In dieser Arbeit wurde die durch Bestrahlung mit schnellen Neutronen bedingte Materialalterung von Reaktordruckbehälterstählen untersucht. Das Probenmaterial umfasste unbestrahlte, bestrahlte und ausgeheilte RDB-Stähle russischer und westlicher Reaktoren sowie Eisenbasis-Modelllegierungen. Mittels Neutronen-Kleinwinkelstreuung ließen sich bestrahlungsinduzierte Leerstellen/Fremdatom-Cluster unterschiedlicher Zusammensetzung mit mittlerem Radius um 1.0 nm nachweisen. Ihr Volumenanteil steigt mit der Strahlenbelastung monoton, aber im allgemeinen nicht linear an. Der Einfluss der Elemente Cu, Ni und P auf den Prozess der Clusterbildung konnte herausgearbeitet werden. Eine Wärmebehandlung oberhalb der Bestrahlungstemperatur reduziert den Anteil der Strahlendefekte bis hin zu deren vollständiger Auflösung. Die Änderungen der mechanischen Eigenschaften der Werkstoffe lassen sich eindeutig auf die beobachteten Gefügemodifikationen zurückführen. Die abgeleiteten Korrelationen können als Hilfsmittel zur Vorhersage des Materialverhaltens bei fortgeschrittener Betriebsdauer von Leistungsreaktoren mit herangezogen werden.

Les travaux menés au cours de cette thèse s’inscrivent dans le cadre général de l’évaluation du terme source (relâchement de gaz de fission) en situation incidentelle de type APRP (Accident de Perte de Réfrigérant Primaire). Lors de tels transitoires thermiques, le relâchement de gaz de fission se fait par bouffées successives : une première entre 600°C et 800°C et la seconde à environ 1100°C. Ces travaux de thèse s’intéressent à cette première. Il semblerait que la bouffée à 600-800°C proviendrait du centre de la pastille combustible. L’objectif de cette thèse est d’étudier les mécanismes à l’origine de cette bouffée.Afin de mieux comprendre ces mécanismes, une étude a été menée sur l’ensemble des traitements thermiques réalisés dans la plateforme expérimentale MERARG. L’analyse de cette base de données a révélé 2 points importants : 1) Dans les conditions expérimentales de MERARG, aucune fagmentation significative du combustible n’est observée à des températures inférieures à 1000°C. 2) Le niveau de relâchement de gaz de fission entre 600°C et 800°C semble augmenter avec le temps d’entreposage du combustible.Le premier point indique que la fragmentation du combustible n’est pas une condition nécessaire au relâchement de gaz de fission dans cette gamme de température : d’autres mécanismes peuvent être à l’origine de ce relâchement. Durant l’entreposage, le combustible est soumis principalement à l’auto-irradiation α. Celle-ci a pour effet de créer des défauts dans une zone qui n’en contenait initialement pas. Nous avons démontré que la cinétique du relâchement de gaz de fission entre 600°C et 800°C est concomitante avec la cinétique de recuit de défauts d’autoirradiation α. De plus, une cinétique auto-catalytique de germination-croissance de nano-clusters de gaz a été développée et confrontée aux résultats expérimentaux. En outre, une étude sur matériaux simulants démontre que, sur des pastilles d’UO2 frittées et implantées en xénon, une irradiation en régime électronique a pour effet d’accroitre le relâchement entre 600°C et 800°C. La littérature décrit la remise en solution des bulles de gaz de fission sous l’effet d’une irradiation de ce type. De plus, lors de leur remise en solution, les gaz de fission s’insèrent dans les défauts de la structure cristalline. Lors d’un traitement thermique, le recuit des défauts entraine la mobilité des atomes de gaz de fission insérés de ces mêmes défauts. Par germination-croissance, les paires gaz/défauts rejoignent un chemin de sortie, les gaz de fission sont donc relâchés.Ce travail a donc permis de retenir l’hypothèse d’un mécanisme de relâchement de gaz de fission entre 600°C et 800°C par recuit de défauts sans fragmentation significative du combustible. / The subject of this thesis concerns the evaluation of the source term (fission gas release) in incidental situations of type LOCA (Loss of Coolant Accident) of nuclear fuels. During such thermal transients, the fission gas release is characterized by successive bursts : the first one occurring between 600 and 800°C, and a second one at about 1100°C. This work is about the first burst release. It appear that this one come from the centre of the fuel pellet. The aim of this thesis is to study the mechanisms responsible for the fission gas release between 600°C and 800°C.To this purpose, we collected more than 200 results of thermal treatments carried out using the experimental platform MERARG. The analysis of this database reveals two important results : under the experimental conditions of MERARG, no significant fragmentation of the fuel was observed at temperatures below 1000°C ; the amount of fission gas release between 600°C and 800°C appears to increase with fuel storage time.The first result suggests the fragmentation of the fuel is not a necessary condition for the release of fission gas in this temperature range. Other mechanisms may then be responsible for this gas release. During its storage, the fuel undergoes α particle self-irradiation. We demonstrate that the kinetics of fission gas release between 600°C and 800°C is simultaneous with the kinetics of the annealing of self-irradiation defects at this same temperature. The mechanism involves an autocatalytic process leading to a kinetic of fast germination-growth of gas nano-clusters. This model perfectly explains the experimental results in the database. To confirm this mechanism, a study on surrogate materials demonstrates that, in UO2 pellets sintered and implanted by Xe, irradiations in the electronic regime actually promote the release of implanted Xe at those temperatures. The re-dissolution of the fission gas bubbles by this kind of irradiation is consistent with observations in other contexts. Those conclusions allow to extend the mechanism for release to irradiated fuel.During the storage of the fuel, α self-irradiation promotes the re-dissolution of the trapped gas. The consequences of this effect are particularly important in the region close to the grain boundaries, where the concentration of defects is also larger. The irradiation mechanism increases the fraction of fission gas available for release, depleting the amount of gas initially trapped in bubbles. The gas in solution can effectively be carried by crystal defects, largely available in the irradiated fuel and whose migration at 600-800°C induces the mobility of the fission gas. When they reach an outlet path, the gas can be released from the pellet in a way consistent with the model of autocatalytic germination-growth we developed to explain the macroscopic results of the database.In conclusion, this work supports the hypothesis of a mechanism of fission gas release in the range 600-800°C via a mechanism involving the migration and annealing of defects without significant fragmentation of the fuel.

Afin de conditionner les déchets technologiques issus du démantèlement de l’Atelier de Vitrification de Marcoule au Commissariat à l’Energie Atomique et aux énergies alternatives (CEA), leur blocage dans une matrice cimentaire est envisagé. Dans ce contexte, l’effet des rayonnements ionisants issus des déchets nucléaires sur la matrice de confinement doit être examiné afin de garantir d’une part l’intégrité du colis, et d’autre part une production de gaz de radiolyse limitée. Ce travail de thèse s’intéresse au comportement sous irradiation gamma et électronique de trois types de matériaux cimentaires aux constituants différents et se focalise sur la production de gaz de radiolyse et sur l’évaluation de la résistance physique à travers l’observation des modifications structurales. Le sujet est traité par une double approche à la fois sur pâte de ciment et sur phases modèles, c’est-à-dire sur les hydrates constitutifs des pâtes de ciment synthétisés indépendamment. Il apparaît clairement que l’eau porale ainsi que les hydrates constitutifs contribuent à la production d’hydrogène radiolytique, avec une forte variation selon la nature des matériaux cimentaires. Ainsi, les ciments à base d’aluminates de calcium et les ciments phospho-magnésiens présentent un intérêt notable par rapport aux ciments silico-calciques usuels quant à la production d’hydrogène. Aux très fortes doses (plusieurs GGy) la résistance structurale sous irradiation électronique a été évaluée par diffraction de rayons X. Les hydrates constitutifs des trois familles de ciment étudiées présentent une bonne résistance structurale. Malgré la présence de variations dimensionnelles et microstructurales, ils ne s’amorphisent pas sous irradiation, ce qui s’avère positif en vue de l’application industrielle envisagée. / In order to treat the technological waste arising from the dismantling of the Marcoule Vitrification facility of the French Atomic Energy Commission (CEA), conditioning in a cement matrix is being put forward. Within this context, the impact of ionizing radiation produced by the nuclear waste on the confinement matrix ought to be investigated in order to ensure both the integrity of the package and the limitation of the radiolytic gas production. This thesis investigates the behavior of three types of cement compounds with distinct constituents under gamma and electronic radiation. This study deals with both the radiolytic gas production and the physical resistance of the materials using a structural modification examination. A double and complementary approach is used treating cement pastes and synthetic cement compounds together. It clearly appears that the pore water and the hydrates themselves both contribute to the radiolytic hydrogen production, with a significant variation depending on the nature of the materials. As far as radiolysis is concerned, calcium aluminate-based cements and magnesium phosphate cements are of considerable interest in comparison with the usual calcium silicate cements. At very high doses (GGy range), the structural resistance under electron irradiation was evaluated by X-ray diffraction. The constituent hydrates of the three cement types studied exhibit a good structural resistance. Despite the presence of dimensional variations at the unit cell scale as well as microstructural evolution, no amorphization is observed under irradiation, which is an interesting result with respect to the intended industrial application.

La polyvalence de la technique de track-etching a permis d’étudier plus avant l’effet piezoélectrique direct et indirect d’un film polarisé en poly(fluorure de vinylidène) PVDF en créant des membranes nanostructurées hybrides de nanofils de nickel (Ni NWs)/PVDF. Les propriétés magnétiques du nanofil de nickel, telle que la magnétorésistance anisotrope (AMR), ont été exploitées afin d’étudier la réponse de l’aimantation à la déformation mécanique de la matrice PVDF. En particulier, les déformations ont été induites soit par contrainte thermo-mécanique, soit par contrainte électromécanique (effet piezoélectrique indirect). La sensibilité d’un nanofil unique a permis de déterminer l’amplitude et la direction de la contrainte mécanique exercée à l’échelle nanométrique par la matrice PVDF. La résistance exceptionnelle de la réponse piezoélectrique directe du film PVDF polarisé à l’irradiation, telle que l’irradiation aux ions-lourds accélérés et aux électrons (domaine de doses < 100kGy) a été observée. Mis à part la conservation de la réponse piezoélectrique, les défauts engendrés par l’irradiation dans ce domaine de dose (scissions de chaines, augmentation de phase crystalline, réticulations) ont eu un impact significatif sur la structure du matériau polymère. L’ensemble de ces défauts, les uns prépondérants en-dessous de la dose-gel ( 10kGy), les autres au-dessus, forme une compensation d’effets antagonistes qui mènent à une réponse piezoélectrique globalement inchangée. Stimulé par la grande résistance du PVDF à l’irradiation en termes de réponse piezoélectrique, l’idée a été d’exploiter, en vue d’une application dans la récupération d’énergie, le réseau de nanofils de nickel inclus dans la membrane en PVDF polarisé pour étudier l’influence des nanofils de nickel sur la l’efficacité piezoélectrique. La présence du réseau de nanofils de nickel mène à un accroissement non négligeable de l’efficacité piezoélectrique. Reliée à la présence des nanofils, une augmentation de la permittivité diélectrique dans le PVDF nanostructuré a également été enregistrée. Une polarisation interfaciale entre les nanofils de nickel et la matrice PVDF pourrait expliquer cette valeur accrue par rapport au PVDF nanoporeux sans nanofils. / The versatility of the track-etching technique has allowed to investigate deeper the direct and inverse piezoelectric effect of a polarized Poly(vinylidene fluoride) (PVDF) film in building nanostructured hybrid Nickel nanowires (Ni NWs)/PVDF membrane. The magnetic properties of the Ni NW, such as anisotropic magneto resistance (AMR), are exploited to investigate the response of the magnetization to a mechanical deformation of the PVDF matrix. In particular, the deformations were induced either by thermo-mechanical or an electro-mechanical (inverse piezoelectric effect) stress. The sensitivity of the single NW has allowed to determine the amplitude and direction of a mechanical stress exerted at the nano-scale by the PVDF matrix. The outstanding resistance of the direct piezoelectric response of polarized PVDF film to radiation, such as SHI and e-beam, (doses range < 100kGy) was reported. Beyond the conservation of the piezoelectric response, in this dose range, irradiation defects (chain scissions, increase of the crystalline -phase, crosslinking) had a significative impact on the polymer material. All these defects, ones predominant above the gel dose (herein 10 kGy), and the other ones below, compensate their antagonistic effects towards the globally unchanged piezoelectric responses. Motivated by the high radiation resistance of the PVDF in terms of piezoelectric response, the idea was to exploit Ni NWs array embedded in the polarized PVDF membrane to study the influence of the Ni NWs on the piezoelectric response in view of harvesting energy application. The presence of the Ni NWs array leads a non-negligible increase of the piezoelectric efficiency. Related to the presence of the NWs, an increase of the dielectric permittivity in the nanostructured PVDF was also reported. An interfacial polarization between the Ni NWs and the PVDF matrix could explain the higher efficiency value respect to nanoporous PVDF, without NWs.

Dans le cadre de l’entreposage et du stockage des colis de déchets nucléaires et du transport de combustibles usés, nous nous sommes intéressés par l’étude de la production d’hydrogène de deux produits de corrosion de l’aluminium : l’hydroxyde d’aluminium (Al(OH)3) et l’oxyhydroxyde d’aluminium (AlO(OH)).La production du dihydrogène par irradiation de ces matériaux a été étudiée en fonction de la taille et de la structure que ce soit à température ambiante ou après. Afin d’avoir une meilleur compréhension des mécanismes de production de ce gaz, les défauts créés par irradiation ont été caractérisés en utilisant la Résonnance Paramagnétique Electronique (RPE). Différentes sources d’irradiation ont été utilisées comme le rayonnement Gamma, les électrons accélérés et les ions lourds. Dans un second temps, l’effet de l’hydratation de surface des matériaux a été également étudié. Enfin, l’effet de la présence d’impuretés sur la production de H2 a été brièvement étudié. / Dihydrogen production is a critical issue for the current management of nuclear wastes. One potential source of hydrogen generation is the radiolysis of hydrated mineral phases encountered in the nuclear waste transportation and storage casks. We chose to study aluminum hydroxide (Al(OH)3) (Bayerite) and oxyhydroxides (AlOOH) (Boehmite) as model compounds. The determination of molecular hydrogen production was evaluated with respect to structure and particle size at room temperature and after annealing. In order to have a better understanding of the mechanisms and to identify the precursors of molecular hydrogen, we studied the irradiation defects and their stabilities using Electron Paramagnetic Resonance (EPR). The effect of adsorbed water and structural water on the molecular hydrogen production was studied. Different radiation sources were used such as Gamma radiation, electron beam radiations and heavy ions. In the last part, preliminary results related to the impact of impurities on hydrogen production are presented.

Published Article / A study involving two incubation experiments and a germination experiment in sandy soil was conducted to determine the influence of Multiplied Effective Micro-organisms (M-EM) that were exposed to different levels of irradiation and temperature fluctuation as well as prolonged storage, on the germination and seedling vigour of maize, sorghum and sunflower. Irrespective of poor handling and/or prolonged storage of M-EM, seed treatment with M-EM improved germination under optimal conditions for all crops compared to the control. Increased planting depths and cold stress were used to create conditions where seed treatment with M-EM may improve germination and seedling growth. Seed treatment with M-EM significantly improved germination and seedling vigour of the stress-tolerant maize cultivar following cold stress. Similar improved seedling vigour results were observed for the stress-tolerant sunflower cultivar at increased planting depth. It was concluded that the beneficial influence of M-EM as a seed treatment was remarkable, even after exposure of M-EM to unfavourable environmental conditions and prolonged storage before application. Further research under field conditions and in different cultivation systems are required before the large scale application of M-EM as seed treatment can be recommended.

No description available.

Epidemiological studies indicate long-term risks of ionizing radiation on the heart, even at moderate doses. In this study, we investigated the inflammatory, thrombotic and fibrotic late responses of the heart after low-dose irradiation (IR) with specific emphasize on the dose rate. Hypercholesterolemic ApoE-deficient mice were sacrificed 3 and 6 months after total body irradiation (TBI) with 0.025, 0.05, 0.1, 0.5 or 2 Gy at low (1 mGy/min) or high dose rate (150 mGy/min). The expression of inflammatory and thrombotic markers was quantified in frozen heart sections (CD31, E-selectin, thrombomodulin, ICAM-1, VCAM-1, collagen IV, Thy-1, and CD45) and in plasma samples (IL6, KC, MCP-1, TNFα, INFγ, IL-1β, TGFβ, INFγ, IL-10, sICAM-1, sE-selectin, sVCAM-1 and fibrinogen) by fluorescence analysis and ELISA. We found that even very low irradiation doses induced adaptive late responses, such as increases of capillary density and changes in collagen IV and Thy-1 levels indicating compensatory regulation. Slight decreases of ICAM-1 levels and reduction of Thy 1 expression at 0.025–0.5 Gy indicate anti-inflammatory effects, whereas at the highest dose (2 Gy) increased VCAM-1 levels on the endocardium may represent a switch to a pro-inflammatory response. Plasma samples partially confirmed this pattern, showing a decrease of proinflammatory markers (sVCAM, sICAM) at 0.025–2.0 Gy. In contrast, an enhancement of MCP-1, TNFα and fibrinogen at 0.05–2.0 Gy indicated a proinflammatory and prothrombotic systemic response. Multivariate analysis also revealed significant age-dependent increases (KC, MCP-1, fibrinogen) and decreases (sICAM, sVCAM, sE-selectin) of plasma markers. This paper represents local and systemic effects of low-dose irradiation, including also age- and dose rate-dependent responses in the ApoE-/- mouse model. These insights in the multiple inflammatory/thrombotic effects caused by low-dose irradiation might facilitate an individual evaluation and intervention of radiation related, long-term side effects but also give important implications for low dose anti-inflammatory radiotherapy.

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The purpose of the present study was sixfold: 1. To study the effects of x-irradiation on spinal cord activity. 2. To study the effects of CNS drugs on spinal cord function as reflected by changes in the ventral root potentials. 3. To ascertain whether one can alter the observed spinal response to ionizing radiation by applying CNS drugs prior to, during, and following x-irradiation of a given spinal cord segment. 4. To shed some light on the role of higher brain centers on spinal reflexes. 5. To shed some light on the loci of radiation insult to the spinal cord. 6. To establish evidence for a possible drug-irradiation interaction in mammals.