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[pt] Cristais líquidos são formados em alta concentração de surfactantes e apresentam muitas propriedades interessantes como a auto-organização, alta capacidade de incorporação de substâncias hidrofóbicas, propriedades reológicas únicas, além de conservarem as propriedades úteis e versáteis dos surfactantes. Entretanto, devido sua alta viscosidade, são inviáveis para determinadas aplicações, como por sprays e por injeções, por exemplo. Portanto, o objetivo principal deste trabalho é dispersar e estabilizar os cristais líquidos sob a forma de partículas em meio aquoso, que sejam capazes de encapsular óleos e ou substâncias hidrofóbicas, mantendo. Para isso, diferentes sistemas foram preparados combinando surfactantes iônicos, álcoois graxos e surfactantes não-iônicos etoxilados, com diferentes comprimentos de cadeias. A adição de álcoois graxos a surfactantes iônicos já é comumente usada para garantir a formação de cristais líquidos de estrutura lamelar. E a adição de surfactantes etoxilados foi realizada como uma tentativa de promover a dispersão dos cristais líquidos na forma de partículas em água. Isso se daria graças às cadeias etoxiladas hidrofílicas que poderiam se estender em direção ao meio aquoso, garantindo uma alta estabilização. Para o planejamento otimizado destes sistemas, primeiramente foi realizado um estudo de caracterização das estruturas formadas entre os pares dos reagentes em água, que permitiu compreender o efeito das diferentes proporções entre eles. A partir disso, algumas composições foram selecionadas para o preparo e caracterização das dispersões de partículas líquido-cristalinas. Os resultados de espalhamento de raios X a baixos ângulos e microscopia óptica confirmaram a estrutura líquido-cristalina lamelar, forneceram informações sobre a morfologia e dimensões das partículas. Por fim, foram realizados testes que confirmaram a capacidade de incorporação de óleo mineral pelas partículas selecionadas. Estes sistemas possuem a vantagem de serem preparados com substâncias já amplamente utilizadas na indústria de cosméticos. Desta forma, se confirmado o potencial de aplicação para liberação controlada, poderiam ser facilmente direcionados para aplicações em escala industrial com matérias primas de fácil acesso, com bastante disponibilidade comercialmente e custos relativamente baixos. / [en] Liquid crystals are formed in high concentration of surfactants and present many interesting properties such as self-organization, high uptake capacity of hydrophobic substances, unique rheological properties, despite of keeping the useful and versatile properties of surfactants. However, due to their high viscosity, they are inadequate to certain applications, such as spraying or injections. Hence, the main objective of this work is dispersing and stabilizing liquid crystals in the shape of particles in aqueous medium, being capable of encapsulate oils and or hydrophobic substances. For this, different systems were prepared by combining ionic surfactants, fatty alcohols and ethoxylated non-ionic surfactants, with different chain lengths. The addition of fatty alcohols to ionic surfactants is commonly used to guarantee the formation of liquid crystals with lamellar structure. And the addition of ethoxylated surfactants was performed as an attempt to promote the dispersion of liquid crystal in the shape of particles in water. It should occur due to the hydrophilic chains of ethylene oxide, which could extend towards the aqueous medium, guaranteeing high stability. To optimize the design of the systems, first, a study was performed to characterize the structures formed by the pairs of reactants in water, allowing to comprehend the effect of different proportions between them. From that, some compositions were selected to the preparation and characterization of dispersions of liquid-crystalline particles. The results of Small Angle X-Ray Scattering and optical microscopy confirmed the lamellar liquid-crystalline structure and provided information about the morphology and dimensions of the particles. Finally, tests were performed to confirm the capacity of uptake mineral oil by the selected particles. These systems possess the advantage of being prepared with substances widely used in the cosmetics industry. Thus, if the potential application to controlled delivery is confirmed, they could easily be directed to applications in industrial scale with easily accessible raw materials, with plenty of commercial availability and relatively low costs.

Dans ce travail nous avons résolu deux problèmes principaux de la mise en forme topologique de faisceau paraxial pour les composants plans : la modalité et le polychromatisme.Nous les résolvons en introduisant de nouveaux concepts d’éléments optiques à interaction spin orbite,à savoir la “q-plate modale” et la “q-plate Bragg-Berry”. D’un côté, la q-plate modale convertit un faisceau gaussien incident en un faisceau de Laguerre-Gauss pour un indice radial et un indice d’azimut donnés, ce qui par conséquent dépasse les capacités des q-plates conventionnelles qui ne modifient que le degré de liberté azimutal, c.à.d. le moment orbital angulaire de la lumière. À des fins expérimentales, deux approches ont été développées : une basée sur des lames de verres nanostructurées artificiellement, l’autre sur des défauts topologiques de cristaux liquides auto-organisés naturellement. D’un autre côté, la q-plate Bragg-Berry consiste en une fine couche inhomogène de cristaux liquides chiraux (cholestériques) devant un miroir, ce qui fournit une mise en forme de faisceau spin-orbite pleinement efficace sur une large bande spectrale du faisceau incident, contrairement au q-plates conventionnelles qui ne sont fabriqués que pour une longueur d’onde donnée. Par ailleurs, nous obtenons une mise en forme de faisceau spin-orbite ultra-large bande en induisant une modulation de la structure supramoléculaire torsadée des cristaux liquides cholestériques selon la direction de propagation de la lumière. Nous montrons également que la présence du miroir derrière permet un puissant contrôle spatio-temporel des propriétés vectorielles de la polarisation du champ lumineux générées par la q-plate Bragg-Berry. / It is well-known that paraxial coherent electromagnetic fields can be completelycharacterized in terms of their radial and azimuthal spatial degrees of freedom in the transverse planethat add to the polarization degree of freedom and wavelength. In this work we address two mainissues of paraxial beam shaping that are the modality and the polychromaticity in the context of flatopticsthat we address by introducing novel concepts of spin-orbit optical elements. Namely, the‘modal q-plate’ and the ‘Bragg-Berry q-plate’. On the one hand, modal q-plate converts an incidentfundamental Gaussian beam into a Laguerre-Gaussian beam of given radial and azimuthal indices,hence going beyond the capabilities of conventional q-plates that only control the azimuthal degreeof freedom, i.e. the orbital angular momentum content of light. Towards experimental realization ofmodal q-plates, two approaches are developed: one based on artificially nanostructured glasses andanother based on naturally self-organized liquid crystal topological defects. On the other hand,Bragg-Berry q-plate consist of mirror-backed inhomogeneous thin film of chiral liquid crystal(cholesteric) that provides fully efficient spin-orbit beam shaping over broad spectral range of theincident beam, in contrast to the conventional q-plates that are designed for single wavelength.Furthermore, ultra-broadband spin-orbit beam shaping is achieved by inducing an extra modulationof the supramolecular twisted structure of the cholesteric liquid crystal along the propagationdirection. We also show that the presence of a back-mirror allows a powerful spatio-temporal controlof the polarization vectorial properties of the light fields generated by Bragg-Berry q-plate.

L'objectif de cette thèse est de fabriquer différents dispositifs optiques basés sur la structuration des cristaux liquides. Nous avons tout d'abord présenté différentes méthodes pour aligner les molécules de cristaux liquides et détaillé celles que nous avons utilisées au cours de ce travail. L'alignement et certaines propriétés physiques des cristaux liquides ont permis de fabriquer des dispositifs optiques. Ces dispositifs se divisent généralement en trois catégories : les filtres optiques, les modulateurs spatiaux et les guides d'ondes optiques. Ils sont présents dans divers secteurs et particulièrement dans le domaine des télécommunications. La structure des cristaux liquides cholestériques a une biréfringence périodique qui donne lieu à une réflexion sélective de la polarisation circulaire de la lumière. Nous avons tiré profit de cette propriété en fabricant un miroir de Bragg commutable. Ce miroir nous a permis de fabriquer un filtre de Fabry-Pérot commutable et accordable. Un réseau de polymère a été utilisé pour stabiliser le cristal liquide cholestérique, afin d'apporter résistance mécanique et durabilité aux champs électriques. Les cristaux liquides ferroélectriques présentent des propriétés électro-optiques efficaces, en particulier un temps de réponse élevé. Cette propriété a été exploitée pour fabriquer des obturateurs optiques pour lunettes 3D actives basées sur des cristaux liquides ferroélectriques. Malgré un temps de réponse élevé, les cristaux liquides ferroélectriques présentent certains défauts structurels. Nous avons proposé une nouvelle technique pour pallier ces défauts. Enfin, nous avons fabriqué des guides d'ondes gravés dans le polymère à cristaux liquides. Nous avons fabriqué ce polymère à cristaux liquides de manière à obtenir deux phases de cristal liquide différentes : isotrope et anisotrope, sur le même substrat. Le substrat a ensuite été gravé afin de créer un séparateur de polarisation séparant le mode TE et TM dans les deux branches du guide.

Grâce à leurs remarquables qualités de transport de charges et d’auto-organisation, les cristaux liquides colonnaires formés de molécules discotiques dérivées de colorants aromatiques sont des candidats prometteurs pour la réalisation de dispositifs photovoltaïques. Pour profiter à bien de ces propriétés, il est indispensable de maîtriser leur organisation en films minces. Un ancrage homéotrope avec les colonnes perpendiculaires au substrat est ainsi nécessaire pour conduire efficacement les charges aux électrodes. Cet alignement a été obtenu par transition d’ancrage entre un substrat solide et une cathode d’argent permettant d’obtenir des films ultra-minces (environ 25 nm d’épaisseur) homogènes orientés. Par ailleurs, une bicouche de composés discotiques intégralement alignée en ancrage homéotrope a été élaborée. A notre connaissance, ce travail constitue la première preuve de faisabilité d’une hétérojonction donneur – accepteur orientée constituée de cristaux liquides colonnaires. / Columnar liquid crystals made of discotic molecules derived from aromatic dyes are promising materials for the realization of photovoltaic devices thanks to their high charge mobility and their capacity to self-organize. In order to benefit from their anisotropic properties, it is necessary to control their organization in thin films. For example, a homeotropic anchoring where the columns are perpendicular to the substrate is required to carry the charges efficiently to the electrodes. Homogeneous homeotropically oriented ultra-thin films (approximately 25 nm) have been obtained by an anchoring transition between a solid substrate and a silver cathode. Moreover, a homeotropically oriented bilayer formed by discotic compounds has been achieved. This represents the first proof of principle of an organic heterojunction based on two oriented columnar liquid crystal layers.

Mémoire numérisé par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal.

Le détachement d'une goutte est un phénomène que nous observons quotidiennement. Il résulte de la rupture de l'interface entre le fluide dispersé en goutte et le fluide environnant. Cette rupture a fait l'objet de nombreuses études. Il est bien établi que sa dynamique est régie par une compétition entre la capillarité, l'inertie, et la viscosité du fluide. Ce manuscrit décrit l'influence sur la dynamique de rupture d'une modification des propriétés de l'interface entre deux fluides à l'aide d'agents de surface. Lorsque l'agent de surface est un surfactant (SDS), la dynamique d'amincissement peut se faire selon deux modes. Deux régimes linéaires en temps constituent le premier mode. Le second mode comporte trois régimes linéaires. Dans les deux cas, l'aminicissement commence par un premier régime, suivi d'un deuxième régime de pente plus forte. Lorsque le troisième régime existe, sa pente est inférieure à celle du second régime. La variation des pentes des régimes linéaires témoigne du comportement dynamique du surfactant à l'interface. La valeur de la tension interfaciale $\gamma$ extraite du premier régime linéaire correspond à la valeur à l'équilibre de la tension interfaciale du système, $\gamma_{eq}$. La vitesse d'amincissement plus élevée au cours du second régime est reliée à une dépletion partielle en surfactant de la zone d'amincissement maximal. Le ralentissement constaté pendant le troisième régime est lié au déplacement de cette zone vers une région plus riche en surfactant, où la tension $\gamma$ est plus faible. La dynamique d'amincissement du cou est très différente lorsque des polymères de poids moléculaire intermédiaire ($\sim$ 100 kDa) sont présents simultanément avec du SDS dans la phase continue. Lorsque $C_{SDS}$ est supérieure à 0,15 fois la concentration micellaire critique (CMC), le comportement est identique à celui observé en présence de surfactant seul. En dessous de 0,15 CMC, l'amincissement ralentit exponentiellement à l'approche de la rupture, et un phénomène de beads-on-a-string apparaît. Ces constatations sont analogues à celles faites lorsqu'une solution de polymères est menée à la rupture. Dans notre cas, les polymères sont uniquement à la surface du jet et non dans son volume! Une analyse des profils du cou au cours du temps démontre l'existence d'une auto-similarité à l'approche de la rupture. Bien que les systèmes étudiés soient plus complexes, ils présentent des caractéristiques qualitativement analogues à celles observées dans des systèmes de fluides simples. Toutefois, il existe une grande différence quantitative. / Droplet detachment is ubiquitous in everyday life. It results from the rupture of an interface separating two fluids. This rupture has been widely studied. It is now well established that it relies on a competition between capillary, inertial and viscous phenomena. In this manuscript, we report on the influence on the breakup dynamics of the presence of surface agents at the interface. When SDS is used as a surface agent, thinning can proceed in two ways. In the first mode, the dynamics of thinning are characterized by two linear-in-time regimes. The second mode is made of three linear-in-time regimes. In both cases, thinning starts with a first regime, followed by a steeper second regime. When a third regime exists, its slope is softer. Slope variation bears witness to a dynamical behaviour of the surfactants at the interface. The value for the interfacial tension $\gamma$ calculated from the slope of the first linear regime is in agreement with the equilibrium interfacial tension of the system, $\gamma_{eq}$. The higher thinning speed during the second regime is linked to a partial depletion in surfactant of the maximal thinning zone. The slowdown in the tihrd regime is related to a displacement of the thinning zone in a region of higher surfactant concentration, where $\gamma$ is lower. The thinning dynamics is very different when polymers are added to the surfactant solution. If $C_{SDS}$ is higher than 0.15 times the critical micellar concentration (CMC), a behaviour similar to the pure-surfactant case is observed. Below 0.15 CMC, an exponential slowdown is observed in the last instants, as well as a "`beads-on-a-string"' phenomenon. These observations are analogous to what is seen when a solution of polymers is led to breakup. In our case, polymers are not in the bulk; they are at the interface of the two fluids! Analysis of the profiles of the neck in both cases showed that profiles are self-similar. Qualitatively, they share features with profiles observed in the case of breakup of interfaces between simple fluids. Quantitatively, slopes and angles are different.