Universiẗat, Diss., 2003--Osnabrück.

Universiẗat, Diss., 2003--Osnabrück.

Universiẗat, Diss., 2003--Heidelberg.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Simulation von Streuung und Absorption von elektromagnetischen Wellen in Gewebephantomen im Kontext optischer Cochlea-Implantate. Dabei werden wellen- und strahlenoptische Ansätze diskutiert und auf ihre Eignung für die Modellierung des Streuverhaltens in gewebeähnlichen Schichten untersucht. Im Einzelnen werden FDTD-Simulationen mit einem Mie-Streuprogramm verglichen, sowie Monte-Carlo-Simulationen durchgeführt. Die gewonnenen Daten für Gewebephantome werden mit einem experimentellem Ansatz und Literaturwerten für echtes Gewebe verglichen. Es wird gezeigt unter welchen Parametern die Lichtstreuung optimal für die gewünschte Anwendung in optischen Cochlea-Implantaten ist. Weiterhin ergibt sich, im Rahmen dieser Arbeit, die Monte-Carlo-Simulation in Verbund mit einem Mie-Streuprogramm als die praktikabelste Lösung, um mit Experiment und Literatur vergleichbare Schichtdicken zu simulieren und entsprechende Ergebnisse zu gewinnen. Die Übereinstimmung zwischen Simulationen und experimentellen Daten lies sich für Gewebephantome nachweisen. Weiterhin konnten erste Schlüsse über die Übereinstimmung des Verhaltens dieser Phantome gegenüber echter menschlicher Dermis gezogen werden. / This work addresses the simulation of scattering and absorption of electromagnetic waves in tissue phantoms in the context of optical cochlear implants. Wave-optical and ray-optical approaches are discussed and investigated for their suitability for modeling the scattering behavior in tissue-like layers. Specifically, FDTD simulations are compared with a Mie-scattering program, and Monte Carlo simulations are performed. The obtained data for tissue phantoms will be compared with an experimental approach and literature values for real tissue. It is shown under which parameters the light scattering is optimal for the desired application in optical cochlear implants. Furthermore, in the context of this work, the Monte-Carlo simulation in combination with a Mie-scattering program is most practicable to simulate layer thicknesses comparable to experiment and literature and to obtain the corresponding results. The agreement between simulations and experimental data could be demonstrated for tissue phantoms. Furthermore, first conclusions could be drawn about the agreement of the behavior of these phantoms compared to real human dermis.

In dieser Arbeit sind im neu gegründeten Arbeitsbereich Umweltphysik an der Universität Osnabrück im Aerosol-Labor verschiedene Versuchsaufbauten geplant und realisiert worden. Den zentralen Kern aller Experimente stellt hierbei die Paul-Falle dar, mit deren Hilfe Aerosole elektrodynamisch levitiert werden können. Außerdem ist das im Aerosol-Labor entwickelte Fast-Fourier-Transformations-(FFT)-Auswerteverfahren zur Analyse der Streubilder der Aerosole beschrieben worden und seine Gültigkeit an speziellen Modell-Aerosolen aufgezeigt worden. Die Eigenschaften der in dieser Arbeit betrachteten Modell-Seesalzaerosole, welche durch einen Mikrotropfengenerator erzeugt werden, sind detailliert untersucht worden. Es ist gelungen, das Verhalten von drei Modell-Seesalzaerosolarten auch für den metastabilen Bereich der Übersättigung zu untersuchen. Es konnte dabei für die reinen NaCl- und NaBr-Salzlösungen nachgewiesen werden, dass es einen eindeutigen Zusammenhang zwischen der Temperatur und dem jeweiligen Wasserdampf-Partialdruck gibt. Es konnte ein linearer Zusammenhang zwischen dem Logarithmus des kritischen Wasserdampf-Partialdruckes und der inversen Temperatur (1/T) eindeutig aufgezeigt und die gültigen Koeffizienten der linearen Regression angegeben werden. Ein Vergleich mit den Lösungswärmen für makroskopische Systeme aus der Literatur ergab einen deutlichen exothermen Enthalpie-Anteil für die übersättigte NaCl-Lösung. Auch für Natriumbromid kann ein zusätzlicher exothermer Enthalpie-Anteil festgestellt werden. Ferner konnten die Nukleationsraten beim Kristallisationsvorgang für die einzelnen Temperaturen ermittelt werden. Es konnte qualitativ festgestellt werden, dass je höher die Temperatur ist, desto höher die Nukleationsrate ist. Es konnte eine Ausgleichsgerade bestimmt werden, welche das Verhalten der Nukleationsraten über (1/T) der absoluten Temperatur für die beiden Salze NaBr und NaCl annähernd beschreibt.

The aim of the presented work is to investigate the angle-resolved scattering characteristics of biological nano- and micro-scaled cell structures. The scattering results of cellular structures were compared to measurements of ideal spherical nano- and micro-particles. A monolayer of mouse fibroblasts L929 cells was cultivated in a Dulbecco's Modified Eagle Medium (DMEM) in a standard 24 well cell culture plate. The system allows an in situ measurement directly in the standard cell culture plate and a contaminant-free investigation of the viability of the cell cultures. Of particular interest was whether changes in the tumor characteristics occur in necrosis or other cell-harming effects. Because of the size ratios between wavelength and the scattering particles, all observations were investigated using Mie scattering theory. A setup for reliable measurements was developed and the scattered angle dependent intensity obtained was compared with simulated scattering characteristics. A homemade supercontinuum (SC) light source was filtered by an optical bandpass filter with a central wavelength of 500 nm. The scattered portion of the pulsed SC light behind the sample was recorded in a time-resolved manner at defined angles. A specimen holder adapted to standard cell culture plates allows detection of scattered radiation at angles between ±80° without angle-dependent Fresnel reflection losses and a Snell’s law bending of the propagation direction. Finally, the system was tested to detect structural changes of mouse fibroblast L929 cells before and after poisoning the cells with the cell detergent Triton X100 and the data clearly shows changes in the scattering characteristics when the cells were destroyed.

Als Aerosol bezeichnet man ein Ensemble aus festen oder flüssigen Partikeln, getragen von einem gasförmigen Medium. Zur Untersuchung von einzelnen über längere Zeit berührungsfrei gespeicherten Modellaerosolpartikeln wurde ein Experiment aufgebaut und charakterisiert. Eine elektrodynamische Falle nach Paul dient zur berührungsfreien Speicherung. In verschiedenen Rezipienten können Umweltparameter, wie die Temperatur, der Druck und die Gaszusammensetzung kontrolliert werden. Mit Hilfe der elastischen Mie-Streung und der inelastischen Raman-Streuung monochromatischen Lichts wird auf die Zusammensetzung, die Größe und den Brechungsindex in situ rückgeschlossen. Eine Computer-basierte Mess- und Regelungstechnik ermöglicht Prozessstudien mit Messdauern von einigen Sekunden bis zu mehreren Tagen, in denen die Änderung oben genannter Partikeleigenschaften unter Vorgabe bestimmter Umweltparameter beobachtet werden können. Zur Abschätzung der Größe von sphärischen und kristallinen Partikeln wurde eine Methode entwickelt, die die Musteranalyse des Streulichtfernfelds mit Hilfe der räumlichen Fourier-Transformation als Grundlage hat.Schnelle Prozesse, wie z.B. die Bewegung des Teilchens in der Falle oder Phasenübergänge von gespeicherten Partikeln, können mit einer Hochgeschwindigkeitskamera aufgenommen und mit Musteranalyseverfahren charakterisiert werden.Schließlich wird die chemische Totalanalyse von einzelnen Partikeln unter Anwendung eines time-of-flight-Massenspektrometers beschrieben. Einzelne Partikel werden dazu mit Hilfe eines Transfersystems aus der Speicherumgebung in das Massenspektrometer überführt und anschließend ex situ analysiert.

Durch neue Ansätze zur Charakterisierung molekularer und nanokristalliner Materialien spiegelt die vorliegende Arbeit die Synergie von linearer Optik über Ultrakurzzeitphysik zur nichtlinearen Optik wider. Angefangen mit der linearen diffusen Reflektanz (Remission) zur Bestimmung des spektralen Reflexionsvermögens von Pulverpartikeln, erlaubt die hier gezeigte alternative Herangehensweise (s. Kapitel 2) nicht nur ein vereinfachtes Messen der Remission zur Analyse von Materialzusammensetzungen, Verunreinigungen und Co-Dotierungen, sondern eröffnet zudem über Monte-Carlo Simulationen, kombiniert mit der Kubelka-Munk Theorie und der Mie Streuung, auch den Zugang zu dem ansonsten experimentell unzugänglichen Absorptionskoeffizienten von nicht-transluzenten Proben. Die präsentierten Mess- und Simulationsergebnisse an Pulvertabletten aus Rutil-Titandioxid (TiO2) und Cer-dotierten Yttrium Aluminium Granat (YAG:Ce3+) sind mit den bisherigen in der Literatur vorliegenden Ergebnissen konsistent oder zumindest vergleichbar. Auch lassen sich nach Modifikation der Kubelka-Munk Funktion die Bandkanten-Energien Eg der mikro- und nanokristallinen Pulverproben mittels so genannter Tauc Plots verifizieren. Basierend auf einer starken Temperatur- und Konzentrationsabhängigkeit lassen sich die Emissionsspektren der oben genannten YAG:Ce3+-Leuchtstoffe aufgrund von Überlappung oder Verschiebung der energetischen Grundniveaus 2F5/2 und 2F7/2 variieren (s. Kapitel 3). Während sich bei Tieftemperaturen um 19K die doppelbandige Natur der Leuchtstoffe zeigt, verbreitern sich die Emissionsbanden bei Raumtemperatur zu einer Einzelbande, womit eine spektral sehr breite Fluoreszenz einhergeht. Mathematische Entfaltungen dieser Spektren zeigen jeweils den prozentualen Beitrag der Relaxation aus dem untersten angeregten Zustand 5d1 in einen der beiden Grundzustände 2F5/2 und 2F7/2 und ebenso den Einfluss der Temperatur und Cer-Konzentration. Tatsächlich führen die experimentellen Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zu der Erkenntnis, dass eine der vier untersuchten YAG:Ce3+-Proben eine erhöhte Cer-Konzentration aufweisen muss. Anders als bei den schwach konzentrierten YAG:Ce3+-Proben ist die spektrale Doppelbande des stark konzentrierten Leuchtstoffs selbst bei 19K nur zu erahnen, während der Beitrag des 5d1 --> 2F7/2 Übergangs auf die Gesamtfluoreszenz retrograd zum 5d1 --> 2F5/2 Übergang mit steigender Temperatur sogar abnimmt. Im direkten Anschluss an die spektrale Vermessung der Proben folgen zeitaufgelöste Lebensdauermessungen zur Bestimmung der Nachleuchtdauern dieser Leuchtstoffe mittels Pikosekunden-Laserpulsen (ps-Pulse) (s. Kapitel 3.3). Auch hier stellen sich Unterschiede zwischen den genannten YAG:Ce3+-Proben heraus und untermauern erneut die Annahme unterschiedlicher Cer-Konzentrationen: Während die Nachleuchtdauer der niedrig konzentrierten Leuchtstoffe von der Temperatur nahezu unberührt bleibt, zeigt sich eine bemerkenswerte Temperaturabhängigkeit des 5d1 --> 2F5/2 Übergangs beim YAG:Ce3+ mit hohem Cer-Gehalt. Auf Basis sämtlicher experimenteller Erkenntnisse und einer ausgiebigen Literaturrecherche kann schließlich eine Fremddotierung der Leuchtstoff-Proben nahezu vollständig ausgeschlossen und ein Energieschema für die vorliegenden YAG:Ce3+-Leuchtstoffe mit den wichtigsten optischen Übergängen erstellt werden. In Hinblick auf potentielle holographische Applikationen wie der optischen Datenspeicherung oder Echtzeit-Holographie erweisen sich die in Polydimethylsiloxan eingebetteten photoschaltbaren Ruthenium-Sulfoxide aufgrund der äußerst geringen Beugungseffizienz von < 10−2 als nicht pragmatisch für die Praxis (s. Kapitel 4). Vergleichbare photoschaltbare Materialien, wie zum Beispiel Natriumnitrosylprussiat, erreichen hingegen Effizienzen von bis zu 100 %. Dennoch zeichnen sich die in Publikation 2 (s. Anhang A.2) vorgestellten Resultate an OSO-PDMS durch ihre äußerst hohe Qualität aus. Sowohl die dynamische Hologramm-Entstehung als auch die Rocking-Kurve folgen den physikalischen Theorien einwandfrei und lassen sich mit den bekannten mathematischen Anpassungen exakt wiedergeben, womit sich entsprechend intrinsische Größen ableiten lassen. Zudem beeindruckt der experimentelle Aufbau mit der präzisen Messung der oftmals nicht detektierbaren Nebenmaxima der gezeigten Rocking-Kurve sowie des Winkel-Multiplexings. Bemerkenswert ist außerdem aus physikalischer Sicht der immense Unterschied zwischen cw- und fs-Holographie. Hier deuten sich nichtlineare Effekte an, die zu der Erkenntnis führen, dass sich die bekannten Theorien mit cw-Lasern nicht ohne Weiteres deckungsgleich auf die Holographie mit ultrakurzen Laserpulsen anwenden lassen. Ein möglicher Erklärungsansatz ist in Kapitel 4.1 beschrieben. Einen praktischen Zweck zur Nutzung nichtlinearer Effekte erfüllt die vorgestellte Messmethode zur Unterscheidung polarer und nicht-polarer Materialien mittels intensiver fs- Puls-Anregung von sogenannten harmonischen (Upconversion-)Nanopartikeln (s. Kapitel 5). Denn anders als die zu Beginn behandelten Leuchtstoffe, weisen die harmonischen Nanopartikel eine starke Anti-Stokes Verschiebung durch Frequenzkonversion zweier oder dreier Photonen zu einem energiereicheren (kurzwelligen) Photon auf. Diese als SHG (second harmonic generation) und THG (third harmonic generation) bekannte Lichtemission wird spektral vermessen, wobei die zu Beginn der Arbeit beschriebenen linearen diffusen Reflektanzmessungen den zu erwartenden Spektralbereich ohne nennenswerte Absorption eingrenzen. Die eigens definierte Gütezahl fR, bestehend aus dem integrierten SHG- und THG-Emissionsspektrum einer Probe, kategorisiert dann die polare (fR > 1) oder nicht-polare (fR << 1) Natur des Materials.