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Afin de proposer une alternative aux supercondensateurs utilisant des électrolytes aqueux sous forme liquide produits par la société Hutchinson, ces travaux de thèse ont porté sur le développement de gels ioniques, composés de polymères réticulés gonflés par un liquide ionique, pouvant être utilisés comme électrolytes. L’objectif est donc ici de synthétiser des membranes auto-supportée, de faible épaisseur (e = 100 µm) et de haute conductivité ionique. Les deux premières stratégies de synthèse, basé respectivement sur la préparation de réseaux de poly(1,2,3-triazolium)s et sur la réticulation de copolysiloxanes, n’ayant pas permis d’obtenir de matériaux avec des propriétés satisfaisantes, des films de polyacrylates contenant des liquides ioniques imidazoliums ont été développés. Grâce à l’insertion de hauts taux de cette phase liquide à l’intérieur de ces ionogels, jusqu’à 70 w%, des conductivités supérieures à 10-3 S cm-1 à 30°C ont pu être atteintes, tout en gardant une bonne tenue mécanique à faible épaisseur. Ces électrolytes ont pu être caractérisés électrochimiquement et ont démontré qu’ils permettaient de préparer des cellules supercapacitives fonctionnelles. Cependant, les faibles capacités obtenues indiquent un faible remplissage de la porosité des électrodes, qui est limitant pour l’échange des charges. La poursuite de ces travaux est donc nécessaire pour optimiser ces matériaux, ainsi que les montages utilisés, mais ces gels s’avèrent malgré tout prometteurs et ont pu permettre de préparer des cellules de dimensions équivalentes aux systèmes commerciaux / In order to offer an alternative to the supercapacitors based on aqueous liquid electrolytes that are produced by Hutchinson, this thesis has focused on the development of ionic gels composed of crosslinked polymers containing an ionic liquid phase, that can be used as electrolytes. So, the goal of this study has been to synthesize self-supported thin films (e = 100 µm) with high ionic conductivity.The first two synthesis strategies, respectively based on poly(1,2,3-triazolium)s networks and the crosslinking of polysiloxanes copolymers, did not lead to materials with satisfying properties for this application. So, a third synthesis pathway, based on the copolymerization of acrylate monomers in the presence of imidazolium ionic liquids was developed. As these ionogels were able to contain as much as 70 w% of this liquid phase, ionic conductivities of up to 10-3 S cm-1 at 30°C were obtained, while maintaining good mechanical stability at very low thickness. These electrolytes were characterized by electrochemical measures, and displayed the ability to function inside supercapacitive cells. However, low specific capacities were obtained, indicating that the electrodes’ porosity is only partially filled. Further work is necessary for the optimization of these ionogels, as well as the adaptation of the cells’ components, but these materials showed good potential nevertheless, as they allowed the preparation of functioning cells with the same dimensions as commercial devices

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第17888号 / 工博第3797号 / 新制||工||1581(附属図書館) / 30708 / 京都大学大学院工学研究科材料工学専攻 / (主査)教授 田中 功, 教授 酒井 明, 教授 邑瀬 邦明 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DFAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第18278号 / 工博第3870号 / 新制||工||1594(附属図書館) / 31136 / 京都大学大学院工学研究科材料工学専攻 / (主査)教授 田中 功, 教授 邑瀬 邦明, 教授 酒井 明 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DGAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第18983号 / 工博第4025号 / 新制||工||1620(附属図書館) / 31934 / 京都大学大学院工学研究科材料工学専攻 / (主査)教授 田中 功, 教授 宇田 哲也, 教授 白井 泰治 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DFAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第19317号 / 工博第4114号 / 新制||工||1634(附属図書館) / 32319 / 京都大学大学院工学研究科合成・生物化学専攻 / (主査)教授 北川 進, 教授 松田 建児, 教授 陰山 洋 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DGAM

京都大学 / 0048 / 新制・論文博士 / 博士(理学) / 乙第12997号 / 論理博第1553号 / 新制||理||1604(附属図書館) / 32925 / (主査)教授 北川 宏, 教授 竹腰 清乃理, 教授 有賀 哲也 / 学位規則第4条第2項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DGAM

Lithium phosphorus oxy-nitride (LiPON) thin films are widely studied and used as a thin film electrolyte for lithium ion battery applications. LiPON thin films may be prepared by many techniques, but RF sputter deposition is most frequently used and was investigated in this dissertation, in spite of its low deposition rate, because of it offers more reliable and controllable processing. This dissertation includes the methodologies of sputter deposition and materials characterization of the LiPON thin film electrolytes. The LiPON thin films were deposited under varying conditions of process gas, substrate bias, and deposition temperature. To understand the variations in ionic conductivity observed, the films were extensively characterized to examine structural and compositional differences, including examination by x-ray photoelectron spectroscopy (XPS), inductively coupled plasma optical emission spectroscopy (ICP/OES), and spectroscopic ellipsometry. In addition, film density, and the intrinsic stress of the deposited films were also studied. The highest ionic conductivity of 9.8 x 10-6 S/cm was obtained at elevated deposition temperature and is correlated to a reduced density of defects, as indicated from the optical characterization.

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