theimpact of the wet etching respectively on the surface and on the scratches. These studies allowus to evaluate the influence of the wet etching parameters as the chemical solution, the systemused and the deep etched. Finally, the highlights obtained thanks to these studies enable tooptimize the wet etching process and improve the laser induced damage resistance ofcomponents without compromising their optical properties.

Avec l'apparition de nouveaux systèmes laser ultra-courts, des intensités laser extrêmement élevées sont devenues accessibles, permettant ainsi un traitement au laser de pratiquement tous les matériaux. En conséquence, les techniques de traitement extrêmement précises sont en cours de développement étendant considérablement le nombre des applications industrielles et médicales correspondantes. Des progrès dans ce domaine nécessitent une meilleure compréhension des processus fondamentaux impliqués dans les interactions laser. De plus le succès à l’international du développement et de l’utilisation de systèmes laser de forte puissance, dépend de la capacité de la définition minutieuse du seuil d’endommagement de leurs composants optiques. Ces points illustrent l'importance d'une modélisation numérique détaillée des interactions de laser avec des matériaux diélectriques. Sous irradiation laser, des électrons germes apparaissent dans la bande de conduction des matériaux diélectriques en raison de processus de photo-ionisation. En collision avec un troisième corps, ces électrons sont encore chauffés dans le domaine du laser. Lorsque l'énergie des électrons de seuil est atteinte, l'ionisation par impact d'électrons commence. Dans le même temps, les impulsions laser considérées sont si courtes que le sous-système électronique n'a pas le temps d'atteindre un état d'équilibre. Les propriétés optiques résultant sont affectées et la définition du critère de dommages devrait être révisée. Cela représente l'approche proposée pour le non-équilibre et fournit une description détaillée de tous les processus impliqués. En particulier, on considère le processus et l’impact de photo- ionisation, ainsi que électron-électron, électron-phonon et les collisions électron-ion. La distribution d'énergie des électrons et le chauffage de sous-systèmes électroniques et phonons est discutée. Le rôle des paramètres du laser (longueur d'onde, durée d'impulsion, fluence) et les propriétés des matériaux (de l'écart de l'énergie, de la structure de bande) sont étudiées. Le temps de thermalisation est calculé et caractérise l'état de non-équilibre en fonction de la durée d'impulsion du laser. Un nouveau critère thermique est proposé pour la définition des dommages sur la base des énergies d'électrons et phonons. Les seuils d’endommagement calculés sont comparés aux résultats expérimentaux récents. Une analyse d'autres critères (claquage optique classique et thermique) est également effectuée / With the appearance of new ultra-short laser systems, extremely high laser intensities became accessible thus allowing laser treatment of practically all materials. As a result, extremely precise processing techniques are under development considerably extending the number of the corresponding industrial and medical applications. Further progress in this field requires a better understanding of fundamental processes involved in the laser interactions. In addition, the success of several national and international involving the development and use of high power laser systems depends on the capacity of careful definition of damage threshold of their optical components. These points illustrate the importance of a detailed numerical modeling of laser interactions with dielectric materials. Under laser irradiation, seed electrons appear in the conduction band of dielectric materials due to photo-ionization process. Colliding with a third-body, these electrons are further heated in laser field. When the threshold electron energy is reached, electron-impact ionization begins. At the same time, the considered laser pulses are so short that electron sub-system has no time to reach an equilibrium state. The resulting optical properties are affected and the definition of the damage criterion should be revised. The proposed approach accounts for the non-equilibrium and provides a detailed description of all the involved processes. In particular, we consider the photo- and impact-ionization processes, as well as electron-electron, electron-phonon and electron-ion collisions. The electron energy distribution and heating of electronic and phonon subsystems is discussed. The role of laser parameters (wavelength, pulse duration, fluence) and material properties (energy gap, band structure) is investigated. The thermalization time is calculated and characterizes the non-equilibrium state as a function of laser pulse duration. A novel thermal criterion is proposed for damage definition based on the electron and phonon energies. The calculated damage thresholds are compared with recent experimental findings. An analysis of other criteria (classical optical breakdown and thermal) is also performed