Ma thèse concerne le développent de systèmes ultra compactes auto-alignés et à faible coût intégréssur fibre optique monomode pour la collection fibrée de la luminescence locale. Dans un premiertemps, un axicon fibré auto-aligné (AXIGRIN) est proposé permettant de fournir la première imagerierésolue ultra-compacte fibrée de quantum dots PbS infrarouges. Ensuite, la première nano-imagerie(système entièrement fibrée) de quantum dots PbS uniques est réalisée à l’aide d’une nano-antenneà ouverture bowtie intégrée sur pointe fibrée. Enfin, le concept d’≪antenne cornet≫ nano-optiqueest proposé pour le couplage direct et efficace de la luminescence excitée par rayons X à une fibreoptique, dans le but de générer les premiers capteurs et dosimètres fibrés à rayons X. / My thesis is devoted to develop ultra-compact, plug-and-play and low-cost single-mode optical fibersystems for in-fiber luminescence collection. First, a new fiber self-aligned axicon is proposed toprovide the first resolved infrared fluorescence imaging of PbS quantum dots in far field. Then,all-fiber near-field imaging of single PbS quantum dots is achieved by double resonance bowtienano-aperture antenna (BNA) with nanometer resolution. Finally, the concept of fiber nano-opticalhorn antenna is proposed for in-fiber X-ray excited luminescence out-coupling, with the purpose ofgenerating the first generation of fiber X-ray sensors and dosimeters

L'utilisation de la microscopie de champ proche optique SNOM reste très limitée dû aux difficultés de mise en œuvre instrumentale. La sonde de champ proche est le cœur du microscope et la maîtrise de son utilisation (suppression d'un certain nombre de réglages optiques) constitue la clé technique de l'accès de cette méthode à un plus grand nombre d'utilisateurs. Ces travaux de thèse s'effectuent dans le contexte d'un projet qui consiste à réaliser la preuve de concept d'une sonde novatrice en matériau hybride organique/minéral, de type levier, intégrant une fonction optique. Dans la première partie, une étude bibliographique retrace l'historique des microscopies et donne le principe du champ proche optique. Ensuite, les différentes sondes commerciales de type fibre optique ou cantilever, à ouverture ou sans ouverture, ou autre, leurs avantages et inconvénients, leurs techniques de fabrication et les principaux matériaux utilisés sont présentés. En se basant sur cette étude bibliographique, on propose une nouvelle sonde à pointe pleine en matériau hybride qui associe les avantages de chaque type de sonde. Les raisons du choix du matériau hybride comme matériau de base de la sonde et ses caractéristiques sont aussi présentées dans cette partie. Dans une deuxième partie on détaille le procédé de fabrication du matériau (synthèse) ainsi que le rôle des différentes étapes dans ce procédé et les changements réalisées suite à des modifications des paramètres de la synthèse. Une caractérisation de ce matériau est aussi réalisée dans cette partie en mesurant son indice de réfraction et son module d'Young. La troisième partie est consacrée à la détermination des dimensions de la sonde qui permettent de maximiser le transfert de puissance optique en émission et réception. Ceci est fait en se basant sur une étude plus théorique au travers de simulations. L'effet de plusieurs paramètres sur la propagation de la lumière dans la sonde est étudié (longueur, largeur, épaisseur et raideur du levier ainsi qu'ouverture à l'extrémité de la pointe). La quatrième partie est dédié à la réalisation des sondes "micropoutres sol-gel" et aux caractérisations mécaniques et optiques associées. Elle présente le procédé de fabrication optimisé de sondes optiques couplant la définition des sondes par méthode de masquage et leur libération par gravure réactive ionique et gravure au fluorure de xénon "DRIE + XeF2". A partir de ce procédé, des guides d'ondes optiques ont été réalisés et caractérisés permettant la détermination des pertes optiques et donc du coefficient d'absorption du matériau hybride développé. La conclusion présente les perspectives ouvertes et en cours de ce travail dans le cadre d'un projet plus global. . / .The use of near-field optical microscopy SNOM is still very limited due to difficulties in instrumental work. The probe is the heart of the microscope and control its use (removal of optical settings number) is the technique key to access this method to a larger number of users. This thesis work is realized in the context of a project to achieve a concept proof for an innovative probe organic / inorganic hybrid material, lever type, incorporating an optical function. In the first part, the history of microscopy and the principle of the optical near field are described in a literature study. Then, the various commercial probes of optical fiber or cantilever type, with aperture or apertureless, or otherwise, their advantages and disadvantages, their manufacturing techniques and the main materials used are presented. Based on this literature study, we propose a new probe full tip hybrid material that combines the advantages of each type of probe. The choice reasons of the hybrid material as base material of the probe and its characteristics are also presented in this part. In the second part we detail the manufacturing process of the material (synthesis) as well as each step role in this process and changes made in response to changes in the synthesis parameters. Characterization of this material is also carried out in this part by measuring its refractive index and its Young's modulus. The third part is devoted to the determination of the probe dimensions to maximize the optical transmission and collection power based on a theoretical study through simulations. Several parameters effect on the light propagation in the probe is also studied (length, width, thickness and stiffness of the lever and aperture towards the end of the tip). The fourth part is dedicated to the probe achievement in hybrid material and associated mechanical and optical characterizations. It presents the manufacturing optimized process of optical probes coupling masking defining method probes and releasing method by reactive ion etching and etching xenon fluoride "DRIE + XeF2". Using this process, optical waveguides were realized and characterized for the determination of optical losses and therefore the absorption coefficient of the developed hybrid material. The conclusion presents open perspectives as part of a larger project.

Recently, the fundamental and nanoscale understanding of complex phenomena in materials research and the life sciences, witnessed considerable progress. However, elucidating the underlying mechanisms, governed by entangled degrees of freedom such as lattice, spin, orbit, and charge for solids or conformation, electric potentials, and ligands for proteins, has remained challenging. Techniques that allow for distinguishing between different contributions to these processes are hence urgently required. In this paper we demonstrate the application of scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM) as a novel type of nano-probe for tracking transient states of matter. We introduce a sideband-demodulation technique that allows for probing exclusively the stimuli-induced change of near-field optical properties. We exemplify this development by inspecting the decay of an electron-hole plasma generated in SiGe thin films through near-infrared laser pulses. Our approach can universally be applied to optically track ultrafast/-slow processes over the whole spectral range from UV to THz frequencies.

Fotonická krystalická vlákna (PCF) představují slibný nástroj pro spojení technik známých z mikroskopie rastrovací sondou, elektronové mikroskopie a systémů pro vstřikování plynu. Přivedení světla a přenos pracovního plynu současně do blízkosti vzorku umístěného uvnitř elektronového mikroskopu přináší nové možnosti experimentů. PCF by mohly být použity nejen k charakterizaci nebo modifikaci struktur na mikroskopické úrovni, ale také k jejich výrobě. Tato práce se zabývá výzkumem literárních zdrojů s tématikou fotonických krystalů s důrazem na PCF. Leptání PCF pomocí kyseliny fluorovodíkové bez poškození jejich vnitřní struktury je experimentálně studováno s velkou precizností. Optické vlastnosti závislé na geometrii PCF jsou testovány pro různé modifikace PCF. Dále se práce zabývá spojením PCF s mikroskopií atomárních sil a následnou integrací do elektronového mikroskopu.

Surface polaritons, i.e., collective oscillations of the surface charges, strongly influence the optical response at the micro- and nanoscale and have to be accounted for in modern nanotechnology. Within this thesis, certain basic phenomena involving surface polaritons are investigated by means of the semianalytical multiple-multipole (MMP) method. The results are compared to experiments. In the first part, the surface plasmon resonance (SPR) of metal nanoparticles is analyzed. This resonant collective oscillation of the free electrons in a metallic nanoparticle leads to an enhancement and confinement of the local electric field at optical frequencies. The local electric field can be further increased by tailoring the shape of the particle or by using near-field-interacting dimers or trimers of gold nanospheres. The hot spots found under such conditions increase the sensitivity of surface-enhanced Raman scattering by several orders of magnitude and simultaneously reduce the probed volume, thereby providing single-molecule sensitivity. The sub-wavelength-confined strong electromagnetic field associated with a SPR provides the basis for scattering-type near-field optical microscopy or tip-enhanced Raman spectroscopy, where the metal particle serves as a probe that is scanned laterally in the vicinity of a substrate. The presence of the latter causes a characteristic shift of the SPR towards lower frequencies. This effect originates in the near-field interaction of the surface charges on the objects. Furthermore, the excitation of higher-order modes becomes possible in case of an excitation by a strongly inhomogeneous wave, such as an evanescent wave. These modes may significantly contribute to the near field but have only very little influence on the far-field signature. Instead of using resonant probes, one may place a nonresonant probe in the vicinity of a substrate having a high density of electromagnetic surface states. This also produces a resonance of the light scattering by the system. Especially polar crystals, such as the investigated silicon carbide, feature such a high density of surface phonon polariton states in the mid-infrared spectral region, which can be excited due to the near-field interaction with a polarized particle. Thereby, a resonance is created leading to a strong increase of the electric field at the interface. In the second part of the thesis, special emphasis is put on surface plasmon polaritons (SPPs). Such propagating surface waves can be excited directly by plane waves only at patterned interfaces. This process is studied for the case of a groove. The groove breaks the translational invariance, so that the SPPs can be launched locally at the edges of the groove. Additionally, the mode(s) inside the groove are excited. These modes can basically be understood as metal-insulator-metal cavity modes. Their dispersion strongly depends on the groove width. The cavity behavior caused by the finite depth provides another degree of freedom for optimizing the SPP excitation by plane waves. Thin metallic films deposited on glass offer two different SPP waveguide modes, each of which can be addressed preferentially by a proper choice of the width of the groove. The reflection, transmission, scattering, and the conversion of the modes at discontinuities such as edges, steps, barriers, and grooves can be controlled by appropriately designing the geometry at the nanoscale. Furthermore, the excitation of SPPs at single and multiple slits in thin-film metal waveguides on glass and their propagation and scattering is shown by scanning near-field optical experiments. Such waveguide structures offer a means for transporting light in a confined way. Especially triangularly shaped waveguides can be used to guide light in sub-wavelength spaces. / Die Wechselwirkung von elektromagnetischer Strahlung mit subwellenlängenkleinen Teilchen bzw. Oberflächenstrukturen ermöglicht nicht nur eine Miniaturisierung optischer Geräte, sondern erlaubt sehr interessante Anwendungen, beispielsweise in der Sensorik und Nahfeldoptik. In der vorliegenden Arbeit werden die zu Grunde liegenden Effekte im Rahmen der klassischen Elektrodynamik mit Hilfe der semianalytischen Methode der multiplen Multipole (MMP) analysiert, und die Ergebnisse werden mit Experimenten verglichen. Im ersten Teil werden Oberflächenplasmonenresonanzen (engl. surface plasmon resonance - SPR) einzelner und wechselwirkender Metallteilchen untersucht. Die dabei auftretende resonante kollektive Schwingung der freien Elektronen des Partikels bewirkt eine deutliche Erhöhung und Lokalisierung des elektromagnetischen Feldes in seiner Umgebung. Die spektrale Position und die Stärke der SPR eines Nanoteilchens, die von dessen geometrischer Form, Permittivität und Umgebung abhängen, können nur im Grenzfall sehr kleiner Teilchen elektrostatisch beschrieben werden, wohingegen der verwendete semianalytische MMP-Ansatz weitaus flexibler ist und insbesondere auch auf größere Partikel, Teilchen mit komplizierterer Form bzw. Ensembles von Partikeln anwendbar ist. Die betrachteten einzelnen kleinen (< Wellenlänge) Goldkügelchen und Silberellipsoide besitzen eine stark ausgeprägte SPR im sichtbaren optischen Bereich. Diese ist auf eine dipolartige Polarisierung des Teilchens zurückzuführen. Höhere Moden der Polarisation können entweder als Folge von Retardierungseffekten an größeren (mit der Wellenlänge vergleichbaren) Teilchen oder bei der Verwendung inhomogener (z.B. evaneszenter) Wellen angeregt werden. Partikel, die sich in der Nähe eines Substrates befinden, unterliegen der Nahfeldwechselwirkung zwischen den (lichtinduzierten) Oberflächenladungen auf der Oberfläche des Teilchens und des Substrats. Dies führt zu einer Verschiebung der SPR zu niedrigeren Frequenzen und einer Erhöhung des lokalen elektrischen Feldes. Letzteres bildet die Grundlage z.B. der spitzenverstärkten Raman-Spektroskopie und der optischen Nahfeldmikroskopie mit Streulichtdetektion. Dasselbe Prinzip bewirkt ein stark überhöhtes elektrisches Feld zwischen miteinander wechselwirkenden Nanopartikeln, welches z.B. die Sensitivität der oberflächenverstärkten Raman-Mikroskopie um mehrere Größenordnungen steigern kann. Im Gegensatz zur SPR einzelner Nanopartikel kann die Resonanz der Lichtstreuung im Fall eines Partikels in der Nähe eines Substrats aus der durch die Nahfeldwechselwirkung induzierten Anregung elektromagnetischer Oberflächenzustände entstehen. Diese wirken ihrerseits auf das Nanopartikel zurück, wobei eine resonante Lichtstreuung beobachtbar ist. Dieser, am Beispiel einer metallischen Nahfeldsonde über einem Siliziumcarbid-Substrat analysierte, Effekt ermöglicht bei einer ganzen Klasse von polaren Kristallen interessante Anwendungen in der Mikroskopie und Sensorik basierend auf der hohen Dichte von Oberflächenphononpolaritonen dieser Kristalle im mittleren infraroten Spektralbereich und deren nahfeldinduzierten Anregung. Im zweiten Teil der Arbeit werden kollektive Anregungen von Elektronen an Metalloberflächen untersucht. Die dabei auftretenden plasmonischen Oberflächenwellen (engl. surface plasmon polaritons - SPPs) weisen einen exponentiellen Abfall der Intensität senkrecht zur Grenzfläche auf. Diese starke Lokalisierung der Energie an der Oberfläche bildet die Grundlage vieler Anwendungen, z.B. im Bereich der hochempfindlichen Detektion (bio)chemischer Verbindungen oder für eine zweidimensionale Optik (engl. plasmonics). Das Aufheben der Translationsinvarianz längs der Oberfläche ermöglicht die direkte Anregung von SPPs durch ebene Wellen. Die Abhängigkeit dieser Kopplung von der Geometrie wird am Beispiel eines Nanograbens untersucht. Dabei werden neben den SPPs ebenfalls eine oder mehrere Moden im Graben angeregt. Folglich ermöglicht die geeignete Wahl der Grabengeometrie die Optimierung der Umwandlung von ebenen Wellen in SPPs. Im - in der Praxis weit verbreiteten - Fall asymmetrisch eingebetteter metallischer Dünnschichtwellenleiter existieren zwei Moden. In Abhängigkeit von der Grabenbreite kann die eine oder die andere Mode bevorzugt angeregt werden. Die Analyse der Wechselwirkung von SPPs mit Oberflächenstrukturen, z.B. Kanten, Stufen, Barrieren und Gräben, zeigt die Möglichkeit der Steuerung der Reflexions-, Transmissions- und Abstrahleigenschaften durch die gezielte Wahl der Geometrie der "Oberflächendefekte" auf der Nanoskala und deckt die zu Grunde liegenden Mechanismen und die daraus resultierenden Anforderungen bei der Herstellung neuer plasmonischer Komponenten auf. Exemplarisch wird das Prinzip der SPP-Anregung an einzelnen und mehreren Gräben in dünnen metallischen Filmen sowie der subwellenlängen Feldlokalisierung an sich verjüngenden metallischen Dünnschichtwellenleitern unter Verwendung der optischen Nahfeldmikroskopie experimentell gezeigt.

Die Dissertation beinhaltet Untersuchungen mittels optischer Rasternahfeldmikroskopie (SNOM)an epitaktisch gewachsenen Halbleiter-Nanostrukturen des Materialsystems GaAs/(Al,Ga)As, sowie Untersuchungen mittels Rasterkraftmikroskopie (AFM/MFM) an ferromagnetischen MnAs-Schichten auf GaAs. Der erste Teil der Arbeit widmet sich dem Aufbau und der Wirkungsweise eines neuen SNOM fürden Einsatz bei tiefen Temperaturen. Das Auflösungsvermögen des Mikroskopswird einmal in Hinblick auf die topographische Empfindlichkeit des Scanners in Richtung der Oberflächennormale, andererseits optisch-lateral charakterisiert. Es wird gezeigt, welche Möglichkeiten der Einsatz geätzter, unbedampfter Nahfeldsonden bietet. Im zweiten Teil werden nahfeld-optische Untersuchungen an GaAs-Quantenfilmen und GaAs-Quantendrähten vorgestellt. Die Grenzflächeneigenschaften der Quantenfilmstrukturen wurden per Wachstumsunterbrechung dahingehend beeinflusst, dass inselartige Gebiete konstanter Quantenfilmdicke entstehen, deren lateraler Durchmesser einige hundert Nanometer beträgt. Durch Photolumineszenzspektroskopie im SNOM kann die räumliche Verteilung der Inseln detektiert werden. Die optischen Nahfeldbilder geben einen interessanten Einblick in die Grenzflächenmorphologie des Quantenfilms und ermöglichen so Rückschlüsse auf die Wachstumsprozesse. Quantendrähte aus GaAs wurden in die intrinsische Zone einer p-i-n-Struktur eingebaut. Durch räumlich aufgelöste sowie energie-selektive Anregung von Photoströmen mittels SNOMkann das Verhalten von zusätzlich in der Struktur erzeugten Ladungsträgern auf den Gesamtstromfluss untersucht werden. Die Ergebnisse liefern ein verbessertes Verständnis über denProzess der selektiven Elektrolumineszenz, durch den diese Strukturen gekennzeichnet sind. Im letzten Teil werden strukturelle Untersuchungen an MnAs-Schichten vorgestellt, die auf GaAs(001) gewachsen wurden. Epitaktisch gewachsene MnAs-Schichten auf GaAs(001) zeigen eine Phasenkoexistenzvon ferromagnetischem und paramagnetischem MnAs unterhalb der Curie-Temperatur. Auf Grund dieser Besonderheit kommt es zur Ausbildung von periodischen elastischen Domänen in der Schicht. Die Entwicklung solcher Domänen wird mittels temperaturabhängiger Rasterkraftmikroskopiedirekt beobachtet. / In this thesis, investigations on both epitactically grown GaAs/(Al,Ga)As semiconductor nanostructures using near-field scanning optical microscopy (SNOM) as well as ferromagnetic MnAs films on GaAs using scanning force microscopy are presented.Setup, operation modes, and properties of a new SNOM designed for low-temperature experiments are discussed. In terms of resolution, both topographical sensitivity of the scanner and optical limitsare distinguished. Surprisingly, the use of uncoated optical fibre tips enables sufficient optical resolution, while the transmission increases dramtically compared to conventional SNOM probes. Using the SNOM setup, near-field optical experiments on GaAs quantum wells and GaAs quantum wiresare made. The interface properties of the quantum well structures had been influenced during growth by interrupting the growth process. Thus, island-like areas with constant well thickness are prepared, whose lateraldiameter is in the order of a few hundred nanometers.Near-field optical photoluminescence spectroscopy can detect the spatial distribution of the islands.The near-field optical images provide interesting insight into the interface morphology and henceabout the growth process itself. GaAs sidewall quantum wires had been grown such that they are built in the center of the intrinsic layer of a p-i-n LED structure.Applying the SNOM, spatially refined photocurrents are induced in the structure. The initial localisation of photogeneratedcharge carriers can also be chosen by varying the excitation energy.This enables a detailed study of how additionally generated carriers contribute to the photocurrent signal,the outcome of which provides deeper understanding in the process of a selective electroluminescenceof the structure. In the last part, structural investigations on MnAs film are discussed, which had been grown on GaAS(001) substrates.These films exhibit a phase coexistense of ferromagnetic and paramagnetic MnAs below the Curie temperature. As a result, periodic elastic domains of the coexisting phases are formed. The development of such domains is studied using temperature-dependent (magnetic) scanning force microscopy.The structural effects are discussed in connection with a theoretical model.

Die vorliegende Arbeit beschreibt neue Entwicklungen im Verständnis und in der Umsetzung der optischen Nahfeldmikroskopie (scattering - type scanning near-field optical microscopy, s-SNOM) für die lineare und nichtlineare optische Bildgebung mit ultrahoher Auslösung und Empfindlichkeit. Die fundamentalen Mechanismen, die der Feldverstärkung am Ende von ultrascharfen metallischen Spitzen zugrunde liegen, werden systematisch behandelt. Die plasmonischen Eigenschaften der Spitze wurden erstmalig beobachtet, und ihre Bedeutung für die optische Kopplung zwischen Spitze und Probe sowie für die sich ergebende Einengung des Nahfeldes wird diskutiert. Ein aperturloses Nahfeldmikroskop für die spitzenverstärkte Ramanspektroskopie (tip-enhanced Raman spectroscopy, TERS) wurde entwickelt. Die Grundlagen der TERS und die wesentliche Rolle des plasmonischen Verhaltens der Spitze sowie die klare Unterscheidung von Nahfeld-Ramansignatur und Fernfeld-Abbildungsartefakten werden beschrieben. Nahfeld Raman Verstärkungsfaktoren von bis zu 10 wurden erreicht, was einer Feldverstärkung von bis zu 130 entspricht und Raman-Messungen bis auf Einzel-Molekül-Niveau ermöglichte. Die optische Frequenzverdopplung (second harmonic generation, SHG) an einzelnen Spitzen wurde untersucht. Aufgrund ihrer teilweise asymmetrischen Nanostruktur erlauben die Spitzen eine klare Unterscheidung von lokalen Oberflächen und nichtlokalen Volumenbeiträgen zur nichtlinearen Polarisation sowie die Analyse ihrer Polarisations- und Emissions-Auswahlregeln. Die spitzenverstärkte Frequenzverdopplungs-Spektroskopie und die räumlich hoch aufgelöste Abbildung auf Basis des dielektrischen Kontrasts werden demonstriert. Mit Hilfe einer phasen-sensitiven, Selbst-homodyn-Frequenzverdopplungs-s-SNOM-Abbildungsmethode kann die Oberflächen-Struktur der intrinsischen 180-Domänen im hexagonal multiferroischen YMnO aufgelöst werden. / This thesis describes the implementation of scattering-type near-field optical microscopy (s-SNOM) for linear and nonlinear optical imaging. The technique allows for optical spectroscopy with ultrahigh spatial resolution. New results on the microscopic understanding of the imaging mechanism and the employment of s-SNOM for structure determination at solid surfaces are presented. The method relies on the use of metallic probe tips with apex radii of only few nanometers. The local-field enhancement and its dependence on material properties are investigated. The plasmonic character of Au tips is identified and its importance for the optical tip-sample coupling and subsequent near-field confinement are discussed. The experimental results offer valuable criteria in terms of tip-material and structural parameters for the choice of suitable tips required in s-SNOM. An near-field optical microscope is developed for tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS) studies. The principles of TERS and the role of the tip plasmonic behavior together with clear distinction of near-field Raman signature from far-field imaging artifacts are described. TERS results of monolayer and submonolayer molecular coverage on smooth Au surfaces are presented. Second harmonic generation (SHG) from individual tips is investigated. As a partially asymmetric nanostructure, the tip allows for the clear distinction of local surface and nonlocal bulk contributions to the nonlinear polarization and the analysis of their polarization and emission selection rules. Tip-enhanced SH microscopy and dielectric contrast imaging with high spatial resolution are demonstrated. SHG couples directly to the ferroelectric ordering in materials and in combination with scanning probe microscopy can give access to the morphology of mesoscopic ferroelectric domains. Using a phase sensitive self-homodyne SHG s-SNOM imaging method, the surface topology of 180 intrinsic domains in hexagonal multiferroic YMnO is resolved.

Near-field optical microscopy allows the nondestructive examination of surfaces with a spatial resolution far below the diffraction limit of Abbe. In fact, the resolution of this kind of microscope is not at all dependent on the wavelength, but is typically in the range of 10 to 100 nanometers. On this scale, many materials are anisotropic, even though they might appear isotropic on the macroscopic length scale. In the present work, the previously never studied interaction between a scattering-type near-field probe and an anisotropic sample is examined theoretically as well as experimentally. In the theoretical part of the work, the analytical dipole model, which is well known for isotropic samples, is extended to anisotropic samples. On isotropic samples one observes an optical contrast between different materials, whereas on anisotropic samples one expects an additional contrast between areas with different orientations of the same dielectric tensor. The calculations show that this anisotropy contrast is strong enough to be observed if the sample is excited close to a polariton resonance. The experimental setup allows the optical examination in the visible and in the infrared wavelength regimes. For the latter, a free-electron laser was used as a precisely tunable light source for resonant excitation. The basic atomic force microscope provides a unique combination of different scanning probe microscopy methods that are indispensable in order to avoid artifacts in the measurement of the near-field signal and the resulting anisotropy contrast. Basic studies of the anisotropy contrast were performed on the ferroelectric single crystals barium titanate and lithium niobate. On lithium niobate, we examined the spectral dependence of the near-field signal close to the phonon resonance of the sample as well as its dependence on the tip-sample distance, the polarization of the incident light, and the orientation of the sample. On barium titanate, analogous measurements were performed and, additionally, areas with different types of domains were imaged and the near-field optical contrast due to the anisotropy of the sample was directly measured. The experimental results of the work agree with the theoretical predictions. A near-field optical contrast due to the anisotropy of the sample can be measured and allows areas with different orientations of the dielectric tensor to be distinguished optically. The contrast results from variations of the dielectric tensor components both parallel and perpendicular to the sample surface. The presented method allows the optical examination of anisotropies of a sample with ultrahigh resolution, and promises applications in many fields of research, such as materials science, information technology, biology, and nanooptics. / Die optische Nahfeldmikroskopie ermöglicht die zerstörungsfreie optische Unter- suchung von Oberflächen mit einer räumlichen Auflösung weit unterhalb des klas- sischen Beugungslimits von Abbe. Die Auflösung dieser Art von Mikroskopie ist unabhängig von der verwendeten Wellenlänge und liegt typischerweise im Bereich von 10-100 Nanometern. Auf dieser Längenskala zeigen viele Materialien optisch anisotropes Verhalten, auch wenn sie makroskopisch isotrop erscheinen. In der vorliegenden Arbeit wird die bisher noch nicht bestimmte Wechselwirkung einer streuenden Nahfeldsonde mit einer anisotropen Probe sowohl theoretisch als auch experimentell untersucht. Im theoretischen Teil wird das für isotrope Proben bekannte analytische Dipol- modell auf anisotrope Materialien erweitert. Während fÄur isotrope Proben ein reiner Materialkontrast beobachtet wird, ist auf anisotropen Proben zusätzlich ein Kontrast zwischen Bereichen mit unterschiedlicher Orientierung des Dielektrizitätstensors zu erwarten. Die Berechnungen zeigen, dass dieser Anisotropiekontrast messbar ist, wenn die Probe nahe einer Polaritonresonanz angeregt wird. Der verwendete experimentelle Aufbau ermöglicht die optische Untersuchung von Materialien im sichtbaren sowie im infraroten Wellenlängenbereich, wobei zur re- sonanten Anregung ein Freie-Elektronen-Laser verwendet wurde. Das dem Nahfeld- mikroskop zugrunde liegende Rasterkraftmikroskop bietet eine einzigartige Kombi- nation verschiedener Rastersondenmikroskopie-Methoden und ermöglicht neben der Untersuchung von komplementären Probeneigenschaften auch die Unterdrückung von mechanisch und elektrisch induzierten Fehlkontrasten im optischen Signal. An den ferroelektrischen Einkristallen Lithiumniobat und Bariumtitanat wurde der anisotrope Nahfeldkontrast im infraroten WellenlÄangenbereich untersucht. An eindomÄanigem Lithiumniobat wurden das spektrale Verhalten des Nahfeldsignals sowie dessen charakteristische Abhängigkeit von Polarisation, Abstand und Proben- orientierung grundlegend untersucht. Auf Bariumtitanat, einem mehrdomänigen Kristall, wurden analoge Messungen durchgeführt und zusätzlich Gebiete mit ver- schiedenen Domänensorten abgebildet, wobei ein direkter nachfeldoptischer Kon- trast aufgrund der Anisotropie der Probe nachgewiesen werden konnte. Die experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit stimmen mit den theoretischen Vorhersagen überein. Ein durch die optische Anisotropie der Probe induzierter Nahfeldkontrast ist messbar und erlaubt die optische Unterscheidung von Gebie- ten mit unterschiedlicher Orientierung des Dielektriziätstensors, wobei eine Än- derung desselben sowohl parallel als auch senkrecht zur Probenoberfläche messbar ist. Diese Methode erlaubt die hochauflösende optische Untersuchung von lokalen Anisotropien, was in zahlreichen Gebieten der Materialwissenschaft, Speichertech- nik, Biologie und Nanooptik von Interesse ist.

Hlavním předmětem této diplomové práce jsou elektromagnetické simulace pomocí metody konečných prvků (FEM) k vyšetření vlivu grafenu na hrotem zesílenou Ramanovu spektroskopii (TERS) a povrchem zesílenou infračervenou absorpční spektroskopii (SEIRA) a k prozkoumání citlivosti sondy skenovacího optického mikroskopu blízkého pole (SNOM) ke složkám elektromagnetického pole v závislosti na parametrech sondy (průměru apertury v pokovení). Nejprve je proveden výpočet TERS systému složeného ze stříbrného hrotu nacházejícího se nad zlatým substrátem s tenkou vrstvou molekul, jehož účelem je porozumění principů TERS. Poté je na molekuly přidána grafenová vrstva, aby se prozkoumal její vliv ve viditelné (TERS) a infračervené (SEIRA) oblasti spektra. Druhá část práce se zabývá výpočty energiového toku SNOM hrotem složeným z pokoveného skleněného vlákna interagujícím s blízkým polem povrchových plasmonových polaritonů. Zde uvažujeme zlatou vrstvu se čtyřmi štěrbinami uspořádanými do čtverce na skleněném substrátu sloužícími jako zdroj stojatého vlnění povrchových plasmonů s prostorově oddělenými maximy složek elektrického pole orientovanými rovnoběžně či kolmo na vzorek. Ve výpočtech hrotem zesílené spektroskopie zjišťujeme, že grafen přispívá pouze malým dílem k zesílení pole ve viditelné oblasti spektra, ovšem v infračervené oblasti má grafen vliv pro záření s energií menší než dvojnásobek Fermiho energie grafenu, pro kterou je hodnota zesílení pole větší než v případě výpočtu bez grafenu. Avšak pro velmi vysoké vlnové délky zesílení pole v přítomnosti grafenu klesá pod (konstantní) hodnotu pro případ bez grafenu. Při studiu citlivosti SNOM hrotu k jednotlivým složkám pole shledáváme, že pro hrot se zlatým pokovením je energiový tok skleněným jádrem hrotu kombinací příspěvků energie prošlé aperturou a periodické výměny energie mezi povrchovým plasmonem šířícím se po vnějším okraji pokovení a mody propagujícími se v jádře. Dále zjišťujeme, že hroty s malou aperturou (či bez apertury) jsou více citlivé na složku elektrického pole orientovanou kolmo ke vzorku (rovnoběžně s osou hrotu), zatímco hroty s velkou aperturou sbírají spíše signál ze složky rovnoběžné s povrchem vzorku. V případě hrotu s hliníkovým pokovením jsou hroty citlivější ke složce pole rovnoběžné s povrchem, což je způsobeno slabším průnikem pole skrze pokovení.

Near-field optical microscopy allows the nondestructive examination of surfaces with a spatial resolution far below the diffraction limit of Abbe. In fact, the resolution of this kind of microscope is not at all dependent on the wavelength, but is typically in the range of 10 to 100 nanometers. On this scale, many materials are anisotropic, even though they might appear isotropic on the macroscopic length scale. In the present work, the previously never studied interaction between a scattering-type near-field probe and an anisotropic sample is examined theoretically as well as experimentally. In the theoretical part of the work, the analytical dipole model, which is well known for isotropic samples, is extended to anisotropic samples. On isotropic samples one observes an optical contrast between different materials, whereas on anisotropic samples one expects an additional contrast between areas with different orientations of the same dielectric tensor. The calculations show that this anisotropy contrast is strong enough to be observed if the sample is excited close to a polariton resonance. The experimental setup allows the optical examination in the visible and in the infrared wavelength regimes. For the latter, a free-electron laser was used as a precisely tunable light source for resonant excitation. The basic atomic force microscope provides a unique combination of different scanning probe microscopy methods that are indispensable in order to avoid artifacts in the measurement of the near-field signal and the resulting anisotropy contrast. Basic studies of the anisotropy contrast were performed on the ferroelectric single crystals barium titanate and lithium niobate. On lithium niobate, we examined the spectral dependence of the near-field signal close to the phonon resonance of the sample as well as its dependence on the tip-sample distance, the polarization of the incident light, and the orientation of the sample. On barium titanate, analogous measurements were performed and, additionally, areas with different types of domains were imaged and the near-field optical contrast due to the anisotropy of the sample was directly measured. The experimental results of the work agree with the theoretical predictions. A near-field optical contrast due to the anisotropy of the sample can be measured and allows areas with different orientations of the dielectric tensor to be distinguished optically. The contrast results from variations of the dielectric tensor components both parallel and perpendicular to the sample surface. The presented method allows the optical examination of anisotropies of a sample with ultrahigh resolution, and promises applications in many fields of research, such as materials science, information technology, biology, and nanooptics. / Die optische Nahfeldmikroskopie ermöglicht die zerstörungsfreie optische Unter- suchung von Oberflächen mit einer räumlichen Auflösung weit unterhalb des klas- sischen Beugungslimits von Abbe. Die Auflösung dieser Art von Mikroskopie ist unabhängig von der verwendeten Wellenlänge und liegt typischerweise im Bereich von 10-100 Nanometern. Auf dieser Längenskala zeigen viele Materialien optisch anisotropes Verhalten, auch wenn sie makroskopisch isotrop erscheinen. In der vorliegenden Arbeit wird die bisher noch nicht bestimmte Wechselwirkung einer streuenden Nahfeldsonde mit einer anisotropen Probe sowohl theoretisch als auch experimentell untersucht. Im theoretischen Teil wird das für isotrope Proben bekannte analytische Dipol- modell auf anisotrope Materialien erweitert. Während fÄur isotrope Proben ein reiner Materialkontrast beobachtet wird, ist auf anisotropen Proben zusätzlich ein Kontrast zwischen Bereichen mit unterschiedlicher Orientierung des Dielektrizitätstensors zu erwarten. Die Berechnungen zeigen, dass dieser Anisotropiekontrast messbar ist, wenn die Probe nahe einer Polaritonresonanz angeregt wird. Der verwendete experimentelle Aufbau ermöglicht die optische Untersuchung von Materialien im sichtbaren sowie im infraroten Wellenlängenbereich, wobei zur re- sonanten Anregung ein Freie-Elektronen-Laser verwendet wurde. Das dem Nahfeld- mikroskop zugrunde liegende Rasterkraftmikroskop bietet eine einzigartige Kombi- nation verschiedener Rastersondenmikroskopie-Methoden und ermöglicht neben der Untersuchung von komplementären Probeneigenschaften auch die Unterdrückung von mechanisch und elektrisch induzierten Fehlkontrasten im optischen Signal. An den ferroelektrischen Einkristallen Lithiumniobat und Bariumtitanat wurde der anisotrope Nahfeldkontrast im infraroten WellenlÄangenbereich untersucht. An eindomÄanigem Lithiumniobat wurden das spektrale Verhalten des Nahfeldsignals sowie dessen charakteristische Abhängigkeit von Polarisation, Abstand und Proben- orientierung grundlegend untersucht. Auf Bariumtitanat, einem mehrdomänigen Kristall, wurden analoge Messungen durchgeführt und zusätzlich Gebiete mit ver- schiedenen Domänensorten abgebildet, wobei ein direkter nachfeldoptischer Kon- trast aufgrund der Anisotropie der Probe nachgewiesen werden konnte. Die experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit stimmen mit den theoretischen Vorhersagen überein. Ein durch die optische Anisotropie der Probe induzierter Nahfeldkontrast ist messbar und erlaubt die optische Unterscheidung von Gebie- ten mit unterschiedlicher Orientierung des Dielektriziätstensors, wobei eine Än- derung desselben sowohl parallel als auch senkrecht zur Probenoberfläche messbar ist. Diese Methode erlaubt die hochauflösende optische Untersuchung von lokalen Anisotropien, was in zahlreichen Gebieten der Materialwissenschaft, Speichertech- nik, Biologie und Nanooptik von Interesse ist.