Kyoto University (京都大学) / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第14871号 / 工博第3139号 / 新制||工||1470(附属図書館) / 27293 / UT51-2009-K667 / 京都大学大学院工学研究科高分子化学専攻 / (主査)教授 伊藤 紳三郎, 教授 長谷川 博一, 教授 金谷 利治 / 学位規則第4条第1項該当

L'objectif de ce projet de thèse est de mettre en évidence des phénomènes de chiralité optique induits dans des systèmes plasmoniques. La manipulation des différents degrés de liberté de la lumière est mise en évidence par le biais de techniques expérimentales complémentaires basées sur la tomographie en polarisation, la microscopie à fuites radiatives et la microscopie en champ proche optique (SNOM). D'une part, nous rapportons une méthode de caractérisation non-invasive afin de révéler la présence conjointe de chiralité planaire et volumique au sein de métasurfaces plasmoniques. Pour décrire cette chiralité mixte, une généralisation du modèle de Kuhn est développée. D'autre part, nous démontrons deux dispositifs plasmoniques exploitant le couplage spin-orbite optique pour contrôler les moments angulaires de spin et orbitaux de la lumière. En particulier, le mécanisme réciproque de l'effet spin Hall optique est démontré à l'aide de nano-ouvertures en forme de T: la trajectoire des plasmons de surface est adressée dans le moment angulaire de spin des photons. Cette fonctionnalité est ensuite mise en œuvre dans une expérience de brouillage d'interférence. La génération de vortex plasmoniques est également réalisée par le biais de cavités spirales, dont la chiralité conditionne l'intensité et le moment angulaire orbital des vortex. Enfin, une preuve de concept sur la mesure de la densité locale d’états optique, façonnée par un environnement chiral, est démontrée à l'aide d'une sonde SNOM classique et quantique. Ce travail permet de connecter les grandeurs de densité et de flux de chiralité aux interactions lumière-matière. L'étude de la chiralité dans le contexte de la plasmonique ouvre des perspectives prometteuses dans la nano-manipulation optique, la séparation de molécules chirales et le contrôle de sources quantiques. / In this thesis, we aim at demonstrating chiral optical effects in plasmonic systems. The manipulation of the different degrees of freedom of light is evidenced by complementary experimental approaches based on polarisation tomography, leakage radiation microscopy and scanning near-field optical microscopy (SNOM). On one hand, we report on a non-invasive method to reveal the coexistence of surface and bulk chirality in plasmonic metasurfaces. Specifically, we extend the model of Kuhn to describe this chirality mixture. On the other hand, we demonstrate two plasmonic devices which rely on the optical spin-orbit coupling to control the spin and the orbital angular momentum of light. In particular, the reciprocal mechanism of the spin-Hall effect of light is shown using T-shaped nano-apertures: the trajectory of surface plasmons can be encoded in the spin of the photons. This which-path marker is then implemented in an interference erazer experiment. Plasmonic vortex generation is also reported in spiral cavities. The spiral chirality rules the intensity as well as the angular orbital momentum of the singular fields. Finally, as a proof of concept, we demonstrate using a conventional and quantum SNOM probe that the local density of optical states can be structured by a chiral environment. We also connect the density and flux chirality to light-matter interactions. Studying chirality in the context of plasmonics opens promising prospects in the optical nano-manipulation, chiral molecules discrimination and the control of quantum sources.

Plasmons, i.e. collective oscillations of conduction electrons, have a strong influence on the optical properties of metal micro- and nanostructures and are of great interest for novel photonic devices. Here, plasmons on metal-dielectric interfaces are investigated using near-field optical microscopy and differential angular reflectance spectroscopy. Emphasis is placed on the study of plasmon interaction with individual nanostructures and on the nonlinear process of surface plasmon amplification. Specifically, plasmon transmission across single grooves in thin silver films is investigated with the help of a near-field optical microscope. It is found that plasmon transmittance as a function of groove width shows a non-monotonic behavior, exhibiting certain favorable groove widths with strongly decreased transmittance values. Additionally, evidence of groove-mediated plasmon mode coupling is observed. Spatial beating due to different plasmon wave vectors produces distinct interference features in near-field optical images. A theoretical approach explains these observations and gives estimated coupling effciencies deduced from visibility considerations. Furthermore, stimulated emission of surface plasmons induced by optical pumping using an organic dye solution is demonstrated for the first time. For this a novel twin-attenuated-total-reflection scheme is introduced. The experiment is described by a theoretical model which exhibits very good agreement. Together they provide clear evidence of the claimed process.

Recently, the fundamental and nanoscale understanding of complex phenomena in materials research and the life sciences, witnessed considerable progress. However, elucidating the underlying mechanisms, governed by entangled degrees of freedom such as lattice, spin, orbit, and charge for solids or conformation, electric potentials, and ligands for proteins, has remained challenging. Techniques that allow for distinguishing between different contributions to these processes are hence urgently required. In this paper we demonstrate the application of scattering-type scanning near-field optical microscopy (s-SNOM) as a novel type of nano-probe for tracking transient states of matter. We introduce a sideband-demodulation technique that allows for probing exclusively the stimuli-induced change of near-field optical properties. We exemplify this development by inspecting the decay of an electron-hole plasma generated in SiGe thin films through near-infrared laser pulses. Our approach can universally be applied to optically track ultrafast/-slow processes over the whole spectral range from UV to THz frequencies.

This thesis examines and exploits the optical properties of pairs of MNPs. Pairs of MNPs offer two further parameters not existent at single MNPs, which both affect the local optical fields in their vicinity: the distance between them, and their relative orientation with respect to the polarisation of the excitation light. These properties are subject of three chapters: One section examines the distance-dependent and orientation-sensitive scattering cross section (SCS) of two equally sized MNPs. Both near- and far-field interactions affect the spectral position and spectral width of the SCS. Far-field coupling affects the SCS even in such a way that a two-particle system may show both a blue- and redshifted SCS, depending only on the distance between the two MNPs. The maximum distance for this effect is the coherence length of the illumination source – a fact of importance for SCS-based experiments using laser sources. Another part of this thesis examines the near-field between two MNPs and the dependence of the locally enhanced field on the relative particle orientation with respect to the polarisation of the excitation light. To attain a figure of merit, the intensity of fluorescence light from dye molecules in the surrounding medium was measured at various directions of polarisation. The field enhancement was turned into fluorescence enhancement, even providing a means for sensing the presence of very small MNPs of 12 nm in diameter. In order to quantify the near-field experimentally, a different technique is devised in a third section of this thesis – scanning particle-enhanced Raman microscopy (SPRM). This device comprises a scanning probe carrying an MNP which in turn is coated with a molecule of known Raman signature. By manoeuvring this outfit MNP into the vicinity of an illuminated second MNP and by measuring the Raman signal intensity, a spatial mapping of the field enhancement was possible. / Diese Dissertation untersucht und nutzt die optischen Eigenschaften von Paaren von Metall-Nanopartikeln (MNP). MNP-Paare bieten gegenüber einzelnen MNP zwei weitere Parameter, welche beide auf das optische Nahfeld der zwei MNPs wirken: zum Einen der Abstand der zwei MNPs zueinander, zum Anderen die relative Ausrichtung des Paares bezüglich der Polarisation des anregenden Lichts. Diese Eigenschaften sind Thema der Arbeit: Ein Abschnitt untersucht den abstands- und orientierungsabhängigen Streuquerschnitt (SQS) zweier gleichgroßer MNPs. Die spektrale Position und die Breite des SQS wird von Wechselwirkungen sowohl im Nah- als auch im Fernfeld beeinflusst. Der Einfluß der Fernfeld-Wechselwirkung geht so weit, daß ein Zwei-MNP-System sowohl einen blau- als auch einen rotverschobenen SQS haben kann – dies hängt lediglich vom Abstand der zwei MNPs ab. Die Reichweite dieser Fernfeld-Wechselwirkung wird durch die Kohärenzlänge der Beleuchtungsquelle bestimmt – eine wichtige Tatsache für SQS-Untersuchungen, welche Laserquellen verwenden. Ein weiterer Teil der Dissertation untersucht das Nahfeld zwischen zwei MNPs. Insbesondere wird dargestellt, inwieweit die Überhöhung des Nahfelds von der Orientierung des Partikelpaares bezüglich der Polarisation des Anregungslichts abhängt. Um den Effekt quantifizieren zu können, wurde die Intensität der Fluoreszenz des umgebenden Mediums für verschiedene Polarisationsrichtungen gemessen. Die lokale Feldverstärkung konnte in eine Fluoreszenzverstärkung gewandelt werden, mit deren Hilfe sich sogar die Anwesenheit sehr kleiner MNPs von nur 12 nm Durchmesser nachweisen ließ. Wie Nahfeld-Intensitäten experimentell quantifiziert werden können, stellt ein dritter Abschnitt dieser Dissertation vor – per MNP-verstärkter Raman-Rastersonden-Mikroskopie. Diese Technik besteht aus einer Rastersonde, welcher ein MNP anheftet, welches wiederum mit einem Molekül bekannter Ramansignatur überzogen ist. Indem solch eine Sonde in die unmittelbare Nähe eines zweiten, beleuchteten MNPs gebracht wurde und dabei die Intensität des Raman-Signals aufgezeichnet wurde, ließ sich die räumliche Verteilung der Ramanverstärkung vermessen.

Plasmons, i.e. collective oscillations of conduction electrons, have a strong influence on the optical properties of metal micro- and nanostructures and are of great interest for novel photonic devices. Here, plasmons on metal-dielectric interfaces are investigated using near-field optical microscopy and differential angular reflectance spectroscopy. Emphasis is placed on the study of plasmon interaction with individual nanostructures and on the nonlinear process of surface plasmon amplification. Specifically, plasmon transmission across single grooves in thin silver films is investigated with the help of a near-field optical microscope. It is found that plasmon transmittance as a function of groove width shows a non-monotonic behavior, exhibiting certain favorable groove widths with strongly decreased transmittance values. Additionally, evidence of groove-mediated plasmon mode coupling is observed. Spatial beating due to different plasmon wave vectors produces distinct interference features in near-field optical images. A theoretical approach explains these observations and gives estimated coupling effciencies deduced from visibility considerations. Furthermore, stimulated emission of surface plasmons induced by optical pumping using an organic dye solution is demonstrated for the first time. For this a novel twin-attenuated-total-reflection scheme is introduced. The experiment is described by a theoretical model which exhibits very good agreement. Together they provide clear evidence of the claimed process.

This thesis examines and exploits the optical properties of pairs of MNPs. Pairs of MNPs offer two further parameters not existent at single MNPs, which both affect the local optical fields in their vicinity: the distance between them, and their relative orientation with respect to the polarisation of the excitation light. These properties are subject of three chapters: One section examines the distance-dependent and orientation-sensitive scattering cross section (SCS) of two equally sized MNPs. Both near- and far-field interactions affect the spectral position and spectral width of the SCS. Far-field coupling affects the SCS even in such a way that a two-particle system may show both a blue- and redshifted SCS, depending only on the distance between the two MNPs. The maximum distance for this effect is the coherence length of the illumination source – a fact of importance for SCS-based experiments using laser sources. Another part of this thesis examines the near-field between two MNPs and the dependence of the locally enhanced field on the relative particle orientation with respect to the polarisation of the excitation light. To attain a figure of merit, the intensity of fluorescence light from dye molecules in the surrounding medium was measured at various directions of polarisation. The field enhancement was turned into fluorescence enhancement, even providing a means for sensing the presence of very small MNPs of 12 nm in diameter. In order to quantify the near-field experimentally, a different technique is devised in a third section of this thesis – scanning particle-enhanced Raman microscopy (SPRM). This device comprises a scanning probe carrying an MNP which in turn is coated with a molecule of known Raman signature. By manoeuvring this outfit MNP into the vicinity of an illuminated second MNP and by measuring the Raman signal intensity, a spatial mapping of the field enhancement was possible. / Diese Dissertation untersucht und nutzt die optischen Eigenschaften von Paaren von Metall-Nanopartikeln (MNP). MNP-Paare bieten gegenüber einzelnen MNP zwei weitere Parameter, welche beide auf das optische Nahfeld der zwei MNPs wirken: zum Einen der Abstand der zwei MNPs zueinander, zum Anderen die relative Ausrichtung des Paares bezüglich der Polarisation des anregenden Lichts. Diese Eigenschaften sind Thema der Arbeit: Ein Abschnitt untersucht den abstands- und orientierungsabhängigen Streuquerschnitt (SQS) zweier gleichgroßer MNPs. Die spektrale Position und die Breite des SQS wird von Wechselwirkungen sowohl im Nah- als auch im Fernfeld beeinflusst. Der Einfluß der Fernfeld-Wechselwirkung geht so weit, daß ein Zwei-MNP-System sowohl einen blau- als auch einen rotverschobenen SQS haben kann – dies hängt lediglich vom Abstand der zwei MNPs ab. Die Reichweite dieser Fernfeld-Wechselwirkung wird durch die Kohärenzlänge der Beleuchtungsquelle bestimmt – eine wichtige Tatsache für SQS-Untersuchungen, welche Laserquellen verwenden. Ein weiterer Teil der Dissertation untersucht das Nahfeld zwischen zwei MNPs. Insbesondere wird dargestellt, inwieweit die Überhöhung des Nahfelds von der Orientierung des Partikelpaares bezüglich der Polarisation des Anregungslichts abhängt. Um den Effekt quantifizieren zu können, wurde die Intensität der Fluoreszenz des umgebenden Mediums für verschiedene Polarisationsrichtungen gemessen. Die lokale Feldverstärkung konnte in eine Fluoreszenzverstärkung gewandelt werden, mit deren Hilfe sich sogar die Anwesenheit sehr kleiner MNPs von nur 12 nm Durchmesser nachweisen ließ. Wie Nahfeld-Intensitäten experimentell quantifiziert werden können, stellt ein dritter Abschnitt dieser Dissertation vor – per MNP-verstärkter Raman-Rastersonden-Mikroskopie. Diese Technik besteht aus einer Rastersonde, welcher ein MNP anheftet, welches wiederum mit einem Molekül bekannter Ramansignatur überzogen ist. Indem solch eine Sonde in die unmittelbare Nähe eines zweiten, beleuchteten MNPs gebracht wurde und dabei die Intensität des Raman-Signals aufgezeichnet wurde, ließ sich die räumliche Verteilung der Ramanverstärkung vermessen.

Dans la première partie de cette thèse, nous tirons parti du concept de nano-antenne optique afind'apporter une solution innovante au problème d'interprétation de la microscopie champ procheoptique (SNOM). En effet, il est connu que certaines nano-antennes développent des réponsesoptiques dipolaires. Dans cette thèse nous démontrons comment l’utilisation d’une nano-ouverturepapillon (nano-antenne dipolaire), à l’extrémité d’une pointe SNOM, permet de détecter et collecteruniquement une seule composante du champ proche électrique. Ce résultat est démontré d’unpoint de vue théorique par l’utilisation de simulation FDTD (Finite Difference Time Domain) et d’unpoint de vue expérimental par la caractérisation, par cette pointe innovante, d´échantillonsdiélectriques (réseaux, cristaux photoniques) et métalliques (milieux désordonnés plasmoniques).Dans une deuxième partie, nous démontrons comment la sonde développée dans la premièrepartie, peut être utilisée comme détecteur du signal émis par un nano-émetteurs (NE) unique. Il estétudié dans cette partie l’effet de couplage entre ces deux objets. Dans un premier temps, après ladescription complète des grandeurs caractéristiques d’un NE, nous démontrons théoriquementl’effet de la pointe sur la réduction du temps de vie de l’état excité et l’augmentation de lafluorescence d’un NE, en régime saturé et non saturé. Puis dans un deuxième temps nousdémontrons expérimentalement comment cette sonde réduit le temps de vie de l’état excité deboites quantiques placées à son extrémité, en comparaison de pointes SNOM plus conventionnellestelle que la pointe diélectrique et la pointe à ouverture circulaire. / In the first part of this manuscript, we use in our advantage the concept of optical nano-antennas, toget new solutions on the interpretation problems of scanning near-field optical microscope (SNOM)images. Indeed, it is known that some of the developed nano-antennas can express dipolarbehaviours. In this manuscript, we show how a bowtie nano-aperture (dipolar nano-antenna)embedded at the apex of a SNOM probe, can be used to detect and collect only one component ofthe electric near-field. This result is demonstrated as well theoretically, by the use of FDTD (FiniteDifference Time Domain) codes, as experimentally, by the characterisation with this tip, of dielectricsamples (diffraction grating and photonic crystals) and metallic ones (random plasmonic medium).In a second part, we show how the tip previously described, can be used as a detector of the signalfrom single emitter (SE). We study in this part the coupling and interactions between those twoobjects. After a full description of a two level system characteristics, we show theoretically the effectof our probe on the reduction of the excited state life time and the enhancement of thefluorescence of the SE, in both regime, saturated and non-saturated. Then we describeexperimentally how our special tip reduces the excited state life time of quantum dots placed at theapex of it, respect to more conventional SNOM probes as the dielectric and the circular apertureones.

Die Dissertation beinhaltet Untersuchungen mittels optischer Rasternahfeldmikroskopie (SNOM)an epitaktisch gewachsenen Halbleiter-Nanostrukturen des Materialsystems GaAs/(Al,Ga)As, sowie Untersuchungen mittels Rasterkraftmikroskopie (AFM/MFM) an ferromagnetischen MnAs-Schichten auf GaAs. Der erste Teil der Arbeit widmet sich dem Aufbau und der Wirkungsweise eines neuen SNOM fürden Einsatz bei tiefen Temperaturen. Das Auflösungsvermögen des Mikroskopswird einmal in Hinblick auf die topographische Empfindlichkeit des Scanners in Richtung der Oberflächennormale, andererseits optisch-lateral charakterisiert. Es wird gezeigt, welche Möglichkeiten der Einsatz geätzter, unbedampfter Nahfeldsonden bietet. Im zweiten Teil werden nahfeld-optische Untersuchungen an GaAs-Quantenfilmen und GaAs-Quantendrähten vorgestellt. Die Grenzflächeneigenschaften der Quantenfilmstrukturen wurden per Wachstumsunterbrechung dahingehend beeinflusst, dass inselartige Gebiete konstanter Quantenfilmdicke entstehen, deren lateraler Durchmesser einige hundert Nanometer beträgt. Durch Photolumineszenzspektroskopie im SNOM kann die räumliche Verteilung der Inseln detektiert werden. Die optischen Nahfeldbilder geben einen interessanten Einblick in die Grenzflächenmorphologie des Quantenfilms und ermöglichen so Rückschlüsse auf die Wachstumsprozesse. Quantendrähte aus GaAs wurden in die intrinsische Zone einer p-i-n-Struktur eingebaut. Durch räumlich aufgelöste sowie energie-selektive Anregung von Photoströmen mittels SNOMkann das Verhalten von zusätzlich in der Struktur erzeugten Ladungsträgern auf den Gesamtstromfluss untersucht werden. Die Ergebnisse liefern ein verbessertes Verständnis über denProzess der selektiven Elektrolumineszenz, durch den diese Strukturen gekennzeichnet sind. Im letzten Teil werden strukturelle Untersuchungen an MnAs-Schichten vorgestellt, die auf GaAs(001) gewachsen wurden. Epitaktisch gewachsene MnAs-Schichten auf GaAs(001) zeigen eine Phasenkoexistenzvon ferromagnetischem und paramagnetischem MnAs unterhalb der Curie-Temperatur. Auf Grund dieser Besonderheit kommt es zur Ausbildung von periodischen elastischen Domänen in der Schicht. Die Entwicklung solcher Domänen wird mittels temperaturabhängiger Rasterkraftmikroskopiedirekt beobachtet. / In this thesis, investigations on both epitactically grown GaAs/(Al,Ga)As semiconductor nanostructures using near-field scanning optical microscopy (SNOM) as well as ferromagnetic MnAs films on GaAs using scanning force microscopy are presented.Setup, operation modes, and properties of a new SNOM designed for low-temperature experiments are discussed. In terms of resolution, both topographical sensitivity of the scanner and optical limitsare distinguished. Surprisingly, the use of uncoated optical fibre tips enables sufficient optical resolution, while the transmission increases dramtically compared to conventional SNOM probes. Using the SNOM setup, near-field optical experiments on GaAs quantum wells and GaAs quantum wiresare made. The interface properties of the quantum well structures had been influenced during growth by interrupting the growth process. Thus, island-like areas with constant well thickness are prepared, whose lateraldiameter is in the order of a few hundred nanometers.Near-field optical photoluminescence spectroscopy can detect the spatial distribution of the islands.The near-field optical images provide interesting insight into the interface morphology and henceabout the growth process itself. GaAs sidewall quantum wires had been grown such that they are built in the center of the intrinsic layer of a p-i-n LED structure.Applying the SNOM, spatially refined photocurrents are induced in the structure. The initial localisation of photogeneratedcharge carriers can also be chosen by varying the excitation energy.This enables a detailed study of how additionally generated carriers contribute to the photocurrent signal,the outcome of which provides deeper understanding in the process of a selective electroluminescenceof the structure. In the last part, structural investigations on MnAs film are discussed, which had been grown on GaAS(001) substrates.These films exhibit a phase coexistense of ferromagnetic and paramagnetic MnAs below the Curie temperature. As a result, periodic elastic domains of the coexisting phases are formed. The development of such domains is studied using temperature-dependent (magnetic) scanning force microscopy.The structural effects are discussed in connection with a theoretical model.

Die vorliegende Arbeit beschreibt neue Entwicklungen im Verständnis und in der Umsetzung der optischen Nahfeldmikroskopie (scattering - type scanning near-field optical microscopy, s-SNOM) für die lineare und nichtlineare optische Bildgebung mit ultrahoher Auslösung und Empfindlichkeit. Die fundamentalen Mechanismen, die der Feldverstärkung am Ende von ultrascharfen metallischen Spitzen zugrunde liegen, werden systematisch behandelt. Die plasmonischen Eigenschaften der Spitze wurden erstmalig beobachtet, und ihre Bedeutung für die optische Kopplung zwischen Spitze und Probe sowie für die sich ergebende Einengung des Nahfeldes wird diskutiert. Ein aperturloses Nahfeldmikroskop für die spitzenverstärkte Ramanspektroskopie (tip-enhanced Raman spectroscopy, TERS) wurde entwickelt. Die Grundlagen der TERS und die wesentliche Rolle des plasmonischen Verhaltens der Spitze sowie die klare Unterscheidung von Nahfeld-Ramansignatur und Fernfeld-Abbildungsartefakten werden beschrieben. Nahfeld Raman Verstärkungsfaktoren von bis zu 10 wurden erreicht, was einer Feldverstärkung von bis zu 130 entspricht und Raman-Messungen bis auf Einzel-Molekül-Niveau ermöglichte. Die optische Frequenzverdopplung (second harmonic generation, SHG) an einzelnen Spitzen wurde untersucht. Aufgrund ihrer teilweise asymmetrischen Nanostruktur erlauben die Spitzen eine klare Unterscheidung von lokalen Oberflächen und nichtlokalen Volumenbeiträgen zur nichtlinearen Polarisation sowie die Analyse ihrer Polarisations- und Emissions-Auswahlregeln. Die spitzenverstärkte Frequenzverdopplungs-Spektroskopie und die räumlich hoch aufgelöste Abbildung auf Basis des dielektrischen Kontrasts werden demonstriert. Mit Hilfe einer phasen-sensitiven, Selbst-homodyn-Frequenzverdopplungs-s-SNOM-Abbildungsmethode kann die Oberflächen-Struktur der intrinsischen 180-Domänen im hexagonal multiferroischen YMnO aufgelöst werden. / This thesis describes the implementation of scattering-type near-field optical microscopy (s-SNOM) for linear and nonlinear optical imaging. The technique allows for optical spectroscopy with ultrahigh spatial resolution. New results on the microscopic understanding of the imaging mechanism and the employment of s-SNOM for structure determination at solid surfaces are presented. The method relies on the use of metallic probe tips with apex radii of only few nanometers. The local-field enhancement and its dependence on material properties are investigated. The plasmonic character of Au tips is identified and its importance for the optical tip-sample coupling and subsequent near-field confinement are discussed. The experimental results offer valuable criteria in terms of tip-material and structural parameters for the choice of suitable tips required in s-SNOM. An near-field optical microscope is developed for tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS) studies. The principles of TERS and the role of the tip plasmonic behavior together with clear distinction of near-field Raman signature from far-field imaging artifacts are described. TERS results of monolayer and submonolayer molecular coverage on smooth Au surfaces are presented. Second harmonic generation (SHG) from individual tips is investigated. As a partially asymmetric nanostructure, the tip allows for the clear distinction of local surface and nonlocal bulk contributions to the nonlinear polarization and the analysis of their polarization and emission selection rules. Tip-enhanced SH microscopy and dielectric contrast imaging with high spatial resolution are demonstrated. SHG couples directly to the ferroelectric ordering in materials and in combination with scanning probe microscopy can give access to the morphology of mesoscopic ferroelectric domains. Using a phase sensitive self-homodyne SHG s-SNOM imaging method, the surface topology of 180 intrinsic domains in hexagonal multiferroic YMnO is resolved.