Ce travail est consacré à l'étude d'effets non-linéaires et quantiques dans des microcavités semi-conductrices. La réponse optique de ces dispositifs est décrite en termes de modes mixtes exciton-photon, les polaritons de cavité. <br />Nous avons d'abord effectué des expériences dans le régime d'oscillation paramétrique de polaritons, dans la configuration d'«angle magique».<br />Nous avons ensuite mis en évidence un phénomène d'oscillation de mélange à quatre ondes, sous excitation résonnante par deux faisceaux de pompe contrapropageants. L'étude de la polarisation de l'émission non linéaire permet d'avoir accès à la dynamique de spin des polaritons. La mesure du bruit d'intensité de l'émission montre que le processus de mélange à quatre ondes produit deux populations de polaritons fortement corrélées. <br />Enfin, nous avons effectué une étude théorique du mélange à quatre ondes, afin de préciser les conditions qui permettraient d'observer des polaritons corrélés quantiquement.

Etude expérimentale de la condensation de Bose-Einstein des excitons dans les solides.

Cette thèse s'inscrit dans le contexte du contrôle de l'émission spontanée de fluorescence par des structures photoniques. Elle porte sur l'étude de cristaux photoniques et plasmoniques auto-organisés ainsi que sur le couplage de nanocristaux semi-conducteurs photoluminescents aux cristaux plasmoniques. La démarche adoptée consiste en une description des phénomènes observés par le biais de modèles simples permettant de mettre l'accent sur leur interprétation physique. Les structures étudiées sont réalisées à partir d'opales de silice auto-organisées. Il s'agit d'agencements 3D de micro-sphères de silice. Du fait de leur périodicité, ces objets présentent des propriétés optiques particulières et sont appelés "cristaux photoniques". Les outils théoriques permettant de comprendre leurs propriétés sont présentés et utilisés pour interpréter des résultats expérimentaux dont la compréhension n'était jusque là pas entièrement établie. Des "cristaux plasmoniques" sont aussi fabriqués en déposant une couche d'or sur des opales. Ici, ce sont les propriétés des plasmons polaritons de surface - des modes électromagnétiques de surface se propageant à la surface de métaux tels que l'or, l'argent et le cuivre - qui sont modifiées par la périodicité. Ces surfaces d'or aux structures micrométriques ont des propriétés plasmoniques originales et très large-bandes. Elles peuvent être réalisées sur des surfaces de dimensions macroscopiques, ce qui présente un intérêt pour des applications telles que le photovoltaïque, les LEDs, etc. Enfin, le couplage en champ proche de la photoluminescence de nanocristaux de CdSe/CdS aux cristaux plasmoniques est étudiée. La ré-émission des plasmons en champ lointain par le réseau est mise en évidence et un modèle est proposé pour quantifier le taux d'extraction associé.

The subject of this thesis is the investigation of organic microcavities with implemented unstructured and laterally structured metal layers. The optical properties are studied by means of various spectroscopic techniques and are compared to conventional metal-free devices. It is shown that the large expected absorption caused by the embedded metal is reduced compared to the case of a free-standing metal layer of the same thickness. As a consequence of the interaction of the photonic cavity mode with the metallic structures, two new coupled modes emerge which are called Tamm plasmons. The strength of this coupling and the resulting spectral difference of these modes are defined by the thickness of both the metal layer and the adjacent dielectric layers. These control parameters enable the optimization of the structural design. Accordingly, coherent emission from Tamm plasmons is realized at room temperature. An analytical approach is developed accounting for the experimentally observed polarization splitting of detuned resonances. Next, laterally structured metal layers embedded into organic microcavities are considered. The structuring leads to a confinement of the photonic density of states evident from a clear discretization in energy of the corresponding modes. Applying a photolithographic technique to structure the metal layer into a pattern of regularly placed stripes leads to additional effects due to the resulting periodicity. By exciting this hybrid structure above a certain threshold, periodic arrays of localized cavity modes and metal-based Tamm plasmons are generated. These Bloch-like excited states are capable of phase coupling across the grating. Additionally, surface plasmon polaritons (SPPs) are excited propagating at the interface of the silver and the adjacent dielectric layers. Thanks to the periodicity of the metallic stripes, SPPs are subject to efficient Bragg scattering into the light cone in air. Modes up to order number 30 are detectable as quasi-linear periodic lines in the dispersion pattern. A Fourier analysis reveals an in- or out-of-phase coupling of the modes and a spread of the coherence over macroscopic distances of more than 40 µm. This strategy of embedding metal patterns into an organic microcavity yields a viable route towards electrically contacted organic solid-state lasers. / In dieser Arbeit werden erstmals dünne, unstrukturierte sowie lateral strukturierte metallische Schichten in organische Mikroresonatoren eingebettet und anschließend die optischen Eigenschaften mittels spektroskopischer Verfahren untersucht. Es zeigt sich, dass die erwarteten hohen optischen Verluste durch die Absorption des elektrischen Feldes im Metall deutlich reduziert sind, verglichen mit dem Fall einer freistehenden, nicht eingebetteten Metallschicht gleicher Dicke. Als Folge der Wechselwirkung der photonischen Kavitätsmode mit dem Metall spaltet diese in zwei miteinander gekoppelte Moden auf. Diese neuartigen Moden werden als Tamm-Plasmonen bezeichnet. Die Kopplung sowie die spektrale Differenz beider Moden ist zum einen durch die optischen Eigenschaften und die Dicke der eingebetteten Metallschicht definiert, zum anderen durch die optische Dicke der angrenzenden dielektrischen Schichten. Dadurch ist eine Optimierung des Systems im Hinblick auf Absorption und Emissionswellenlänge der Bauteile möglich, so dass selbst bei Raumtemperatur kohärente Emission eines Tamm-Zustands erzielt werden kann. Eine erarbeitete analytische Rechnung bestätigt und erklärt die experimentell gemessene, polarisationsabhängige Aufspaltung der auftretenden resonanten Moden. Im zweiten Teil der Arbeit sind organische Mikroresonatoren, deren eingebettete Metallschicht in lateraler Richtung auf verschiedene Weisen strukturiert sind, Gegenstand der Untersuchungen. Als Folge dieser Strukturierung kommt es zur lateralen Beschränkung der photonischen Zustandsdichte, was durch eine Diskretisierung der Energiespektren der resultierenden optischen Moden experimentell nachweisbar ist. Werden periodische Metallstreifen mittels Photolithographie erzeugt, so kommt es neben einer weiteren Beeinflussung der Zustandsdichte auch zu Effekten, die durch diese Periodizität bedingt sind. Entsprechend reproduziert sich die Kavitätsmode mehrfach im Impulsraum. Oberflächenplasmonen, die auf der Grenzfläche zwischen dem Metall und den dielektrischen Schichten propagieren, werden auf Grund der Periodizität bis in den experimentell zugänglichen Lichtkegel gestreut. Dabei werden Plasmonenresonanzen bis hin zur 30. Ordnung gemessen. Im letzten Experiment werden derart periodisch strukturierte Metall-Organik-Mikroresonatoren auf ihre Lasertätigkeit hin untersucht. Eine lokal begrenzte optische Anregung mittels eines gepulsten Lasers führt zur Ausbildung verschiedener Bloch-ähnlicher Moden, deren Kohärenz sich lateral bis zu 40 µm ausbreitet. Eine Fourieranalyse zeigt eindeutige und feste Phasenbeziehungen zwischen angrenzenden Maxima der Moden. Zusammenfassend ergeben sich interessante metall-organische Systeme, die minimale Absorption und niedrige Laserschwellen aufweisen und die prinzipielle Eignung zur elektrischen Kontaktierung besitzen.

"There is plenty of room at the bottom." This bold and prophetic statement from Nobel laureate Richard Feynman back in 1950s at Cal Tech launched the Nano Age and predicted, quite accurately, the explosion in nanoscience and nanotechnology. Now this is a fast developing area in both science and technology. Many think this would bring the greatest technological revolution in the history of mankind. To understand electronic and optical properties of nanostructures, the following problems have been studied. In particular, intensity of mid-infrared light transmitted through a metallic diffraction grating has been theoretically studied. It has been shown that for s-polarized light the enhancement of the transmitted light is much stronger than for p-polarized light. By tuning the parameters of the diffraction grating enhancement can be increased by a few orders of magnitude. The spatial distribution of the transmitted light is highly nonuniform with very sharp peaks, which have the spatial widths about 10 nm. Furthermore, under the ultra fast response in nanostructures, the following two related goals have been proved: (a) the two-photon coherent control allows one to dynamically control electron emission from randomly rough surfaces, which is localized within a few nanometers. (b) the photoelectron emission from metal nanostructures in the strong-field (quasistationary) regime allows coherent control with extremely high contrast, suitable for nanoelectronics applications. To investigate the electron transport properties of two dimensional carbon called graphene, a localization of an electron in a graphene quantum dot with a sharp boundary has been considered. It has been found that if the parameters of the confinement potential satisfy a special condition then the electron can be strongly localized in such quantum dot. Also the energy spectra of an electron in a graphene quantum ring has been analyzed. Furthermore, it has been shown that in a double dot system some energy states becomes strongly localized with an infinite trapping time. Such states are achieved only at one value of the inter-dot separation. Also a periodic array of quantum dots in graphene have been considered. In this case the states with infinitely large trapping time are realized at all values of inter-dot separation smaller than some critical value.

Ce travail de thèse porte sur l'étude des propriétés optiques de matériaux proche de surface métallique. Nous avons mis en évidence un régime de couplage fort entre les plasmons de surface, se propageant à l'interface métal diélectrique, et les excitons de<br />semiconducteur organiques. Ceux-ci sont formé de colorants J-agrégés. Le couplage fort se traduit par l'apparition d'états mixtes plasmons-excitons : les polaritons. Des mesures de réflectométrie, réalisées sur des échantillons présentant une couche de J-agrégats déposée sur un film d'argent, nous permettre de mettre en évidence un anticroisement dans le relations de dispersion du plasmon et de l'exciton, ce qui est caractéristique du couplage fort. L'émission des nouveaux états polaritoniques a été étudier dans deux géométries différentes : en utilisant des échantillons présentant une couche d'argent plane et avec des<br />films d'argent nanostructuré dans une géométrie de cross-coupling.

Cette thèse est consacrée à l'étude de l'émission paramétrique produite par des microcavités de semiconducteurs sous excitation résonnante. Ces systèmes, formés par des puits quantiques insérés au milieu d'une cavité optique de taille micrométrique, montrent des effets non-linéaires optiques. La lumière paramétrique ainsi générée a des propriétés extrêmement intéressantes, que nous avons étudié dans les microcavités unidimensionnelles, ou fils photonique, et dans les microcavités multiples. L'utilisation de ces échantillons structurés permet d'obtenir des faisceaux paramétriques équilibrés en intensité et sous incidence normale du faisceau de pompe, caractéristiques très attractifs pour des possibles applications futures. La production de deux faisceaux paramétriques, signal et complémentaire, observée sur les fils photoniques nous a poussé à étudier les corrélations entre ces deux faisceaux. A l'aide d'un interféromètre de type Hanbury Brown et Twiss nous avons réalisé des mesures de fonction de corrélation du second ordre. La statistique des photons de chacun des deux faisceaux et leurs corrélations mutuelles ont été étudiées. L'étude de l'émission paramétrique en régime OPO sur des microcavités planaires multiples a mis en évidence une brisure de symétrie et la formation de motifs issus des non-linéarités propres de notre système. Nous avons aussi mis en évidence la possibilité de contrôler de façon toute optique ces motifs, à la fois à l'aide de la polarisation linéaire du faisceau de pompe et à l'aide d'un deuxième faisceau, dit sonde. Avec cette étude nous sommes à même de marquer une analogie fondamentale entre les OPO de microcavité et les OPO de taille macroscopique.

Les polaritons inter-sous-bandes sont des excitations issues du couplage fort entre la transition inter-sous-bande d'un puits quantique et un mode photonique d'une cavité micrométrique. Dans la limite de faible densité d'excitations, c'est-à-dire quand seule une infime fraction de la mer de Fermi est excitée, ces excitations sont bien décrites par un Hamiltonien effectif bosonique et quadratique. Cependant, quand le nombre d'excitations augmente, on s'attend à observer des écarts par rapport aux prédictions issues de cet Hamiltonien. Dans cette thèse nous adaptons la méthode des commutateurs pour bosons composites aux polaritons inter-sous-bandes afin étudier les effets conjoints de l'interaction de Coulomb et du principe d'exclusion de Pauli sur leur comportement à plus haute densité. Suivant une approche microscopique, nous calculons la valeur de l'interaction à deux corps entre polaritons et nous expliquons comment elle peut être encodée dans un Hamiltonien effectif bosonique et quartique. Finalement, en utilisant des paramètres réalistes, nous montrons que l'interaction entre polaritons inter-sous-bandes peut-être importante, et ce, particulièrement dans le THz. Ce résultat ouvre la voie à de futurs travaux en optique non linéaire à base de polaritons inter-sous-bandes. Les principaux résultats de ce travail sont publiés dans la référence [1].

In this thesis, intrinsic Josephson junctions, naturally formed in the strongly anisotropic high-temperature superconductor Bi2Sr2CaCu2O8 (Bi-2212), are studied experimentally. For this purpose, small mesa structures are fabricated on the surface of single crystals using micro- and nano-fabrication tools, focused ion beam is used to reduce the area of the mesa-structures down to ≈ 1 × 1 μm2. The properties of charge transport across copper-oxide layers inside the mesas are studied by intrinsic tunneling spectroscopy. Temperature, bias and magnetic field dependences of current-voltage characteristics are examined. In the main part of the thesis, the behavior of intrinsic Josephson junctions in magnetic fields B parallel to the copper-oxide planes is studied. Parallel magnetic fields penetrate the junctions in the form of Josephson vortices (fluxons). At high magnetic fields, fluxons are arranged in a regular lattice and are accelerated by a sufficient high transport current. As the fluxon lattice is moving through the mesa, it emits electromagnetic waves in the important THz frequency range. Properties of Bi-2212 mesas in this flux-flow regime are studied in this thesis. The following new observations were made during the course of this work: a crossover from thermal activation above Tc to quantum tunneling below Tc is seen in the interlayer transport-mechanism, the Fraunhofer pattern of Ic(B) is observed clearly in Bi-2212, superluminal electromagnetic cavity resonances and phonon-polaritons are observed in Bi-2212. It is argued that the employed technique for miniaturization of mesas and the obtained results can be useful for a better understanding of fundamental properties of high-temperature superconductors and for the realizations of coherent flux-flow oscillators and coherent phonon-polariton generators in the important THz frequency range. / At the time of the doctoral defense, the following paper was unpublished and had a status as follows: Paper 6: Manuscript.

Submitted by Automa??o e Estat?stica (sst@bczm.ufrn.br) on 2017-05-31T20:37:34Z No. of bitstreams: 1 EdiRozemberghBrasileiroDaSilvaBrandao_TESE.pdf: 21206961 bytes, checksum: 7b22e84f9eeadd1446a3596114b8ad22 (MD5) / Approved for entry into archive by Arlan Eloi Leite Silva (eloihistoriador@yahoo.com.br) on 2017-06-01T19:35:34Z (GMT) No. of bitstreams: 1 EdiRozemberghBrasileiroDaSilvaBrandao_TESE.pdf: 21206961 bytes, checksum: 7b22e84f9eeadd1446a3596114b8ad22 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-06-01T19:35:34Z (GMT). No. of bitstreams: 1 EdiRozemberghBrasileiroDaSilvaBrandao_TESE.pdf: 21206961 bytes, checksum: 7b22e84f9eeadd1446a3596114b8ad22 (MD5) Previous issue date: 2016-10-20 / Coordena??o de Aperfei?oamento de Pessoal de N?vel Superior (CAPES) / Neste trabalho, apresentamos um estudo te?rico da propaga??o das ondas eletromagn?ticas em estruturas de multicamadas denominadas de Cristais Fot?nicos. Dentro deste escopo, este trabalho possui tr?s vertentes. Na primeira parte, estudamos teoricamente os espectros de transmiss?o em quasi-cristais fot?nicos unidimensionais, composta de materiais SiO2 (A) e TiO2 (B), organizada seguindo a sequ?ncia de Octonacci, onde o en?simo est?gio da multicamada Sn ? dado pela regra Sn=Sn-1Sn-2Sn-1, para n ? 3 e com S1=A e S2=B. A express?o de transmit?ncia foi obtido empregando um c?lculo te?rico baseado no m?todo da matriz de transfer?ncia. Para ondas incidentes normalmente, observamos que, para uma mesma gera??o, os espectros de transmiss?o para ondas transversais el?ctricas (TE) e ondas transversais magn?ticas (TM) s?o iguais ao menos de forma qualitativa, e eles apresentam uma propriedade de escala em que um comportamento auto-similar ? obtido, como uma evid?ncia de que esses espectros s?o fractais. Os espectros mostram regi?es onde os band gaps unidirecionais emergem para as gera??es espec?ficas da estrutura fot?nica de Octonacci, exceto para ondas TM. Para ondas TE, notamos que todos eles t?m quase a mesma largura, por diferentes gera??es. N?s tamb?m relatamos a localiza??o de modos como consequ?ncia da quase-periodicidade da heteroestrutura.Na segunda parte, investigamos os espectros de transmiss?o ?ptica para as ondas de polariza??o s (TE) e p (TM) em quasi-cristais fot?nicos unidimensionais em uma estrutura de multicamadas quase-peri?dicas composta por camadas alternadas de SiO2 e metamateriais, organizada seguindo a sequ?ncia de Octonacci. As equa??es de Maxwell e t?cnica da matriz de transfer?ncia s?o usadas para obter o espectro de transmiss?o para propaga??o de campos eletromagn?ticos incidentes normalmente e obliquamente. Assumimos a resposta dispersiva do tipo Drude-Lorentz para a permissividade diel?trica e permeabilidade magn?tica dos metamateriais. Para ondas incidentes normalmente, observamos que o espectro n?o tem comportamento auto-similar ou simetria espelho e tamb?m possui a aus?ncia de band gaps ?ptico. Tamb?m mostramos o surgimento de band gaps completos e pseudos refletores de Bragg (ou espelhos de Bragg).Na terceira e ?ltima parte, estudamos a propaga??o dos polaritons de plasmon em sistemas formados por multicamadas peri?dicas e quase-peri?dicas organizadas de acordo com a sequ?ncia de Octonacci, a partir da descri??o do comportamento dos seus modos de volume e de superf?cie. Atrav?s de c?lculo anal?tico e num?rico computacional, obtemos inicialmente os espectros de frequ?ncia dos polaritons de plasmon nestas superestruturas. Posteriormente, investigamos como a quase-periodicidade modifica a sua estrutura de bandas em rela??o ao caso peri?dico, induzindo os seus espectros a uma forma auto-similar, caracterizando a sua fractalidade/multifractalidade.