No description available.

Hemos desarrollado una técnica de medida a 4 puntas en corriente alterna con amplificadores “Lock-in” sincronizados para obtener la variación local de la capacidad entre los electrodos de un STM simultáneamente con su conductancia. La resolución a la que llegamos es de fF. En la evolución de la capacidad frente a la distancia entre electrodos distinguimos tres regiones: capacidad clásica (cuando los electrodos están más alejados), capacidad cuántica (en un régimen intermedio) y fuga de capacidad (cuando se entra en corriente túnel). En el régimen de emisión de campo, en los puntos en los que la energía incidente del electrón coincide con la de los niveles discretos por encima de la barrera túnel, se produce fuga de capacidad. Por otro lado, hemos encontrado evidencias de una emergencia del momento magnético en cadenas atómicas de platino que conectan dos electrodos hechos del mismo metal. El ajuste de las anomalías a voltaje de polarización cero a la función Kondo-Fano muestra un apantallamiento del momento magnético por parte de los electrones de conducción. Por último, hemos estudiado el papel que juegan los electrones f en el transporte electrónico en nanocontactos. Para ello, hemos realizado medidas de corriente eléctrica en nanocontactos hechos de gadolinio y europio, respectivamente. Hemos visto que para ambos metales la conductancia del contacto de un átomo está por debajo del cuanto de conductancia. Asimismo, los histogramas de conductancia en Gd son reproducibles lo cual contrasta con el caso de Eu en el que dichos histogramas no muestran tal reproducibilidad. Atribuimos este último hecho al desorden magnético que los electrones f causan en el metal. Con el ajuste de las anomalías a voltaje cero a la función Kondo-Fano hemos visto que los electrones f son apantallados por los de conducción. Además, en el caso de Gd vemos que presenta dos temperaturas Kondo, debidas al apantallamiento de los electrones d y f, respectivamente.

Magnetic systems underlie the physics of quantum mechanics when reaching the limit of few or even single atoms. This behavior limits the minimum size of magnetic bits in data storage devices as spontaneous switching of the magnetization leads to the loss of information. On the other hand, exactly these quantum mechanic properties allow to use such systems in quantum computers. Proposals to realize qubits involve the spin states of single atoms as well as topologically protected Majorana zero modes, that emerge in coupled systems of magnetic atoms in proximity to a superconductor. In order to implement and control the proposed applications, a detailed understanding of atomic spins and their interaction with the environment is required. In this thesis, two different systems of magnetic adatoms coupled to metallic and superconducting surfaces are studied by means of scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy: Co atoms on the clean Cu(111) were among the first systems exhibiting signatures of the Kondo effect in an individual atom. Yet, a recent theoretical work proposed an alternative interpretation of these early experimental results, involving a newly described many-body state. Spin-averaged and -polarized experiments in high magnetic fields presented in this thesis confirm effects beyond the Kondo effect that determine the physics in these Co atoms and suggest a potentially even richer phenomenology than proposed by theory. The second studied system are single and coupled Fe atoms on the superconducting Nb(110) surface. Magnetic impurities on superconducting surfaces locally induce Yu-Shiba-Rusinov (YSR) states inside the superconducting gap due to their pair breaking potential. Coupled systems of such impurities exhibit YSR bands and, if the bands cross the Fermi level such that the band structure is inverted, host Majorana zero modes. Using the example of Fe atoms on Nb(110), the YSR states’ dependence on the adatom–substrate interaction as well as the interatomic YSR state coupling is investigated. In the presence of oxygen on the Nb surface, the adatom–substrate interaction is shown to be heavily modified and the YSR states are found to undergo a quantum phase transition, which can be directly linked to a modified Kondo screening. STM tips functionalized with CO molecules allow to resolve self-assembled one-dimensional chains of Fe atoms on the clean Nb(110) surface to study the YSR states’ coupling. Mapping out the states’ wave functions reveals their symmetry, which is shown to alter as a function of the states’ energy and number of atoms in the chain. These experimental results are reproduced in a simple tight-binding model, demonstrating a straightforward possibility to describe also more complex YSR systems toward engineered, potentially topologically non-trivial states. / Magnetische Systeme unterliegen im Limit von wenigen Atomen den Gesetzen der Quantenmechanik. Diese Tatsache beschränkt die minimale Größe magnetischer Bits in der Datenspeicherung, da spontane Änderungen der Magnetisierung zu Datenverlust führen. Gleichzeitig ist es genau jenes quantenmechanische Verhalten, welches es erlaubt, diese Systeme in Quantencomputern zu verwenden. Vorschläge, die dafür notwendigen Qubits zu realisieren, umfassen die Spinzustände einzelner Atome sowie topologisch geschützte Majorana-Nullmoden, welche in Systemen gekoppelter magnetischer Atome in Supraleitern auftreten. Für die Umsetzung dieser Anwendungen sind detaillierte Kenntnisse über die Wechselwirkung atomarer Spins mit ihrer Umgebung nötig. In dieser Arbeit werden zwei verschiedene solcher Systeme aus magnetischen Adatomen auf Oberflächen mit der Methode der Rastertunnelmikroskopie (RTM) und -spektroskopie untersucht: Lange galten einzelne Co-Atome auf der Cu(111)-Oberfläche als prototypisches Modell für den Kondo-Effekt in Einzelatomen. Dies wurde jedoch vor Kurzem durch eine Theoriearbeit infrage gestellt, welche die bisherigen experimentellen Daten durch das Auftreten eines neu beschriebenen Vielteilchen-Zustands erklärt. In dieser Arbeit werden neue, spingemittelte und -aufgelöste Messungen in hohen Magnetfeldern präsentiert, welche das Auftreten von Effekten jenseits des Kondo-Effekts in diesem System bestätigen. Im zweiten Teil der Arbeit werden einzelne und gekoppelte Fe-Atome auf der supraleitenden Nb(110)-Oberfläche untersucht. Magnetische Defekte erzeugen in Supraleitern aufgrund ihres Paarbrechungspotentials Yu-Shiba-Rusinov(YSR)-Zustände innerhalb der supraleitenden Bandlücke. Die Kopplung dieser Zustände resultiert in YSR-Bändern, und kann durch Inversion der Bandlücke zum Auftreten von Majorana-Nullmoden führen. Am Beispiel von Fe-Atomen auf Nb(110) wird hier der Einfluss der Adatom–Oberflächen-Wechselwirkung auf die YSR-Zustände sowie deren interatomare Kopplung untersucht. Es wird gezeigt, dass Sauerstoff die Wechselwirkung stark beeinflusst und die atomaren YSR-Zustände infolge dessen einen Quantenphasenübergang durchlaufen. Dieser kann direkt auf eine veränderte Kondo-Abschirmung zurückgeführt werden. Weiter werden mittels mit CO-Molekülen funktionalisierter RTM-Spitzen eindimensionale Ketten aus Fe-Atomen auf der sauberen Nb(110)-Oberfläche identifiziert, anhand derer die Kopplung der YSR-Zustände untersucht wird. Ortsaufgelöste Messungen der zugehörigen Wellenfunktionen decken die Symmetrie dieser Zustände auf, welche ein alternierendes Verhalten zwischen Ketten mit gerader und ungerader Atomzahl aufweist. Diese experimentellen Ergebnisse werden anschließend in einem tight-binding-Modell, welches auch auf komplexere Systeme angewandt werden kann, beschrieben.

In this dissertation, we study the most important microscopic aspects that grant molecules such as Single Molecule Magnets (SMMs) their preferential spin direction. We do so by proposing and solving a model that includes correlations between electrons occupying atomic orbitals. In addition, we study the relation between the non-equilibrium electronic transport signatures in a SMM model weakly coupled to a three-terminal single electron transistor device, and the interference features of the SMM model in the presence of a magnetic field. Finally, we investigate the equilibrium transport features in a giant-spin model of a SMM in the Kondo regime. We study how the magnetic field modulation of the energy in a highly anisotropic molecule can affect the conductance of the molecule in the Kondo regime.

No description available.

No description available.

In the Gamma-Alpha phase transition in Cerium, the magnetic properties change from a temperature-dependent Curie-Weiss susceptibility in the high temperature gamma phase to a temperature-independent paramagnetic susceptibility in the low temperature alpha phase. Taking into account the crystal-field split Hamiltonian, the energy eigenvalues and eigenfunctions are calculated for the doublet and the quartet ground states which are then used to determine the Kondo temperature for different crystal field splittings. The susceptibility and B-T phase diagrams are obtained for both the ground states and it is concluded that the doublet ground state is in better agreement with the experimental results. The P-T phase diagram is obtained using the Anderson model and the Non-Crossing Approximation. This numerical method determines the free energy for a given hybridization and subsequently the susceptibility, specific heat and the Fermi-liquid temperature. Using these, the P-V phase diagram is first obtained and then the P-T phase diagram derived from it using Maxwell's equal area construction. CePdSb is one of the few ternary compounds which exhibit Kondo lattice behavior along with a ferromagnetic ground state. The competitions between the RKKY interaction and the Kondo interactions are consistent with expectations based on the Doniach phase diagram. The susceptibility in the high temperature regime calculated using the linear response theory concurs well with the experimental results. At low temperatures, the exchange interaction dominates the magnetic behavior of the system. Taking into consideration the single-ion anisotropy and the Heisenberg interaction, the spin-wave dispersion spectrum is obtained using the Holstein-Primakoff transformation and renormalized Stevens coefficients. The spin-spin correlation function is obtained and found to agree very well with the inelastic neutron scattering data. / Physics

The problem of the two-impurity Kondo problem is studied via the perturbative diagrammatical method. The high-temperature magnetic susceptibility is calculated to fourth order in the coupling constant J for different regimes. The integral equations for the ground state energy are established and solved numerically. The two-stage Kondo effect and corresponding energy scales are found which agree with the scaling results. / Ph. D.

Im Rahmen dieser Dissertation wird die Untersuchung von 3d-Übergangsmetallphthalocyanin- Molekülen (ÜMPc) – quadratisch-planaren organischen Molekülen, welche im Zentrum ein 3d-Übergangsmetallion besitzen – auf metallischen Oberflächen vorgestellt. Der Fokus dieser Arbeit liegt dabei auf dem Einfluss der d-Orbitalbesetzung auf die magnetischen, elektronischen und strukturellen Eigenschaften der adsorbierten Moleküle, die mit Hilfe der Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie charakterisiert wurden. Die gewonnen Ergebnisse werden zum Teil mit theoretischen Berechnungen analysiert und interpretiert. Die erste Hälfte der experimentellen Auswertung behandelt die Untersuchung dieser Moleküle auf Ag(001) in Hinblick auf die Existenz einer magnetischen Wechselwirkung, bei der ein unkompensiertes magnetisches Moment des Moleküls durch die Substratelektronen abgeschirmt wird. Dieser Effekt wird als Kondo-Abschirmung bezeichnet und erzeugt in der Zustandsdichte des Moleküls eine Resonanz am Fermi-Niveau. Die Messungen zeigen, dass diese Resonanz ausschließlich am Zentralion von MnPc vorgefunden wird, wohingegen sie bei allen anderen 3d-Übergangsmetallphthalocyanin-Molekülen, die eine höhere d-Orbitalbesetzung besitzen, nicht vorhanden ist. Anhand theoretischer Berechnungen kann die Ursache für dieses Verhalten darauf zurückgeführt werden, dass von allen d-Orbitalen einzig das dz2-Orbital mit dem Substrat geeignet hybridisiert, um eine Kondo-Abschirmung zu erzeugen. Da ausschließlich MnPc einen unkompensierten Spin in diesem Orbital besitzt, kann die An- bzw. Abwesenheit des Kondo-Effekts auf die unterschiedliche Besetzung des dz2-Orbitals zurückgeführt werden. Neben der eben erwähnten Kondo-Resonanz ist bei MnPc ein weiteres Merkmal am Fermi- Niveau überlagert. Durch die Analyse der räumlichen Verteilung, den Vergleich mit anderen Molekülen und der Manipulation des MnPc-Moleküls kann gezeigt werden, dass es sich bei diesem Merkmal um einen d-Orbitalzustand handelt. Die Manipulation des Moleküls durch gezieltes Entfernen von Wasserstoffatomen ermöglicht darüber hinaus die Stärke der Kondo-Abschirmung zu beeinflussen. In der zweiten Hälfte der experimentellen Auswertung werden Moleküle auf bismutinduzierten Oberflächenlegierungen der Edelmetalle Cu(111) und Ag(111) untersucht. Diese Legierungen zeichnen sich durch einen ausgeprägten Rashba-Effekt aus, der durch eine Aufspaltung der Parabeldispersion und Aufhebung der Spin-Entartung im zweidimensionalen Elektronengas der Oberflächenlegierung charakterisiert ist. Das Wachstumsverhalten von CuPc und MnPc auf diesen Oberflächen zeigt ein sehr gegensätzliches Verhalten. Während bei MnPc die Substrat-Molekül-Wechselwirkung dominant ist, wodurch diese Moleküle immer einen festen Adsorptionsplatz auf der Oberfläche besitzen, ist diese Wechselwirkung bei CuPc schwach ausgeprägt. Aus diesem Grund wandern die CuPc-Moleküle zu den Stufenkanten und bilden Cluster. Das unterschiedliche Wachstumsverhalten der Moleküle lässt sich auf die partiell-gefüllten d-Orbitale von MnPc zurückführen, die aus der Molekülebene ragen, mit dem Substrat hybridisieren und damit das Molekül an das Substrat binden. Bei CuPc hingegen sind diese d-Orbitale gefüllt und die Hybridisierung kann nicht stattfinden. Im letzten Abschnitt werden die elektronischen und magnetischen Eigenschaften von MnPc auf diesen Substraten behandelt, die einige Besonderheiten aufweisen. So bildet sich durch die Adsorption des Moleküls auf den Oberflächen eine Grenzschichtresonanz aus, die eine partielle Füllung erkennen lässt. Spektroskopiedaten, aufgenommen am Ort der Grenzschichtresonanz, weisen eine symmetrisch um das Fermi-Niveau aufgespaltene Resonanz auf. Die Intensität der unter- und oberhalb der Fermi-Energie befindlichen Resonanz zeigen dabei ein komplementäres Verhalten bzgl. der jeweiligen Lage auf der Grenzschichtresonanz: An den Orten, an denen die Resonanz unterhalb des Fermi-Niveaus ihre maximale Intensität besitzt, ist die Resonanz oberhalb des Fermi-Niveaus nicht vorhanden und umgekehrt. Diese experimentellen Beobachtungen werden mit einem Modellansatz erklärt, welcher die Wirkung eines effektiven Magnetfeldes und eine Spin-Filterung postuliert. / In the framework of this thesis, the investigation of 3d-transition metal phthalocyanine molecules (TM Pc) on metallic surfaces is presented. These molecules possess a square planar structure with a 3d transition metal ion in their center. The main focus of this work concentrates on the influence of the d-level-occupation on the magnetic, electronic and structural properties of the molecules, which are characterized by scanning tunneling microscopy and spectroscopy. The achieved results are partly analyzed and interpreted by theoretical calculations. The first half of this thesis deals with the investigation of TMPc molecules on Ag(001) and the existence of the so-called Kondo effect. This magnetic interaction, which is caused by the screening of an uncompensated magnetic moment of the molecule by the conduction electrons of the substrate, creates a resonance in the density of states close to the Fermi level. The results show, that this resonance is only present at the central metal ion of MnPc, whereas it is absent in the case of all the other 3d transition metal phthalocyanine molecules with a higher d-level occupation. Theoretical calculations indicate that the origin of this behavior can be explained by the fact that out of five d-orbitals only the dz2-orbital can sufficiently hybridize with the substrate to form a Kondo screening channel. As MnPc is the only molecule with an uncompensated spin in this orbital, the presence and absence of a Kondo resonance can be explained by the different occupation of the dz2-orbital. Besides the aforementioned Kondo resonance, another superimposed feature close to the Fermi energy was observed for MnPc. By analyzing the spatial distribution of the features, by comparing the spectroscopy curves of different molecules and by manipulating the MnPc molecule, this feature can be assigned to a d-orbital state. With the manipulation of the MnPc, which was achieved by removing hydrogen atoms of the molecule, the strength of the Kondo screening can be tuned. The second half of the experimental analysis deals with the molecular investigation on bismuth–induced surface alloys of the noble metal crystals Cu(111) and Ag(111). These surface alloys exhibit a pronounced Rashba effect, which splits the parabolic dispersion and lifts the spin degeneracy of the two-dimensional electron gas. On these surfaces, the growth behavior of CuPc and MnPc is very different. While the substrate-molecule–interaction dominates in the case of MnPc, leading to a specific and robust adsorption site of the molecule, this interaction is only weakly present in the case of CuPc. As a result, the CuPc molecules are able to move to the step edges and form clusters. This difference can be attributed to the partial filling of the d-orbitals in the case of MnPc, which protrude out of the molecular plane, hybridize with the substrate and bind the molecule to the substrate. Contrary, in the case of CuPc these orbitals are completely filled, which prevents the hybridization between the d-orbital and the substrate. In the last section, the electronic and magnetic properties of MnPc will be presented, which show some peculiar features. Due to adsorption of the molecule to the surface, an interface resonance with a partial occupancy is created. The spectroscopic data taken at the interface resonance indicate the existence of a split resonance arranged symmetrically with respect to the Fermi energy. The intensity of the occupied and unoccupied resonance show a complementary behavior regarding different positions of the interface resonance. At the positions, where the resonance in the occupied energy regime shows a maximum in intensity, the resonance in the unoccupied states is absent and vice versa. These experimental findings will be explained by a model approach, which postulates the influence of an effective magnetic field and a spin-filtering component.

[pt] Nesta tese estudamos as propriedades de transporte de estruturas de pontos quânticos (PQs) ligados a contatos metálicos (CM). Descrevemos o formalismo dos bósons escravos através de sua aplicação ao sistema de um PQ ligado a um CM. Estudamos a nuvem Kondo (NK) dentro deste CM e desenvolvemos uma metodologia para calcular sua extensão (csi). Mostramos que (csi) é inversamente proporcional a temperatura Kondo TK. Aplicamos o método ao sistema de dois PQs. Estudamos o Regime Kondo (RK) molecular de um elétron (1e), a concorrência entre o antiferromagnetismo e o RK de dois elétrons (2e), a constituição da NK dentro dos CM e o valor de Tk. Calculamos a extensão da NK e a TK para diferentes valores da conexão entre os PQs e comparamos com os resultados obtidos a temperatura finita (TF). Mostramos a diminuição da NK quando TK e a conexão entre os PQs aumentam. Obtivemos um comportamento exponencial para TK em função desta conexão. Estudamos o sistema de dois PQs interagentes que se enxergam através de um terceiro PQ não interagente. Obtivemos a coexistência entre o RK e a correlação ferro (CF) para o sistema com 2e. À TF obtivemos um comportamento parabólico para a TK em função da conexão com o sítio do meio. Estes resultados diferem dos obtidos para o sistema de dois PQs conectados diretamente entre si. Estudamos uma molécula de três PQs interagentes conectados a dois CM através do PQ do meio e identificamos o estabelecimento de um regime Kondo dois estágios. Observamos uma CF quando o PQ do meio está ocupado e uma correlação antiferro CAF quando está vazio. Esta propriedade permite o funcionamento deste sistema como uma porta quântica. Mostramos que a leitura da informação desta porta pode ser mediada pelo RK. / [en] In this thesis we study the transport properties of quantum dot structures (QD s) connected to metallic leads (ML).We describe the slave boson mean field approach through it s application to a system of one QD connected to a (ML). We study the Kondo cloud (KC) inside this ML and develop a method to calculate it s extension (csi). We prove that ξ is proportional to the inverse of Kondo temperature TK. We apply the method to the system of two QD s and study the molecular KR for the system with one electron (1e), the competition between the antiferromagnetism and the KR for the system with an occupations of two electrons (2e), the formation of the Kondo cloud inside the ML and the TK value. We calculate the extension (csi) and TK for diferent values of the connection between the QD s and compare with the results found to finite temperature (FT).We show the decrease of the KC when TK and the connection between the dots increases. We obtain an exponential behavior of TK as a function of this connection. We study the system of two QD s with Coulomb interaction U correlated though a non interacting QD. We obtain the coexistence between the KR and the ferromagnetic correlation (FC) for the system with 2e. In a regime of finete temperature we obtain a parabolic behavior to the TK as a function of the connection with the central QD. This results are different of that obtained for the system of two QD s directly connected to each other. We study the molecule of three interacting QD s connected to two ML through the central one and identify a two stage Kondo effect. We observe a FC when the central QD is charged with one electron and an anti-ferromagnetic correlation (AFC) when this PQ is empty(or occupied if an even number of electrons). This properties permits the operation of this system as a quantum gate device. We prove that the reading of the information of this gate can be mediated through the KR.