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La métrologie laser basée sur l’analyse de la fluorescence de traceurs moléculaires est devenue l’un des outils clefs pour l’étude expérimentale de la dynamique des fluides réactifs. Une étude spectroscopique des propriétés photophysiques de fluorescence dans le domaine spectral UV-visible de plusieurs molécules fluorescentes appartenant aux cétones aliphatiques et aux aromatiques mono- et bicycliques a permis d’approfondir la compréhension de l’influence de la température, de la pression et de la concentration d’oxygène sur leur fluorescence. Les résultats expérimentaux obtenus ont ensuite permis le développement d’un modèle de simulation du rendement de fluorescence pour les espèces aromatiques (naphtalène et toluène), qui fournit des résultats très proches de ceux mesurés.De ces résultats, le développement de la technique d’imagerie de fluorescence (PLIF) sur la phase vapeur d’un carburant multi-composant a conduit à étendre cette analyse spectrale de fluorescence au cas du kérosène (Jet A-1). La comparaison entre les propriétés de fluorescence du kérosène et des traceurs aromatiques étudiés a notamment permis d’établir une stratégie de mesure de la concentration de la phase vapeur du kérosène dans des environnements où la teneur en oxygène est variable. Les signaux de fluorescence provenant des espèces mono- et di-aromatiques contenues dans le kérosène soulignent des évolutions différentes avec les conditions de température et teneur en oxygène. L’utilisation de filtres optiques appropriés associés à deux caméras ICCD permet alors une mesure bidimensionnelle de la température et de la concentration de kérosène en phase vapeur. La thèse débouche finalement sur l’application de cette technique PLIF-kérosène en combinaison avec la technique PLIF du radical OH en sortie d’un système d’injection industriel multi-point de nouvelle génération intégré dans une chambre de combustion haute pression. / Planar laser-induced fluorescence (PLIF) diagnostic based on the optical excitation of fluorescence tracers has become a key tool for the experimental study of fluid dynamics in reactive flows. A spectroscopic fluorescence study of several organic molecules from aliphatic ketones and mono- and bi-cyclic aromatics in gas-phase was performed in a high-pressure high temperature optical cell. The experimental measurements allowed the understanding of the influence of temperature, pressure and oxygen concentration on the photophysics of these molecules in the UV/visible domain. These results were then used to successfully develop a model of fluorescence yield of the naphthalene and toluene aromatic molecules permitting the simulation of the fluorescence signals with temperature, pressure and species composition in large domains of temperature and pressure.This study has been extended to the case of a multi-component aeronautical fuel (kerosene – jet A1) containing natural aromatics. The comparison of the spectroscopic data recorded in the optical cell to those of the aromatic tracers initially probed has then permitted the definition of a kerosene-PLIF excitation/detection strategy for kerosene vapour concentration measurements in reactive gaseous flowfield containing variable oxygen concentration. Fluorescence signals from mono- and di-aromatic species in kerosene highlight significant differences in evolution with temperature and oxygen concentration. With appropriate optical filters applied to two ICCD cameras, the two-dimensional instantaneous distribution of temperature and concentration of kerosene vapour is then possible to measure in reactive flows. Finally, the kerosene-PLIF diagnostic has been applied at the exit of an innovative multi-point aeronautical injection system integrated to high-pressure kerosene/air combustor test rig. The kerosene-PLIF, combined with the radical OH-PLIF confirmed their implementation in realistic high-pressure flowfields and delivered experimental fruitful experimental information on the effect of the fuel/air mixing on the flame structure in the combustion chamber.

Les orogènes collisionnels sont classiquement décrits comme le résultat de l'accrétion continentale de marges proximales. Cette accrétion conduit à la surrection des reliefs et à l'export important de produits d'érosion dans les bassins d'avant-pays qui les jalonnent. Dans ce schéma géodynamique sont alors uniquement considérés les domaines pré-orogéniques les moins déformés. Pourtant, un nombre croissant d'évidences géologiques de terrain indiquent la conservation voire la réutilisation de structures héritées de la phase extensive précédant la convergence et la collision au coeur des orogènes. À partir de l'étude géo-thermochronométrique de la bordure orientale du domaine hyper-étiré nord-pyrénéen (massif de l'Agly, Zone Nord Pyrénéenne) et de son avant-pays précoce (synclinal de Rennes-les-Bains, Bassin Aquitain), cette thèse a pour objectifs de décrire l'évolution d'une marge distale au cours des premiers stades de convergence, de quantifier les processus source-réceptacle associés et d'apporter des contraintes temporelles et paléogéographiques quant à la création des tout premiers reliefs pyrénéens issus de son inversion. Grâce à l'utilisation du multi-thermochronomètre (U-Th)/He sur zircon et apatite, deux épisodes de refroidissement sont mis en évidence dans le prisme nord-pyrénéen (Campano-Maastrichtien et Eocène), chacun d'eux synchrone d'une phase de subsidence dans le bassin d'avant-pays. J'ai ainsi pu proposer un modèle équilibré d'évolution d'une marge distale hyper-amincie par inversion de structures héritées, chevauchements de socle et sous-placage continental se matérialisant par une signature thermochronologique claire de refroidissement sans érosion au début de la convergence. L'absence d'enregistrement de refroidissement au Paléocène par l'arrêt prématuré de l'inversion précoce dans le prisme nord-pyrénéen indique l'absence significative d'érosion et la position bordière de ce prisme par rapport à un édifice déjà construit plus à l'est à cette époque. Pour caractériser cet édifice aujourd'hui disparu du fait de l'ouverture du Golfe du Lion, j'ai utilisé une approche détritique de double datation in situ (U-Th)/He - U/Pb sur zircon et mis en évidence une histoire de dénudation rapide pendant le Campano-Maastrichtien, caractéristique de la création d'une topographie précoce. Ce travail montre pour la première fois clairement la migration progressive de la déformation d'est en ouest par l'inversion de structures héritées au début de la convergence pyrénéenne, ce qui suggère l'existence d'un domaine ouvert à l'est à la fin de l'épisode extensif précédant la convergence. Cette étude met en avant le rôle de l'architecture des systèmes hyper-amincis dans la formation des orogènes collisionnels et confirme les liens étroits existant entre un orogène et ses bassins d'avant-pays. / Collisional orogens are classically described as the result of continental accretion of proximal margins. This accretion leads to the creation of relief and to the important export of erosion products in the directly adjacent foreland basins. In this geodynamic scheme, only the least deformed pre-orogenic domains are considered. However, a growing number of geological field evidences indicate the preservation or even the reuse of structures inherited from the rifting phase preceding convergence and collision within orogens. By conducting a geo-thermochronometric study of the easternmost, inverted hyperextended Aptian-Cenomanian rift system (Agly massif, North Pyrenean Zone) and the adjacent early retroforeland (Rennes-les-Bains syncline, Aquitaine Basin), this thesis aims to describe the evolution of a distal rifted margin during the first stages of convergence, to quantify the associated source-to-sink processes and to provide temporal and paleogeographic constraints regarding the creation of the very first Pyrenean reliefs resulting from inversion of the margin. Using the zircon and apatite (U-Th)/He multi-thermochronometers, I show that the Pyrenean retro-wedge records two clear phases of orogenic cooling, Late Campanian-Maastrichtian and Ypresian-Bartonian, which I relate to early inversion of the distal rifted margin and main collision, respectively. I have thus been able to propose a crustal-scale sequentially restored model for the tectonic and thermal transition from extension to peak orogenesis in the eastern Pyrenees, which suggests that both thrusting and underplating processes contributed to early inversion of the Aptian-Cenomanian rift system. The absence of Paleocene cooling record indicates little to no erosion of the Pyrenean retro-wedge, suggesting the existence of a more easterly source area supplying early retroforeland sediments at this time. To characterize this eastern edifice, which has since been destroyed by the Oligocene-Miocene opening of the Gulf of Lion, I used in situ (U-Th)/He - U/Pb double dating on detrital zircons and show rapid denudation rates during early convergence, characteristic of early topographic growth. This work shows for the first time clearly the progressive migration of deformation from east to west by inversion of inherited structures at the beginning of Pyrenean convergence. This suggests the existence of an open domain in the east at the end of the rifting phase preceding convergence. This study highlights the role of the architecture of hyper-thinned systems in the formation of collisional orogens and confirms the close links between an orogen and its foreland basins.

La radiographie éclair par faisceau X intense est spécifique en ce sens qu'elle doit permettre de photographier la matière soumise à des conditions extrêmes de densification, de température et de vitesse de déplacement. Le succès de ce type de radiographie repose sur la qualité de la source X qui doit nécessairement être pénétrante (quelques MeV), intense (plusieurs rads), brève (quelques dizaines de ns) et de petite dimension (quelques mm). L'impulsion X est ainsi générée à partir du rayonnement de freinage émis lors de l'interaction avec une cible en métal d'un faisceau focalisé d'électrons de haute énergie (MeV) et de haute intensité (kA). Ce procédé lie très fortement les propriétés du faisceau d'électrons à ceux du faisceau X et donc à la qualité de la radiographie. Dans ce contexte, la thèse porte sur la compréhension de la dynamique du faisceau dans la diode à l'électron (c'est-à-dire juste avant son entrée dans la ligne accélératrice) ainsi que sur la caractérisation du plasma de velours dont sont issus les électrons qui composent le faisceau. Dans un premier temps, la dynamique du faisceau intense d'électrons a été étudiée à l'aide du code LSP reposant sur la méthode " Particle-In-Cell ". Les simulations réalisées ont été comparées avec des mesures effectuées sur l'injecteur d'un accélérateur linéaire à induction, implanté au CEA Valduc sur l'installation Epure. Grâce au modèle de simulation développé, une nouvelle diode à électrons mono-impulsion a été conçue, dimensionnée et réalisée pendant ce travail de thèse afin d'augmenter l'intensité du faisceau d'électrons de 2,0 kA à 2,6 kA permettant ainsi d'améliorer les performances radiographiques de l'installation. Dans un second temps, un modèle permettant d'étudier les mécanismes mis en jeu dans la production du faisceau d'électrons au niveau de plasma de cathode a été développé. Ce dernier est un modèle collisionnel-radiatif (MCR) 0D qui permet de décrire l'évolution de la densité des espèces d'un plasma dont la composition est directement liée aux molécules et atomes désorbés par la cathode de velours. Trois différents mélanges ont été étudiés impliquant de l'hydrogène, de l'oxygène et du carbone dont les proportions ont été estimées par des mesures LIBS (spectroscopie de plasma induit par laser).[...] / Intense X-ray flash radiography is used to take a stop-action picture of a material under extreme conditions like high densification, high temperature and high movement speed. The success of this kind of radiography is based on the quality of the X-ray source which must necessarily be penetrating (some MeV), intense (several rads), short (a few tens of ns) and small (a few mm). The X-ray pulse is generated from the bremsstrahlung radiation emitted during the interaction with a metal target of a focused electron beam of high energy (MeV) and high intensity (kA). This process strongly links the properties of the electron beam to those of the X-ray beam and thus to the quality of the radiography picture. In this context, the thesis is about the electron beam dynamics in the electron diode (i.e. just before electrons move towards the accelerator) as well as about the characterization of the velvet plasma from which electrons are extracted to form the beam. Firstly, the dynamics of the intense electron beam was studied using the LSP code based on the "Particle-In-Cell" method. The simulations were compared to measurements made on the injector of a linear induction accelerator, at the CEA Valduc center on the Epure facility. Based on the developed simulation model, a new single-pulse electron diode was designed, sized and realized during this thesis to increase the intensity of the electron beam from 2.0 kA to 2.6 kA, thus improving the radiographic performances of the facility. In a second step, a model allowing to study the mechanisms involved in the production of the electron beam from the cathode plasma was developed. This latter is a collisional-radiative model (CRM) 0D describing the evolution of the plasma species density of a plasma whose composition is directly related to the molecules and atoms desorbed by the velvet cathode. [...]

La métrologie laser basée sur l'analyse de la fluorescence de traceurs moléculaires est devenue l'un des outils clefs pour l'étude expérimentale de la dynamique des fluides réactifs. Une étude spectroscopique des propriétés photophysiques de fluorescence dans le domaine spectral UV-visible de plusieurs molécules fluorescentes appartenant aux cétones aliphatiques et aux aromatiques mono- et bicycliques a permis d'approfondir la compréhension de l'influence de la température, de la pression et de la concentration d'oxygène sur leur fluorescence. Les résultats expérimentaux obtenus ont ensuite permis le développement d'un modèle de simulation du rendement de fluorescence pour les espèces aromatiques (naphtalène et toluène), qui fournit des résultats très proches de ceux mesurés.De ces résultats, le développement de la technique d'imagerie de fluorescence (PLIF) sur la phase vapeur d'un carburant multi-composant a conduit à étendre cette analyse spectrale de fluorescence au cas du kérosène (Jet A-1). La comparaison entre les propriétés de fluorescence du kérosène et des traceurs aromatiques étudiés a notamment permis d'établir une stratégie de mesure de la concentration de la phase vapeur du kérosène dans des environnements où la teneur en oxygène est variable. Les signaux de fluorescence provenant des espèces mono- et di-aromatiques contenues dans le kérosène soulignent des évolutions différentes avec les conditions de température et teneur en oxygène. L'utilisation de filtres optiques appropriés associés à deux caméras ICCD permet alors une mesure bidimensionnelle de la température et de la concentration de kérosène en phase vapeur. La thèse débouche finalement sur l'application de cette technique PLIF-kérosène en combinaison avec la technique PLIF du radical OH en sortie d'un système d'injection industriel multi-point de nouvelle génération intégré dans une chambre de combustion haute pression.

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Les travaux réalisés dans le cadre de cette thèse de doctorat caractérisent de manière cohérente la physique des plasmas d'argon à la pression atmosphérique en présence d'espèces réactives. Ces travaux sont motivés par les lacunes manifestes de la compréhension des plasmas froids à la pression atmosphérique, celles-ci étant en grande partie dues au nombre restreint de techniques de diagnostic permettant de les caractériser. Dans ce contexte, des diagnostics optiques permettant l'obtention des propriétés fondamentales (température du gaz et des électrons, densité d'états excités) sont d'abord développés et validés tant pour les plasmas microonde que pour les décharges à barrière diélectriques d'argon à la pression atmosphérique. En particulier, une méthode couplant des mesures d'émission optique des transitions 2p-1s de l'argon à un modèle collisionnel-radiatif décrivant la population des niveaux émetteurs 2p permettant d'obtenir la température des électrons est présentée, de même qu'un moyen d'obtenir la température du gaz à l'aide de mesures d'élargissement spectral de raies et la densité d'états métastables de l'argon à l'aide de mesures de spectroscopie d'absorption par diode laser accordable en longueur d'onde. Par la suite, ces diagnostics optiques sont employés pour étudier l'influence de l'ajout de gaz diatomiques dans un plasma microonde, mettant en évidence l'efficacité avec laquelle ils en viennent à dominer la cinétique de la décharge en absorbant la majorité de la puissance fournie au plasma. Une comparaison entre le bilan de puissance des électrons qu'ils permettent de calculer à celui d'un diagnostic électrique est également effectué dans le cas d'une décharge à barrière diélectrique d'argon en présence de précurseurs d'anhydrides. Finalement, les propriétés fondamentales de deux conffgurations de jets de plasmas s'écoulant dans l'air ambiant, l'une radiofréquence, l'autre microonde, sont également examinées. Dans le premier cas, les effets de l'air ambiant sur ces propriétés sont mis de l'avant, alors que dans le second cas, la position d'injection du précurseur organosilicié HMDSO dans le jet de plasma est évaluée pour le dépôt de revêtements fonctionnels sur des substrats de verre. Ces derniers travaux révèlent l'obtention d'un revêtement antibuée dans des conditions opératoires spécifiques, un résultat fort prometteur pour l'industrie du verre. / The research done in this Ph.D. thesis consistently characterizes the physics of argon plasmas at atmospheric pressure in the presence of reactive species. This work is motivated by the obvious deficiencies in the understanding of cold plasmas at atmospheric pressure, which are largely due to the limited number of diagnostic techniques used to characterize them. In this context, optical diagnostics allowing the obtaining of fundamental properties (gas and electron temperature, number density of excited species) are first developed and validated in a microwave argon plasma as well as in a dielectric barrier discharge in argon at atmospheric pressure. In particular, a method coupling optical emission measurements of argon 2p-1s transitions to collisional-radiative modelling of the emitting 2p levels is presented in order to get the electron temperature, as well as a means to obtain the gas temperature by the spectral broadening of emission lines and the number density of argon metastable states from tunable laser diode absorption spectroscopy measurements. Subsequently, these optical diagnostics are used to study the influence adding diatomic gases in microwave argon plasmas, highlighting the efficiency with which they start dominating the discharge kinetics by absorbing most of the supplied power. A comparison between the electron power balance calculated from such optical diagnostics to that obtained from electrical diagnostics is also made in the case of an argon-based dielectric barrier discharge with anhydride precursors. Finally, the fundamental properties of two plasmas jet configurations (one radiofrequency, the other microwave) expanding in ambient air are also examined. In the first case, the effects of ambient air on these properties are featured, while in the second case, the injection position of the organosilicon precursor HMDSO in the plasma jet is studied for the deposition of functionnal coatings on glass substrates. The latter reveals the obtaining of an antifog coating under specific operating conditions, a very promising result for the glass industry.

Le travail présenté dans le cadre de ce mémoire s’intéresse à l’étude des plasmas à la pression atmosphérique en configuration décharge à barrière diélectrique (DBD), pertinents pour le traitement de surface. Plus spécifiquement, les DBDs à l’étude sont en milieux réactifs pour le dépôt de couches minces (multi)fonctionnelles, soit en présence d’un précurseur organosilicié (HMDSO) et/ou d’un agent oxydant (N₂O). L’étude est centrée sur l’analyse de deux propriétés fondamentales du plasma : la température électronique (Tₑ) et la densité des atomes d’hélium dans un état métastable (n_He(2³S)). La première est étudiée en ayant recours à des mesures des populations des niveaux n=3 de l’hélium par spectroscopie optique d’émission, alors que la seconde l’est à partir de ces mêmes mesures couplées à des mesures électriques. La particularité de cette étude est la mise au point de nouveaux diagnostics électriques et spectroscopiques pour réaliser des mesures résolues spatialement, c'est-à-dire en fonction du temps de résidence (t_res) du mélange gazeux injecté en continu. Dans les milieux réactifs étudiés, ces nouveaux diagnostics montraient des changements dans les caractéristiques courant-tension entre l’entrée et la sortie de la décharge. Cependant, Tₑ conservait un profil homogène spatialement alors que la n_He(2³S) se montrait relativement plus faible en entrée, de par leurs interactions avec les précurseurs et les impuretés présents dans ces milieux. L’analyse des signatures optiques du HMDSO dans le volume de la décharge a aussi permis de faire des liens avec les propriétés de surface des couches réalisées en conditions similaires. Notamment, les mesures de vitesse de dépôt observées sur les couches, étant plus faibles avec l’augmentation du t_res, ont pu être liées aux émissions des fragments carbonés, plus fortes en entrée, ainsi qu’à la n_He(2³S), plus faible à cet endroit, sachant que ces derniers jouent un rôle important dans la fragmentation du précurseur HMDSO. De plus, l’analyse de rapport d’intensités d’émissions de ces fragments semble montrée une tendance similaire aux rapports atomiques O/C obtenus par mesures de spectroscopie à rayon X (XPS) sur les couches produites, mais l’interprétation de ces évolutions se veut plus complexe. / The work presented in this master’s thesis focuses on the study of atmospheric pressure plasmas in a dielectric barrier discharge (DBD) configuration, which are relevant for surface treatment. More specifically, the DBDs under study are in reactive media for the deposition of (multi)functional coatings, either in the presence of an organosilicon precursor (HMDSO) and/or an oxidizing agent (N₂O). The study focuses on the analysis of two fundamental plasma properties: the electron temperature (Tₑ) and the density of helium atoms in a metastable state (n_He(2³S)). The first is studied using measurements of the n = 3 level helium populations by optical emission spectroscopy, while the second is based on these same measurements coupled with electrical measurements. The peculiarity of this study is the development of new electrical and spectroscopic diagnoses to carry out spatially resolved measurements, that is depending on the residence time (t_res) of the gas mixture injected continuously. In the reactive media studied, these new diagnoses showed changes in the current-voltage characteristics between the entrance and the exit of the discharge. However, the Tₑ maintained a spatially homogeneous profile while the n_He(2³S) was relatively lower at entry, because of their interactions with the precursors and the impurities present in these media. The analysis of the HMDSO optical signatures in the discharge volume also made it possible to establish links with the surface properties of the coatings produced under similar conditions. In particular, the measurements of deposition rate observed on the coatings, being lower with the increase of the t_res, could be linked to the emissions of the carbonaceous fragments, stronger at the entrance, as well as to the n_He(2³S), weaker here, knowing that they play an important role in the fragmentation of the HMDSO precursor. Moreover, the analysis of emission intensity ratios of these fragments seems to show a similar trend to the O/C atomic ratios obtained by X-ray spectroscopy (XPS) measurements on the coatings produced, but the interpretation of these evolutions is more complex.