La maîtrise effectuée au laboratoire de Combustion de l'Université Laval s'est inscrite dans un projet de conception d'un nouveau système de combustion pour de petites turbines à gaz, intégrant un atomiseur rotatif dénommé atomiseur fronde ou plus communément slinger. Ce projet est proposé et en partie financé par Pratt & Whitney Canada (P&WC). L'objectif final est de fournir un système d'injection de carburant simple, peu coûteux, léger et efficace, grâce à la suppression - permise par l'atomiseur rotatif centrifuge - de la pompe à carburant à haute pression. La maîtrise se situant dans la première phase du projet, les travaux réalisés se sont donc concentrés au niveau de la section interne de l'atomiseur où le carburant est encore sous forme de jet puis de film liquide, c'est-à-dire avant sa désintégration dans la zone primaire de la chambre de combustion. Les objectifs propres à cette maîtrise comprenaient : (1) la modélisation analytique du système d'alimentation du carburant dans la cavité au regard des phénomènes physiques s'y déroulant (chute de pression, écoulement transversal), (2) la modélisation par Mécanique des Fluides Numérique (MFN) du film liquide sur la paroi de l'atomiseur en rotation dans le but d'évaluer l'épaisseur de film (paramètre influençant directement la qualité de Tatomisation et dès lors la future combustion) avant Tatomisation. Concernant le système d'alimentation en carburant, une configuration optimale en termes de nombre, de diamètre et de forme de trous a été déterminée en garantissant théoriquement un jet jusqu'à impact sur l'atomiseur. Quant aux simulations numériques exécutées avec le code de calcul FLUENTMD, elles ont abouti à la validation du code vis-à-vis de la prédiction de l'épaisseur de film liquide se développant sur un disque plat rotatif. Une légère sous-estimation systématique a été observée due à la non prise en compte de l'effet de glissement dans le code. Enfin, diverses simulations sur la géométrie réelle simplifiée proposée par P&WC ont servi à déceler certaines limitations du code, reliées à l'effort numérique conséquent imposé par le modèle multiphase Volume de Fluide (VOF ou Volume of Fluid). Le présent mémoire se termine sur une série de recommandations pour les futures recherches, dans l'optique d'obtenir à terme un outil numérique fiable à l'égard de la prédiction de l'épaisseur de film liquide sur la surface rotative de l'atomiseur fronde.

Le développement des turbines à gaz d’aviation actuelles et futures est principalement axé sur la sécurité, la performance, la minimisation de la consommation de l’énergie, et de plus en plus sur la réduction des émissions d’espèces polluantes. Ainsi, les phases de design de moteurs sont soumises auxaméliorations continues par des études expérimentales et numériques. La présente thèse se consacre à l’étude numérique des phases transitoires et stationnaires de la combustion au sein d’une turbine à gaz d’aviation opérant à divers modes de combustion. Une attention particulière est accordée à la précision des résultats, aux coûts de calcul, et à la facilité de manipulation de l’outil numérique d’un point de vue industriel. Un code de calcul commercial largement utilisé en industrie est donc choisi comme outil numérique. Une méthodologie de Mécanique des Fluides Numériques (MFN) constituée de modèles avancés de turbulence et de combustion jumelés avec un modèle d’allumage sous-maille, est formulé pour prédire les différentes phases de la séquence d’allumage sous différentes conditions d’allumage par temps froid et de rallumage en altitude, ainsi que les propriétés de la flamme en régime stationnaire. Dans un premier temps, l’attention est focalisée sur le régime de combustion stationnaire. Trois méthodologies MFN sont formulées en exploitant trois modèles de turbulence, notamment, le modèle basé sur les équations moyennées de Navier-Stokes instationnaires (URANS), l’adaptation aux échelles de l’écoulement (SAS), et sur la simulation aux grandes échelles (LES). Pour évaluer la pertinence de l’incorporation d’un modèle de chimie détaillée ainsi que celle des effets de chimie hors-équilibre, deux différentes hypothèses sont considérées : l’hypothèse de chimie-infiniment-rapide à travers le modèle d’équilibre-partiel, et l’hypothèse de chimie-finie via le modèle de flammelettes de diffusion. Pour chacune des deux hypothèses, un carburant à une composante, et un autre à deux composantes sont utilisés comme substituts du kérosène (Jet A-1). Les méthodologies MFN résultantes sont appliquées à une chambre de combustion dont l’écoulement est stabilisé par l’effet swirl afin d’évaluer l’aptitude de chacune d’elle à prédire les propriétés de combustion en régime stationnaire. Par la suite, les rapports entre le coût de calcul et la précision des résultats pour les trois méthodologies MFN formulées sont explicitement comparés. La deuxième étude intermédiaire est dédiée au régime de combustion transitoire, notamment à la séquence d’allumage précédant le régime de combustion stationnaire. Un brûleur de combustibles gazeux, muni d’une bougie d’allumage, et dont la flamme est stabilisée par un accroche-flamme, est utilisé pour calibrer le modèle MFN formulé. Ce brûleur, de géométrie relativement simple, peut aider à la compréhension des caractéristiques d’écoulements réactifs complexes, en l’occurrence l’allumabilité et la stabilité. La méthodologie MFN la plus robuste issue de la précédente étude est reconsidérée. Puisque le brûleur fonctionne en mode partiellement pré-mélangé, le modèle de combustion paramétré par la fraction de mélange et la variable de progrès est adopté avec les hypothèses de chimie-infiniment-rapide et de chimie-finie, respectivement à travers le modèle de Bray-Moss-Libby (BML) et un modèle de flammelettes multidimensionnel (FGM). Le modèle d’allumage sous-maille est préalablement ajusté via l’implémentation des propriétés de la flamme considérée. Par la suite, le modèle d’allumage est couplé au solveur LES, puis successivement aux modèles BML et FGM. Pour évaluer les capacités prédictives des méthodologies résultantes, ces dernières sont utilisées pour prédire les évènements d’allumage résultant d’un dépôt d’énergie par étincelles à diverses positions du brûleur, et les résultats sont qualitativement et quantitativement validés en comparant ceux-ci à leurs homologues expérimentaux. Finalement, la méthodologie MFN validée en configuration gazeuse est étendue à la combustion diphasique en la couplant au module de la phase liquide, et en incorporant les propriétés de la flamme de kérosène dans le modèle d’allumage. La méthodologie MFN résultant de cette adaptation, est préalablement appliquée à la chambre de combustion étudiée antérieurement, pour prédire la séquence d’allumage et améliorer les prédictions antérieures des propriétés de la flamme en régime stationnaire. Par la suite, elle est appliquée à une chambre de combustion plus réaliste pour prédire des évènements d’allumage sous différentes conditions d’allumage par temps froid, et de rallumage en altitude. L’aptitude de la nouvelle méthodologie MFN à prédire les deux types d’allumage considérés est mesurée quantitativement et qualitativement en confrontant les résultats des simulations numériques avec les enveloppes d’allumage expérimentales et les images d’une séquence d’allumage enregistrée avec une caméra infrarouge. / The development of current and future aero gas turbine engines is mainly focused on the safety, the performance, the energy consumption, and increasingly on the reduction of pollutants and noise level. To this end, the engine’s design phases are subjected to improving processes continuously through experimental and numerical investigations. The present thesis is concerned with the simulation of transient and steady combustion regimes in an aircraft gas turbine operating under various combustion modes. Particular attention is paid to the accuracy of the results, the computational cost, and the ease of handling the numerical tool from an industrial standpoint. Thus, a commercial Computational Fluid Dynamics (CFD) code widely used in industry is selected as the numerical tool. A CFD methodology consisting of its advanced turbulence and combustion models, coupled with a subgrid spark-based ignition model, is formulated with the final goal of predicting the whole ignition sequence under cold start and altitude relight conditions, and the main flame trends in the steady combustion regime. At first, attention is focused on the steady combustion regime. Various CFD methodologies are formulated using three turbulence models, namely, the Unsteady Reynolds-Averaged Navier-Stokes (URANS), the Scale-Adaptive Simulation (SAS), and the Large Eddy Simulation (LES) models. To appraise the relevance of incorporating a realistic chemistry model and chemical non-equilibrium effects, two different assumptions are considered, namely, the infinitely-fast chemistry through the partial equilibrium model, and the finite-rate chemistry through the diffusion flamelet model. For each of the two assumptions, both one-component and two-component fuels are considered as surrogates for kerosene (Jet A-1). The resulting CFD models are applied to a swirl-stabilized combustion chamber to assess their ability to retrieve the spray flow and combustion properties in the steady combustion regime. Subsequently, the ratios between the accuracy of the results and the computational cost of the three CFD methodologies are explicitly compared. The second intermediate study is devoted to the ignition sequence preceding the steady combustion regime. A bluff-body stabilized burner based on gaseous fuel, and employing a spark-based igniter, is considered to calibrate the CFD model formulated. This burner of relatively simple geometry can provide greater understanding of complex reactive flow features, especially with regard to ignitability and stability. The most robust of the CFD methodologies formulated in the previous configuration is reconsidered. As this burner involves a partially-premixed combustion mode, a combustion model based on the mixture fraction-progress variable formulation is adopted with the assumptions of infinitely-fast chemistry and finite-rate chemistry through the Bray-Moss-Libby (BML) and Flamelet Generated Manifold (FGM) models, respectively. The ignition model is first customized by implementing the properties of the flame considered. Thereafter, the customized ignition model is coupled to the LES solver and combustion models based on the two above-listed assumptions. To assess the predictive capabilities of the resulting CFD methodologies, the latter are used to predict ignition events resulting from the spark deposition at various locations of the burner, and the results are quantitatively and qualitatively validated by comparing the latter to their experimental counterparts. Finally, the CFD methodology validated in the gaseous configuration is extended to spray combustion by first coupling the latter to the spray module, and by implementing the flame properties of kerosene in the ignition model. The resulting CFD model is first applied to the swirl-stabilized combustor investigated previously, with the aim of predicting the whole ignition sequence and improving the previous predictions of the combustion properties in the resulting steady regime. Subsequently, the CFD methodology is applied to a scaled can combustor with the aim of predicting ignition events under cold start and altitude relight operating conditions. The ability of the CFD methodology to predict ignition events under the two operating conditions is assessed by contrasting the numerical predictions to the corresponding experimental ignition envelopes. A qualitative validation of the ignition sequence is also done by comparing the numerical ignition sequence to the high-speed camera images of the corresponding ignition event.

L’aluminium de première fusion est, de nos jours, produit principalement par l’électrolyse de l’alumine à 960 °C appelé procédé Hall-Héroult. L’électrolyse est réalisée par le passage du courant électrique entre des anodes en carbone et une cathode en carbone par l’intermédiaire d’un électrolyte (cryolithe : Na3AlF6). Ces anodes sont composées de coke de pétrole et d’anodes usagées (mégots) collés ensemble par du pitch (brai de houille). Dans ce procédé, les anodes sont attaquées lors de l’électrolyse mais également en raison de réactions parasites avec l’air et le CO2 provoquant une surconsommation de ces anodes et créant de la charbonnaille. La charbonnaille est définie par l’ensemble des particules d’anode tombant dans le bain électrolytique et générant de nombreux problèmes électriques. Ce projet de recherche porte sur la compréhension de la consommation (réactivité) des anodes en carbone, utilisées dans le procédé électrochimique, par le CO2 à 960 °C. Dans le but de mieux comprendre cette consommation des anodes, l’étude de la réactivité est divisée en trois sections principales; la réaction du CO2 avec l’anode dite de Boudouard en régime chimique, la réactivité avec de grosses particules et la proposition d’une nouvelle représentation de l’anode. La réaction de Boudouard (CO2 + C → 2 CO) sous régime chimique est contrôlée par les propriétés intrinsèques du matériau carboné (impuretés et niveau de graphitisation). Dans ce projet, les paramètres (taille des particules, masse initiale, débit) du régime chimique, c'est-à-dire sans limitation du transport de masse, ont été déterminés pour des particules d’anode broyées. Le test de réactivité utilisé pour ces particules est un réacteur thermogravimétrique (TGA). La vitesse de réaction apparente obtenue à partir des données brutes du TGA permet d’évaluer la réactivité de l’anode en fonction du pourcentage de gazéification. Les conditions obtenues sont une masse initiale de 2 mg, un temps de broyage des particules de 10 minutes, un débit de 100 ml/min de CO2 et une température de 960 °C. Avec une préparation similaire à l’échantillon d’anode, des particules cuites provenant de chaque constituant d’une anode (coke, pitch et mégot) ont été placés dans le TGA et leur vitesse de réaction apparente a été mesurée. La détermination de la réactivité sous régime chimique de ces matériaux démontre que la vitesse de réaction apparente du pitch (pour un pitch ayant un niveau de graphitisation similaire au coke et pour des matières premières utilisées dans ce projet) n’est pas plus élevée que celles du coke et du mégot (ce qui est en contradiction par rapport à la littérature), ainsi le phénomène de charbonnaille, attribué à une supposée sélectivité du CO2 sur le pitch n’est pas confirmée. La consommation de l’anode en carbone dans la cuve d’électrolyse est contrôlée par les impuretés, par le niveau de graphitisation mais également par le transport de masse à travers sa structure poreuse. Dans ce projet, la gazéification des grosses particules pourrait se rapprocher de la consommation de l’anode industrielle dans une cuve d’électrolyse. La vitesse de réaction apparente mesurée pour 9 tailles de particules d’anode (allant de 33 µm à 4 380 µm de diamètre) a permis de révéler l’effet de la taille, de la porosité et de la masse de l’échantillon sur la réactivité. Trois tailles de particules comprises entre 725 et 2 190 µm ont particulièrement été étudiées car elles sont proches de la taille standardisée (ISO 12981-1; - 1 400 + 1 000 µm). Les surfaces et les volumes spécifiques différentiels de ces trois tailles de particules gazéifiées à 5 pourcentages (0; 15; 25; 35 et 50%) déterminés par adsorption d’argon et par infiltration de mercure ont permis d’évaluer les contributions des gazéifications sous-critique (taille de pores inférieure à la taille critique des pores) et sur-critique (taille de pores supérieure à la taille critique des pores) sur la gazéification totale des anodes sous CO2 à 960 °C. La détermination de la taille critique des pores (TC) pour les 3 tailles de particules (20 µm pour 725 µm et 40 µm pour les particules de 1 200 et 2 190 µm) et la mesure des contributions sous-critique et sur-critique ont permis de révéler que les pores ayant une taille supérieure à cette taille critique jouerait un rôle prépondérant dans la réactivité au CO2 des anodes. En se basant sur une dimension intermédiaire de cet intervalle de taille de particules et sur la norme ISO 12981-1 (utilisée pour mesurer la réactivité au CO2 des particules de coke), les particules comprises entre - 1 400 + 1 000 µm ont été choisies pour mettre en évidence l’effet de la porosité sur la réactivité de l’anode et de ses constituants (coke, pitch, mégot et matrice liante) sous CO2 à 960 °C. La matrice liante est un mélange de fines particules de coke (inférieur à 150 µm) et le pitch. La mesure de la vitesse de réaction apparente de ces matériaux permet d’évaluer que la matrice liante semble avoir une réactivité légèrement plus grande que celles du coke, du mégot et de l’anode et très largement supérieure à celle du pitch (valable pour les matériaux utilisés dans ce projet). Ces différences peuvent s’expliquer par le ratio des impuretés catalysantes et inhibitrices, (Vanadium + Nickel) / Soufre, qui est très élevé dans le cas de la matrice liante et du coke mais également à un niveau de graphitisation légèrement plus faible. L’utilisation du facteur d’efficacité apparent permet de mettre en évidence l’effet de la structure du matériau sur la réactivité de particules de grandes tailles par rapport à la vitesse de réaction en régime chimique. En associant les vitesses de réaction apparente des deux régimes (chimique et particules de grandes tailles) pour les 5 matériaux (anode, coke, pitch, mégot et matrice liante), il est possible de révéler l’effet de la structure. Ainsi, pour l’anode et le pitch, le facteur d’efficacité est très faible (inférieure à 0,3) indiquant par conséquent qu’une structure adaptée de l’anode peut diminuer la réactivité globale. Lors de la caractérisation de ces matériaux afin de comprendre leurs réactivités, il a été révélé que la surface spécifique initiale de l’anode ne peut être estimée par la moyenne pondérée des surfaces de ses constituants (coke, pitch, mégot et matrice liante). Ainsi, malgré une similitude chimique, une division par matière première (coke, pitch et mégot) ou physique (coke, mégot et matrice liante) ne semble pouvoir expliquer cette grande surface spécifique et une nouvelle représentation de l’anode doit être envisagée. En raison d’un manque de support lors de la cuisson, le pitch, cuit seul ou bien cuit sous forme de matrice liante, ne peut pas s’étaler lors de sa pyrolyse. Ainsi, le mixage et la cuisson de trois recettes de coke et de pitch (coke/pitch : 100/0, 95/5 et 85/15 en masse/masse) révèlent une très grande surface spécifique initiale pour la recette 95/5. La réactivité de cette recette et celle de 100/0 sont très similaires alors que celle de 85/15 est très faible alors que celle de l’anode se situe à un niveau intermédiaire. En conséquence, en se basant sur les surfaces spécifiques initiales et sur les réactivités de ces trois recettes, il est possible d’estimer qu’une anode entière est composée de particules de coke partiellement enrobé de pitch (95/5) et totalement enrobé (85/15). / Primary aluminum is mainly produced by electrolysis of alumina at 960 °C by the Hall-Héroult process. The electrolysis is carried out by passing the electric current between carbon anodes and a carbon cathode through molten cryolite (Na3AlF6) that acts as electrolyte. The anodes are consisted of petroleum coke and anode butts bonded together by coal tar pitch. The anodes are consumed in the cell by the electrolysis reaction but also by air and CO2 gas reactions. The anode-gas reactions cause an overconsumption of the anodes and create dusting phenomenon. The dusting is defined by the falling out of anode particles in the electrolytic bath that generates many electrical problems. This research project focuses on the understanding of CO2 consumption (reactivity) of carbon anodes at 960 °C to increase the service life of anodes. In order to reveal the mechanism of the CO2 reactivity of anodes, the present study was divided into three main sections; 1) the reaction of CO2 and carbon, called Boudouard reaction, under chemical regime, 2) the CO2 reactivity of large particles under mass transport limitations and 3) the proposal of a new representation of the anode. The Boudouard reaction (CO2 + C → 2 CO) under chemical regime is controlled by the intrinsic properties of the carbonaceous materials, i.e. the impurities and of graphitization levels. In this project, the parameters (particle size, initial mass and CO2 flow) of chemical regime (without mass transport limitations) were determined for milled anode particles. A Thermo-Gravimetric Analyzer (TGA) was used to measure the CO2 reactivity of anode particles. The apparent reaction rate versus gasification percentage was obtained from the TGA raw data to estimate the carbon activity under CO2 atmosphere. The experimental conditions for chemical regime with TG instrument included an initial mass of 2 mg, 10 minutes of milling and a CO2 flow rate of 100 ml/min at 960 °C. A similar preparation was applied to the anode samples and each constituent of anode (coke, pitch and butt) was prepared and baked separately. The anode constituents were placed in the TGA and their apparent reaction rate was measured. The chemical reactivity of anode constituents showed that the apparent reaction rate of the pitch material (with a similar level of graphitization than that of coke material and for the raw materials used in this project) was not higher than that of the coke and the butt particles (which is in contradiction to the literature) and thus the dusting phenomenon which is attributed to a supposed selectivity of CO2 on pitch constituent was not confirmed. The consumption of the industrial carbon anodes in the electrolytic bath is controlled by the impurities, the level of graphitization and also by the mass transport through its porous structure. In this project, the gasification of large particles could be assimilated at the consumption of industrial anodes. The apparent reaction rates were measured for 9 particle sizes of anode (between 33 µm and 4380 µm of diameter). A larger particle size decreased the reaction rate. Three sizes of anode particles (725, 1200 and 2190 µm) were specifically studied because they are close to the particle sizes recommended by the ISO standard 12981-1 where - 1400 + 1000 µm is used to measure the CO2 reactivity of coke particles. The specific differential surface areas and volumes measured by argon adsorption and mercury infiltration were determined for the 3 particle sizes consumed at 5 gasified percentages (0; 15; 25; 35 and 50%). With the pore volumes, it was possible to weight the internal and external gasification on overall gasification. The determination of the critical pore size (TC) for the 3 particle sizes (20 µm to 725 µm particles and 40 µm for 1200 and 2190 µm particles) and the weights of internal and external gasifications revealed that the pores having a size greater than this critical size could have an essential weight on the overall CO2 reactivity of the anodes. Based on the ISO standard 12981-1, the particles between - 1400 + 1000 µm were chosen to demonstrate the effect of porosity on the CO2 reactivity of the anode and its constituents (coke, pitch, butt and binder matrix) under CO2 at 960 °C. The measurement of apparent reaction rates of these materials revealed the reactivity of binder matrix was slightly higher than those of the coke, butt and anode samples and was much greater than the reactivity of pitch material (considering the materials studied). These differences could be explained by the ratio of catalysts/inhibitor, (Vanadium + Nickel) / Sulfur, which was very high for the binder matrix and coke samples, used in this project and a lower level of graphitization for binder matrix. The butt was also highly reactive because the catalyst effect of sodium on the Boudouard reaction at 960 °C is very important. The apparent effectiveness factor allowed to highlight the effect of structure on the reactivity of large particle sizes compared to the reaction rate under chemical regime. The ratio of apparent reaction rate under mass transport limitations over the rate under chemical regime for the 5 materials (anode, coke, pitch, butt and binder matrix) indicated the porosity impact. The apparent effectiveness factor for anode and pitch samples was very low (less than 0.3 for 4 gasification percentages of 15; 25; 35 and 50%) revealing that a suitable structure of carbon material may decrease the overall reactivity. After characterization of anode and its constituents, it was assumed that the initial surface area of the anode could be estimated by the weighted average of the surface areas of its components (coke + butt + pitch and coke + butt + binder matrix). The binder matrix is a mixture of the fine particles of coke and the pitch material. In spite of similar chemical compositions, classification of raw materials as coke + pitch + butt and coke + butt + binder matrix could not explain the large specific area of anode. Consequently, a new representation of the anode should be considered. Due to the lack of support during baking, the pitch material, baked alone or baked in binder matrix, could not be spread during its pyrolysis. Thus, three recipes of pitch/coke mixtures (coke/pitch: 100/0, 95/5 and 85/15 w/w) were mixed and baked, separately. The 95/5 mixture presented a very large initial surface area (similar to that of anode). The CO2 reactivity was measured in TG instrument at 960 °C. The reactivity of 95/5 composition was very similar to that of 100/0 while the reactivity of 85/15 composition was very low. The anode reactivity had an intermediate level. According to the initial specific surface area and the CO2 reactivity of these three recipes, it was possible to approximate the surface area and the CO2 reactivity of the carbon anode with a mixture of coke particles partially coated (95/5) and fully coated (85/15) with pitch. Consequently, this new assembly could be useful to better understand the wetting of coke by pitch during baking.

Cette thèse présente la preuve de concept d’un nouveau système de télédétection multi-gaz utilisant la spectroscopie active d'absorption optique différentielle (active Differential Optical Absorption Spectroscopy ou active DOAS). Le système opère dans l’infrarouge proche et moyen. Celui-ci est conçu pour mesurer des gaz à une distance d’une centaine de mètres avec l’utilisation de cibles non coopératives, telles que les éléments de la topographie du terrain. Le système inclut un générateur paramétrique (Optical Parametric Generator ou OPG) permettant la génération d’impulsions ayant un spectre large (10 à > 100 nm) et dont la longueur d’onde centrale est accordable entre 1.5 et 3.8 µm. Un télescope couplé à un spectrographe et à une caméra MCT-APD maison permettent de détecter le spectre de retour de chaque impulsion. Les expériences montrent la détection simultanée, dans l’air et dans une cellule, de H2O et CO2 à 2 µm et de H2O et CH4 à 3.3 µm. Les limites de détection pour notre expérience sont respectivement de 158 et 1 ppm·m pour le gaz carbonique et le méthane. Un algorithme original permet d’extraire les concentrations de gaz à partir d’un spectre de transmission présentant de signatures fortes d’absorption. Le développement d’un OPG conçu spécialement pour le système est détaillé. Son utilisation offre des avantages intéressants pour la mesure de gaz à distance. Les propriétés de l’OPG sont étudiées numériquement et expérimentalement afin d’optimiser son utilisation pour la mesure de gaz. Nous discutons des compromis à faire sur les paramètres de la pompe, du cristal et des sources d’injection (seed). L’objectif est d’optimiser la densité spectrale et la divergence tout en augmentant l’énergie de sortie. Un laser d’injection large bande est construit et il permet d’optimiser la stabilité de l’OPG d’une impulsion à l’autre, la densité d’énergie et la divergence. Un modèle numérique permet de simuler correctement le niveau de puissance de l’OPG, d’expliquer les mécanismes de saturation de l’amplificateur et de proposer des moyens pour améliorer la stabilité d’une impulsion à l’autre. / This thesis presents the proof-of-concept of a novel remote sensing system designed for the detection of molecular species, such as gas pollutants, via active Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS) in the short and mid wavelength infrared (SWIR/MWIR). The system is designed to be used in applications where gases need to be detected at a distance of about one hundred meters with the use of non-cooperative targets such as topographical features. The system includes an Optical Parametric Generator (OPG) generating broad linewidth (10 to > 100 nm) pulses tunable between 1.5 and 3.8 µm. A telescope coupled to a grating spectrograph and an in-house gated MCT-APD measures the whole return spectrum of each pulse. Experiments show simultaneous detection in indoor atmospheric air and inside a cell of H2O and CO2 at 2 µm and H2O and CH4 at 3.3 µm. In the context of our experiment, the detection limits for CO2 and CH4 are 158 and 1 ppm·m, respectively. A new algorithm is also presented enabling the determination of concentrations when spectra include strong absorption features. The development of a dedicated Optical Parametric Generator (OPG) is presented in detail. Its use in remote sensing of gaseous pollutants offers some promising advantages. The OPG properties are studied numerically and experimentally in order to optimize its use for the application. We discuss trade-offs to be made on the properties of the pump, crystal and seeding signal in order to optimize the pulse spectral density and divergence while enabling energy scaling. A seed with a large spectral bandwidth is shown to enhance the pulse to pulse stability and optimize the pulse spectral density and divergence. A numerical model simulating the OPG process is proposed and includes the multiple wavelength nature of the beams. It shows excellent agreement with experimental output power. The model also explains the mechanisms of gain saturation in OPGs and helps finding means of enhancing the pulse to pulse stability.

Cette thèse porte sur la dynamique des molécules en champ laser intense dans la vision dite quasi statique. Deux types de dynamiques sont considérés soit la dynamique des mouvements nucléaires, les vibrations et la dissociation moléculaires, dans la première partie et la dynamique du mouvement électronique, excitation et ionisation d’une molécule à N électrons, dans la deuxième partie. Dans la première partie, on s’intéresse en particulier à un mécanisme de piégeage vibrationel, appelé effet DDQ (pour Dynamical Dissociation Quenching ) dans le régime quasi statique, et deux objectifs ont été fixés : la généralisation du concept de changement de structure dynamique en champ intense à des molécules polyatomiques, et la recherche de conditions pour optimiser le contrôle de la synchronisation molécule/champ laser sous-jacente à l’effet DDQ. Des paramètres nouveaux ont été introduits à cette fin, soit une dérive de la fréquence et des paramètres d’une paire d’impulsions pompe-sonde fixés en faisant référence à la trajectoire moyenne du paquet d’ondes vibrationnelles de la molécule libre. Dans la deuxième partie de la thèse, une méthodologie récemment développée dans notre laboratoire, pour le calcul de la fonction d’onde multi configurationelle d’un système à N électons dans une impulsion laser brève et intense a été utilisée pour décrire la dynamique d’excitation électronique et d’ionisation de la molécule linéaire CO2 sous une impulsion laser Infra-Rouge intense. L’accent est mis sur les effets multi électroniques et multi orbitalaires sur les spectres de vitesse du photoélectron et en particulier le spectre de diffraction de ce photoélectron (LIED pour Laser Induced Electron Diffraction), et leur robustesse vis -à vis d’un défaut d’alignement molécule/champ. / This thesis deals with the dynamics of molecules in intense laser fields in the quasi-static picture. Two types of dynamics are considered, namely the dynamics of nuclear motions, i.e. vibrations and molecular dissociations, in the first part of the thesis, and the dynamics of electronic motions, excitations and ionization of a N-electron molecule, in the second part. In the first part, we will be concerned particularly about a vibrational trapping mechanism called Dynamical Dissociation Quenching (DDQ), applicable in the quasi-static regime, and two objectives in this respect are set: The generalization of the concept for strong-field induced dynamical structural changes to polyatomic molecules, and the search for optimal conditions for the control of the molecule/field synchronization that underlies the DDQ effect. To this end, new parameters are explored, among them is a laser frequency chirp, and a set of parameters defining a proper pump-probe setting and deduced from properties of the mean trajectory of the field-free vibrational wavepacket. In the second part of the thesis, a methodology recently developed for the computation of multiconfigruation wavefunctions describing a N-electron system interacting with an ulrashort, intense laser pulse, is used to describe the dynamics of electronic excitations and ionization of the linear molecule CO2 in an intense Infra-red laser pulse. Emphasis is placed on manyelectron, many-orbital effects on momentum (velocity) distributions of the photoelectron, and more specifically, on the Laser-Induced Electron Diffraction (LIED) spectra, as well as on their robustness under molecule/field misalignment.

Les activités humaines ont généré une augmentation importante de la concentration de gaz à effet de serre (GES) au cours des 150 dernières années, ce qui est relié à plusieurs problèmes environnementaux, tels que le réchauffement planétaire et les changements climatiques. Le secteur agricole contribue de 8 à 10% aux émissions totales de GES dans l'atmosphère, et les principaux GES émis sont le dioxyde de carbone (CO₂), le méthane (CH₄) et l’oxyde nitreux (N₂O). Le contrôle et la quantification de ces émissions requièrent des technologies qui permettent de les capturer et ou les dégrader, par exemple par adsorption. L'objectif du présent projet est de caractériser des matériaux qui puissent être utilisés comme adsorbants des GES et de décrire leurs cinétiques d’adsorption afin d’avoir l’information qui permette de sélectionner des adsorbants pour capturer le CH₄ et le N₂O à des basses concentrations et à température et pression ambiantes. Pour adsorber le CH₄, des adsorbants commerciaux et synthétiques ont été utilisés. Les adsorbants choisis ont été des zéolithes, un biocharbon conditionné au laboratoire et un ZIF (« Zeolitic imidazolate framework », ZIF-8) synthétisé au laboratoire. Ce dernier a été employé aussi pour adsorber du N₂O. La capacité d’adsorption de CH₄ et de N₂O a été évaluée pour chaque adsorbant par de tests dynamiques d’adsorption du gaz sous conditions ambiantes. Des zéolithes commerciales sous forme de billes ou d’extrudés et de poudre ont été caractérisées physiquement et chimiquement afin de corréler leurs propriétés avec la capacité d'adsorption de CH₄. L’effet de la structure et de la composition chimique sur la capacité d'adsorption de CH₄ ont été analysées. La capacité d'adsorption du CH₄ par les zéolithes commerciales a été étudiée à 30°C, à pression atmosphérique et à pressions partielles du CH₄ inférieures à 0,40 kPa (4000 ppm CH₄). L’isotherme d’adsorption de Freundlich a ajusté correctement aux données expérimentales. Il a été observé que la capacité d’adsorption du CH₄ augmentait avec la surface spécifique et le volume de pores, tandis qu’elle diminuait avec le rapport Si/Al et la température. Egalement, les zéolites sous forme de poudre ont présenté des capacités d’adsorption du CH₄ plus élevées que les zéolithes sous forme de billes ou d’extrudés. Du biocharbon obtenu par torréfaction du carton ciré a été traité chimiquement avec KOH et caractérisé. La caractérisation physique, chimique et thermique du carton ciré torréfié et des échantillons traités chimiquement permet de prédire la durabilité des échantillons et de corréler ses propriétés avec sa capacité d’adsorption. La capacité d'adsorption du CH₄ par le biocharbon a été étudiée à 30°C, à pression atmosphérique et à pressions partielles du CH₄ inférieures à 0,40 kPa (4000 ppm CH₄). L’isotherme d’adsorption de Freundlich a ajusté les données expérimentales. La capacité d'adsorption augmentait avec le temps de torréfaction et diminuait avec le traitement chimique. Le ZIF-8 a été obtenu par synthèse solvothermale et caractérisé physiquement et chimiquement afin de corréler ses propriétés avec sa capacité d'adsorption du CH₄ et du N₂O. La capacité d'adsorption du CH₄ et du N₂O a été étudiée à 30 °C et à pression atmosphérique, tandis que les pressions partielles du CH₄ et N₂O ont été inférieures à 0,40 kPa pour le CH₄ (4000 ppm CH₄) et à 0,10 kPa pour le N₂O (1000 ppm N₂O). L’isotherme d’adsorption de Freundlich ajuste correctement les donnés expérimentales. En plus, de l’adsorption d’un mélange de CH₄ et N₂O a été étudié et la courbe de percé du CH₄ est affecté pour le N₂O. Parmi les différents matériaux utilisés lors de l’adsorption du CH₄ à 30 ºC et à pressions partielles de CH₄ inférieures à 0,40 kPa (4000 ppm CH₄), les biocharbons présentent la capacité d’adsorption la plus élevée, suivis par le ZIF-8 et les zéolithes commerciales. / Human activities contributed with a significant increase in GHG concentrations over the past 150 years and they are related to environmental issues, such as global warming and climate change. The agricultural sector contributes 8 to 10% of total GHG emissions to the atmosphere, being carbon dioxide (CO₂), methane (CH₄) and nitrous oxide (N₂O) the main GHGs emitted. The control and quantification of these emissions requires technologies which can capture and or degrade these GHG, for example by adsorption. The objective of this project is to characterize adsorbents and to describe their adsorption kinetics in order to select the most suitable for the adsorption of CH₄ and N₂O at low concentration and at ambient temperature. For CH₄ adsorption, commercial and synthesized adsorbents were tested. The selected adsorbents were commercial zeolites, laboratory conditioned biochar and synthesized ZIF ("Zeolitic imidazolate framework"). ZIF was also used for N₂O adsorption. The adsorption capacity of CH₄ and N₂O for each adsorbent was evaluated by dynamic adsorption tests of the gas under atmospheric conditions. Commercial zeolites, in the form of pellets and powders, were physically and chemically characterized in order to correlate their properties with its CH₄ adsorption capacity. The effect of zeolites structure and chemical composition on the adsorption capacity of CH₄ was evaluated for zeolites in the form of pellets and powders. CH₄ adsorption capacity of commercial zeolites was studied at 30 °C, atmospheric pressure and at CH₄ partial pressures lower than 0.40 kPa (4000 ppm CH₄). Freundlich isotherm fitted the experimental data of CH₄ adsorption. The adsorption capacity of CH₄ increased with the surface area and pore volume, while decreased with the Si/Al ratio and temperature. Furthermore, the zeolites in powder form exhibited higher CH₄ adsorption capacities than those of zeolites in pellets. The torrefied cardboard was chemically treated with KOH and it was physically, chemically and thermally characterized to correlate its properties with its CH₄ adsorption capacity and to predict the durability of the samples. The adsorption capacity of CH₄ of torrefied cardboard was studied at 30 °C, atmospheric pressure and CH₄ partial pressures lower than 0.40 kPa (4000 ppm CH4). The Freundlich adsorption isotherm fitted correctly the experimental data. CH4 adsorption capacity increased with torrefaction time and decreased with chemical treatment. ZIF-8 was obtained by solvothermal synthesis and was physically and chemically characterized in order to correlate its properties with its adsorption capacity of CH₄ and N₂O. The adsorption capacity of CH₄ and N₂O was studied at 30 °C and atmospheric pressure, while the partial pressures of CH₄ and N₂O evaluated were lower than 0.40 kPa for CH₄ (4000 ppm CH₄) and lower than 0.10 kPa for N2O (1000 ppm N₂O). The experimental adsorption of CH₄ an N₂O was fitted by Freundlich isotherm. Furthermore, the adsorption of a mixture of CH₄ and N₂O was evaluated, being CH₄ breakthrough influenced in the presence of N₂O. Among the different materials used for CH₄ adsorption at 30 ºC and partial pressures lower than 0.40 kPa (4000 ppm CH₄), biocharbons presented the highest adsorption capacity, followed by ZIF- 8 and commercial zeolites.

Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2002-2003 / Les relations source/puits de carbone (C) dans la symbiose mycorhizienne à arbuscules (MA) ont été examinées sous différents aspects. Une première partie éco-physiologique rapporte l’existence d’échanges de C entre espèces végétales en conditions naturelles via des champignons MA répondant à la phénologie différente des plantes impliquées. Deux études physiologiques basées sur le système de «split-root» ont montré que la force de puits de C des champignons MA est dépendante de l’espèce fongique, de la souche fongique, ainsi que de l’hôte végétal. Enfin, une étude écologique se positionnant dans un contexte de perturbation naturelle (verglas) endommageant le houppier d’arbres matures a révélé qu’une mauvaise reprise de croissance post-traumatique peut être associée à des taux de mycorhization racinaire plus élevés que ceux d’arbres à bonne reprise de croissance. En résumé, les besoins en C des champignons MA varient en fonction des espèces impliquées dans la symbiose et du stade phénologique de chacune d’elles. / Different aspects of the carbon (C) source-sink relationships in the arbuscular mycorrhizal (AM) symbiosis were investigated. In an initial ecophysiological-based study carried under natural conditions, the existence of AM fungal mediated C exchanges between plant species with different phenology was reported. Two physiological studies based on a split-root system showed the C sink strength of AM fungi to be fungal species, fungal strain and plant species dependent. Finally, an ecological study carried out subsequently to the ice storm of 1998 (natural disturbance) which severely damaged mature tree crowns revealed that poor post-traumatic crown regrowth was associated with higher mycorrhizal colonization levels than in good regrowth trees. In conclusion, the C demand of AM fungi varies with the species involved in the symbiosis and with the phenological stage and health of the phytobiont.

Titre de l'écran-titre (visionné le 3 octobre 2023) / Cette thèse traite de l'amplification d'un laser à une longueur d'onde de 10 µm par pompage optique à 2 µm en utilisant le CO₂ comme milieu actif. L'objectif est de réaliser une preuve de concept sur ce procédé physique afin d'amplifier ultérieurement des impulsions femtosecondes. Ces impulsions seront utilisées pour effectuer des ionisations dans le domaine de la physique atomique et des champs laser intenses. Ce travail comporte deux axes principaux : la génération d'une fréquence de pompe absorbée par le milieu actif et l'amplification d'une impulsion milliseconde à 10,6 µm. Dans le premier axe (Chapitre 2), nous comparons deux types de lasers non-linéaires permettant de générer une longueur d'onde de pompe à 2 µm utilisée pour l'amplification : un oscillateur paramétriques optiques (OPO) simple et très énergétique et un système composé d'un OPO puis d'amplificateur paramétrique optique (OPA) aussi appelé MOPA ("Master Oscillator/ Parametric Amplifier"). Nous visons à créer un système capable de supporter des impulsions très énergétique (une haute fluence) ; ainsi (dans le Chapitre 3) nous étudions comment augmenter le seuil de résistance aux dommages de traitements antireflets et des miroirs. Dans le second axe, nous analysons théoriquement l'amplification d'une impulsion de 10,6 µm pompée optiquement dans un milieu actif de CO₂ à l'aide des équations d'évolution (Chapitre 4). Ce modèle nous permet de comprendre l'impact des différents paramètres physiques (pression, température, longueur du milieu actif, etc) sur l'amplification. Nous réalisons ensuite l'amplification expérimentalement (Chapitre 5) en faisant la preuve de concept avec un laser milliseconde de 10,6 µm. Nous mettons en évidence la présence de gain à 10,6 µm et discutons des résultats inattendus obtenus. / The objective of this thesis is to amplify laser pulses with a wavelength of 10 µm using optical pumping at 2 µm and CO₂ as an active medium. The aim is to establish a proof of concept for the physical process that will enable the amplification of femtosecond pulses in the future. These pulses will be used for ionization in atomic physics and intense laser fields. This work is composed of two main parts: the generation of a pump frequency which will be absorbed by the active medium and the amplification of a 10.6 µm laser millisecond pulse. In the first part (Chapter 2), we compare two nonlinear lasers capable of generating a 2 µm pump wavelength which will be used for the amplification process: a simple, highly energetic optical parametric oscillator (OPO) and a system composed of an OPO and optical parametric amplifier (OPA), also referred to as MOPA (for Master Oscillator/ Parametric Amplifier). We seek a scalable system that can support high energetic pulses (high fluence); this is why (in Chapter 3) we investigate methods to enhance the laser-induced damage threshold (LIDT) of our anti-reflection coatings and mirrors. In the second part, we studied theoretically the amplification of a 10.6 µm pulse optically pump in a CO₂ active medium using the rate equations (Chapter 4). This model helped us to understand the effects of different physical parameters (pressure, temperature, active medium length, etc) on the amplification process. We subsequently amplify a millisecond laser pulse at 10.6 µm as the proof of concept and, demonstrating that some gain was achieved. Finally, we explore the unexpected results that were obtained (Chapter 5).

Cette thèse s’insère dans le cadre d’un projet interdisciplinaire sur les politiques publiques dans le domaine de la réduction de gaz à effet de serre (GES). Elle traite de la dimension politico-économique de la formulation des politiques gouvernementales des provinces canadiennes membres de la Conférence des gouverneurs de la Nouvelle-Angleterre et des premiers ministres de l’Est du Canada (CGNA-PMEC). Cette recherche suggère que les politiques sous-nationales, ou provinciales, étudiées ici sont influencées par la convergence de facteurs liés aux idées, aux intérêts et aux institutions. Dans le contexte des débats touchant la lutte contre les changements climatiques, cette thèse propose d’appliquer un modèle théorique formulé par Barry Rabe, développé sur la base de l’étude des politiques des États américains de Nouvelle-Angleterre. Cette thèse veut apporter une double contribution : effectuer la première opérationnalisation substantielle du modèle de B. Rabe à des cas non-américains et perfectionner son modèle en combinant les domaines de la politique et de l’économie. La thèse tient aussi compte du fait que certains postulats identifiés ne soient pas toujours expressément présentés par Barry Rabe lui-même. / At the origin of this research project, we find a suggestion of B. Rabe, according to which sub-national governments (at least, within the framework of the United States and of Canada) can be considered as central actors in the programs of greenhouse gas (GHG) reduction. This bottom up approach suggests that a lack of serious commitments on behalf of the mentioned national governments can be partially compensated with sub-state level actors. This hesitation at the national level has been effectively compensated with actions realized at the regional level as was the case with the States of the New England, according to B. Rabe. Given that this region of the United States encompasses participants from the Conference of New England Governors and Eastern Canadian Premiers (NEG/ECP), we asked ourselves questions as to the GHG reduction policies of the Canadian part of this regional grouping. More concretely, from this intra-regional comparison, we tried to make a replication of the model of B. Rabe. Inspired by an interdisciplinary approach and by a taking into consideration factors coming from ideas, interests and institutions, this research work is structured as a succession of chapters. After the introductory part, the first chapter (section 2) handles the positioning of the Canadian provinces members of the NEG-ECP, compared with States of the New - England concerning the governments’ policies on the reduction of the GHG. We wanted to determine the framework of these provinces, consider the (possible) presence of political learning (apprenticeship) as well as an analysis of the sectorial dimensions of the action plans. Based pa r t ia l ly on the results of the first chapter , the study of a link between the sectorial composition of the provincial economy and the type of government policy on the GHG reduction represents the foundation of the second chapter (section 3). The presence of natural resources (and/or of maritime resources), the economic diversification as well as the nature of the energy base of the province seem to influence the government policy about climate change. The third chapter (section 4) aims at analyzing the phase of elaboration / formulation of the most recent Quebec’s action plan on GHG. To cast more light on the political path of this plan, various elements are considered: Québec’s historic environmental commitments, the intergovernmental interactions, the presence / absence of coalitions as well as the role of the governmental public servants. And finally, the conclusion evokes possible contributions and limits of the entire process of our research. We also mentioned certain potentially interesting developments concerning the future researches on the subject.

L’érythropoïétine (EPO) est une cytokine ayant un rôle important dans l’homéostasie de l’oxygène (O2). Lors d’une hypoxie chronique, l’EPO stimule la maturation des progéniteurs érythroïdes en globules rouges augmentant ainsi le transport de l’O2 aux tissus. Outre cet effet érythropoïétique, l’EPO module la réponse ventilatoire à l’hypoxie (RVH) par une action directe sur la commande centrale respiratoire (CCR) et les chémorécepteurs périphériques. Cet effet a été principalement caractérisé chez des souris mutantes surexprimant l’EPO. Cependant, plusieurs aspects de l’effet de l’EPO sur l’activité du réseau respiratoire demeurent inconnus. Nous avons utilisé des approches électrophysiologiques, pharmacologiques et pléthysmographiques pour caractériser 1) les effets aigus d’EPO exogène sur la chémosensibilité à l’O2 chez la souris au cours du développement post-natal, période où la CCR et les chémorécepteurs périphériques sont en pleine maturation, 2) les effets de traitements aigu et chronique d’EPO et de son dérivé non érythropoïétique, l’EPO carbamylée (C-EPO), sur la réponse ventilatoire induite par des variations des niveaux d’O2 inspirés chez la souris adulte. 3) les effets de l’EPO sur la sensibilité chimique au CO2, le CO2 étant un puissant stimulus de la CCR, chez des souris adultes qui surexpriment l’EPO au niveau central et/ou plasmatique. Nos résultats montrent qu’une application aigüe d’EPO diminue la dépression centrale hypoxique mesurée in vitro chez le nouveau-né. En revanche, elle n’affecte pas la RVH mesurée in vivo au cours du développement postnatal mais diminue la fréquence des apnées survenant en hypoxie sévère à 6% d’O2. Aussi, chez la souris adulte, l’administration chronique d’EPO et de C-EPO augmente la sensibilité des chémorécepteurs périphériques à l’O2 et maintient la ventilation durant la phase tardive de la RVH. Enfin, l’EPO diminue la sensibilité ventilatoire à l’hypercapnie grâce à des effets périphériques et centraux. L’ensemble de nos résultats montrent que l’EPO module la respiration et contribue à l’homéostasie de l’O2 et du CO2 grâce à ses effets plasmatiques et centraux. Elle représente un candidat à fort potentiel thérapeutique pour les pathologies respiratoires où la sensibilité chimique à l’O2 et au CO2 sont altérés telles que l’apnée du nouveau-né ou le mal chronique des montagnes. / Erythropoietin (EPO) is a cytokine that plays a major role in O2 homeostasis. Upon chronic hypoxia, EPO stimulates the maturation of erythroid progenitors into red blood cells, contributing to increased O2 carrying to tissues. Besides this well-known erythropoietic effect, EPO also modulates the respiratory response to hypoxia by interacting with the central respiratory network in the brainstem and the peripheral chemoreceptors. This effect was mainly characterized in adult mutant mice that overexpress EPO. Several aspects regarding EPO’s effect on breathing regulation remain unknown. By using electrophysiological, pharmacological and plethysmographic approaches, we characterized 1) the acute effect of exogenous EPO on the respiratory network during the postnatal period, in which this system undergoes profound changes, 2) the effects of acute and chronic exogenous EPO administration and its non erythropoietic derivative carbamylated EPO (C-EPO) on ventilatory response to varying O2 levels in adult wild type mice (WT), 3) the EPO’s effect on the CO2 sensitivity at central and/or peripheral levels in adult mutant mice which overexpress EPO, the CO2 being a strong stimulus of the central respiratory network. Our results show that acute EPO treatment increases the O2 sensitivity of the central respiratory network in newborn mice in vitro. However, EPO does not impact the hypoxic ventilatory response to hypoxia in vivo, but decreases the apneic events during severe hypoxia in mice at postnatal day 7. In WT adults, chronic but not acute EPO and C-EPO treatment increases the O2 sensitivity by stimulating both the peripheral chemoreceptor and the central respiratory network. Finally, both cerebral and plasmatic EPO blunt the ventilatory response to increased CO2 levels in adult mice. Taken together, these results imply that EPO, by acting on the ventilatory system, plays a key role in the modulation of the chemical sensitivity to O2 and CO2. Thus, EPO may have a potential clinical interest in the treatment of some chronic respiratory diseases where O2 and CO2 homeostasis are altered, such as neonatal apnea or chronic mountain sickness.