Cette thèse s'articule autour de développements méthodologiques sur l'évaluation théorique des énergies quantiques et relativistes d'état électroniquement excité d'atome ou de molécule. La méthode basée sur la fonction d'onde "Coupled Cluster" (CC) est à l'heure actuelle, une des méthodes les plus précise pour calculer ces états pour les systèmes à N-corps. L'implémentation présentée est basée sur un Hamiltonien relativiste à N-corps: Dirac-Coulomb à 4 composantes et une fonction d'onde "Coupled Cluster" au rang d'excitation arbitraire. Les états excités sont évalués via la théorie de la réponse linéaire, en diagonalisant la matrice Jacobienne Coupled Cluster. L'accent des travaux se porte sur l'évaluation de ses éléments en seconde quantification via un nouvel algorithme basé sur les commutateurs, et sur son adaptation au formalisme relativiste de Dirac à 4 composantes. Enfin, des applications du code à des molécules diatomiques non triviales seront présentées.

Cette thèse se propose d'explorer les mérites d'une famille d'approches de simulation quantique ab initio, les théories de perturbation à N-corps, pour l'exploration des propriétés électroniques et optiques de systèmes organiques. Nous avons étudié en particulier l'approximation dite de GW et l'équation de Bethe-Salpeter, très largement utilisées dès les années soixante pour les semiconducteurs de volume, mais dont l'utilisation pour les systèmes organiques moléculaires est très limitée. L'étude de quelques cas d'intérêt pour le photovoltaïque organique, et en particulier de petites molécules pour lesquelles sont disponibles des données expérimentales ou des résultats issus d'approches de chimie quantique, nous ont permis de valider ces approches issues de la physique du solide.Ce doctorat s'inscrit dans le cadre du développement d'un outil de simulation quantique spécifique (le projet FIESTA) dont l'objectif est de combiner les formalismes GW et Bethe-Salpeter avec les techniques de la chimie quantique, c'est-à-dire en particulier l'utilisation de bases localisées analytiques (bases gaussiennes) et des approches de type «résolution de l'identité» pour le traitement des intégrales Coulombiennes. Ce code est aujourd'hui massivement parallélisé, permettant, au delà des études de validation présentées dans ce travail de thèse, l'étude de systèmes complexes comprenant plusieurs centaines d'atomes. En cours de développement, l'incorporation d'approches hybrides combinant mécanique quantique et écrantage à longue portée par des approches modèles de milieu polarisable m'a permis d'une part de me familiariser avec le code et le développement méthodologique, et permet d'autre part d'envisager l'étude de systèmes réalistes en couplage avec leur environnement.Le manuscrit s‘ouvre sur une introduction au photovoltaïque organique afin de mettre en lumière les questionnements spécifiques qui requièrent le développement de nouveaux outils théoriques à la fois fiables en terme de précision et suffisamment efficaces pour traiter des systèmes de grande taille. Le premier chapitre est d'ordre méthodologique et rappelle les fondements des techniques ab initio de type champ-moyen (Hartree, Hartree-Fock et théorie de la fonctionnelle de la densité). En partant des principes de la photoémission, les théories de perturbation à N-corps et la notion de quasi-particule sont ensuite introduites, conduisant aux équations de Hedin et aux approximations GW et COHSEX. De même, à partir de la compréhension d'une expérience d'optique, le traitement des interactions électron-trou est présenté, menant à l'équation de Bethe-Salpeter. Le chapitre 2 introduit brièvement les spécificités techniques liées à l'implémentation des formalismes GW et Bethe-Salpeter. Les propriétés analytiques des bases gaussiennes et les principes mathématiques derrière les techniques de type «résolution de l'identité» et «déformation de contour», sont brièvement décrites. Le troisième chapitre présente les résultats scientifiques obtenus durant cette thèse. Le cas paradigmatique d'un polypeptide model nous permettra de discuter des spécificités de l'approche GW appliquée à des systèmes moléculaires afin d'obtenir des énergies de quasiparticule de bonne qualité. De même, l'utilisation de l'équation de Bethe-Salpeter pour l'obtention du spectre optique de ce système sera présentée, ainsi que le cas d'une famille de colorants d'importance pour les cellules de Graetzel (les coumarines). Finalement, nous explorons dans le cas du fullerène C60 et du graphène le calcul des termes de couplage électron-phonon dans le cadre de l'approche GW, c'est-à-dire au delà des approches standards de type théorie de la fonctionnelle de la densité. Notre étude vise à vérifier si une approximation statique et à écrantage constant au premier ordre permet de garder la qualité des résultats GW pour un coût numérique réduit. Après la conclusion, les appendices donnent le détail de certaines dérivations. / The present thesis aims at exploring the properties and merits of the ab initio Green's function many-body perturbation theory (MBPT) GW and Bethe-Salpeter formalisms, in order to provide a well-grounded and accurate description of the electronic and optical properties of condensed matter systems. While these approaches have been developed for extended inorganic semiconductors and extensively tested on this class of systems since the 60 s, the present work wants to assess their quality for gas phase organic molecules, where systematic studies still remain scarce. By means of small isolated study case molecules, we want to progress in the development of a theoretical framework, allowing an accurate description of complex organic systems of interest for organic photovoltaic devices. This represents the main motivation of this scientific project and we profit here from the wealth of experimental or high-level quantum chemistry reference data, which is available for these small, but paradigmatic study cases.This doctoral thesis came along with the development of a specific tool, the FIESTA package, which is a Gaussian basis implementation of the GW and Bethe-Salpeter formalisms applying resolution of the identity techniques with auxiliary bases and a contour deformation approach to dynamical correlations. Initially conceived as a serial GW code, with limited basis sets and functionalities, the code is now massively parallel and includes the Bethe-Salpeter formalism. The capacity to perform calculations on several hundreds of atoms to moderate costs clearly paves the way to enlarge our studies from simple model molecules to more realistic organic systems. An ongoing project related to the development of discrete polarizable models accounting for the molecular environment allowed me further to become more familiar with the actual implementation and code structure.The manuscript at hand is organized as follows. In an introductory chapter, we briefly present the basic mechanisms characterizing organic solar cells, accentuating the properties which seek for an accurate theoretical description in order to provide some insight into the factors determining solar cell efficiencies. The first chapter of the main part is methodological, including a discussion of the principle features and approximations behind standard mean-field techniques (Hartree, Hartree-Fock, density functional theory). Starting from a description of photoemission experiments, the MBPT and quasiparticle ideas are introduced, leading to the so-called Hedin's equations, the GW method and the COHSEX approach. In order to properly describe optical experiments, electron-hole interactions are included on top of the description of inter-electronic correlations. In this context, the Bethe-Salpeter formalism is introduced, along with an excursus on time-dependent density functional theory. Chapter 2 briefly presents the technical specifications of the GW and Bethe-Salpeter implementation in the FIESTA package. The properties of Gaussian basis sets, the ideas behind the resolution of the identity techniques and finally the contour deformation approach to dynamical correlations are discussed. The third chapter deals with the results obtained during this doctoral thesis. On the electronic structure level, a recent study on a paradigmatic dipeptide molecule will be presented. Further, also its optical properties will be explored, together with an in-depth discussion of charge-transfer excitations in a family of coumarin molecules. Finally, by means of the Buckminster fullerene C60 and the two-dimensional semi-metal graphene, we will analyze the reliability of two many-body formalisms, the so-called static COHSEX and constant-screening approximation, for an efficient calculation of electron-phonon interactions in organic systems at the MBPT level. After a short conclusion, the Appendix containing details and derivations of the formalisms presented before closes this work.

Cette thèse est consacrée à l'étude mathématique de deux systèmes quantiques décrits par des modèles non linéaires : le polaron anisotrope et les électrons d'un cristal périodique. Après avoir prouvé l'existence de minimiseurs, nous nous intéressons à la question de l'unicité pour chacun des deux modèles. Dans une première partie, nous montrons l'unicité du minimiseur et sa non-dégénérescence pour le polaron décrit par l'équation de Choquard--Pekar anisotrope, sous la condition que la matrice diélectrique du milieu est presque isotrope. Dans le cas d'une forte anisotropie, nous laissons la question de l'unicité en suspens mais caractérisons précisément les symétries pouvant être dégénérées. Dans une seconde partie, nous étudions les électrons d'un cristal dans le modèle de Thomas--Fermi--Dirac--Von~Weizsäcker périodique, en faisant varier le paramètre devant le terme de Dirac. Nous montrons l'unicité et la non-dégénérescence du minimiseur lorsque ce paramètre est suffisamment petit et mettons en évidence une brisure de symétrie lorsque celui-ci est grand. / This thesis is devoted to the mathematical study of two quantum systems described by nonlinear models: the anisotropic polaron and the electrons in a periodic crystal. We first prove the existence of minimizers, and then discuss the question of uniqueness for both problems. In the first part, we show the uniqueness and nondegeneracy of the minimizer for the polaron, described by the Choquard--Pekar anisotropic equation, assuming that the dielectric matrix of the medium is almost isotropic. In the strong anisotropic setting, we leave the question of uniqueness open but identify the symmetry that can possibly be degenerate. In the second part, we study the electrons of a crystal in the periodic Thomas--Fermi--Dirac--Von~Weizsäcker model, varying the parameter in front of the Dirac term. We show uniqueness and nondegeneracy of the minimizer when this parameter is small enough et prove the occurrence of symmetry breaking when it is large.

Mon travail de thèse se concentre sur l'étude, à l'aide de techniques numériques, de systèmes de fermions et bosons fortement corrélés. J'étudie Hamiltoniens de bosons sur réseau avec interactions à portée étendue, avant un intérêt pour expériences concernant atomes en états Rydberg-dressed, par moyen de simulations Path Integral Monte Carlo. Mon résultat principal est la démonstration d'un état de superverre en absence de sources de frustration dans le système.J'étudie également la modèle t-J fermionique avec deux trous par moyen de simulationsVariational Monte Carlo avec l’ansatz Entangled Plaquette States (EPS). Mon étude est fondamental en la perspective d'appliquer l'ansatz EPS à autres systèmes fermioniques, d’intérêt pour la supraconductivité à haute temperature, dont le comportement n'a pas encore été déterminé. Finalement, je présente mon travail sur une implémentation de l'algorithme Diagrammatic Monte Carlo. / The focus of my thesis is the investigation, via numerical approaches, of strongly correlated models of bosons and fermions. I study bosonic lattice Hamiltonians with extended--range interactions, of interest for experiments with cold Rydberg-dressed atoms, via Path Integral MonteCarlo simulations. My main result is the demonstration of a superglass in the absence of frustration sources in the system. I also study the fermionic $t-J$ model in the presence of two holes via Variational Monte Carlo with the Entangled Plaquette States Ansatz. My study is foundational to the extension of this approach to other fermionic systems, of interest for high temperature superconductivity, where the physical picture is still under debate (such as, e.g., the $t-J$ model in the case of finite hole concentration). Finally, I discuss my work on an implementation of the Diagrammatic Monte Carlo algorithm.

Dans cette thèse, nous avons étudié expérimentalement les propriétés physiques des fermions ultra-froids grâce à une machine conçue pour refroidir un mélange fermionique de 6Li et 40K. Après une courte description concernant la construction de l'expérience et quelques améliorations que j'ai implémentées pendant ma thèse (telles que la désorption atomique par lumière ultraviolette dans le 2D-MOT), l'exposé se concentre sur deux observations principales de l'origine fermionique des gaz de potassium et de lithium.La première partie présente la quasithermalization du 6Li dans un potentiel quadrupolaire, créé par un piège magnétique. Malgré l'absence de collisions dans un gaz fermionique polarisé en dessous d'une température donnée, nous observons une redistribution d'énergie dans l'ensemble statistique après une excitation dans le piège linéaire. Une étude expérimentale détaillée ainsi qu'une analyse théorique du phénomène sont présentées. De plus, une transformation canonique de l'hamiltonien du système permet la description de particules sans masses dans un piège harmonique. Les résultats expérimentaux du système réel (gaz 6Li dans un potentiel quadrupolaire) sont donc réinterprétés pour décrire ces particules non massiques, difficiles à observer. Un développement supplémentaire de notre système expérimental permet également la réalisation d'un couplage spin-orbite non-abélien dans le gaz fermionique sans interactions.Dans la deuxième partie, on décrit la réalisation d'un gaz dégénéré de 40K à l'aide du refroidissement évaporatif. Une succession d'étapes d'évaporation, utilisant différentes technologies de piégeage, nous permet d'obtenir 1.5e5 atomes dans l'état fondamental à une température de 62nK, température équivalente à 17% de la température de Fermi. / In this thesis we investigate experimentally the physics of a cold fermionic mixture consisting of 6Li and 40K. After a short description of the experimental apparatus and of a few technical particularities implemented during my PhD, for example the light-induced atomic desorption in the 2D-MOT by UV-light, we focus on two main observations of the fermionic nature of the gas.The first part describes the quasithermalization of 6Li in a magnetic quadrupole potential. Even though collisions are absent in a spin-polarized fermionic gas below a given temperature, the statistical ensemble undergoes energy redistribution after an excitation within the linear potential. We present an extensive experimental study as well as a comprehensive theoretical analysis. Moreover, the studied Hamiltonian can be canonically mapped onto a system of massless, harmonically trapped particles and the previously developed results are re-interpreted in order to describe this experimentally inaccessible system. A further development of the realized experiment allows even for the implementation of spin-orbit coupling in a gas of non-interacting fermions.In the second part, we describe the evaporative cooling of 40K to quantum degeneracy. Through different evaporative cooling stages we reach with a final number of 1.5e5 atoms in the ground-state a temperature of 62nK, which corresponds to 17% of the Fermi temperature.

Cette thèse présente trois aspects centrés autour de la QRPA (Quasiparticle Random Phase Approximation).Le premier consiste en l'utilisation d'un code à symétrie axiale pour confronter des données calculéesà des résultats expérimentaux, et pour alimenter un code microscopique de réactions. Cette étapeest l'occasion d'analyser la spectroscopie du noyau à basse énergie (quelques dizaines de MeV), etplus spécifiquement (mais pas uniquement) la chaîne isotopique de l'étain (Z=50). Le second facetterepose sur l'amélioration d'un formalisme de calcul des opérateurs de transitions éléctromagnétiquesmultipolaires, et d'une méthode de généralisation du calcul de ces opérateurs permettant de faciliterla programmation en uniformisant le code pour les différentes multipolarités. Finalement, afin dedépasser la contrainte de la symétrie axiale, un nouveau code de calcul en symétrie triaxiale a étédéveloppé. Ses caractéristiques et son développement sont présentés, suivis des premiers résultatsdus à son exploitation. / This thesis presents three aspects centered around the QRPA (Quasiparticle Random Phase Approximation).The first consists in the use of an axial code to confront computed data with experimental results andto feed a microscopic reaction code. This step is a chance to analyse low-energy spectroscopy (fewtens of MeV) of some nuclei, and more precisely (but not exclusively) the tin isotopic chain (Z=50).The second one relies on the improvement of the formalism to calculate multipolar electromagnetictransition operators, and a method to consolidate the computation of these operators, allowing toease the programming by unifying the code for different multipolarities. Finally, in order to overcomethe axial symmetry constraint, a new triaxial code has been developed. Its assets and developmentare presented, followed by the first batch of results.

À l’heure actuelle, l’interaction entre nucléons est décrite par une théorie effective des champs chiraux. Dans ce cadre théorique, les contributions aux observables nucléaires sont organisées en suite d’importance décroissante. En particulier, le calcul de la contribution principale nécessite de résoudre exactement l’équation de Schrödinger pour un certain Hamiltonien. Une description alternative de l’interaction nucléaire, dite théorie effective des champs sans pion, considère uniquement des nucléons comme degrés de liberté et mène à la même nécessité d’une résolution exacte de l’équation de Schrödinger. En pratique, de tels calculs sont irréalistes, même numériquement, pour des observables à N corps dès que N >> 10. Par conséquent, des approximations supplémentaires doivent être développées. Dans cette thèse, des approximations non-perturbatives basées sur des fonctions de Green auto-cohérentes (SCGF) ainsi que des approximations basées sur des théories des perturbations à N corps (MBPT) sont considérées dans le cadre de la théorie effective des champs sans pion. Le but de cette thèse est d’étudier l’invariance par le groupe de renormalisation d’observables à N corps calculées avec ces approximations supplémentaires. L’espoir étant de pouvoir ensuite étendre les conclusions tirées au cas de la théorie effective des champs chiraux. Dans le cas des approximations SCGF, l’analyse des résultats numériques produits avec un code à l’état de l’art révèle une instabilité critique amenant à des observables dépendant de la renormalisation. Un correctif est proposé et devra être implémenté avant tout futur calcul SCGF au sein de la théorie effective des champs sans pion. Cette étude révèle l’importance critique des approximations numériques sur l’invariance par le groupe de renormalisation des observables. Dans le cas des approximations perturbatives basées sur MBPT, une étude formelle ouvre la voie pour dériver, de manière systématique, une renormalisation adéquate pour un large ensemble d’approximation à N corps. / The current paradigm to describe the nuclear interaction is within the frame of Chiral Effective Field Theory (ₓEFT) which organizes contributions to observables in a serie of decreasing importance. It happens that the leading contribution already requires to solve exactly the Schrödinger equation with a particular Hamiltonian. The same requirement is at play in pionless EFT which considers only nucleonic degrees of freedom. Such calculations are numerically intractable for A-body observables with A >> 10. One must design an additional expansion and truncation for many-body observables. In this thesis, non-perturbative approximations on the basis self-consistent Green’s function (SCGF) and on many-body perturbation theory (MBPT) are considered together with a pionless EFT. The goal of the present thesis is to investigate, in such framework, the renormalization invariance of many-body observables computed in A-body sectors with A >> 10. Hopefully the lessons learnt can be extended to ₓEFT. Analysis of numerical calculations realized with a state-of-the-art SCGF code reveals a critical numerical approximation leading to renormalization dependent observables. A necessary fix is proposed and must be implemented before any calculations based on SCGF and EFT in the future. This emphasizes the criticality of numerical approximations for any calculation within a pionless EFT. At the same time, renormalization invariance of observables computed within MBPT is studied formally, opening the path to formulate the renormalization of a wide range of many-body truncation schemes in the future.

Les travaux présentés dans ce manuscrit de thèse portent sur la construction d'une nouvelle expérience d'atomes froids de strontium 84, depuis ses balbutiements jusqu'à l'obtention des pièges magnéto-optiques sur la raie large à 461 nm, puis sur la raie étroite à 689 nm.Les études menées avec cette expérience porteront sur la dynamique de relaxation de gaz quantiques placés initialement en situation hors-équilibre. Pour réaliser de telles expériences, un microscope à atomes sera mis en place prochainement et permettra de mesurer des fonctions de corrélations spatiales à partir de la répartition des atomes dans le piège optique bidimensionnel. C'est pourquoi, en parallèle du montage, des travaux ont été réalisés pour mettre au point un algorithme de reconstruction, indispensable au traitement des futures images obtenues par ce microscope. Ce manuscrit de thèse a pour objectif de détailler et justifier aussi précisément que possible les choix expérimentaux qui ont été effectués et de présenter le stade actuel d'avancement de l'algorithme de reconstruction d'images. Il reste encore quelques étapes de construction avant que le dispositif expérimental soit achevé: ajouter une chambre dans laquelle les mesures auront lieu, mettre en place le système d'imagerie et monter le système optique qui permettra de transporter les atomes entre les chambres à vide, les confiner dans un plan, d'effectuer la transition vers un condensat de Bose-Einstein et enfin les soumettre à un réseau optique bidimensionnel. / This manuscript presents the first steps of a new ultracold atoms experiment using strontium 84. The aim of this experiment is to study the relaxation dynamics of quantum gases initially prepared in an out-of-equilibrium state. This experiment will include a quantum gas microscope, allowing us to measure spatial correlation functions in two-dimensionnal systems. The current state of the construction allows us to generate both magneto-optical trap of strontium: along its wide transition at 461 nm and its narrow transition at 689 nm. Concurrently with the experimental setup, we carried out works on a reconstruction algorithm required for the future data processing of the microscope images. This manuscript details experimental aspects, justifying their choices, and presents the current state of work on the reconstruction algorithm. There are still steps to complete the experimental setup: add a chamber where we will make the measurements to the vaccuum system, set up the quantum gaz microscope and all the required optics to transport the atomic clouds between two vaccuum chambers, to reach Bose-Einstein condensation and to confine the atoms in two-dimensionnal optical traps.

Le noyau est par essence un système complexe, composé de fermions composites fortement corrélés, soumis à la fois aux interactions forte, faible et électromagnétique. La description de sa structure interne est un enjeu important de la physique moderne. Ainsi la manière qu'ont les nucléons de s'organiser au sein des noyaux atomiques est le reflet des corrélations auxquelles ils sont soumis. On comprend alors que la complexité des interactions inter-nucléoniques se traduit par une grande richesse de schémas selon lesquels les nucléons se distribuent dans les systèmes nucléaires. Le noyau révèle une structure délocalisée où les nucléons se répartissent de façon quasi-homogène dans le volume nucléaire. Mais il peut également présenter des sous-structures localisées, appelées clusters ou agrégats nucléaires. Ces travaux s’inscrivent dans le cadre des approches de type champ-moyen relativiste (RMF), permettant un traitement universel de la phénoménologie nucléaire. Dans un premier temps, nous exposerons les éléments de formalisme permettant la construction d’une telle approche en partant des interactions fondamentales qui sous-tendent la dynamique nucléonique au sein des noyaux. Néanmoins ce formalisme ne permet pas de rendre compte des propriétés expérimentales des observables nucléaires : une stricte approche de type champ-moyen, néglige de trop nombreuses classes de corrélations. Nous discuterons alors des méthodes existantes pour prendre en compte ces corrélations, de type particule-trou (déformation) ainsi que de type particules-particules (appariement). Dans un premier temps, une nouvelle méthode diagrammatique, permettant une approche perturbative des corrélations est proposée ainsi qu’une implémentation automatisée associée basée sur une théorie combinatoire. Ensuite, nous reviendrons à un traitement phénoménologique des corrélations particules-trous, pour nous focaliser sur l’impact des corrélations particules-particules. En premier lieu nous discuterons le phénomène de formation de paires nucléoniques en utilisant le langage de la théorie des graphes, langage permettant plusieurs simplifications formelles ainsi qu’une compréhension différentes de l’appariement. Les corrélations d’appariement seront tout d’abord prise en compte par une approche de type Hartree-Bogolioubov relativiste. Toutefois ce formalisme ne conservant pas le nombre de particules, nous présenterons une approche projective permettant de le restaurer. L’effet de cette restauration sur le système sera également étudié. Seront ensuite présentés les différentes implémentations et optimisations numériques, développées pendant cette thèse, pour un traitement général des déformations nucléaires. Munis de ces outils, nous reviendrons sur la formation d’agrégats nucléaires, les clusters, comme phénomène émergent issu de la prise en compte de certaines classes de corrélations. Tout d’abord des mesures de localisations et paramètres quantifiant la dispersion des fonctions d’ondes nucléoniques sont proposées, permettant d’analyser le noyau pour localiser et comprendre l’origine de l’agrégation. L’analyse de ces quantités est présentée et permet la première description unifiée de la formation de clusters aussi bien dans les noyaux légers (Néon, Magnésium) que dans les noyaux lourds émetteurs alpha (Polonium). L’émergence des clusters est ensuite décrite au travers du prisme des transitions de phases quantiques. Un paramètre d’ordre est exhibé ainsi que la caractérisation de ce phénomène en tant que transition de Mott. L’influence des corrélations d’appariement sur la formation de clusters est analysée et une étude précise des propriétés spatiales des paires de nucléons est menée pour plusieurs noyaux dans différentes régions de masses. Enfin une méthode de prise en compte de corrélations à 4-corps, dite de quartet est proposée pour tenter d’expliquer l’émergence des clusters en tant que préformation de particules alpha. / The atomic nucleus is intrinsically a complex system, composed of strongly correlated non-elementary fermions, sensitive to strong and electroweak interaction. The description of its internal structure is a major challenge of modern physics. In fact the complexity of the nucleon-nucleon interaction generates correlations which are responsible of the diversity of shapes that the nuclei can adopt. Indeed the nuclei can adopt either quasi-homogeneous shapes when nucleons are delocalized or shapes where spatially localized structure can emerge, namely nuclear clusters. This work is an extension of relativistic mean-fields approach (RMF), which allows an universal treatment of nuclear phenomenology. In a first time we will present the necessary formalism to construct such an approach starting with the fundamental interactions underlying nucleons dynamics within the nucleus. However this approach doesn't allow an accurate reproduction of experimental properties: a purely mean-field approach neglects to many correlations. Existing methods to treat both particle-hole (deformation), particle-particle (pairing) correlations will be discussed. First we will propose a new diagrammatic method, which take correlation into account in a perturbative way, the implementation of this approach using combinatory theory will be discussed. Then we will get back to a phenomenological treatment of particle-hole correlations, to focus on the impact of particle-particle. Formation of nucleonic pair will be discussed in the language of graph theory, allowing several formal simplifications and shed a different light on pairing. Pairing correlations will be at first treated using a relativistic Hartree-Bogolioubov approach. Nevertheless this formalism doesn't conserve particle number, and thus we will present a projective approach to restore it. The effect of this restoration will also be studied. Then to describe general nuclear deformation, several implementations and optimizations developed during this PhD will be presented. With this tools, clusterisation will be investigated as phenomenon emerging for certain class of correlations. Localization measure will be derived allowing a clearer understanding of cluster physics. The analysis of theses quantities makes possible a first unified description of cluster formation both for light nuclei (Neon) or for heavy alpha emitters (Polonium). Cluster emergence will be described as a quantum phase transition, an order parameter will be displayed and this formation will be characterized as a Mott transition. The influence of pairing correlations on cluster formation is studied and a detailed study of pairs spatial properties is performed for nuclei from several mass regions. Lastly a method allowing treatment of 4-body correlations (quartteting) is proposed to explain cluster emergence as alpha particle preformation.

Une bonne compréhension et une bonne capacité de prédiction de la section efficace de diffusion de neutron est essentielle à un grand nombre de technologies nucléaires, parmi lesquelles les réacteurs à fission. Pour les noyaux déformés, le calcul des observables de diffusion de nucléon pour la voie élastique et les premiers états excités de basse énergie requiert l'utilisation de calcul en voies couplées. Des potentiels optique et de transition phénoménologiques locaux sont le plus couramment utilisés dans les analyses par voies couplées, mais leur précision en dehors de leur domaine d'ajustement est imprévisible. Des approches microscopiques sont en cours de développement pour augmenter les capacités prédictives et résoudre les problèmes d'extrapolation. Un potentiel obtenu microscopiquement est non local, et de récentes études ont souligné l'importance de traiter explicitement cette non localité sans passer par une procédure de localisation. Notre but dans ce travail est d'étudier dans une approche microscopique, sans paramètre ajustable, l'impact de la non localité des potentiels sur les observables de diffusion de nucléon sur noyau cible. Pour ce faire, nous étudions la diffusion de neutron avec la matrice G de Melbourne qui représente l'interaction entre le projectile et un nucléon de la cible, et nous utilisons la RPA pour décrire la structure de la cible dans le cadre de nos premières applications sur le ⁹⁰Zr. Pour pouvoir étudier aussi des noyaux déformés, nous menons notre étude dans le cadre des voies couplées. La première partie de ce document contient la dérivation, faite dans un cadre unique et cohérent, des équations couplées pour la diffusion de nucléons et des potentiels microscopiques obtenues avec la matrice G de Melbourne et une description de la cible via la RPA. La deuxième partie est dédiée à la présentation des codes que nous avons développés durant ce projet de thèse : MINOLOP pour le calcul de potentiels microscopiques à partir de la matrice G de Melbourne et d'informations de structure données sous la forme d'une densité à 1 corps, et ECANOL pour la résolution des équations en voies couplées avec des potentiels non locaux en entrée. Enfin, nous présentons nos premières applications basées sur ces deux codes : l'étude d'émission de pré-équilibre due à des excitations à 2 phonons dans le ⁹⁰Zr. / A good understanding and prediction capacity of neutron scattering cross sections is crucial to many nuclear technologies, among which all kinds of reactors based on fission process. For deformed nuclei, the computation of scattering observables for the elastic channel and the first, low-lying excited states requires coupled channel calculations. Local, phenomenological optical and macroscopic transition potentials are the most commonly used in coupled channel analyses, but their accuracy outside of their fitting range remains unpredictable. Microscopic approaches are being developed in order to improve prediction power and solve the extrapolation issue. Potentials obtained microscopically are nonlocal, and recent studies have emphasized the importance of treating explicitly this nonlocality, without using a localization procedure. Our goal in the present work is to study in a quantum framework with no adjustable parameter, the impact of the nonlocality of potentials on scattering observables of nucleon-nucleus reactions. To achieve this we study neutron scattering with the Melbourne G matrix, which represents the interaction between the projectile and one nucleon of the target, and we describe the target’s structure using the RPA for our first applications to ⁹⁰Zr. In order to be able to study also deformed nuclei, we do our study in the coupled channel framework. The first part of this paper is dedicated to the derivation in a unique, consistent scope of coupled equations for nucleon-nucleus scattering and of the potentials obtained with the Melbourne G matrix and RPA structure input. Secondly, we describe the codes which we wrote during this Ph.D. project: MINOLOP for the computation of microscopic potentials using the Melbourne G matrix and structure inputs given in terms of a 1-body density, and ECANOL for the resolution of coupled channel equations using nonlocal potentials as input. Eventually, we present our first applications using these two codes to study pre-equilibrium emissions due to 2-phonon excitations in ⁹⁰Zr.