En collaboration avec Hydro-Québec à l'origine, notre laboratoire a développé un système de détection quantitative permettant de déterminer simultanément et en temps réel la concentration et le flux du C02 et du CH4. Les mesures de concentration sont effectuées par absorption infrarouge sur un parcours ouvert, jusqu'à environ 2000 mètres aller-retour, au-dessus de la surface émettrice au moyen de diodes lasers accordables. Les mesures sont effectuées à deux hauteurs séparées. Des concentrations de l'ordre d'une partie par million (ppm) pour le C02 et de 0,01 ppm pour le CH4 peuvent être mesurées selon la longueur du parcours et les conditions météorologiques. Les flux sont calculés à l'aide d'un modèle de diffusion simplifié qui utilise les données météorologiques provenant d'une station portable. Ce travail décrit le système d'origine et met l'emphase sur les transformations qui ont été réalisées dans le but d'optimiser son utilisation.

Un système de micro-usinage de fibres optiques utilisant un laser CO₂ comme source de chaleur a été fabriqué. Il s'agit d'un système hybride pouvant réaliser l'étirage et l'usinage de fibres optiques. Le système utilise un laser puisé dont la puissance moyenne peut atteindre deux cents Watts combiné à un modulateur acousto-optique (AOM). On présente une méthode permettant de générer dans la fibre une zone chaude uniforme de longueur ajustable. Cette uniformité est obtenue en synchronisant correctement les impulsions laser avec le scanner. Une méthode pour mesurer le diamètre d'une fibre effilée en temps réel durant son étirage est présentée. Elle consiste en un deuxième laser qui balaye la fibre de façon perpendiculaire et une photodiode qui capte le signal transmis au-delà de la fibre. L'efficacité d'usinage ([mu]m³/J) et l'efficacité de perçage (

Le dioxyde de carbone (CO2) provenant de l'utilisation des combustibles fossiles est l'un des gaz à effet de serre le plus important. Dû à l'abondance et à la disponibilité des ressources en combustibles fossiles, il peut être envisagé qu'elles continueront de jouer un rôle important au niveau de l'économie énergétique mondiale. Le développement de nouvelles technologies pour l'absorption du CO2 est donc crucial. Les solubilités du CO2 et du protoxyde d'azote (N2O) dans les solutions aqueuses de 2- amino-2-hydroxyméthyle-l,3-propanediol (AHPD) ont été mesurées dans cette étude. La solubilité physique du CO2 dans les solutions aqueuses de AHPD a aussi été estimée grâce à l'analogie du N2O. Un modèle d'équilibre gaz-liquide a été développé afin de représenter la solubilité du CO2 à l'équilibre dans les solutions aqueuses de AHPD. L'influence de l'enzyme anhydrase carbonique humaine sur la solubilité du CO2 dans les solutions aqueuses de Al 1PD a aussi été étudiée. / Carbon dioxide (CO2) from the use of fossil fuels resources is one of the most significant greenhouse gases. Due to the abundance and the availability of fossil fuels resources, it can be anticipated that they will continue to play a significant role in the world's energy economy. Therefore, the development of new technologies for the CO2 absorption is crucial. The solubilities of CO2 and nitrous oxide (N2O) in aqueous solutions of 2-amino-2- hydroxymethyl-l,3-propanediol (AHPD) were measured in this study. The physical solubility of CO2 in aqueous solutions of AHPD was also estimated by the N2O analogy. A gas-liquid equilibrium model was developed to represent the solubility of CO2 in aqueous solutions of AHPD at equilibrium. The influence of an enzyme, namely, human carbonic anhydrase on the solubility of C02 in aqueous solutions of AHPD was also studied.

Cette thèse passe en revue la production de carburant à partir d’énergie solaire de H2O et de CO2 à l'aide d'un photocatalyseur, ce qui est considéré comme l'une des solutions les plus prometteuses pour la lutte contre le réchauffement climatique et la crise du carburant. Cette thèse propose quatre nouvelles approches pour développer des photocatalyseurs nanostructures efficaces pour la réduction photocatalytique du CO2 et la production de H2. L’absorption de la lumière, la séparation des charges et les réactions de surface sont des aspects critiques qui ont un impact énorme sur la photoréduction du CO2 et la production photocatalytique de H2. Le g-C3N4 et les matériaux pérovskites sont des candidats appropriés pour ces processus, car ils offrent des caractéristiques structurelles et des propriétés exceptionnelles. Un grand nombre de photocatalyseurs nanostructures sont actuellement développés pour la photoréduction du CO2 et la production photocatalytique de H2. Les nanostructures 2D et les nanocomposites hétérostructures sont largement étudiés en raison de leurs excellentes propriétés telles que la séparation efficace et la longue durée de vie des porteurs de charge. De manière prometteuse, les nanostructures 2D et les nanocomposites des matériaux g-C3N4 et pérovskites présentent d'excellentes performances photocatalytiques, selon la littérature scientifique. Des nanofeuilles de pérovskite HCa2Ta3O10 réduites et des nanocomposites à hétérostructures g-C3N4/CdS sont des photocatalyseurs développés pour la photoréduction du CO2 sous la lumière du soleil. Les nanofeuilles de pérovskite HCa2Ta3O10 réduites sont préparées à partir de la pérovskite en couches CsCa2Ta3O10 par une méthode d'échange d'ions simple couplée à un traitement sous H2. Elles présentent une surface très élevée et une meilleure absorption de la lumière solaire. Leur large bande interdite est considérablement rétrécie par une introduction considérable de Ta+4 et de lacunes d'oxygène. En tant que support des nanoparticules de Pt et CuO, les nanofeuilles réduites présentent une activité photocatalytique de réduction du CO2 améliorée avec formation principale d'éthanol. Le nanocomposite g-C3N4/CdS hétérostructure est synthétisé par une méthode avancée développée par notre groupe en utilisant les gazes NH3 et H2S sous une haute pression créée in situ. Elle fracture la structure du C3N4, créant des nanoparticules CdS (NP) à la surface de iv la structure C3N4 modifiée. Le nanocomposite synthétisé comporte un C3N4 poreux lié aux nanoparticules CdS via le pont C-S-Cd. La structure est particulière avec la présence de nanoparticules de CdS qui favorise une photoréduction améliorée du CO2 sous la lumière du soleil avec une sélectivité élevée de production de CO. Les nanofeuilles et nanofragments de g-C3N4 sont synthétisés par de nouvelles approches en tant que photocatalyseurs pour la production de H2. Le complexe supramoléculaire de mélamine et d’acide cyanurique (MCS) avec une structure lamellaire condensée est synthétisé pour la première fois dans un autoclave à haute pression en tant que précurseur riche en N. La structure particulière du complexe MCS permet la formation directe de nanofeuilles g-C3N4 avec une surface spécifique élevée et une absorption de lumière significativement améliorée dans la région visible par le processus de traitement thermique à basse température. Les nanofeuilles telles que préparées peuvent générer un taux de production de H2 élevé en utilisant le spectre lumineux étendu à 550 nm avec une efficacité quantique élevée de 3,5%. Il est intéressant de noter que la préparation du complexe MCS induit une haute pression de NH3 et H2O, qui peut fracturer sélectivement la structure de C3N4 pour former des nanofragments avec une cristallinité élevée et des groupes fonctionnels abondants (-OH et -NH2). Les nanofragments préparés présentent des caractéristiques supérieures telles que la séparation et le transfert rapides des charges avec un excellent entraînement de charge, un niveau de bande de conduction élevé et une meilleure adsorption et activation des protons. Ils présentent une production photocatalytique exceptionnelle de H2 sous la lumière du soleil, avec un rendement quantique de 12,3% à 420 nm. / The thesis, herein, reviews solar-fuel production from H2O and CO2 using photocatalysts, which is considered as one of the most promising solutions to tackle global warming and fuel crisis. Importantly, this thesis provides four novel approaches to develop efficient nanostructured photocatalysts for both photocatalytic CO2 reduction and H2 production. Light-harvesting, charge separation, and surface reactions are critical aspects that have an enormous impact on the CO2 photoreduction and photocatalytic H2 production. g-C3N4 and perovskite materials are suitable candidates for these processes as they offer outstanding structural features and properties. A large number of nanostructured photocatalysts are currently developed for both CO2 photoreduction and photocatalytic H2 production. 2D nanostructures and nanocomposite heterostructures are widely studied because of their excellent properties such as efficient separation and long lifetime of charge carriers. Promisingly, 2D nanostructures and nanocomposites of the g-C3N4 and perovskite materials exhibit excellent photocatalytic performance, according to literature studies. Reduced HCa2Ta3O10 perovskite nanosheets and g-C3N4/CdS heterostructure nanocomposite are developed photocatalysts for the CO2 photoreduction under sunlight. Reduced HCa2Ta3O10 perovskite nanosheets are prepared from the layered perovskite CsCa2Ta3O10 by a simple ion-exchange method coupled with the H2 treatment. They exhibit very high surface area and improved sunlight absorption. Their wide-bandgap is significantly narrowed by a considerable introduction of Ta+4 and oxygen vacancies. By the support of deposited Pt and CuO nanoparticles, the reduced nanosheets exhibit an enhanced photocatalytic CO2 reduction activity with the primary formation of ethanol. g-C3N4/CdS heterostructured nanocomposite is synthesized by an advanced method developed by our group employing an in-situ-created high-pressure of NH3 and H2S. It fractures the carbon nitride framework, simultaneously creating CdS nanoparticles (NPs) on the surface of the modified C3N4 structure. The prepared nanocomposite contains a porous C3N4 structure in intimate contact with CdS nanoparticles via the C-S-Cd bridge. The distinctive structure with the presence of CdS nanoparticles favors an enhanced sunlight-driven photoreduction of CO2 with high selectivity toward CO. vi g-C3N4 nanosheets and nanofragments are synthesized by novel approaches as photocatalysts for the H2 production. Highly condensed lamellar melamine–cyanuric acid supramolecular (MCS) complex is synthesized, for the first time, in an autoclave at high pressure as the Nrich precursor. The distinctive structure of the MCS complex allows the direct formation of g-C3N4 nanosheets with high specific surface area and significantly enhanced light absorption in the visible region under low-temperature thermal treatment. The as-prepared nanosheets can generate a remarkable H2 production rate under the light spectrum extending to 550 nm with a high quantum efficiency of 3.5%. Interestingly, the preparation of the MCS complex induces a high-pressure of NH3 and H2O, which can fracture the C3N4 framework selectively to form nanofragments with high crystallinity and rich functional groups (-OH and -NH2). The prepared nanofragments display superior features such as rapid charge separation and transfer with excellent charge drive, high conduction band (CB) level, and improved proton adsorption and activation. They exhibit an outstanding photocatalytic H2 production under sunlight, with QE as high as 12.3% at 420 nm.

Le Groupe d'expert Intergouvernemental sur l'Évolution du Climat (GIEC) dans son rapport de 2005 sur le piégeage et le stockage du CO2 fait une revue exhaustive des procédés de capture démontrés et implémentés industriellement ou en développement. Un procédé novateur ayant suffisamment de potentiel pour justifier des études plus poussées échappe toutefois à cette revue et consiste en l'utilisation d'une enzyme dont la cinétique est extrêmement rapide, l'anhydrase carbonique, comme catalyseur de l'hydratation de CO2. La présente étude propose donc une revue des procédés enzymatiques de capture de CO2 et une caractérisation expérimentale de la capture de CO2 en colonne garnie à contre courant avec de l'anhydrase carbonique immobilisée. La découverte la plus importante résultant de cette étude est que l'utilisation de cette enzyme immobilisée en colonne garnie à contre courant n'est pas une bonne configuration de réacteur due à des réactions compétitives en phase homogène liquide qui limitent la quantité de CO2 accessible à l'enzyme. / In its 2005 report on CO2 capture and storage, the International Panel on Climate Change (IPCC) makes an exhaustive review of capture processes that are demonstrated, industrially implemented or still in development. However, an innovative approach that has sufficient potential to justify detailed investigation escaped the attention of the IPCC. It consists in utilizing an enzyme which kinetics is extremely fast, namely carbonic anhydrase, as a catalyst in C02 hydration. The present study deals with a review of enzymatic CO2 capture processes and an experimental characterization of C02 capture in packed counter current column using immobilized carbonic anhydrase. The principal finding of this study is that the use of immobilized carbonic anhydrase in packed counter current column is not a good reactor configuration because of concurrent homogeneous liquid phase reactions that limit the amount of CO2 accessible to the enzyme.

Québec Université Laval, Bibliothèque 2017

L’érythropoïétine (EPO) est une cytokine ayant un rôle important dans l’homéostasie de l’oxygène (O2). Lors d’une hypoxie chronique, l’EPO stimule la maturation des progéniteurs érythroïdes en globules rouges augmentant ainsi le transport de l’O2 aux tissus. Outre cet effet érythropoïétique, l’EPO module la réponse ventilatoire à l’hypoxie (RVH) par une action directe sur la commande centrale respiratoire (CCR) et les chémorécepteurs périphériques. Cet effet a été principalement caractérisé chez des souris mutantes surexprimant l’EPO. Cependant, plusieurs aspects de l’effet de l’EPO sur l’activité du réseau respiratoire demeurent inconnus. Nous avons utilisé des approches électrophysiologiques, pharmacologiques et pléthysmographiques pour caractériser 1) les effets aigus d’EPO exogène sur la chémosensibilité à l’O2 chez la souris au cours du développement post-natal, période où la CCR et les chémorécepteurs périphériques sont en pleine maturation, 2) les effets de traitements aigu et chronique d’EPO et de son dérivé non érythropoïétique, l’EPO carbamylée (C-EPO), sur la réponse ventilatoire induite par des variations des niveaux d’O2 inspirés chez la souris adulte. 3) les effets de l’EPO sur la sensibilité chimique au CO2, le CO2 étant un puissant stimulus de la CCR, chez des souris adultes qui surexpriment l’EPO au niveau central et/ou plasmatique. Nos résultats montrent qu’une application aigüe d’EPO diminue la dépression centrale hypoxique mesurée in vitro chez le nouveau-né. En revanche, elle n’affecte pas la RVH mesurée in vivo au cours du développement postnatal mais diminue la fréquence des apnées survenant en hypoxie sévère à 6% d’O2. Aussi, chez la souris adulte, l’administration chronique d’EPO et de C-EPO augmente la sensibilité des chémorécepteurs périphériques à l’O2 et maintient la ventilation durant la phase tardive de la RVH. Enfin, l’EPO diminue la sensibilité ventilatoire à l’hypercapnie grâce à des effets périphériques et centraux. L’ensemble de nos résultats montrent que l’EPO module la respiration et contribue à l’homéostasie de l’O2 et du CO2 grâce à ses effets plasmatiques et centraux. Elle représente un candidat à fort potentiel thérapeutique pour les pathologies respiratoires où la sensibilité chimique à l’O2 et au CO2 sont altérés telles que l’apnée du nouveau-né ou le mal chronique des montagnes. / Erythropoietin (EPO) is a cytokine that plays a major role in O2 homeostasis. Upon chronic hypoxia, EPO stimulates the maturation of erythroid progenitors into red blood cells, contributing to increased O2 carrying to tissues. Besides this well-known erythropoietic effect, EPO also modulates the respiratory response to hypoxia by interacting with the central respiratory network in the brainstem and the peripheral chemoreceptors. This effect was mainly characterized in adult mutant mice that overexpress EPO. Several aspects regarding EPO’s effect on breathing regulation remain unknown. By using electrophysiological, pharmacological and plethysmographic approaches, we characterized 1) the acute effect of exogenous EPO on the respiratory network during the postnatal period, in which this system undergoes profound changes, 2) the effects of acute and chronic exogenous EPO administration and its non erythropoietic derivative carbamylated EPO (C-EPO) on ventilatory response to varying O2 levels in adult wild type mice (WT), 3) the EPO’s effect on the CO2 sensitivity at central and/or peripheral levels in adult mutant mice which overexpress EPO, the CO2 being a strong stimulus of the central respiratory network. Our results show that acute EPO treatment increases the O2 sensitivity of the central respiratory network in newborn mice in vitro. However, EPO does not impact the hypoxic ventilatory response to hypoxia in vivo, but decreases the apneic events during severe hypoxia in mice at postnatal day 7. In WT adults, chronic but not acute EPO and C-EPO treatment increases the O2 sensitivity by stimulating both the peripheral chemoreceptor and the central respiratory network. Finally, both cerebral and plasmatic EPO blunt the ventilatory response to increased CO2 levels in adult mice. Taken together, these results imply that EPO, by acting on the ventilatory system, plays a key role in the modulation of the chemical sensitivity to O2 and CO2. Thus, EPO may have a potential clinical interest in the treatment of some chronic respiratory diseases where O2 and CO2 homeostasis are altered, such as neonatal apnea or chronic mountain sickness.

Titre de l'écran-titre (visionné le 31 juillet 2023) / Les changements climatiques ainsi que leurs impacts sur l'environnement de la planète, tels que les feux de forêts, la fonte des glaciers et l'augmentation de la température des océans, se font des plus alarmants. Cette crise climatique perdure depuis plusieurs décennies et de nombreuses solutions technologiques ont été développées dans le but d'atténuer le réchauffement de la Terre qui provoque ces catastrophes environnementales. Parmi ces solutions, la valorisation du dioxyde de carbone (CO₂) afin de diminuer les émissions dans l'atmosphère est en tête de file. La réduction de ce gaz est possible grâce à des installations de capture et de séquestration qui réalisent la séparation du CO₂ des mélanges gazeux produits lors de la combustion d'énergies fossiles. Il est alors possible de séquestrer le gaz géologiquement ou de lui donner une nouvelle valeur en le transformant chimiquement en une nouvelle molécule. Ce type de transformation chimique peut être réalisée à l'aide de matériaux réactifs tels que des catalyseurs hétérogènes. Les différentes utilités à la transformation du CO₂ se retrouvent dans les domaines tels que la production d'engrais, de ciment ainsi que de biodiesel. Dans ce travail, nous avons étudié la conversion du CO₂ en de nouvelles molécules, soient des carbonates cycliques (CCs). Cette conversion a été réalisée à partir d'époxydes et à l'aide de matériaux hybrides mésoporeux. Ces matériaux sont faits à partir de silices ordonnées synthétisées en laboratoire et de silices désordonnées commerciales agissant comme catalyseurs de la réaction. La stratégie catalytique mise au point dans cette étude pour produire les carbonates cycliques est l'utilisation d'un support solide de silice mésoporeuse. Afin de rendre le matériau de silice réactif pour produire la conversion du CO₂, le greffage de molécules organiques à sa surface est nécessaire. Dans un premier temps, un catalyseur de sels d'ammonium quaternaire fut greffé de façon covalente et, par la suite, une étape de passivation fut effectuée à la surface de la silice. Ce matériau a permis de catalyser les transformations ciblées dans des conditions plus douces en température et en pression que celles rapportées dans la littérature. La morphologie des matériaux hybrides est également un paramètre important. C'est pourquoi différentes silices, certaines produites en laboratoire et d'autres commerciales, ont été étudiées avec des volumes et des diamètres de pores différents ainsi qu'avec des tailles de particules variées. L'utilisation de silices commerciales est intéressante, car un matériau disponible et moins coûteux pourrait être apte à la commercialisation.

Les effets liés à la présence d'eau liquide sur la capacité d'adsorption de CO₂ par une silice mésoporeuse de type SBA-15 fonctionnalisée au moyen des amines suivantes: aminopropyltrimethoxysilane (APS) et N-(2-aminoéthyl) -3 - (aminopropyl) trimethoxysilane (AEAPS) ont été examinés pour évaluer le potentiel de ce mode de contact dans des laveurs gaz-liquide-solide. Les résultats ont été comparés à la capacité d'adsorption de CO₂ des amines greffées dans des conditions humides et sèches ainsi qu'à la capacité d'absorption de CO₂ dans les systèmes gaz-liquide avec des solutions aqueuses d'aminés ayant des structures semblables à celles des amines greffées. Dans ces conditions, une estimation de l'adsorption physique de CO₂ a été obtenue par l'étude de la SB A-15 non-modifiée. En outre, afin d'évaluer l'efficacité et la stabilité à long terme de l'association amine/SBA-15, les amines greffées ont été soumises à huit cycles successifs d'immersion dans les milieux aqueux d'une durée de 24 h chacune. Les échantillons récupérés ont été caractérisés au moyen de la diffraction aux rayons, des isothermes de sorption d'azote et d'analyse élémentaire CHN. Jusqu'à 40% de la quantité d'aminés greffées a subi une lixiviation durant les quelques premiers cycles de régénération; par la suite, la teneur en azote de l'AEAPS est demeurée relativement stable, contrairement à l'APS qui a connu une moindre stabilité. Fait intéressant, les structures des deux matériaux greffés, APS et AEAPS, sont demeurées intactes après plusieurs expositions à l'eau. L'efficacité de capture de CO₂ la plus élevée a été obtenue dans le cas des amines aqueuses (voie homogène). Cependant, la capture de CO₂ à l'aide d'aminés greffées dans le cas du système triphasique (gaz-liquide-solide) a donné lieu, pour des conditions opératoires comparables, à des valeurs intermédiaires entre les voies sèche et humide du mode de contact gaz-solide.

Le dégel et l'affaissement des buttes de pergélisol riches en glace entraînent la formation de mares de thermokarst. Ces eaux sont connues pour émettre du CH₄ et du CO₂, mais la dynamique biogéochimique de ces émissions demeure méconnue. Les objectifs de cette thèse étaient d'évaluer les principales sources de variabilité des émissions de gaz à effet de serre par les mares de thermokarst formées sur un pergélisol plus ou moins riche en carbone, et d'évaluer certains changements non linéaires dans ces écosystèmes pouvant résulter du réchauffement climatique. Les concentrations et les flux de CH₄ et de CO₂ ont été mesurés dans 18 lacs de thermokarst situés dans six sous-régions biogéochimiquement distinctes du Québec subarctique, le long d'un gradient de dégradation du pergélisol. Ces sites renferment des mares de thermokarst issues soit du dégel de palses (buttes de tourbières gelées) ou de lithalses (buttes de pergélisol minéral), dont la teneur en carbone organique diffère d'un sol à l'autre. Pour évaluer l'effet potentiel de la dégradation du pergélisol sur ces systèmes d'eau douce soumis à l'influence du réchauffement climatique, des sites comparables ont été sélectionnés dans la zone de pergélisol discontinu au nord, ainsi que dans la zone de pergélisol sporadique au sud où le pergélisol se dégrade plus rapidement. Un profilage hivernal de cinq lacs situés sur des tourbières de pergélisol érodées a été effectué, et des enregistreurs automatisés de température, de conductivité et d'oxygène ont été utilisés pour évaluer comment le cycle annuel de stratification et de mélange peut affecter les rejets de gaz à effet de serre dans l'atmosphère. Les mares étudiées étaient stratifiées thermiquement pendant la majeure partie de l'année, avec de forts gradients physico-chimiques dans la colonne d'eau, et la plupart avaient un hypolimnion anoxique. Les mares de lithalse les plus septentrionales présentaient une teneur en CO₂ de surface inférieure ou supérieure à la saturation, mais les lacs plus au sud présentaient des concentrations de surface beaucoup plus élevées, bien audessus de l'équilibre atmosphérique. Les concentrations de CH₄ dans les eaux de surface étaient au moins un ordre de grandeur au-dessus de l'équilibre avec l'air à tous les sites de lithalse, et les flux diffusifs des deux gaz augmentaient du nord au sud. Le taux d'oxydation du CH₄ dans les eaux de surface d’une mare de lithalse au nord ne représentait que 10% du taux d'émission, mais à l'extrémité sud, il atteignait environ 60% des émissions vers l’atmosphère, indiquant que la méthanotrophie pourrait jouer un rôle important dans la réduction des émissions nettes. Les eaux de surface des mares de palse du nord et du sud de la région d'étude étaient supersaturées en CH₄ et aussi saturées en CO₂, particulièrement les lacs du sud où les concentrations de CH₄ dépassaient de 5 ordres de grandeur l'équilibre atmosphérique. Les concentrations de CH₄ et de CO₂ augmentaient de plusieurs ordres de grandeur au fond des lacs du sud, mais les gradients verticaux étaient moins marqués ou absents au nord. De fortes émissions de CH₄ et de CO₂ provenaient de l'ébullition des gaz, mais elles étaient largement dépassées par les flux diffusifs, contrairement aux mares de thermokarst étudiées ailleurs en Alaska, en Europe, ou en Sibérie. La datation au radiocarbone des échantillons de gaz d'ébullition a montré que l'âge ¹⁴C du CH₄ variait entre 760 et 2005 ans, alors que le CO₂ était toujours plus jeune. Toutes les mares étudiées contenaient d'importants stocks de CH₄ en hiver sous leur couverture de glace saisonnière. Les concentrations sous la glace étaient jusqu'à 5 ordres de grandeur au-dessus de l'équilibre atmosphérique, correspondant à un taux d'émission lors de la débâcle de 1 à 2 ordres de grandeur plus élevé qu'au milieu de l'été, sans compter les émissions par ébullition. Le rapport estimé entre les émissions diffuses de CO₂ et de CH₄ serait deux fois plus élevé en été qu'au printemps, ce qui suggère la prédominance de la production hydrogénotrophique de méthane en hiver et l'augmentation de l'activité bactérienne aérobie en été. Les enregistrements annuels des instruments automatisés installés in situ suggèrent que la morphométrie lacustre (fetch et profondeur) pourrait jouer un rôle clé dans le contrôle du moment et de l'ampleur du rejet de CH₄ de la colonne d'eau vers l'atmosphère. Dans l'ensemble, ces observations montrent que les mares de lithalse peuvent émettre du CH₄ et du CO₂ rapidement après leur formation, avec des efflux de gaz qui persistent et augmentent à mesure que les mares continuent de se réchauffer et le pergélisol de s'éroder. Par ailleurs, les résultats indiquent que les mares de palse peuvent devenir une source de gaz à effet de serre de plus en plus importante alors que la limite sud du pergélisol continue à se déplacer vers le nord. Les résultats soulignent également la nécessité de tenir compte des grandes fluctuations saisonnières des émissions de méthane provenant des mares de thermokarst des tourbières dans les estimations des flux annuels de carbone. / The thawing and subsidence of ice-rich permafrost mounds results in the formation of thermokarst lakes and ponds. These waters are known to emit CH₄ and CO₂, but the biogeochemical dynamics of these emissions remain poorly understood. The objectives of this thesis study were to assess major sources of variability in estimates of greenhouse gas emissions from thermokarst lakes formed on permafrost of divergent carbon content, and to evaluate some of the non-linear changes in these freshwater ecosystems that may arise from global warming. CH₄ and CO₂ stocks and fluxes were measured in 18 thermokarst lakes in six biogeochemically distinct sub-regions of subarctic Quebec, along a permafrost degradation gradient. These sites contain thermokarst lakes that are derived either from the thawing of palsas (frozen peat mounds) or lithalsas (mineral permafrost mounds), which differ in their soil organic carbon content. To address the potential effect of permafrost degradation on these freshwater systems under climate warming, comparative sites were selected in the northern discontinuous permafrost zone and in the southern sporadic permafrost zone where permafrost is more rapidly degrading. Winter profiling of five lakes located on eroding permafrost peatlands was undertaken, and automated water temperature, conductivity and oxygen loggers were used to evaluate how the annual cycle of stratification and mixing may affect the release of greenhouse gases to the atmosphere. The studied lakes were thermally stratified for most of the year, with strong physico-chemical gradients down the water column, and most had anoxic bottom waters. The northernmost lithalsa lakes varied in their surface-water CO₂ content, from below to above saturation, but the southern lakes in this gradient had much higher surface concentrations that were well above air-equilibrium. Surface-water CH₄ concentrations were at least an order of magnitude above air-equilibrium at all lithalsa sites, and the diffusive fluxes of both gases increased from north to south. The rate of CH₄ oxidation in the surface waters from a northern lithalsa lake was only 10% of the emission rate, but at the southern end it was around 60% of the efflux to the atmosphere, indicating that methanotrophy may play a substantive role in reducing net emissions. The surface waters of palsa lakes at both northern and southern sites were supersaturated in CH₄ and CO₂, and to a greater extent in the southern lakes, where CH₄ concentrations were up to 5 orders of magnitude above air equilibrium. Concentrations of CH₄ and CO₂ increased by orders of magnitude with depth in the southern lakes, however vertical gradients were less marked or absent in the North. Strong CH₄ and CO₂ emissions were associated with gas ebullition, but these were greatly exceeded by diffusive fluxes, in contrast to thermokarst lakes studied elsewhere. Radiocarbon dating of ebullition gas samples showed that the CH₄ had ¹⁴C-ages from 760 to 2005 years before present, while the CO₂ was consistently younger. All of the studied lakes contained large stocks of CH₄ in winter under their seasonal ice covers. The sub-ice concentrations were up to 5 orders of magnitude above airequilibrium, and the emission rates at ice break-up would be 1-2 orders of magnitude higher than during mid-summer. The estimated ratio of diffusive CO₂ to CH₄ emission was twice as high in summer than in spring, suggesting the predominance of hydrogenotrophic methane production in winter, and increased aerobic bacterial activity in summer. The annual records from the automated instruments moored in situ suggest that lake morphometry (fetch and depth) may play a key role in controlling the timing and extent of CH₄ release from the water column to the atmosphere. Overall, these observations show that lithalsa lakes can begin emitting CH₄ and CO₂ soon after they form, with effluxes of both gases that persist and increase as the lakes continue to warm and the permafrost continues to erode. Moreover, the results indicate that peatland thermokarst lakes may be an increasingly important source of greenhouse gases as the southern permafrost limit continues to shift northwards. The results also underscore the need to consider the large seasonal fluctuations in methane emissions from peatland thermokarst lakes in estimates of annual carbon fluxes.