Le présent travail est divisé en deux sections, chacune étant consacrée à une application particulière des structures de Fabry-Perot dans un domaine spécifique de l'optique moderne. La Section I traite du design de structures d'imagerie par superlentilles, qui servent essentiellement à la génération d'images de champ proche de structures dont les caractères sont plus petits que la demi-longueur d'onde, en utilisant des approches originales et performantes. Ces structures sont constituées de couches de matériaux très minces, dont l'épaisseur est de l'ordre de la dizaine de nanometres, et dont les interfaces font office de miroirs à réflectivité complexe de telle sorte qu'on peut les associer à une cascade de cavités Fabry-Perot. La théorie fondamentale des structures de super-lentilles, qu'elles soient constituées du cas idéal utilisant une couche de matériau d'indice négatif ou de métal, est exposée. Une méthode de design basée sur une étude modale de la super-lentille métallique ainsi qu'une approche de design numérique de super-lentille basée sur un modèle raffiné de la super-lentille qui inclut l'objet à imager sont ensuite proposées. Dans les deux cas, les designs obtenus se comparent avantageusement avec d'autres présentés dans la littérature. La Section II étudie le problème de la division de sauts de phase dans les réseaux de Bragg écrits à l'aide d'un masque de phase dans lequel les sauts de phase sont inscrits. Dans les réseaux comprenant un seul saut de phase de à mi-longueur qu'on appelle filtres Fabry-Perot (FP) basés sur réseaux, la division en deux du saut de phase se manifeste physiquement par l'écriture d'une section de réseau très petite entre chacun des deux demi-sauts de phase causant des erreurs d'asymétrie dans sa réponse spectrale. On modélise les filtres FP à saut de phase divisé comme une succession de trois miroirs à réflectivité complexe variant avec la longueur d'onde séparés par les deux demi-sauts de phase. On constate que pour des filtres FP longs de plus de quelques millimètres, l'effet de la division d'un saut de phase est négligeable.

Depuis 1994, les lasers à cascade quantique se sont imposés comme la source laser à semiconducteur de choix dans le domaine du moyen et du lointain infrarouge. Comme la plupart des molécules chimiques possèdent des bandes d'absorption entre les niveaux de rotation-vibration qui se situent dans le moyen infrarouge, les lasers à cascade quantique sont particulièrement adaptés aux applications telles que la spectroscopie, la détection de gaz à l'état de traces ou l'imagerie médicale. Une des voies de recherche actives est aujourd'hui leur optimisation en vue de leur miniaturisation et de leur intégration dans des microsystèmes de détection. <br />Ce travail de thèse présente l'étude et l'optimisation du confinement optique vertical dans des hétérostructures lasers à cascade quantique épitaxiées sans couche de confinement supérieure. Ces structures sont intéressantes puisqu'elles sont adaptées à la fois au guide à plasmons de surface et au guide avec un confinement par air. En menant une étude approfondie de la répartition du mode optique et du courant électrique, nous avons conçu des structures originales qui ouvrent notamment de nouvelles perspectives sur l'utilisation de ces lasers pour la détection de fluides. Nous avons également montré que l'observation par microscopie en champ proche est un outil précieux pour la caractérisation et la compréhension des lasers à cascade quantique. Finalement, nous posons les bases nécessaires à la réalisation de matrices de lasers monomodes, utilisant la technologie des cristaux photoniques.

Nous étudions les phénomènes de cohérence de phase électronique qui apparaissent à très basse température dans les supraconducteurs non homogènes. Pour cela, nous avons développé un microscope à effet tunnel (STM) fonctionnant dans un cryostat à dilution à une température de 60 mK. La résolution des densités d'états électroniques locales (LDOS) mesurées par ce STM est de l'ordre de 36 microeV. C'est l'une des meilleures résolutions obtenues avec ce type de système. Nous avons étudié des effets de proximité dans des jonctions entre un métal supraconducteur et un métal normal. Contrairement aux techniques antérieures, la microscopie tunnel permet d'observer ces propriétés de manière continue à l'interface des deux métaux. La mesure de ces effets par STM impose des contraintes géométriques (faible relief, large champ) et une bonne qualité des métaux observés (état de la surface, transparence de l'interface le métal normal-métal supraconducteur). Plusieurs procédés de fabrication ont été élaborés pour satisfaire ces conditions. Chaque configuration d'échantillon présente ses propres caractéristiques en <br />terme de mesure tunnel. Nous avons ainsi identifié les limites et les potentialités de cette méthode de mesure. Différentes évolutions spatiales de la LDOS sont observées suivant la géométrie des structures métalliques et la qualité de l'interface. Ces évolutions sont en bon accord avec les équations d'Usadel qui décrivent les comportements électroniques en présence de supraconductivité dans les métaux diffusifs. Ce sont les premières mesures STM à très basse température sur des échantillons lithographiés.

La perspective d'atteindre prochainement les limites de la microélectronique à base de silicium a encouragé le développement de solutions alternatives. Parmi elles, l'électronique organique, dans laquelle les éléments actifs du composant sont constitués de systèmes organiques pi-conjugués, semble très prometteuse. Les progrès réalisés ces 20 dernières années sur les performances des dispositifs organiques résultent en grande partie de l'amélioration de la structuration de ces matériaux, et la relation entre structure et propriétés électroniques reste à ce jour l'une des problématiques majeures de l'électronique organique.<br />Une caractérisation structurelle par STM de monocouches auto-assemblées réalisées à base de petites molécules synthétisées au laboratoire (B4OTF et B5OTF) ou de polythiophènes, a été entreprise dans un premier temps afin de dégager les mécanismes régissant l'assemblage des molécules. Dans le cas du polymère, une nette amélioration des propriétés cristallines a pu être obtenue par recuit des échantillons et une deuxième couche structurée a pu être observée pour la première fois sur des échantillons plus concentrés. <br />Enfin l'influence de conformations locales inter ou intra-chaîne du polymère sur ses propriétés électronique intrinsèques a été investiguée par spectroscopie tunnel bidimensionnelle. S'il semble que les défauts intra-chaîne tels que les repliements aient peu d'impact sur la structure électronique du matériau, un surprenant accroissement du gap a été observé sur des chaînes isolées de deuxième couche qu'on suppose généralement en configuration de pi-stacking et donc susceptibles d'expérimenter une plus grande délocalisation électronique.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Nanophysique : Toulouse 3 : 2008. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p. 123-130.

Le graphène héberge un gaz d'électrons bi-dimensionnel, sujet à un potentiel électrostatique désordonné dû aux impuretés de charge dans le substrat. Ce potentiel désordonné induit des inhomogénéités de la densité de porteurs de charge dans le graphène. Par ailleurs, l'écrantage dans le graphène mono-feuillet de ce potentiel dépend lui-même de la densité de porteurs de charge. L'effet du désordre de charge peut donc être modulé avec un potentiel de grille global, ce qui se manifeste en particulier dans la transconductance de dispositifs à base de graphène. Nous combinons des mesures par Microscopie/Spectroscopie à effet tunnel avec des mesures de transport in situ sur des dispositifs à base de mono-feuillets de graphène sur SiO2, à basse température. Les cartes de la densité locale d'états du graphène, à diverses tensions de grille, mettent en évidence l'augmentation progressive des dimensions latérales ainsi que de l'amplitude des inhomogénéités au voisinage du point de Dirac. Alors que la dépendance en grille de la taille des inhomogénéités est en bon accord avec les prédictions, leur amplitude est plus forte qu'attendue au point de Dirac. Nous expliquons ce désaccord en prenant en compte l'effet de grille local produit par la pointe elle-même, qui a pour effet d'amplifier expérimentalement toute variation de la densité de porteurs de charge lorsque celle-ci elle faible. Cette expérience est ainsi la première mesure qui relie quantitativement les propriétés de désordre de charge à l'échelle microscopique aux propriétés de transport macroscopiques d'un dispositif à base de graphène. / Graphene presents a two-dimensional system whose charge carriers are subjected to a disordered potential created by random charge impurities trapped in the substrate. This impurity potential induces an inhomogeneous carrier concentration. On the other hand, the ability of single-layered graphene to screen this potential strongly depends on the charge carrier density. Thus the effect of the resulting charge disorder can be tuned with the backgate which manifests also in the transport properties of the device. By combining Scanning tunneling microscopy and spectroscopy with in-situ transport at dilution temperature, we probe a system of single-layered graphene on SiO2. Local density of states maps on graphene, acquired at various carrier concentrations show gradual increase of spatial extent and amplitude of inhomogeneities as the Dirac point is approached. While the variations of the spatial extent of the fluctuations with back-gate show very good agreement with predictions, the observed amplitude of inhomogeneities show a larger than expected increase at low densities. We explain this as a result of the local gating effect exerted by the tip on graphene which amplifies any change in the intrinsic doping at low carrier concentrations. This is the first experiment bridging the gap between microscopic disorder and macroscopic transport properties of a graphene device.

Le domaine des nanomatériaux joue un rôle de plus en plus important dans de nombreuses applications, qu’elles soient de natures biologique, médicales électroniques etc… Dans ce travail, nous présenterons des résultats concernant deux types de nanoparticules, le premier genre traite de nanoparticules hybrides confectionnées chimiquement pour des fins biologiques, le deuxième concerne des nanocristaux de silicium fabriqués par pyrolise laser pour des applications potentielles en optoélectronique. Les études sont menées en mettant en œuvre deux différentes techniques optiques, l’une en champ lointain, l’autre en champ proche. Dans le cas des nanohybrides, nous nous intéresserons à une caractérisation par microscopie en champ proche, qu’elle soit de nature spectroscopique ou d’imagerie simple, en utilisant en particulier une configuration optique guidante. Nous ferons un premier point à propos de l’émission de ses nanoparticules, puis discuterons des problèmes d’artefacts et de la résolution des images que nous pouvons atteindre avec notre montage. Nous prouverons l’importance essentielle du rôle des nanohybrides en tant que marqueur biologiques, et ceci dans deux différentes types de configuration de capteurs biologiques. Les nanoparticules de silicium de petites tailles (< 3 nm) seront étudiées essentiellement par microscopie confocale. Plus précisément, nous nous intéressons aux différents procédés de luminescence qui ont lieu lors de l’excitation d’une nanoparticule unique, en tenant compte des effets de taille et de surface. Nous chercherons à étudier l’influence de l’environnement des nanoparticules sur leurs propriétés spectrales en les plaçant dans des couches minces de natures diélectriques différentes. Nous conclurons enfin sur une brève description des différents effets Sark qui prennent lieu dans un tel système. / The domain of nanomatrials plays an important role in many biological, medical and electronic applications. In this work, we present results concerning two types of nanoparticles : the first kind treats with hybrid nanoparitcls chemically synthesized for biological means, the second concerns silicon nanocrystals fabricated by laser pyrolisis for optoelectronic applications. The studies are done by using two different optical techniques, one in the far field, the other in the near field. In the nanohybrids case, we are interested by spectroscopic, and imaging near field characterization, by particularly using a waveguide configuration. We will first shed light about the emission properties of such nanoparticles, and then discuss artefact problems, in addition to the resolution of the images we can attain in our setup. We will prove the essential importance of the role of nanohybrids as biological markers with two different types of biosensors. The small sized silicon nanoparticles (< 3 nm) are essentially studied by confocal microscopy. More precisely, we will be interested by the different luminescence processes taking place during the excitation of a unique nanoparticle, by taking into consideration the surface effects. We will search to study the influence of the nanoparticles environment on their spectral properties by placing them in thin films having different dielectric properties. We will conclude with a small description of the stark effects which take place in such a system

Nous présentons une nouvelle technique de microscopie stochastique basée sur un montage d'Holographie Digitale pour l'imagerie des distributions d'intensité optique. Nous montrons comment cette technique de champ lointain peut être adaptée afin d'obtenir des images de superrésolution ainsi que de champ proche. En pratique, nous imageons des nanoparticules métalliques en mouvement Brownien dans un liquide, que nous localisons ensuite dans le but de contourner la limite de diffraction. Le mouvement aléatoire des particules nous permet une exploration complète de l'échantillon. Au-delà de la simple localisation, ces marqueurs métalliques agissent comme des sondes locales du champ électromagnétique, pouvant notamment diffuser la lumière confinée vers le champ lointain. Les possibilités de cette nouvelle technique sont illustrées à travers l'imagerie de l'intensité optique d'une onde évanescente et d'une onde propagative. Grâce à des méthodes de calcul très performantes, nous sommes capables de localiser des centaines de particules par minute, avec une précision de l'ordre de 3×3×10 nm3 pour des particules immobiles. En plus de l'imagerie des distributions de champ optique, nous présentons une application combinant nos mesures superrésolues et des mesures d'électrochimie pour l'étude des processus d'oxydation de nanoparticules d'argent à proximité d'une électrode. Nos résultats ouvrent la voie à une nouvelle technique d'imagerie superrésolue, particulièrement bien adaptée à la caractérisation optique dans des milieux liquides (comme des systèmes microfluidiques), qui étaient jusqu'à présent inaccessibles par microscopie électronique ou par des microscopies à sonde locale. / In this thesis work, we present a novel stochastic microscopy technique based on Digital Holography for the 3D mapping of optical intensity distributions. We show that this far-field, wide-field, 3D microscopy can be turned into both a superresolution and a near-field imaging technique. To do so, we use metallic nanoparticles undergoing Brownian motion as stochastic local field probes that we localize in three-dimensions in order to overcome the diffraction limit. The random motion of the particles allows for a complete exploration of the sample. Beyond simple localization, the gold markers can actually be envisaged as extremely local electromagnetic field probes, able to scatter light into the far-field. The technique we propose here is therefore a combination of the concepts of superlocalization and NSOM microscopies. The possibilities of the technique are illustrated through the 3D optical mapping of an evanescent and a propagative wave. Fast computation methods allow us to localize hundreds of particles per minute with accuracies as good as 3×3×10 nm3 for immobilized particles. In addition to optical intensity mapping, we show a particular application in electrochemistry, by coupling our high resolution images with electrochemical oxidation measurements on silver nanoparticles in solution at the vicinity of an electrode. Our results pave the way for a new subwavelength imaging technique, well adapted to optical characterization in water-based systems (such as in emerging microfluidics studies), which are mostly inaccessible to electron microscopy or local probe microscopies.

Le développement de dispositifs optiques intégrés dans des domaines tels que l'information quantique et la détection de molécules est actuellement dirigé vers l'intégration de nanosources (NS) sur des systèmes sur puce avec faible pertes de propagation. Cette thèse montre une contribution à la conception, à la fabrication et à la caractérisation de structures photonique-plasmoniques en vue de l'intégration d'une seule NS sur des puces optiques à travers le spectre visible. Nous recherchons à optimiser l’efficacité d’excitation et de collection de l'émission de la fluorescence d'une NS en combinant un nano-prisme en or et une structure formée par une couche de dioxyde de titane (TiO2) et un guide d'ondes à échange d'ions (IEW) sur verre. Le couplage entre les modes permet un transfert efficace de l'énergie entre un mode faiblement confiné dans l'IEW vers un mode plasmonique confiné dans un volume effectif de quelques nanomètres cubes. Ce mode confiné interagit avec une NS en améliorant son émission de fluorescence par l'effet de facteur Purcell. En utilisant le théorème de réciprocité de l'électromagnétisme, nous avons étudié le cas réciproque où la lumière émise par la NS peut être collectée dans les modes photoniques du IEW.La caractérisation a été réalisée en champ lointain et en champ proche avec en particulier l'utilisation d'un microscope optique de champ proche à sonde diffusante (SNOM). Nous avons proposé une configuration SNOM qui permet d'imiter l'interaction d'une NS et des systèmes guidés, cartographiant la densité locale des modes guidés (LDOM) / The development of integrated optical devices in areas such as quantum information and molecular sensing is currently directed towards the integration of nanosources (NS) into systems on a chip with low propagation losses. This thesis shows a contribution on the design, fabrication, and characterization of photonic-plasmonic structures towards the integration of a NS on optical chips across the visible spectrum. We pursue the efficient excitation and collection of the fluorescence emission of a NS by making use of the interaction between an electromagnetic field concentrator (gold nanoprism) and an integrated optics structure formed by a high-index layer of titanium dioxide (TiO2) and a low-contrast index ion exchanged waveguide on glass (IEW). The coupling mode allows an efficient transfer of the energy between a weakly confined mode in the IEW and a plasmonic mode confined in an effective volume of few cubic nanometers. This confined mode interacts with a NS enhancing its florescence emission through Purcell factor effect. Using the reciprocity theorem of electromagnetism, we studied the reciprocal case where the light emitted by the NS can be collected into the photonic modes of the IEW.The characterization was performed in the far and in the near field with the use of a scanning near-field optical microscopy (SNOM). We proposed a SNOM configuration that allows us to imitate the interaction of a NS and guided systems, mapping the local density of guided modes (LDOM)

Les propriétés singulières des ondes évanescentes ont permis le développement de la microscopie en champ<br />proche optique, mais également l'émergence de capteurs moléculaires basée sur l'excitation de plasmons de<br />surface. Ce travail de thèse est consacré au développement de nano-sondes à base de fibres optiques destinées à ces<br />deux applications.<br />Après un état de l'art des différents procédés de la littérature, ce travail aborde une nouvelle approche pour<br />créer des nano-sondes optiques. La gravure chimique, pour créer une pointe à l'extrémité d'une fibre conique, est<br />premièrement optimisée. Les étapes suivantes sont réalisées dans un dispositif plasma original, basé sur une<br />décharge en régime de cathode creuse cylindrique. Pour finaliser la fabrication des sondes, les pointes métallisées<br />sont ouvertes in situ avec une micro-étincelle obtenue via une décharge couronne en configuration pointe-plan.<br />Notre microscope est ensuite détaillé et une étude paramétrique est menée afin d'optimiser la formation des<br />images, les capacités de résolution du sont discutées. A titre d'exemple, le microscope est ensuite appliqué à la<br />science des nano-matériaux, et quelles pistes d'investigation de nano-structures sont explorées, ainsi que le<br />potentiel de spectroscopie Raman en champ proche.<br />La spectroscopie résonante des plasmons de surface est aussi abordée. Les sondes spécialement modifiées<br />sont ici destinées à la détection moléculaire en milieu aqueux. Les capteurs ainsi élaborés sont testés dans des<br />microvolumes de solution, et leur capacité d'exaltation du signal Raman est présentée.