L'étude des symétries d'un système peut en révéler de nombreuses propriétés physiques. La brisure, spontanée ou non, d'une de ces symétries implique alors d'importantes conséquences sur le comportement du système. On le voit dans la description actuelle de la physique des particules, avec notamment la création de la masse, ou dans la physique des solides, domaine de cette thèse, avec l'apparition de phases aux propriétés diverses, comme le magnétisme ou la supraconductivité. Le présent travail étudie par spectroscopie de photoémission résolue en angle (ARPES) les effets d'une brisure de symétrie dans deux systèmes différents : le système de fermions lourds URu2Si2 et l'oxyde de métal de transition (TMO) KTaO3. Le cristal d'URu2Si2 passe d'une phase paramagnétique pour T>THO, sujette à la cohérence de Kondo, vers la phase dite d'ordre caché pour T

L'étude des symétries d'un système peut en révéler de nombreuses propriétés physiques. La brisure, spontanée ou non, d'une de ces symétries implique alors d'importantes conséquences sur le comportement du système. On le voit dans la description actuelle de la physique des particules, avec notamment la création de la masse, ou dans la physique des solides, domaine de cette thèse, avec l'apparition de phases aux propriétés diverses, comme le magnétisme ou la supraconductivité. Le présent travail étudie par spectroscopie de photoémission résolue en angle (ARPES) les effets d'une brisure de symétrie dans deux systèmes différents : le système de fermions lourds URu2Si2 et l'oxyde de métal de transition (TMO) KTaO3. Le cristal d'URu2Si2 passe d'une phase paramagnétique pour T>THO, sujette à la cohérence de Kondo, vers la phase dite d'ordre caché pour T

Dans ce travail, nous illustrons l’avantage de coupler les techniques de photoémission résolue en angle (ARPES) et de microscopie/spectroscopie tunnel (STM/STS) pour l'étude des propriétés électroniques et structurales des surfaces/interfaces nanostructurées. Dans la première partie, nous présentons l’étude du supraconducteur non conventionnel Eu(Fe0.86Ir0.14)2As2. Ce composé, dopé en Ir de manière optimale, possède une phase supraconductrice réentrante (Tc=22K) qui coexiste avec un ordre ferromagnétique (TM=18K). Nous présentons une étude par ARPES de la structure de bande dans le plan et hors plan ainsi que de la surface de Fermi. Les bandes associées aux états 3d du fer, responsables de la supraconductivité, sont modifiées en présence de la substitution en Ir, mais la topologie de la surface de Fermi est conservée. Le gap supraconducteur est mesuré à 5.5 meV, supérieur à la valeur estimée par la théorie BCS pour une température Tc=22K. La disparition du gap au-dessus de T=10K coïncide avec la phase résistive induite par l’ordre magnétique des moments Eu2+. Les modifications de la surface de Fermi dans le composé substitué indiquent clairement un dopage effectif en trou par rapport au composé parent. La seconde partie est consacrée à l’étude de la croissance, des mécanismes de polymérisation et des conséquences sur les propriétés électroniques de nanostructures moléculaires. Celles-ci sont élaborées par évaporation sous vide des molécules 1,4-dibromobenzène (dBB) et 1,4-diiodobenzène (dIB) sur les surfaces de Cu(110), Cu(111) et Cu(775) en utilisant la réaction catalytique de Ullmann. Nous avons étudié l’influence du type d’halogène et de substrat sur la réaction de polymérisation ainsi que les conséquences sur les propriétés électroniques. En particulier, nous mettons en évidence par des mesures STM et NEXAFS (mesures effectuées à l’aide du rayonnement synchrotron) un mécanisme original de croissance des polymères sur la surface de Cu(775) qui s’accompagne d’une restructuration à l’échelle nanométrique sous la forme d’un « step-bunching ». Celui-ci conduit à la formation de polymères de grande longueur et parfaitement ordonnés à grande échelle. En combinant les mesures ARPES et STS, nous mettons en évidence une évolution du gap HOMO-LUMO caractérisant les chaînes de poly(para)phénylène ainsi formées avec le type d’halogène impliqué dans la réaction catalytique et la géométrie du substrat. Nous montrons ainsi que si le caractère métallique du polymère élaboré sur le Cu(110) trouve son origine dans sa forte interaction avec le substrat, celle-ci diminue fortement lorsque la synthèse a lieu sur les surfaces de Cu(111) et de Cu(775) conduisant à retrouver un comportement semi-conducteur caractérisé par un gap HOMO-LUMO évalué à 2.2 eV / In this work, we highlight the advantage of coupling techniques such as angle resolved photoemission (ARPES), scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) for investigating the electronic and structural properties of nanostructured surfaces/interfaces. In the first part, the electronic structure of the reentrant superconductor Eu(Fe0.86Ir0.14)2As2 (Tc=22K) with coexisting ferromagnetic order (TM=18K) is investigated using angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and scanning tunneling spectroscopy (STS). We study the in-plane and out-of-plane band dispersions and Fermi surface of Eu(Fe0.86Ir0.14)2As2. The near EF Fe 3d-derived band dispersions near the high-symmetry points show changes due to Ir substitution, but the Fermi surface topology is preserved. The superconducting gap measured at the lowest temperature T=5K (equal to 5.5meV) is beyond the weak-coupling BCS estimation for Tc=22 K. The gap gets closed at a temperature T=10K and this is attributed to the resistive phase which sets in at TM=18K due to the Eu2+ derived magnetic order. The modifications of the FS with Ir substitution clearly indicate an effective hole doping with respect to the parent compound. In the second part, we provide insight into the growth and the electronic properties of 1,4-dibromobenzene (dBB) and 1,4-diiodobenzene on Cu(110), Cu(111) and Cu(775) surfaces. The influence of the substrate is reported in this study: using a copper vicinal surface as support for on-surface Ullmann coupling leads to highly ordered, quasi-infinite polymer growth. Such a new growth mechanism, stemming from vicinal surface reconstructions is observed. The structural composition of different phases obtained in the study is discussed as a concomitant effect of the halogen and the surface geometry. Various interactions such as substrate/molecule, substrate/halogen, molecule/halogen as well as molecule/molecule interactions that took place into the polymerization mechanism are considered for analyzing the electronic properties of the different interfaces. We measured an 1.15 eV HOMO-LUMO gap in dBB/Cu(110), whereas the gap is found to be slightly higher than 1.5eV in dBB/Cu(111) and equal to 2.2eV in dBB/Cu(775). Such a metal-semiconductor transition is shown to occur when the halogen is switched (Br vs I) or the surface geometry is changed (Cu(110) vs Cu(775)) in agreement with the concomitant reduction of the polymer/substrate interaction

Le contexte général de ce travail est le développement et l'intégration de nouveaux matériaux magnétiques ayant des propriétés originales et d'intérêt potentiel pour la spintronique. En tant que matériau ferromagnétique d’aimantation nulle, le composé Sm1-xGdxAl2 (SGA) suscite un intérêt particulier, puisqu’il est capable, dans son état magnétique compensé, de polariser en spin un courant d’électrons. Dans un premier temps, des expériences de photoémission résolues en angle et en spin sur synchrotron ont permis d’effectuer une analyse précise de la structure électronique selon diverses directions de la zone de Brillouin et d’estimer de manière directe la polarisation de spin au niveau de Fermi du composé SGA. Dans un second temps, une attention particulière a été portée aux multicouches [Co/Pt] et aux JTMs à base de [Co/Pt]. Les multicouches [Co/Pt] constituent la seconde électrode des JTMs à base de SGA. Leurs propriétés magnétiques (en particulier l'anisotropie perpendiculaire et l'aimantation à saturation) ont été soigneusement étudiées en fonction de l'épaisseur de Pt et de la nature de la couche tampon (Pt, MgO ou Al2O3), et en liaison avec leurs caractéristiques structurales. Leur intégration dans des JTMs à base de [Co/Pt] a permis ensuite de remonter d’une part à la polarisation tunnel effective des multicouches [Co/Pt] et d’autre part aux configurations magnétiques des différentes électrodes, configurations parfaitement expliquées et reproduites par des simulations micro-magnétiques. Dans un troisième temps, les résultats de magnéto-transport au sein des JTMs SGA/MgO/[Co/Pt] sont présentés et discutés / The general context of this work is the development and integration of new magnetic materials with original properties of potential interest for spintronic applications. In this field, the Sm1-xGdxAl2 (SGA) compound drives a particular attention, as a zero-magnetization ferromagnet that can exhibit a spin polarization in its magnetic compensated state. In a first step, synchrotron-based angle and spin resolved photoemission spectroscopy experiments have permitted to perform an accurate analysis of the electronic structure along various directions of the Brillouin Zone and to get a direct estimation of the spin polarization at the Fermi level. In a second step, a special attention has been the paid to [Co/Pt] multilayers and to [Co/Pt]-based MTJs. The [Co/Pt] multilayers would constitute the second electrode in SGA-based MTJs. Their magnetic properties (especially the perpendicular anisotropy and the saturation magnetization) have been carefully investigated as a function of Pt thickness and nature of the buffer layer (Pt, MgO or Al2O3), and in close connection with structural characteristics. Their integration in [Co/Pt]-based MTJs has permitted to determine the [Co/Pt] effective tunnel polarization and to unravel the magnetic configurations of both electrodes which are perfectly explained and reproduced by micromagnetic simulations. In a third step, the results concerning the magneto-transport experiments in SGA/MgO/[Co/Pt] MTJs are presented and discussed

L’étude des symétries d’un système peut en révéler de nombreuses propriétés physiques. La brisure, spontanée ou non, d’une de ces symétries implique alors d’importantes conséquences sur le comportement du système. On le voit dans la description actuelle de la physique des particules, avec notamment la création de la masse, ou dans la physique des solides, domaine de cette thèse, avec l’apparition de phases aux propriétés diverses, comme le magnétisme ou la supraconductivité. Le présent travail étudie par spectroscopie de photoémission résolue en angle (ARPES) les effets d’une brisure de symétrie dans deux systèmes différents : le système de fermions lourds URu2Si2 et l’oxyde de métal de transition (TMO) KTaO3. Le cristal d’URu2Si2 passe d’une phase paramagnétique pour T>THO, sujette à la cohérence de Kondo, vers la phase dite d’ordre caché pour T<THO, avec THO ≈ 17.5 K, brisant potentiellement plusieurs symétries. Bien qu’il y a presque trente ans que cettetransition de phase fut mesurée expérimentalement, aucun modèle théorique n’a encore réussi à faire consensus dans la communauté. Malgré une caractérisation expérimentale désormais très poussé de ce système, des informations résolues en angle manquent cruellement pour la compréhension de cette mystérieuse phase. Ce travail de thèse utilise donc des installations ARPES pour mettre en évidence, entre autre, le gap d’ordre caché, d’une amplitude inférieure à 10 meV. Nous montrons que ces mesures s’accordent avec plusieurs travaux expérimentaux précédents. Finalement, nous trouvons de fortes similarités entre les dispersions mesurées et celles calculées par LSDA, soulignant toutefois la nécessité d’introduire une renormalisation importante des masses effectives. Ce résultat contraint fortement les futures modélisations du comportement électronique de l’URu2Si2, tranchant sur l’approche à adopter.Contrairement au dernier système, où nous étudions une transition de phase, dans le tantalate de potassium KTaO3, notre attention se porte sur la brisure de symétrie de translation provoquée par la surface (111). Faisant suite à des mesures de transport qui revélèrent l’existence d’un gaz d’électron bidimensionnel (2DEG) à l’interface d’une hétérostructure de deux TMOs isolants de bandes, notre groupe mesura, plus tard, des 2DEGs aux surfaces (001) nues de SrTiO3 et de KTaO3, par ARPES. C’est dans la continuité de ces résultats que se place le présent travail, avec le désir d’élargir les caractéristiques de ces 2DEGs. Ainsi, poussé par la prédiction théorique d’état au caractère topologique non-trivial, nous apportons l’évidence d’un 2DEG à la surface (111) de KTaO3. Nous modélisons ensuite avec succès sa dispersion particulière grâce à des calculs de liaisons fortes. Ce travail constitue une étape dans la possible mise en évidence d’états au caractère topologique non-trivial dans les TMOs. / Several physical properties of a system can be understood by looking at the symmetries involved. Breaking of a symmetry affects the behavior of the system, regardless ifit happens spontaneously or not. This is observed with the emergence of the mass inparticle physics models, or with the diverse phases arising in condensed matter systems,as magnetism or superconductivity. Using angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), this work studies theeffects of a symmetry breaking for two different systems : the heavy fermion systemURu2Si2 and the transition metal oxide (TMO) KTaO3. In URu2Si2, a transition occurs from a paramagnetic phase at T>THO to the hiddenorder phase at T<THO, with THO ≈ 17.5 K. This new order potentially breaks several symmetries. Although this transition was measured almost thirty years back, usingelectrical transport, no theoretical model could yet bring a consensus in the community. Since then, various characterizations of this system have been realized, howevermomentum-resolved informations are still missing to help unravel this mystery. Thus,during this thesis, we used state-of-the-art ARPES setups to measure several gaps located at different points in the Brillouin zone, and with amplitudes below 10 meV. Someof them are related to the Kondo coherence, and one is the hidden order gap. We showthat these measurements are consistent with previous experimental works. Finally, weobserved that our measurements differ from LSDA calculations solely by a renormalization of the effective masses by, at least, a factor 10 close to the Fermi level. Taking intoaccount some interactions, such as electronic ones, could lead to a more accurate model.Our measurements provide the constraints for this possible modeling. Unlike the transition we just described, the symmetry breaking in potassium tantalate KTaO3 is not spontaneous. In this system, we look at the (111) surface, wherethe translation symmetry is broken. A metallic two-dimensional electron gas (2DEG)has been measured in 2004 by Ohtomo at the interface between two insulating TMOs :strontium titanate SrTiO3 and lanthanum aluminate LaAlO3. The possible electronicapplications of exotic properties in TMOs, resulting from the d orbitals, has brought anew wave of activity to this topic. Later, our group measured 2DEGs at the (001) baresurfaces of SrTiO3 and KTaO3. Following these results, we wished to tailor the characteristic of such 2DEGS. Led by the theoretical prediction of states with non-trivialtopological character, we are presenting the evidence of a 2DEG at the (111) surface ofKTaO3. We also discuss its dispersion and introduce a tight binding calculation modelsuccessfully. This work is a step towards the realization of non-trivial topological statesin transition metal oxides.

Dans ce travail de thèse, nous illustrons la pertinence de la technique de photoémission pour l'étude des propriétés électroniques des matériaux. Dans la première partie, nous détaillons le développement et la phase de tests d'un nouveau bâti expérimental composé d'une chambre d'épitaxie par jets moléculaires (MBE) ainsi que d'une chambre de photoémission résolue en angle et en spin (SR-ARPES), connecté au tube Daum à l'Institut Jean Lamour. Les hautes performances de ce nouveau dispositif sont d'une part évaluées par une série de mesures expérimentales sur un système connu de la littérature (état de Shockley à la surface de l'Au(111)), et d'autre part illustrées par l'analyse de matériaux originaux (isolants topologiques, effet Kondo moléculaire …). Les valeurs de résolution en énergie sont inférieures à 2 meV et 300 meV pour la photoémission utilisant les rayonnements UV (UPS) et X (XPS) respectivement. La résolution angulaire est quant à elle meilleure que 0,2° et la température minimale atteignable est de 8,7 K. Finalement, des premières mesures de SR-ARPES ont démontré la capacité de ce nouveau bâti à mesurer les détails les plus fins de la structure de bandes polarisée en spin, se rapprochant ainsi de l'état de l'art dans le domaine. Ce nouveau dispositif est donc pleinement opérationnel. La seconde partie est consacrée à l'étude d'un oxyde de silicium ultra-mince bidimensionnel (2D) à la surface d'un substrat monocristallin de Ru(0001). Nous étudions tous les stades de croissance en partant du substrat nu de Ru(0001) jusqu'à une bicouche cristalline de cet oxyde, par XPS haute résolution (rayonnement synchrotron) et photoémission résolue en angle (ARPES). Nous confirmons la structure atomique établie dans la littérature pour ce système à la monocouche, avec en particulier l'existence de deux types de liaisons inéquivalentes Si-O-Ru révélées par des mesures inédites d’XPS haute résolution au niveau de la raie de cœur de l'O1s. En outre, nos mesures ARPES mettent en évidence l'existence d'états dispersifs bidimensionnels propres à ce matériau 2D. Alors que la monocouche est fortement connectée au substrat de ruthénium (liaisons covalentes), la bicouche en est déconnectée (liaisons de van der Waals). Notre étude confirme l'existence d’une telle transition avec des signatures claires à la fois en XPS et en ARPES, démontrant notamment la disparition des liaisons Si-O-Ru. Nous démontrons également la robustesse de ce système, qui une fois cristallisé peut être remis à l'air sans modifications majeures de ses propriétés électroniques, lui donnant ainsi un fort potentiel de fonctionnalisation (par exemple au sein d'hétérostructures 2D complexes comme couche isolante). Finalement, dans une troisième partie nous nous intéressons aux aspects théoriques de la photoémission résolue en angle. Alors que la structure de bandes est périodique dans l'espace réciproque, ce n'est pas le cas de l'intensité de photoémission, qui peut présenter des variations complexes dépendant de nombreux paramètres. Ces aspects sont généralement mal compris par les expérimentateurs. Nous présentons ici un modèle simple récemment proposé qui s'inscrit dans une description en trois étapes du processus de photoémission, et qui permet d'évaluer les éléments de matrice à un électron. Ces éléments de matrice représentent l'ingrédient essentiel permettant de comprendre la répartition du poids spectral en photoémission. Nous démontrons que dans ce modèle ils sont proportionnels à la transformée de Fourier de l'état de Wannier du système considéré, ainsi qu'à un terme de polarisation contenant les effets géométriques inhérents à toute expérience de photoémission. Nous appliquons alors cette approche à des systèmes physiques comme le graphène, ou encore au cas de mesures de dichroïsme circulaire réalisées au niveau des états d et de l'état de Shockley d'un monocristal de Cu(111), mettant ainsi en évidence ses succès et ses limitations / In this work, we highlight the relevance of photoemission spectroscopy for investigating the electronic properties of materials. In the first part, we tackle the development and the test phase of a new experimental setup which is composed of a molecular beam epitaxy (MBE) and a spin and angle resolved photoemission (SR-ARPES) chambers, connected to the tube at the Institut Jean Lamour. The high performances of this new setup are evaluated. On one hand by measuring well known system from the litterature (Shockley state at the Au(111) surface) and on the other hand by studying materials with novel properties (topological insulators, molecular Kondo effect …). Energy resolution is better than 2 meV for UV photoemission (UPS) and 300 meV for X-ray photoemission (XPS). We also have an angular resolution better than 0.2° and a lowest sample temperature of 8.7 K. Finally, first SR-ARPES measurements demonstrate the ability of this new installation to measure finest details of the spin polarized band structure. In short, this new setup is fully operationnal. The second part is dedicated to the study of a two dimensionnal (2D) ultra thin silicon oxide at the surface of a cristalline Ru(0001) substrate. Both growth and electronic properties are studied by high resolution XPS and ARPES. We confirm the structural model accepted for the system in the litterature for the monolayer case. In particular we confirm the existence of two inequivalent Si-O-Ru bonds with unprecedented high resolution XPS measurements on the O1s core level. In addition, our ARPES measurements highlight new dispersives states with 2D character which are unambiguously attributed to this oxide. While the monolayer is strongly connected to the ruthenium substrate (covalent bonds), the bilayer is disconnected from this latter one (van der Waals). Our work confirms the existence of such a transition with unambiguous signatures both in XPS and ARPES, in particular with the breaking of Si-O-Ru bonds. We also demonstrate the robustness of this system which, after being cristallised, can go to atmosphere without fundamental modification of his electronic properties. That gives a lot of potential applications to this 2D cristalline oxide, which could play in the futur the role of a wide band gap insulator in 2D heterostructures. In the last part, we focus on the theoretical aspects of photoemission. While band structure is periodic in the reciprocal space, it is not the case of photoemission intensity which can depend on a lot of parameters. We are motivated by the fact that these considerations are generally not well understood by experimentalists. Here, we present a simple model recently proposed in the three step approach of the photoemission process. With this model we can evaluate the one-electron matrix elements which play a key role to understand the variations of spectral weight in photoemission. In this approach, one-electron matrix elements are proportionnal to both Fourier transform of the Wannier state of the system and to a polarization term. We apply this model to « real » systems, in particular to graphene and to circular dichroism measurements on Cu(111) sample, highlighting sucess and limitations of this model

Les matériaux dans lesquels des interactions à plusieurs particules, un confinement de faible dimension et/ou un fort couplage spin-orbite sont présents témoignent d’une grande variété de phénomènes, mais sont encore mal compris. Des informations essentielles sur l’origine de tels phénomènes peuvent être obtenues en mesurant leur structure électronique. Cette thèse présente une étude expérimentale de la structure électronique de matériaux de faible dimension et/ou fortement corrélés présentant un intérêt fondamental actuel, en utilisant la spectroscopie par photoémission résolue en angle et en spin (ARPES et SARPES).Dans la partie introductive, je présente mon travail sur deux exemples de type "livre de texte", mais innovants, montrant comment les interactions affectent la structure de bande d'un matériau: le couplage des électrons avec des phonons dans une distribution de Debye dans un système électronique à deux dimensions (2DES) dans ZnO, semi-conducteur à oxyde à bande interdite large utilisé dans les applications photovoltaïques, et le dédoublement induit par un fort couplage spin-orbite (SOC) dans la bande de valence du ZnTe, un autre semi-conducteur important utilisé dans les dispositifs optoélectroniques. Ensuite, dans la suite de cette thèse, je discute de mes résultats originaux dans trois systèmes différents de basse dimensionnalité et d'intérêt actuel en recherche : 1.La réalisation d'un 2DES à la surface (110) de SnO₂, le premier du genre dans une structure rutile. L'ajustabilité de la densité de ses porteurs au moyen de la température ou du dépôt d'Eu, et la robustesse vis-à-vis les reconstructions de surface et l'exposition aux conditions ambiantes rendent ce 2DES prometteur pour les applications. Au moyen d'une simple réaction redox à la surface, ces travaux ont prouvé que les lacunes en oxygène pouvaient doper la bande de conduction à la surface de SnO₂, résolvant ainsi un problème longtemps débattu concernant le rôle desdites lacunes dans le dopage de type n dans SnO₂. 2.L'étude des états de surface topologiques dans M₂Te₂X (avec M = Hf, Zr ou Ti; et X = P ou As), une nouvelle famille de métaux topologiques en trois dimensions, provenant du SOC et étant protégés par la symétrie du renversement du temps. Leur structure électronique et leur texture de spin, étudiées par ARPES et SARPES, révèlent la présence de fermions de Dirac sans masse donnant naissance à des arcs de nœuds de Dirac. 3.L'étude du matériau YbNi₄P₂ à fermions lourds quasi unidimensionnel, qui présente une transition de phase quantique de second ordre d’une phase ferromagnétique à une phase paramagnétique de liquide de Fermi lors de la substitution partielle du phosphore par l'arséniure. Une telle transition ne devrait se produire que dans les systèmes zéro ou unidimensionnels, mais la mesure directe de la structure électronique des matériaux ferromagnétiques quantiques critiques faisait jusqu'à présent défaut. Grâce à une préparation et nettoyage méticuleux in situ de la surface des monocristaux YbNi₄P₂, qui sont impossibles à cliver, leur structure électronique a été mesurée avec succès au moyen de l'ARPES, dévoilant ainsi le caractère quasi-1D, nécessaire à la compréhension de la criticité quantique ferromagnétique, dans YbNi₄P₂. Le protocole utilisé pour rendre ce matériau accessible à l'ARPES peut être facilement généralisé à d'autres matériaux exotiques dépourvus de plan de clivage. / Materials in which many-body interactions, low-dimensional confinement, and/or strong spin-orbit coupling are present show a rich variety of phenomena, but are still poorly understood. Essential information about the origin of such phenomena can be obtained by measuring their electronic structure. This thesis presents an experimental study of the electronic structure of some low-dimensional and/or strongly correlated materials of current fundamental interest, using angle- and spin-resolved photoemission spectroscopy (ARPES and SARPES). In the introductory part, I present my work on two innovative textbook examples showing how interactions affect the band structure of a material: the coupling of electrons with phonons in a Debye distribution in a two-dimensional electron system (2DES) in ZnO, a wide-band-gap oxide semiconductor used in photovoltaic applications, and the splitting induced by strong spin-orbit coupling (SOC) in the bulk valence band of ZnTe, another important semiconductor used in optoelectronic devices. Then, in the rest of this thesis, I discuss my original results in three different low-dimensional systems of current interest: 1.The realisation of a 2DES at the (110) surface of SnO₂, the first of its kind in a rutile structure. Tunability of its carrier density by means of temperature or Eu deposition and robustness against surface reconstructions and exposure to ambient conditions make this 2DES promising for applications. By means of a simple redox reaction on the surface, this work has proven that oxygen vacancies can dope the conduction band minimum at the surface of SnO₂, solving a long-debated issue about their role in n-type doping in SnO₂. 2.The study of topological surface states in M₂Te₂X (with M = Hf, Zr, or Ti; and X = P or As), a new family of three-dimensional topological metals, originating from SOC and being protected by time-reversal symmetry. Their electronic structure and spin texture, studied by ARPES and SARPES, reveal the presence of massless Dirac fermions giving rise to Dirac-node arcs. 3.The investigation of the quasi-one-dimensional heavy-fermion material YbNi₄P₂, which presents a second-order quantum phase transition from a ferromagnetic to a paramagnetic phase upon partial substitution of phosphorous by arsenide. Such a transition is expected to occur only in zero- or one-dimensional systems, but a direct measurement of the electronic structure of ferromagnetic quantum-critical materials was missing so far. By careful in-situ preparation and cleaning of the surface of YbNi₄P₂ single crystals, which are impossible to cleave, their electronic structure has been successfully measured by ARPES, thus effectively unveiling the quasi-one-dimensionality of YbNi₄P₂. Moreover, the protocol used to make this material accessible to ARPES can be readily generalised to other exotic materials lacking a cleavage plane.

Mon activité de recherche fondamentale dans le groupe de théorie du Laboratoire des Solides Irradiés concerne l'étude des propriétés des matériaux d'intérêt pour le CEA, dans les domaines du nucléaire ou de la nanoélectronique. Elle a pour objectif d'atteindre une description théorique -sans paramètre ajustable- des processus contrôlant l'excitation électronique, ainsi que la relaxation -ou désexcitation- électronique, et couvre: - Les propriétés de la matière hors excitation - l'état fondamental; - Les propriétés de l'état excité, abordées sous l'angle de la spectroscopie pour les électrons de valence; - Les vibrations collectives des atomes, leur couplage avec les électrons, et leurs effets sur le transport électronique ou la relaxation électronique. Ces études requièrent un environnement de calcul intensif et l'accès aux ordinateurs du Grand Equipement National de Calcul Intensif GENCI. Dans ce manuscrit, est d'abord rappelé comment calculer la fonction diélectrique inverse en théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps, et quel est le lien avec la fonction de perte électronique observée. Des résultats théoriques sur la fonction diélectrique inverse dans des oxydes non corrélés représentés par le dioxyde de titane TiO$_2$ et la zircone ZrO$_2$ sont décrits. Ensuite sont donnés les principaux résultats théoriques pour les calculs de spectres d'absorption optique pour l'oxyde de cuivre Cu$_2$O et la zircone ZrO$_2$. J'y présente une nouvelle interprétation de travail sur le noyau permettant de modéliser les effets excitoniques en théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps. Enfin, les derniers calculs menés sur les carbures de bore sont rappelés.

Dans ce travail nous démontrons, au travers de deux études, l'intérêt fondamental du couplage des techniques de photoémission résolue en angle (ARPES) et de spectroscopie tunnel (STS) dans l'analyse des propriétés électroniques d'interfaces nanostructurées. Dans la première partie, nous présentons une méthodologie permettant de déduire le potentiel de surface induit par la reconstruction triangulaire d'une monocouche d'Ag/Cu(111). Cette méthode est basée sur la mesure des gaps caractérisant la structure de bande de l'état de Shockley du système aux points de haute symétrie de la zone de Brillouin. L'évaporation d'adatomes de potassium permet d'augmenter le nombre de gaps accessibles en photoémission en décalant les bandes vers les états occupés. Dans un modèle d'électrons presque libres, leur amplitude nous donne accès aux premières composantes de Fourier du potentiel. La reconstruction de ce dernier dans l'espace direct nous permet ensuite de calculer la densité d'états locale que nous comparons aux mesures de conductance STS. La seconde partie est consacrée à l'étude de la croissance et des propriétés électroniques des molécules de 1,4-dibromobenzène (DBB) et 1,4-diiodobenzène (DIB) évaporées sur Cu(110). Leur dépôt à température ambiante sur la surface entraîne la déshalogénation des molécules et la formation de phases organométalliques. A 200°C, le système polymérise pour former des chaînes unidimensionnelles de poly(p-phénylène) parfaitement alignées. Les mesures ARPES révèlent l'existence d'une bande pi unidimensionnelle d'états HOMOs dispersant sous le niveau de Fermi. En STS, nous observons également, pour des petites chaînes, le confinement des états LUMOs dans la partie inoccupée du spectre. Le déconfinement de ces états pour les grandes chaînes conduit à la formation d'une bande continue croisant le niveau de Fermi, conférant au polymère un caractère métallique 1D. Le gap HOMO-LUMO est alors mesuré à 1.15 eV / In this work, through two different studies, we demonstrate the fundamental interest in the coupling of angle resolved photoemission (ARPES) and scanning tunneling spectroscopy (STS) to investigate the electronic properties of nanostructured interfaces. In the first part we present a methodology to determine the surface potential of the triangular reconstructed one monolayer of Ag/Cu(111) interface from ARPES. This method is based on the measurement of the Shockley state band structure’s gaps at the high symmetry points of the Brillouin zone. Deposition of potassium adatoms allows us to shift the surface state towards higher binding energies in order to increase the number of accessible gaps in photoemission. From the magnitude of these gaps we deduce the two first Fourier components of the potential felt by electrons using the nearly free electron model. Then we reconstruct it and calculate the local density of states in order to compare it with the conductance maps probed by STS. In the second part we report the study of the growth and the electronic properties of the two molecules 1,4-dibromobenzene (DBB) and 1,4-diiodobenzene (DIB) evaporated on Cu(110). For room temperature deposition, we first observe their deshalogenation and the formation of an intermediate organometallic phase. Then, above 200°C, the system polymerizes into a long-range ordered array of one dimensional poly(p-phenylene) polymer. ARPES intensity maps allowed us to identify a one dimensional graphene-like strongly dispersive pi-band below the Fermi energy. By STS we also observed LUMOs confined states for small chains over the Fermi level. The loss of confinement for long chains induces the formation of a continuous dispersive band which crosses the Fermi energy, conferring a 1D metallic character to the polymer. The HOMO-LUMO gap is found to be 1.15 eV