Es wurde die zeitabhängige Relaxation der Elektronenverteilung in einem Metall-Halbleiter (Galliumarsenid-Gold) Kontakt nach Anregung durch einen Femtosekundenlaserpuls untersucht. Der Einfluss von internen Photoströmen und extern angelegten Spannungen auf die zeitaufgelöste Messung der Elektronenverteilung durch ein Flugzeitspektrometer wird bestimmt und simuliert. / The relaxation-kinetics of electrons in a metal-semiconductor device after excitation by a laserpuls was measured and analyzed. The consideration of internal photocurrents and external applied voltages are crucial for interpreting the results correctly.

Der Aufbau und die erste Nutzung eines kompakten Flugzeitsystems zur energiedispersiven Untersuchung der Wechselwirkung von schnellen Neutronen mit Materialien sind Inhalt eines Vernetzungsprojektes des Forschungszentrums Rossendorf, an dem auch die Technische Universität Dresden im Rahmen eines gemeinsamen DFG-Projektes mitarbeitet. Die geplanten Flugzeit-Experimente mit gepulsten Neutronen werden an der Strahlungsquelle ELBE durchgeführt werden. Erste Ergebnisse zur Entwicklung eines Neutronen-Produktionstargets werden vorgestellt. Mit Hilfe von Strahlungstransport- und Finite-Elemente-Programmen wurden die Verteilungen der Energiefreisetzung des von der Strahlungsquelle ELBE genutzten Elektronenstrahls und der Temperatur im Neutronen-Radiator sowie die zu erwartenden Teilchenspektren und -flüsse am Messplatz berechnet. Überlegungen zur Entwicklung des Strahlfängers werden diskutiert.

Der Aufbau und die erste Nutzung eines kompakten Flugzeitsystems zur energiedispersiven Untersuchung der Wechselwirkung von schnellen Neutronen mit Materialien sind Inhalt eines Vernetzungsprojektes des Forschungszentrums Rossendorf, an dem auch die Technische Universität Dresden im Rahmen eines gemeinsamen DFG-Projektes mitarbeitet. Die geplanten Flugzeit-Experimente mit gepulsten Neutronen werden an der Strahlungsquelle ELBE durchgeführt werden. Erste Ergebnisse zur Entwicklung eines Neutronen-Produktionstargets werden vorgestellt. Mit Hilfe von Strahlungstransport- und Finite-Elemente-Programmen wurden die Verteilungen der Energiefreisetzung des von der Strahlungsquelle ELBE genutzten Elektronenstrahls und der Temperatur im Neutronen-Radiator sowie die zu erwartenden Teilchenspektren und -flüsse am Messplatz berechnet. Überlegungen zur Entwicklung des Strahlfängers werden diskutiert.

Diese Dissertation handelt vom metastabilen Zerfall und von der Oberflächenwechselwirkung im hyperthermalen Energiebereich relativ schwach gebundener molekularer Kohlenmonoxid und Kohlendioxid Clusterkationen mit einer Edelstahloberfläche und einer Siliziumoberfläche. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein hierfür geeignetes spezielles Flugzeitmassenspektrometer entwickelt und aufgebaut. Entwurf, numerische Optimierung der Auflösung, ionenoptische Simulationen und Aufbau der jeweiligen Komponenten wie Elektronenquellen, Beschleuniger, Ablenkplatten, Massenfilter und Reflektron werden detailliert beschrieben. Das entwickelte Flugzeitmassenspektrometer besitzt mit einer kompakten Gesamtfluglänge von ~1.5m eine hohe Massenauflösung von m/Delta m = 3000. Es bietet die Möglichkeit, eine Massentrennung von Clusterionen mit einer Größe von bis zu n = 190 vorzunehmen. Diese massenselektierten Clusterionen können daraufhin auf metastabilen Zerfall und auf ihre Wechselwirkung mit einer Oberfläche untersucht werden. Dazu wurden Kohlendioxid-Clusterionen mit n / This thesis deals with the metastable decay and the surface scattering in the hyperthermal energy range of relatively weakly bound molecular cluster cations. With carbon monoxide and carbon dioxide two related model systems were chosen for a systematic size dependent study. Surface impact experiments were carried out with stainless steel and silicon surfaces. Results were obtained by a new, reflectron time-of-flight mass spectrometer (Re-TOFMS). Additional to the experimental data we present in this work a detailed description of the instrumental design considerations, numerical optimization, ion optical simulations. Hence each ion optical component like electron guns, accelerator, deflector, mass gate and reflectron are described. Despite the compact dimensions with a total flight length of ~1.5m the developed instrument possesses a high mass resolution above m/Delta m = 3000. Additionally it offers the possibility to perform mass separation of big cluster ions with sizes n

The present work is the fourth (and final) contribution to an inter-laboratory collaboration that was planned at the 3rd International Summit on Organic Photovoltaic Stability (ISOS-3). The collaboration involved six laboratories capable of producing seven distinct sets of OPV devices that were degraded under well-defined conditions in accordance with the ISOS-3 protocols. The degradation experiments lasted up to 1830 hours and involved more than 300 cells on more than 100 devices. The devices were analyzed and characterized at different points of their lifetimes by a large number of non-destructive and destructive techniques in order to identify specific degradation mechanisms responsible for the deterioration of the photovoltaic response. Work presented herein involves time-of-flight secondary ion mass spectrometry (TOF-SIMS) in order to study chemical degradation in-plane as well as in-depth in the organic solar cells. Various degradation mechanisms were investigated and correlated with cell performance. For example, photo-oxidation of the active material was quantitatively studied as a function of cell performance. The large variety of cell architectures used (some with and some without encapsulation) enabled valuable comparisons and important conclusions to be drawn on degradation behaviour. This comprehensive investigation of OPV stability has significantly advanced the understanding of degradation behaviour in OPV devices, which is an important step towards large scale application of organic solar cells. / Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

Präzise neutroneninduzierte Spaltquerschnitte von Actinoiden wie den Plutoniumisotopen haben für die Entwicklung zukünftiger Transmutationstechnologien eine große Bedeutung. Die Unsicherheiten des Pu(242)-Spaltquerschnitts im schnellen Bereich des Spektrums betragen derzeit etwa 21 %. Aktuelle Sensitivitätsstudien haben gezeigt, dass nur eine Reduzierung dieser Unsicherheiten auf unter 5% verlässliche neutronenphysikalische Simulationen zulässt. Diese anspruchsvolle Aufgabe konnte im Rahmen der vorliegenden Arbeit an der Neutronenfugzeitanlage nELBE durchgeführt werden. Dünne, homogene und großfächige Actinoiden-Proben wurden dem Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf innerhalb des TRAKULA-Verbundprojektes zur Verfügung gestellt. Eingesetzt in eine neu entwickelte Spaltionisationskammer ermöglichten sie eine akkurate Bestimmung des Pu(242)- Spaltquerschnitts relativ zu U(235). Die Flächendichten der Plutoniumschichten wurden anhand der spontanen Spaltrate von Pu(242) bestimmt. Aufwändige Teilchentransportsimulationen (durchgeführt mit Geant 4, MCNP 6 und FLUKA) wurden genutzt, um die auftretende Neutronenstreuung zu korrigieren. Die gewonnenen Ergebnisse sind im Rahmen ihrer Unsicherheiten in guter Übereinstimmung mit aktuellen Kerndatenevaluierungen. / Neutron induced fssion cross sections of actinides like the Pu-isotopes are of relevance for the development of nuclear transmutation technologies. For Pu(242), current uncertainties are of around 21%. Sensitivity studies show that the total uncertainty has to be reduced to below 5% to allow for reliable neutron physics simulations. This challenging task was performed at the neutron time-of-fight facility of the new German National Center for High Power Radiation Sources at HZDR, Dresden. Within the TRAKULA project, thin, large and homogeneous deposits of U(235) and Pu(242) have been produced successfully. Using two consecutively placed fssion chambers allowed the determination of the neutron induced fssion cross section of Pu(242) relative to U(235). The areal density of the Plutonium targets was calculated using the measured spontaneous fssion rate. Experimental results of the fast neutron induced fssion of Pu(242) acquired at nELBE will be presented and compared to recent experiments and evaluated data. Corrections addressing the neutron scattering are discussed by using results of different neutron transport simulations (Geant 4, MCNP 6 and FLUKA).

The present work is the fourth (and final) contribution to an inter-laboratory collaboration that was planned at the 3rd International Summit on Organic Photovoltaic Stability (ISOS-3). The collaboration involved six laboratories capable of producing seven distinct sets of OPV devices that were degraded under well-defined conditions in accordance with the ISOS-3 protocols. The degradation experiments lasted up to 1830 hours and involved more than 300 cells on more than 100 devices. The devices were analyzed and characterized at different points of their lifetimes by a large number of non-destructive and destructive techniques in order to identify specific degradation mechanisms responsible for the deterioration of the photovoltaic response. Work presented herein involves time-of-flight secondary ion mass spectrometry (TOF-SIMS) in order to study chemical degradation in-plane as well as in-depth in the organic solar cells. Various degradation mechanisms were investigated and correlated with cell performance. For example, photo-oxidation of the active material was quantitatively studied as a function of cell performance. The large variety of cell architectures used (some with and some without encapsulation) enabled valuable comparisons and important conclusions to be drawn on degradation behaviour. This comprehensive investigation of OPV stability has significantly advanced the understanding of degradation behaviour in OPV devices, which is an important step towards large scale application of organic solar cells. / Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

Präzise neutroneninduzierte Spaltquerschnitte von Actinoiden wie den Plutoniumisotopen haben für die Entwicklung zukünftiger Transmutationstechnologien eine große Bedeutung. Die Unsicherheiten des Pu(242)-Spaltquerschnitts im schnellen Bereich des Spektrums betragen derzeit etwa 21 %. Aktuelle Sensitivitätsstudien haben gezeigt, dass nur eine Reduzierung dieser Unsicherheiten auf unter 5% verlässliche neutronenphysikalische Simulationen zulässt. Diese anspruchsvolle Aufgabe konnte im Rahmen der vorliegenden Arbeit an der Neutronenfugzeitanlage nELBE durchgeführt werden. Dünne, homogene und großfächige Actinoiden-Proben wurden dem Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf innerhalb des TRAKULA-Verbundprojektes zur Verfügung gestellt. Eingesetzt in eine neu entwickelte Spaltionisationskammer ermöglichten sie eine akkurate Bestimmung des Pu(242)- Spaltquerschnitts relativ zu U(235). Die Flächendichten der Plutoniumschichten wurden anhand der spontanen Spaltrate von Pu(242) bestimmt. Aufwändige Teilchentransportsimulationen (durchgeführt mit Geant 4, MCNP 6 und FLUKA) wurden genutzt, um die auftretende Neutronenstreuung zu korrigieren. Die gewonnenen Ergebnisse sind im Rahmen ihrer Unsicherheiten in guter Übereinstimmung mit aktuellen Kerndatenevaluierungen.:1 Einleitung 1.1 Partitionierung und Transmutation 1.2 Die Bedeutung von Pu(242) für P&T 1.3 Bisherige Experimente 1.4 Evaluierungen 1.5 Gliederung dieser Arbeit 2 Spaltwahrscheinlichkeit 2.1 Statistisches Modell und Compoundkern 2.2 Kernreaktionsrechnungen 3 Die Neutronenfugzeitanlage nELBE 4 Spaltionisationskammern 4.1 Die nELBE Spaltkammern 4.1.1 Actinoidenschichten 4.1.2 Aufbau 4.1.3 Gasversorgung 4.1.4 Optimierung des elektrischen Feldes 4.1.5 Simulationen von Impulshöhenverteilungen 4.2 Die PTB U(235) Spaltkammer H19 5 Experimente zur Spaltung von Pu(242) 5.1 Experimentelle Bestimmung neutroneninduzierter Spaltquerschnitte 5.2 Messaufbau 5.3 Datenaufnahme und -verarbeitung 5.4 Datenanalyse 5.4.1 Bestimmung der Spontanspaltrate 5.4.2 Bestimmung des neutroneninduzierten Spaltquerschnitts von Pu(242) 5.5 Ergebnisse und Diskussion 5.5.1 Diskussion 5.5.2 Unsicherheiten 5.5.3 Vergleich mit Kernreaktionsrechnungen 6 Zusammenfassung und Ausblick Anhang A.1 Depositionszelle A.2 Neutronenfugzeitanlagen A.3 Spaltfragmentverteilungen mit GEF A.4 Experimenteller Aufbau A.5 Aufbau der Datenaufnahme/-verarbeitung A.5.1 Verwendete Elektronik A.6 Stabilität der Datenaufnahme A.7 Konsistenzbetrachtung der Querschnittsbestimmung Literaturverzeichnis Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis Liste der verwendeten Akronyme Publikationen / Neutron induced fssion cross sections of actinides like the Pu-isotopes are of relevance for the development of nuclear transmutation technologies. For Pu(242), current uncertainties are of around 21%. Sensitivity studies show that the total uncertainty has to be reduced to below 5% to allow for reliable neutron physics simulations. This challenging task was performed at the neutron time-of-fight facility of the new German National Center for High Power Radiation Sources at HZDR, Dresden. Within the TRAKULA project, thin, large and homogeneous deposits of U(235) and Pu(242) have been produced successfully. Using two consecutively placed fssion chambers allowed the determination of the neutron induced fssion cross section of Pu(242) relative to U(235). The areal density of the Plutonium targets was calculated using the measured spontaneous fssion rate. Experimental results of the fast neutron induced fssion of Pu(242) acquired at nELBE will be presented and compared to recent experiments and evaluated data. Corrections addressing the neutron scattering are discussed by using results of different neutron transport simulations (Geant 4, MCNP 6 and FLUKA).:1 Einleitung 1.1 Partitionierung und Transmutation 1.2 Die Bedeutung von Pu(242) für P&T 1.3 Bisherige Experimente 1.4 Evaluierungen 1.5 Gliederung dieser Arbeit 2 Spaltwahrscheinlichkeit 2.1 Statistisches Modell und Compoundkern 2.2 Kernreaktionsrechnungen 3 Die Neutronenfugzeitanlage nELBE 4 Spaltionisationskammern 4.1 Die nELBE Spaltkammern 4.1.1 Actinoidenschichten 4.1.2 Aufbau 4.1.3 Gasversorgung 4.1.4 Optimierung des elektrischen Feldes 4.1.5 Simulationen von Impulshöhenverteilungen 4.2 Die PTB U(235) Spaltkammer H19 5 Experimente zur Spaltung von Pu(242) 5.1 Experimentelle Bestimmung neutroneninduzierter Spaltquerschnitte 5.2 Messaufbau 5.3 Datenaufnahme und -verarbeitung 5.4 Datenanalyse 5.4.1 Bestimmung der Spontanspaltrate 5.4.2 Bestimmung des neutroneninduzierten Spaltquerschnitts von Pu(242) 5.5 Ergebnisse und Diskussion 5.5.1 Diskussion 5.5.2 Unsicherheiten 5.5.3 Vergleich mit Kernreaktionsrechnungen 6 Zusammenfassung und Ausblick Anhang A.1 Depositionszelle A.2 Neutronenfugzeitanlagen A.3 Spaltfragmentverteilungen mit GEF A.4 Experimenteller Aufbau A.5 Aufbau der Datenaufnahme/-verarbeitung A.5.1 Verwendete Elektronik A.6 Stabilität der Datenaufnahme A.7 Konsistenzbetrachtung der Querschnittsbestimmung Literaturverzeichnis Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis Liste der verwendeten Akronyme Publikationen

To investigate the influence of the internal micellar structure on the course of enzymatic cross-linking especially in the initial phase of the reaction, casein micelles isolated from raw milk via ultracentrifugation were incubated with microbial transglutaminase (mTG) in comparison with non-micellar sodium caseinate. Reactive lysine and glutamine residues were identified using a label-free approach, based on the identification of isopeptides within tryptic hydrolysates by targeted HRMS as well as manual monitoring of fragmentation spectra. Identified reactive sites were furthermore weighted by tracking the formation of isopeptides over an incubation time of 15, 30, 45 and 60 min, respectively. Fifteen isopeptides formed in the early stage of mTG cross-linking of caseins were identified and further specified concerning the position of lysine and glutamine residues involved in the reaction. The results revealed lysine K176 and glutamine Q175 of β-casein as the most reactive residues, which might be located in a highly flexible region of the molecule based on different possible reaction partners identified in this study. Except for the isopeptide αₛ₁ K34–αₛ₂ Q101 in sodium caseinate (SC), all reactive sites were detected in micellar and in non-micellar casein, indicating that the initial phase of enzymatic cross-linking is not affected by micellar aggregation of caseins.