Cette thèse s’inscrit dans le cadre du développement d’une source laser TW, de cadence élevée, stabilisée en phase, et délivrant des impulsions de quelques cycles optiques pour explorer la physique attoseconde. De telles impulsions contiennent seulement quelques oscillations de l’onde porteuse (durée de 5 fs à une longueur d’onde centrale de 800 nm) et ne sont pas directement disponibles à la sortie d’une source laser femtoseconde classique. Une technique de post-compression efficace pour obtenir de telles impulsions consiste à élargir le spectre des impulsions laser par automodulation de phase dans une fibre creuse remplie de gaz, puis à compenser la phase spectrale introduite avec des miroirs chirpés. Cette technique convient à des impulsions dont l’énergie est inférieure au millijoule. Au-delà, la transmission et la stabilité du compresseur chutent fortement à cause d'effets non linéaires tels que l'autofocalisation et l'ionisation. Pour comprimer des impulsions énergétiques et dont la phase de l’enveloppe est stabilisée par rapport à la porteuse (stabilisation de la CEP), il est possible de diviser l'impulsion initiale en plusieurs répliques d'énergie moindre et de réduire ainsi l'intensité crête en entrée de fibre. Le spectre de chaque réplique est alors élargi indépendamment. Dans le cadre de cette thèse, la combinaison cohérente passive d'impulsions de quelques cycles optiques issues d'une fibre creuse remplie de gaz est démontrée pour la première fois. L'utilisation de lames biréfringentes (calcite) dont l’orientation est soigneusement déterminée permet de générer et combiner des répliques avec une efficacité élevée. Ainsi, dans le cas d’une division en deux répliques, des impulsions stabilisées en phase (CEP), de durée 6 fs et d'énergie 0.6 mJ ont été générées de manière fiable et reproductible. L’étude détaillée de cette technique, aussi bien théorique qu’expérimentale, a permis de mettre en évidence les conditions requises pour générer des impulsions de quelques cycles optiques et présentant un bon contraste temporel. Plus précisément, la phase spectrale relative entre les répliques peut être mesurée à l'aide d'une méthode interférométrique permettant de quantifier les déphasages résiduels dus à la lame qui recombine les répliques, ainsi que ceux induits lors de la propagation dans la fibre par d'éventuels effets de modulation de phase croisée ou d'ionisation. Les effets qui affectent le processus de combinaison des répliques, tels que les modifications des états de polarisation des répliques ou bien les interactions non linéaires entre les répliques, sont analysés en détail. Une méthode est proposée pour minimiser ces effets, même dans le cas plus critique de la division et combinaison d'impulsions à quatre répliques. / The framework of this thesis is the design and development of a TW-class, high-repetition rate, CEP-stabilized, few-cycle laser system devoted to attosecond physics. Few-cycle pulses includes only a few oscillations of the carrier wave (duration about 5 fs for 800nm central wavelength) and are not directly available at the output of typical femtosecond sources. One of the most popular techniques used for producing such pulses with high spatial quality is nonlinear spectral broadening in a gas-filled hollow-core fiber followed by temporal compression with chirped mirrors. However, as the input pulse energy approaches the milliJoule level, both the transmission and stability of hollow fiber compressors rapidly drop with the onset of self-focusing and ionization. A way of overcoming this limitation is to divide the input pulse into several lower energy replicas that can be subsequently recombined after independent spectral broadening in the fiber. In this thesis, the passive coherent combining of millijoule energy laser pulses down to few-cycle duration in a gas-filled hollow fiber is demonstrated for the first time. High combining efficiency is achieved by using carefully oriented calcite plates for temporal pulse division and recombination. Carrier-envelope phase (CEP)- stable, 6-fs, 800-nm pulses with more than 0.6 mJ energy were routinely generated in the case of twofold division and recombination. A detailed theoretical and experimental analysis of this temporal multiplexing technique is proposed to explain the conditions required for producing few-cycle pulses with high fidelity. In particular, an interferometric method for measuring the relative spectral phase between two replicas is demonstrated. This gives a measure of the phase mismatch in the combining plate, as well as that induced by eventual cross-phase modulation or ionization during propagation in the fiber. The effects degrading the combining process, as polarization change or nonlinear interactions between pulse replicas are analyzed in details. A method is proposed to overcome these limitations, even in the critical case of fourfold pulse division and combination.

Ce travail de thèse est consacré au développement de sources lasers femtosecondes à haute cadence, de forte puissancemoyenne (>10 W) avec des énergies supérieures à 100 μJ. Ce type de sources est primordial pour le développementd’applications industrielles variées (micro-usinage athermique, chirurgie oculaire, …) ainsi qu’en recherchefondamentale pour l’étude de l’interaction laser matière.Après un chapitre d’introduction sur l’état de l’art des chaînes lasers de forte puissance moyenne à base de matériauxdopés ytterbium, la réalisation d’une chaîne laser de forte puissance moyenne compacte à base de fibre photoniquemicrostructurée à large aire modale sera présentée. Il sera notamment démontré les principales limitations en termed’énergie et de puissance moyenne. D’une part, le fort confinement de l’impulsion lumineuse dans le coeur de la fibrefavorise l’accumulation d’effets non-linéaires lors de l’amplification et détériore la qualité de l’impulsion. D’autrepart, en raison du diamètre de coeur important (> 70 μm) choisit pour lutter contre l’effet précèdent, le guidage dumode fondamental TEM00 de ces fibres est très critique et devient sensible à la charge thermique interne à la fibre.Cette source laser a été utilisée dans le cas de deux applications bien spécifiques : le perçage de plaques d’acierépaisses pour une finalité de déminage (relatif au cadre du financement de cette thèse par la Direction Générale del’Armement) et à la génération d’harmoniques d’ordres élevées à très haute cadence (relatif au domaine d’expertisedu CELIA). Ces deux applications sont traitées au cours du troisième chapitre.A la vue des limitations observées et afin de disposer de chaînes lasers plus énergétiques et offrant des duréesd’impulsions encore plus courtes, une nouvelles architecture d’amplification a été proposée : le pompage fortebrillance de matériaux dopés Ytterbium. Ce concept présenté dans le dernier chapitre utilise le développement desources fibrées monomodes continues émettant à 976 nm. Cette architecture d’amplification a été utilisée afin deréaliser d’une part un oscillateur sub-70 fs et de forte puissance moyenne (>2,3 W) à une cadence de 73 MHz etd’autre part : un amplificateur type « booster » à fort gain. Deux expériences qui ont été réalisées avec des cristauxd’Yb:CaF2. Ce matériaux présente en effet l’avantage d’avoir un très large spectre d’émission (>60 nm) propice à lagénération et amplification d’impulsions femtosecondes mais aussi d’être « compatible » avec les chaînes de trèsforte puissance grâce à sa très bonne conductivité thermique. / This work concerns the development of high repetition rate femtosecond lasers with high average power (>10 W)and energies in excess of 100 μJ. Such lasers are paramount for the development of new industrial applications(athermal micro-drilling, eye surgery, ...) and for fundamental research on high repetition rate laser matter interactionstudies.After a brief introduction and the state of the art summary on high-average power femtosecond laser with ytterbiumdoped materials, a compact high-average power femtosecond laser with a large mode area microstructured rod typeamplifier will be presented. It will browse the main limitations in terms of energy and average power. Limitationsare mainly due to the strong confinement of the electric field propagating in the fibre core leading to non-linear effectsaccumulated during the amplification. On the other hand, for larger core diameter (> 70 μm), the fundamental modeguiding (TEM00) is very weak and thus very sensitive to the internal thermal load of the fibre.This laser source has been used in two specific applications: athermal drilling of thick stainless steel plate for mineclearing(an application of interest for the Direction Générale de l’Armement) and High order Harmonics Generationat high repetition rate (related to CELIA activities). These two applications are presented in the third chapter.In order to stretch the limits and generate more energetic and a shorter pulse, a new amplification scheme has beenproposed, namely high brightness optical pumping of ytterbium doped materials. This concept presented in the lastchapter benefits from the development of high average power single-mode fibre lasers source emitting at 976 nm.This amplification scheme allowed us to realize a high average power Kerr-lens oscillator delivering pulses with apulse duration below than 70 fs and an average power of 2.3W at a repetition rate of 73 MHz. In a second phase, wealso developed a « booster » amplifier with a high single- pass-gain. These two results have been obtained by usingYb-doped CaF2 crystals. This material presents the advantage to have a very broad emission bandwidth (> 60nm)suitable to generate and amplify femtosecond pulses and to be compatible with high average power laser due to hisvery good thermal conductivity.

Ma thèse consiste en l'étude du greffage des molécules de colorant sur des nanoparticules de ZnO, de leurs propriétés optiques et morphologiques, ainsi que les interactions électroniques entre le ZnO inorganique et le colorant organique. Nous avons créé des nanohybrides à base de nanosphères et nanobâtonnets de ZnO par deux voies: Ablation laser femtoseconde en phase liquide et Procédés chimiques. Des particules sphériques de quelques nanomètres sont générées par ablation laser révélant par la photoluminescence l'effet de confinement quantique due à la réduction de taille. Transfert d'excitation des ZnO synthétisées par ablation laser vers les molécules de colorant greffées est détecté par les excitations à un- et deux-photons. La croissance des bâtonnets de ZnO synthétisés chimiquement s'effectue par mûrissement d'Oswald et par attachement orienté. Ces modes de croissance sont étudiées en fonction du temps de synthèse et de la nature des réactants par le Microscope Electronique de Transmission à Haute Résolution. Les propriétés optiques des hybrides dépendent fortement de la forme de ZnO ainsi que du type et concentration du colorant greffé. Nous avons parvenu à remodeler l'énergie de la bande interdite des nanosphères de ZnO dans le système hybride par simple variation de la concentration du colorant. Nous avons ainsi montré l'effet de confinement quantique dû à la création de couches de charges dans le ZnO induites par la porphyrine adsorbée via ses groupes d'attachement COOH.

Les lasers à électrons libres (LELs) à simple passage représentent actuellement la possibilité la plus prometteuse pour fournir des impulsions lumineuses de haute énergie (µJ à mJ) à des échelles de durée femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵s) et des longueurs d’ondes ultra-courtes (résolution nanométrique i.e., jusqu’aux domaines de l’extrême-ultraviolet et des rayons X). Les LELs émettant dans l’extrême-ultraviolet sont une technologie encore jeune, si bien que de nombreuses questions restent ouvertes. Celles posées au sein de ce manuscrit concernent la configuration dite injectée, dans laquelle le processus est initié par une source externe cohérente (le “seed"). Nous nous concentrons particulièrement dans cette thèse sur les caractéristiques transverses et longitudinales de la lumière, sa cohérence, les propriétés de la phase temporelle et les liens directs entre le seed et l’émission LEL. La technique de génération dans un gaz noble d’harmoniques d’ordres élevés d’un laser femtoseconde (GHE) se montre à la fois complémentaire et en compétition avec les LELs. En compétition car les impulsions produites ont des qualités similaires à celles obtenues avec un LEL ; complémentaire car le rayonnement GHE peut être utilisé comme seed ou en combinaison avec la lumière LEL, par exemple pour effectuer des expériences mettant en jeu de multiples faisceaux. Bien que la GHE fournisse des impulsions moins puissantes, l’implémentation d’une telle source requiert un effort significativement moins important. Le taux de conversion harmonique, l’accordabilité et la qualité spatiale du faisceau généré, et la manière dont ces paramètres dépendent du laser générateur sont les problématiques traitées au sein de ce manuscrit. La volonté de la communauté scientifique d’effectuer des expériences novatrices demande des études profondes et l’optimisation des sources de GHE et des LELs. En particulier, sur la source LEL injectée FERMI@Elettra de Trieste, l’induction d’une dérive de fréquence dans le rayonnement a conduit à des résultats marquants. Entre autres, une méthode de génération d’impulsions scindées avec différentes longueurs d’ondes a été analysée et développée. Une telle possibilité ouvre la voie à l’utilisation des LELs injectés en tant que source autonome pour des installations de type pompe-sonde à deux couleurs. Plus généralement, l’étude des phénomènes mis en jeu dans les processus de GHE et du LEL ainsi que la caractérisation des propriétés de leur lumière sont des sujets intrinsèquement excitants, ayant des connexions directes avec de nombreux aspects fondamentaux de la physique. / Single-pass free-electron lasers (FELs) are currently the most promising facilities for providing light pulses with high energies (µJ to mJ) at femtosecond time scales (1 fs = 10⁻¹⁵s) and with ultrashort wavelengths (nanometer resolution i.e., down to extreme-ultraviolet and X-ray spectral regions). Extreme-ultraviolet FELs are still quite young so that many questions remain open. Those addressed within this manuscript concern the so-called seeded configuration, where an external coherent source (the “seed") initiates the process. In particular, we focus in this thesis on the transverse and longitudinal characteristics of the light, its coherence, the properties of the temporal phase and the direct correlations between the seed and the FEL emission. With regard to FELs, high-order harmonics of femtosecond laser pulses generated in noble gases (HHG technique) exhibit both competitive and complementary features. Competitive, because the produced pulses have similar assets as the ones provided by an FEL. Complementary, because the generated harmonics can be used as a seed or, in combination with FEL light, to perform multi-beam experiments. Even though less powerful pulses are produced by a HHG source, its implementation requires a significantly smaller effort. The efficiency of harmonic conversion, the tunability and spatial quality of the generated beam, and how these parameters depend on the driving laser are the issues discussed within this manuscript. The general will of the scientific community to perform novel experiments requires deep studies and optimization of FEL and HHG sources. In particular, on the seeded FEL facility FERMI@Elettra of Trieste, the induction of chirp in the radiation has led to remarkable results. Among others, a method of generation of split pulses with different wavelengths has been construed and developed. Such a possibility paves the way for the use of seeded FEL facilities as stand-alone sources for two-colour pump-probe setups. More generally, the study of phenomena involved in the FEL and HHG processes, together with the characterization of the light properties, are intrinsically exciting matters that have direct connections with fundamental aspects of physics. / Laser na proste elektrone (LPE, ang. free-electron laser - FEL) z enojnim prehodom je trenutno najbolj obetaven vir femtosekundnih (1 fs = 10⁻¹⁵ s) svetlobnih pulzov z visoko energijo (μJ do mJ) in ultra kratko valovno dolžino (nanometrska ločljivost, t.j., vse do spektralnega območja ekstremne ultravijolične in rentgenske svetlobe). LPE-ji, ki delujejo na področju ekstremne ultravijolične svetlobe, so razmeroma novi svetlobni viri, kar pomeni, da so glede njihovega delovanja odprta še mnoga vprašanja. V pričujočem doktorskem delu smo se ukvarjali predvsem z dvostopenjsko konfiguracijo, pri kateri LPE ojači zunanje (koherentno) elektromagnetno valovanje (seed). Osredotočili smo se na transverzalne in longitudinalne lastnosti proizvedene svetlobe, koherenco, lastnosti časovne faze ter na direktne korelacije med zunanjim virom (seed) in sevanjem LPE-ja. Poleg LPE-jev so v vzponu tudi svetlobni viri, ki temeljijo na generaciji visokih harmonikov (GVH, ang. high-order harmonic generation - HHG) v žlahtnih plinih. Ti svetlobni viri so zaradi podobnih lastnosti pulzov konkurenčni LPE-jem, po drugi strani pa predstavljajo komplementarne izvore svetlobe, ker jih je mogoče uporabiti v dvostopenjski LPE konfiguraciji kot vir zunanjega elektromagnetnega valovanja (seed) ali v kombinaciji z LPE-jem v eksperimentih z dvema ali več žarki. Kljub temu, da so ti svetlobni viri šibkejši v primerjavi z LPE-ji, je njihova izvedba bistveno lažja. V dizertaciji obravnavamo izkoristek harmonične pretvorbe virov, ki temeljijo na principu GVH, nastavljivost in prostorsko kakovost žarkov, ter odvisnost omenjenih parametrov od gonilnega laserja. Zaradi vse večje težnje po novih eksperimentih na vseh znanstvenih področjih sta ključna zelo natančno poznavanje delovanja in optimizacija LPE-jev in virov, ki temeljijo na GVH. Med bolj pomembne dosežke na LPE-ju FERMI@Elettra v Trstu spadajo možnost spreminjanja trenutne frekvence proizvedene svetlobe (ang. chirp) na podlagi katere je bila razvita metoda za generacijo razdeljenih pulzov z različnimi valovnimi dolžinami. S pomočjo te metode bo možno dvostopenjske LPE-je uporabljati kot samostojne vire svetlobe za poskuse v t.i. načinu « pump-probe ». V dizertaciji so predstavljene študije pojavov, ki so prisotni pri generaciji svetlobe v LPE-jih ter virih, ki temeljijo na GVH. Ti pojavi so, skupaj z metodami karakterizacije proizvedene svetlobe, tesno povezani s temeljnimi principi v fiziki.

Nous avons mis en place un dispositif permettant l’acquisition d'échos de photons stimulés infrarouges à l’échelle femtoseconde. Le but est d'examiner la dynamique vibrationnelle aux temps courts de métaux carbonyles (W(CO)₆ and Fe(CO)₅) piégés en matrice cryogénique (4-50 K). Cet environnement solide, issu de la condensation d'un mélange gazeux contenant une impureté et un gaz inerte (N₂, CH₄, Ar, etc.), est propice à l’étude de systèmes dans leur état fondamental. L’excitation d’une vibration moléculaire s’atténue toujours temporellement, ce qui correspond dans le domaine spectral à un élargissement des raies d’absorption. L’étude de la dynamique vibrationnelle vise à examiner les causes physiques à l’origine de cet élargissement spectral. Typiquement, elles sont de trois sortes : phénomènes intramoléculaires, interactions entre molécules piégées et interactions entre la molécule piégée et l’environnement. Les échos de photons permettent de distinguer les contributions homogènes et inhomogènes de l’élargissement spectral et de caractériser les processus de déphasage, de relaxation des populations et de diffusion spectrale. Parmi les résultats obtenus, nous avons mis en évidence l'influence des phonons spécifiques aux matrices moléculaires (ex : libration de N₂ et rotation de CH₄ ) sur le déphasage vibrationnel ainsi que l’influence de la transition de phase du méthane solide à 20 K sur la dynamique vibrationnelle. Nous avons également montré que la dynamique vibrationnelle était dépendante du site cristallographique dans lequel est piégée la molécule. Enfin, en excitant plusieurs modes de vibration simultanément, nous avons pu examiner les couplages intramoléculaires. / We built an experimental set-up in order to generate infrared stimulated photon echoes at the femtosecond timescale. The purpose is to examine the short time vibrational dynamics of metal carbonyls (W(CO)₆ and Fe(CO)₅) trapped in cryogenic matrices (4-50 K). This environment, resulting from the condensation of a gas mixture containing the impurity and an inert gas (N₂, CH₄, Ar, etc.), is well suited to study systems in their ground state. An excited molecular vibration is always damped in the time domain. It corresponds in the frequency domain to a broadening of the absorption line. The study of the vibrational dynamics aims at examining the physical causes of this spectral broadening. Typically, there are three kinds of causes: intramolecular phenomena, interactions between trapped molecules and interactions between the impurity and the environment. Photon echoes allow distinguishing between the homogeneous and the inhomogeneous contributions of the spectral broadening and characterizing dephasing process, population relaxation and spectral diffusion. Among the obtained results, we highlighted the influence of phonons that are specific to molecular matrices (ex: N₂ libration and CH₄ rotation) on the vibrational dephasing. Moreover, we observed the influence of the phase transition of solid methane at 20 K on the vibrational dynamics. We also showed that the vibrational dynamics depends on the site in which the molecule is trapped. Finally, when exciting several vibrational modes, we are also able to study intramolecular couplings.

La spectroscopie par transformation de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes tire parti d’un interféromètre sans partie mobile. Il mesure les interférences entre deux peignes de fréquences, sources lasers à large bande spectrale constituée de raies fines et équidistantes. Il améliore significativement le temps de mesure et la limite de résolution spectrale des spectromètres de Fourier. Néanmoins, les conditions sur la stabilité à court terme des peignes ne peuvent pas être remplies par les techniques d’asservissement classique. Jusqu’à présent, aucun spectre de qualité n’a pu être mesuré avec un très faible temps d’acquisition. Cette thèse présente le développement d’une méthode de correction en temps réel capable de compenser les fluctuations résiduelles des peignes et de restituer des spectres sans artefacts. La méthode, analogique, ne nécessite aucun asservissement ou traitement informatique a posteriori. Ses performances sont démontrées dans le proche infrarouge (1,5 µm) et le visible (520 nm), à l’aide d’oscillateurs femtosecondes fibrés. Des spectres moléculaires couvrant 12 THz sont mesurés en 500 µs à limite de résolution Doppler. Ils sont en excellent accord avec les données de la littérature. Pour la première fois, le plein potentiel de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences est démontré. Le domaine de l’infrarouge moyen est la région de prédilection de la spectroscopie moléculaire car la plupart des molécules y présentent des absorptions fortes et caractéristiques. Étendre la spectroscopie par peignes de fréquences à cette région est donc l’objectif suivant à atteindre. Dans cette optique, un peigne émettant autour de 3 µm est caractérisé. Il est basé sur la conversion non-linéaire par différence de fréquences d’un oscillateur à erbium élargi spectralement par une fibre fortement non-linéaire. / Dual-comb Fourier-transform spectroscopy takes advantage of an interferometer without moving parts. Interferences pattern between two femtosecond frequency combs, broadband laser sources whose spectra consist of evenly-spaced narrow lines, is measured. The measurement time and the spectral resolution are significantly improved compared to traditional Fourier spectrometers. However, the required short-term stability of the combs cannot be achieved by classic locking methods. Until now, no high-quality spectra could be recorded within a very short acquisition time. This thesis reports on the development of a real-time correction method able to compensate for the combs’ residual fluctuations and to restore non-distorted spectra. This analog technique does not require any locking system or a posteriori calculation. Its performance is demonstrated in the near-infrared (1.5 µm) and in the visible (520 nm) with fiber-based femtosecond lasers. Doppler-limited molecular spectra spanning 12 THz are measured within 500 µs. They are in excellent agreement with databases. For the first time, the full potential of dual-comb spectroscopy is demonstrated. The mid-infrared region is an attractive spectral range for molecular spectroscopy due to the molecules’ strong and characteristic absorptions. Therefore, extending dual-comb spectroscopy to this region is the next goal to achieve. Toward this goal, a comb emitting around 3 µm is characterized. It is based on the non-linear difference frequency generation from an erbium oscillator spectrally broadened with a highly non-linear fiber.

Le travail présenté concerne la mise au point d'une nouvelle expérience pour étudier les mécanismes de la photofragmentation d'agrégats ou de molécules d'intérêt biologique ionisés.<br />Le nouvel outil associe plusieurs techniques. Deux sources d'ions sont disponibles : pour la formation d'agrégats, un jet supersonique couplé à une ionisation par impact électronique (70eV) et une source « Electrospray » pour les ions d'intérêt biologique. Les ions sont ensuite stockés dans un piège électrostatique de type Zajfman permettant de refroidir rovibrationnellement le système et de mesurer sa durée de vie. L'excitation photonique est produite soit par le laser femtoseconde d'ELYSE soit un laser nanoseconde, tous deux cadencés au kHz. Les photofragments neutres et ioniques sont détectés en coïncidence par un système complexe de détection multi-particules résolu en temps et en position. Ce spectromètre m'a permis de faire une étude détaillée de la dynamique de fragmentation de différents systèmes.<br />Dans un premier temps, nous avons mesuré la durée de vie de l'état métastable II(1/2)u du dimère Ar2+ et déterminé sa population relative. Dans un deuxième temps, l'étude de la photofragmentation des agrégats Ar2+ et Ar3+ a permis de mettre en évidence les transitions électroniques mises en jeu lors de l'excitation. L'analyse approfondie de ces données m'a permis de proposer des mécanismes de fragmentation. Enfin, une étude préliminaire de la photofragmentation de la tryptamine protonée est présentée dans ce travail.

Nous presentons une description theorique du role joue par les effets a N-corps dans le phenomene d'absorption dans les heterojonctions (puits quantiques) a basse temperature. Les proprietes optiques des semiconducteurs et leur connection aux proprietes thermodynamiques du plasma electron-trou quasi-2D sont etudiees dans les regimes a l'equilibre et hors d'equilibre. Ce travail a ete motive par une serie d'experiences pompe-sonde avec excitation selective des etats de spin, realisees a Heriot-Watt University. L'interpretation des resultats experimentaux est toutefois extremement difficile a cause de l'influence des effets a N-corps coulombiens et quantiques donnant naissance a une riche variete d'elargissements de et de renormalisation des etats d'energie des resonances excitoniques.<br /><br />Nous avons construit un modele simple permettant de decrire la thermodynamique hors d'equilibre du plasma electron-trou chaud. Nous avons considere plusieurs processus dynamiques tels que la relaxation des fonctions de distribution des porteurs de charge, la thermalisation, le refroidissement du plasma, le spin-flip des porteurs, les recombinaisons (radiative et nonradiative) ainsi que la diffusion des trous legers vers la bande des trous lourds. Un traitement microscopique complet de ce probleme a N-corps etant irrealisable numeriquement, nous avons utilise une approche phenomenologique avec les temps caracteristiques associes pour chacun des processus inclus dans notre analyse. Nous avons ainsi calcule l'evolution temporelle de la renormalisation de l'energie et de l'attenuation des resonances excitoniques, en resolvant numeriquement les equations de Bloch pour les semiconducteurs (potentiel coulombien ecrante et approximation de Hartree-Fock) couplees aux equations phenomenologiques. Nous obtenons un bon accord qualitatif avec les resultats experimentaux et une comprehension plus profonde du role joue par les divers processus hors d'equilibre, en variant les temps caracteristiques. En particulier nous trouvons que le spin-flip de l'electron se produit sur une echelle de temps (plusieurs dizaines de picosecondes) superieure a la thermalisation et a la relaxation des distributions de porteurs (une picoseconde ou moins). Nous avons aussi etudie l'evolution temporelle de la densite, energie et temperature du plasma chaud. L'evaluation de l'ecrantage coulombien a ete faite dans la limite des grandes longueurs d'onde de dans l'approximation du pole plasmonique statique.<br /><br />Dans cette these, nous avons aussi etudie la photoluminescence (PL) dans les puits quantiques II-VI a temperature ambiante. Nous avons construit un modele mathematique pour prendre en compte les correlations coulombiennes dont on attend qu'elles influencent le taux d'emission spontanee dans ces materiaux. Nous avons suppose que la diffusion d'un exciton 1s avec un electron du continuum est le processus dominant amenant un exciton sur la photon line avant la recombinaison. Les fonctions d'ondes excitoniques a 2D ont ete calculee avec un potentiel coulombien ecrante en utilisant la methode de la phase variable. Une fois les elements de matrice de diffusion calcules, nous avons utilise la regle d'or de Fermi pour evaluer la contribution de la diffusion d'un exciton 1s avec un electron du continuum pour le taux d'emission spontanee. Les spectres de PL ont ete calcules pour differentes densites, pour les materiaux a grand gap comme ZnSe, et a moyen gap pour GaAs, afin de comparer les materiaux II-VI et III-V. Le spectre de PL pour ZnSe exhibe une resonance excitonique qui n'apparait pas pour GaAs.

Le but de ce mémoire n'est pas de faire une présentation exhaustive de toutes mes activités de recherche mais d'essayer de cibler celles qui à la fois me correspondent le mieux, celles qui me tiennent le plus à cœur, parmi les activités de recherche que j'ai menées depuis que je suis partie de Potsdam (thèse). Je présenterai donc dans une première partie une synthèse de mes travaux sur les effets de l'irradiation, liée à la radioactivité, intra-ou inter-minéraux, naturelle ou artificielle. Je donnerai ensuite des exemples d'études ciblées sur des processus (diffusion, altération) dont la cinétique peut être considérablement accrues par les effets de la radioactivité. Dans une troisième partie je détaillerai un exemple particulier d'effet d'irradiation, celle induite par un faisceau laser femtoseconde et je terminerai sur des perspectives à plus ou moins long terme, ciblées sur les interactions entre les minéraux radioactifs (ou minéraux irradiés) et les fluides et les conséquences sur le signal géochronologique.

Amélioration des propriétés des couches minces de carbone amorphe (appelé Diamond Like Carbon, DLC) et recherche de nouvelles fonctionnalités pour ce type de couches minces en dopant les films DLC par des métaux comme le nickel et le tantale.<br />L'ablation laser en régime femtoseconde est la technique utilisée pour la synthèse des couches minces de DLC dopées ou alliées. Ce sujet met également en évidence l'apport de cette technique sur les propriétés morpho-structurales et physiques des DLC dopés ou alliés.