Ce travail analyse la formation d'états liés par interaction coulombienne d'excitons dans un ensemble de nanotubes de carbone de chiralité (6,5) en solution. Sous l'action d'une impulsion laser de forte intensité, une grande densité d'excitons est formée dans le nanotube et conduit à la formation d'état de trion et de biexciton. Les mécanismes physiques responsables de la photogénération de ces états ont été analysés dans le cadre de cette thèse. Ces travaux sont effectués à l'aide d'une expérience pompe-sonde dans laquelle le faisceau sonde est un continuum de lumière blanche permettant ainsi l'observation simultanée des états d'exciton, de trion et de biexciton. Cela conduit à l'obtention des énergies de liaison des différentes contributions excitoniques. En outre la dynamique de ces états excitoniques a aussi pu être obtenue avec une résolution temporelle de l'ordre de la centaine de femtosecondes. / In this thesis, we have studied the excitonic bound states formation in an ensemble of chirality (6,5) carbon nanotubes in solution. Under intense laser excitation, a large density of excitons is reached in the nanotube. This leads to the formation of bound states such as trion and biexciton. The physical mecanisms responsible for the photogeneration of these states have been analysed in this thesis. We performed a pump-probe experiment using a white light continuum as the probe beam. This allows the simultaneous observation of the excitonic, trion and biexciton states which gives information about the binding energies of the bound states. Finally, we also studied the dynamics of these excitonic bound states that have been obtained with a temporal resolution close to hundred of femtoseconds.

Depuis une vingtaine d'années, la physique et les applications des transitions intersousbandes ont connu un essor remarquable. Il reste aujourd'hui deux frontières à explorer : l'extension vers le THz et celle vers le proche infrarouge. Pour atteindre le domaine spectral des télécommunications par fibre optique, les puits et boîtes quantiques GaN/AlN étudiés dans cette thèse sont les candidats les plus sérieux car ils présentent une discontinuité de potentiel suffisamment élevée en bande de conduction (1,75 eV).<br />Je présente en premier lieu mes expériences à température ambiante portant sur les puits quantiques GaN/AlN épitaxiés par jets moléculaires sur substrat saphir (0001). Je montre l'amplification résonante de la génération de second harmonique à λ~1 µm mais aussi la première observation de la luminescence intersousbande à λ~2,1 µm sous pompage optique. <br />J'étudie ensuite le confinement quantique dans des structures à puits quantiques couplés GaN/AlN. Ces structures ont permis de mettre en évidence le transfert tunnel des électrons entre puits quantiques sous application d'une tension et de fabriquer un modulateur électro-optique rapide (3 GHz).<br />Finalement, j'étudie le confinement quantique dans les boîtes quantiques GaN/AlN. Dans ces nano-objets, je mets en évidence à température ambiante l'émission intrabande pz-s à λ~1,48 µm. Je déduis de ces mesures la largeur de raie intrabande d'une boîte unique. Je montre en outre que la durée de vie des électrons excités est ~160 fs via des expériences de pompe-sonde. A partir des mesures de saturation d'absorption et d'émission, j'estime le temps de cohérence des électrons entre les sous niveaux à T2~320 fs.

Cette thèse porte sur l'étude des ondes de spin dans des puits quantiques CdMnTe dopés n, par rotation Kerr résolue en temps (TRKR) et par mélange à quatre ondes (FWM). Nous avons étudié trois échantillons de haute mobilité et de caractéristiques différentes.La technique TRKR donne accès uniquement aux excitations de vecteur d'onde nul, dans notre cas l'onde spin-flip en q=0. Nous avons étudié l'anticroisement qui apparait entre l'onde spin-flip et l'excitation spin-flip des ions manganèse. Nous avons étudié la variation du gap, et donc de l'énergie de couplage, entre ces modes en fonction de la puissance d'excitation et du champ magnétique. En particulier nous avons étendu les mesures des modes mixtes à plus basse concentration en Mn (jusqu'à 0.07%) et contrairement à ce qui était attendu, nous avons trouvé que le régime de couplage fort persiste à cette concentration.Nous nous sommes ensuite intéressés à la détermination de la polarisation en spin ζ du gaz d'électrons bidimensionnel, qui peut être déduite de l'énergie de couplage entre les modes mixtes. Nous avons trouvé que la polarisation mesurée par cette méthode excède la polarisation théorique calculée en prenant en compte le renforcement de la susceptibilité par les effets à N corps. Nous avons également mesuré les temps de relaxation des électrons confinés dans le puits quantique, et nous avons montré l'influence de l'échauffement de l'échantillon par le laser sur le temps de relaxation de spin des électrons.Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons étudié par FWM l'amortissement et la dispersion des ondes de spin de vecteur d'onde non nul pour l'un de nos échantillons. Nous avons démontré qu'on peut effectivement générer les ondes de spin en excitation femtoseconde, et les détecter en FWM. Nous avons trouvé que leur dispersion est plus faible que celle observée dans les expériences de Raman. Cette faible dispersion pourrait être imputable à la forte densité d'excitation utilisée dans les expériences de FWM (typiquement trois à quatre ordres de grandeur supérieurs à celle du Raman), et/ou au fait que deux ondes de vecteur d'ondes q et -q, ayant des dispersions différentes, sont sondées simultanément en FWM.

Les mémoires à changement de phase (PRAM) développées par l’industrie de la microélectronique utilisent la capacité d’un materiau chalcogénure à passer rapidement et de façon réversible d’une phase amorphe à une phase cristalline. Le passage de la phase amorphe à la phase cristalline s’accompagne d’un changement de la résistance électrique du matériau. La transition amorphe vers cristallin est obtenue par un chauffage qui porte la cellule mémoires au delà de la température de transition du verre. Le verre ternaire de chalcogène Ge2Sb2Te5 (GST-225) est probablement le matériau amené à être le plus utilisé dans la prochaine génération de dispositifs de stockage de masse. La thermoréflectométrie résolue en temps (TDTR) et la radiométrie photothermique modulée (MPTR) sont utilisées ici pour étudier les propriétés thermiques des constituants des PRAM déposés sous forme de couche mince sur des substrats de silicium. Les diffusivités thermiques et les résistances thermiques de contact des films PRAM sont estimées. Ces paramètres sont identifiés en utilisant un modèle d’étude des transferts de chaleur basé sur la loi de Fourier et utilisant le formalisme des impédances thermiques. Ces mesures ont été effectuées pour des températures allant de 25 à 400°C. Les modifications de structure et de compositions chimiques causées par les hautes températures au cours des expériences sont aussi étudiées via des analyses par les techniques de DRX, MEB, TOF-SIMS et ellipsométrie.Les propriétés thermiques des GST - 225, isolants, électrodes de chauffage et électrodes métalliques mise en œuvre dans ce type de dispositif de stockage sont ainsi mesuré a l’échelle submicrométrique. / The Phase change Random Access Memories (PRAM), developed by semiconductor industry are based on rapid and reversible change from amorphous to crystalline stable phase of chalcogenide materials. The switching between the amorphous and the crystalline phase leads to change of the electrical resistance of material. The amorphous-to-crystalline transition is performed by heating the memory cell above the glass transition temperature (~130°C). The chalcogenide ternary compound glass Ge2Sb2Te5 (GST-225) is probably the candidate to become the most exploited material in the next generation of mass storage architectures. The Time Domain ThermoReflectance (TDTR) and the Modulated PhotoThermal Radiometry (MPTR) have been implemented to study the thermal properties of constituting element of PRAM deposited as thin layer (~100 nm) on silicon substrate. The thermal diffusivity and the Thermal Boundary Resistance of the PRAM film are retrieved. These parameters are identified using a model of heat transfer based on Fourier’s Law and the thermal impedance formalism. The measurements were performed in function of temperature from 25°C to 400°C. Structural and chemical changes due to the high temperature during the experimentation have been also investigated by using XRD, SEM, TOF-SIMS and ellipsometry techniques. The thermal properties of GST-225, insulator, heating and metallic electrode involved in these kind of storage devices were thus measured at a sub micrometric scale.

La structuration laser femtoseconde en trois dimensions rencontre un intérêt grandissant du fait de sa facilité de mise en œuvre et des nombreuses applications qu’elle peut couvrir dans le domaine des composants photoniques. Des structures telles que des guides d’onde, des réseaux de diffraction, des mémoires optiques ou des cristaux photoniques peuvent être fabriquées grâce à cette technique. Son emploi sur des verres oxydes est prometteur car ces derniers présentent des avantages certains ; ils sont très résistants au flux et au vieillissement, leur composition chimique peut être changée facilement afin de s’adapter à un cahier des charges précis. On les retrouve déjà dans les amplificateurs Raman, les fibres optiques, les lasers à fibres, etc… Le travail de cette thèse s’articule autour de deux grands axes. Le premier axe consiste à caractériser les propriétés optiques linéaires et non-linéaires de matériaux vitreux massifs afin d’optimiser leur composition en vue d’une application particulière. Dans ce contexte, les propriétés optiques non-linéaires, leurs origines physiques (électronique et nucléaire) ainsi que leurs temps de réponse caractéristiques (de quelques femtosecondes à quelques centaines de picosecondes) sont décrits dans le cadre de l’approximation de Born-Oppenheimer. Ainsi, la silice fondue et plusieurs verres sodo-borophosphates contenant différentes concentrations en oxyde de niobium ont été étudiés. Les résultats montrent que les propriétés optiques non-linéaires dans la silice fondue sont majoritairement d’origine électronique, alors que dans les verres sodo-borophosphates, la contribution d’origine nucléaire peut devenir prépondérante lorsque la concentration en oxyde de niobium dépasse 30%. Le second axe s’articule autour de la structuration des matériaux. Trois échantillons commerciaux de silice fondue présentant des conditions de fabrication différentes (donc des taux d’impuretés distincts) et irradiés avec un laser femtoseconde proche infrarouge ont été étudiés. Les défauts induits par laser ont été identifiés au moyen de plusieurs techniques de spectroscopie. Elles ont montré la formation de centres colorés ainsi qu’une densification au niveau de la zone irradiée. Leurs propriétés optiques linéaire (indice de réfraction) et non-linéaire (susceptibilité du troisième ordre) ont été mesurées. De plus, la structuration de la silice fondue à l’échelle sub-micrométrique sous forme de « nano-réseaux » est observée et la biréfringence de forme induite par ces structures est discutée. En plus des échantillons de silice fondue, plusieurs verres oxydes présentant des compositions chimiques très distinctes ont été étudiés. Un verre sodo-borophosphate contenant de l’oxyde de niobium exhibe des micro-craquelures et des nano-crystallites après irradiation. Un verre silicate contenant ou non de l’argent dévoile des structures en anneau fluorescentes ou en « nano-réseaux ». Un verre zinc phosphate contenant de l’argent présente lui aussi des structures en anneau fluorescentes, d’une taille de l’ordre de 80 nm, bien inférieure à la limite de diffraction. Des techniques pompe-sonde sous microscope ont été mises en œuvre sur ce dernier verre pour étudier l’interaction laser-verre. Le mécanisme d’absorption de l’énergie lumineuse pour ce verre est l’absorption à quatre photons. La densité d’électrons libres générée est de l’ordre de 1017 cm-3, ce qui permet de conclure qu’un gaz d’électrons plutôt qu’un plasma se forme pendant l’irradiation laser. / Three-dimensional femtosecond laser structuring has a growing interest because of its ease of implementation and the numerous possible applications in the domain of photonic components. Structures such as waveguides, diffraction gratings, optical memories or photonic crystals can be fabricated thanks to this technique. Its use with oxide glasses is promising because of several advantages; they are resistant to flux and ageing, their chemical composition can easily be changed to fit the well-defined requirements of an application. They can already be found in Raman amplifiers, optical fibers, fiber lasers, and other devices. This thesis is based on two axes. The first axis consists in characterizing the linear and nonlinear optical properties of bulk vitreous materials in order to optimize their composition with a particular application in view. Within this context, the nonlinear optical properties, their physical origins (electronic and nuclear) as well as their characteristic response times (from a few femtoseconds to a few hundreds of picoseconds) are described within the Born-Oppenheimer approximation. Fused silica and several sodium-borophosphate glasses containing different concentrations in niobium oxide have been studied. Results show that the nonlinear optical properties of fused silica are mainly from electronic origin, whereas in the sodium-borophosphate glasses, the contribution from nuclear origin becomes predominant when the concentration of niobium oxide exceeds 30%. The second axis is based on the structuring of materials. Three commercially available fused silica samples presenting different fabrication conditions (therefore distinct impurity levels) and irradiated with a near infrared femtosecond laser have been studied. The laser induced defects have been identified by means of several spectroscopic techniques. They show the formation of color centers as well as a densification inside the irradiated area. Their linear refractive index and nonlinear third-order susceptibility properties have been measured. Moreover, the structuring of fused silica at the subwavelength scale into “nanogratings” is observed and the form of birefringence induced by these structures is discussed. In addition to the fused silica samples, several oxide glasses presenting very distinct chemical compositions have been studied. A sodium-borophosphate glass containing niobium oxide exhibits micro-cracks and nano-crystallites following irradiation. A silicate glass with or without a silver component reveals fluorescent rings or “nanograting” structures. A zinc phosphate glass containing silver also presents fluorescent ring structures, with a size of the order of 80 nm, well below the diffraction limit. Pump-probe microscope techniques have been performed on this glass to investigate the laser-glass interaction. The absorption mechanism is determined to be four-photon absorption. The generated free electron density is ~ 1017 cm-3, which suggests the conclusion that an electron gas rather than a plasma is formed during the laser irradiation.

De nombreux processus fondamentaux ont lieu sur des échelles de temps femtosecondes à plusieurs centaines de picosecondes. En outre, les demandes continues d'augmentation de résolution et de précision dans l'industrie du micro-usinage de pointe exigent la compréhension fine des mécanismes physiques d'ablation et l'identification précise des conditions optimales de mise en œuvre des systèmes laser femtosecondes. Ces systèmes doivent ainsi permettre la production de structures de taille micrométrique de manière contrôlée et étalonnée. Dans ce travail de thèse, nous étudions l'interaction d'un laser femtoseconde (500 fs @ 1025 nm) avec une cible diélectrique en utilisant un banc d'essai spécifique. La première partie de cet ouvrage décrit les aspects fondamentaux du dépôt d'énergie laser dans les diélectriques (SiO2) et de dissipation au sein du réseau ainsi que le processus d'ablation de la matière, au moyen de techniques pompe-pompe et pompe-sonde résolues en temps. L'étude expérimentale est accompagnée d'une modélisation prenant en compte la propagation du faisceau dans la matière (équation de Helmholtz monodimensionnelle), le processus de dépôt d'énergie en régime hors équilibre (modèle à deux températures) et l'ionisation du matériau (équation de population de la densité d'électrons libres). Enfin, nous mettons en évidence l'intérêt des lasers femtosecondes pour la modification de la matière (notamment pour l'endommagement en surface et l'ablation) et les applications, notamment dans le domaine du micro-usinage et de la chirurgie de la cornée par laser. / Numerous fundamental processes take place on time scales from several femtoseconds to hundreds of picoseconds. Moreover, the continuous demands of downscaling and increase of precision in the cutting-edge micromachining industry require the comprehension of the physical mechanisms and the identification of key laser parameters for an optimized use of femtosecond laser systems. Those systems shall allow production of controlled and calibrated micrometer-size structures with high spatial selectivity. In this PhD work, we study the interaction of a femtosecond laser (500 fs @ 1025 nm) with a dielectric target using a dedicated test-bench. The first part of this work describes the fundamental aspects of laser energy deposition in dielectrics (SiO2), its redistribution to the lattice and the process of laser ablation by means of pump-pump and time-resolved pump-probe experiments. The experimental study is accompanied by a computational modeling taking into account the beam propagation (one-dimensional Helmholtz equation), the non-equilibrium process of the energy deposition (two-temperature model) and the matter ionisation (rate equation describing the free electron density change). Finally, we put in evidence the interest of femtosecond lasers for material modification (notably for surface damage and ablation) which high specific benefit in such applications as micromachining and laser corneal surgery.

Le mécanisme de radiolyse de l’eau est bien établi. Sous l’effet des rayonnements ionisants, les produits de la radiolyse de l’eau pure sont les radicaux et les produits moléculaires tels que les électrons solvatés, les atomes hydrogènes, les radicaux hydroxyles, le peroxyde d’hydrogène et les ions hydroniums. Lorsque les solutions concentrées sont irradiées, le résultat de la radiolyse change à cause de la fraction d’énergie absorbée par le soluté, cette fraction est négligeable dans le cas des solutions diluées. Les produits de la radiolyse du solvant peuvent réagir avec les molécules du solvant engendrant des changements dans leurs rendements radiolytiques ainsi qu’un changement dans le mécanisme de radiolyse du solvant. L’effet du rayonnement ionisant sur les solutions concentrées est appelé l’effet direct du rayonnement ionisant. La compréhension de cet effet est fondamentale dans plusieurs domaines tels que l’énergie nucléaire, la radiothérapie et la radiobiologie.L’objectif de ce travail est de comprendre le mécanisme de radiolyse des solutions concentrées ainsi que de quantifier l’effet direct du rayonnement ionisant en étudiant des solutions concentrées d’halogénures tels que les bromures de sodium et les chlorures de sodium, de même qu’une étude préliminaire sur les solutions concentrées d’acide nitrique.Tout d’abord, en effectuant la radiolyse stationnaire des solutions concentrées de bromures de sodium, nous avons quantifié le rendement radiolytique de formation de Br3- qui est l’unique produit stable de ces solutions sous rayonnements sous différentes conditions expérimentales.Ensuite, en effectuant la radiolyse pulsée picoseconde sur l’installation ELYSE des solutions aqueuses de NaCl, NaBr et HNO3, nous avons montré l’ionisation direct du soluté après le passage du faisceau d’electron. Selon les cinétiques obtenues, nous avons montré que la formation Br2•-, Cl2•-, NO3• prend place durant l’impulsion picoseconde d’électron d’électron. La radiolyse pulsée picoseconde nous a permis donc de conclure qu’il existe deux voies pour la formation de Br2•- et Cl2•-. La première voie résulte de l’ionisation directe du soluté. La deuxième résulte du changement dans le mécanisme de radiolyse de l’eau dû à la forte concentration des ions halogénures autour des molécules d’eau ionisées. Nos résultats montrent que la formation du radical hydroxyle HO• dans les solutions concentrées est marginale puisque la molécules d’eau ionisée, le trou H2O+ , réagit très rapidement avec les ions halogénures. / The mechanism of water radiolysis is well established. As a result of the action of ionizing radiation on pure water, radicals and molecular products such as solvated electrons, hydrogen atoms, hydroxyl radicals, hydrogen peroxide and hydronium ions are formed. When highly concentrated solutions are irradiated, the outcome of irradiation is changed due to the important fraction of energy being absorbed by the solute which in the case of diluted solutions is skipped. Products of solvent radiolysis may react with the molecules of the solute leading to the change in their yields and moreover, may cause changes in the mechanism of solvent radiolysis. The action of ionizing radiation on highly concentrated solutions is named direct action of radiation. The understanding of direct effect of ionizing radiation is very important in several aspects, for example in nuclear energy, or radiotherapy or radiobiology. The aim of this work was to understand the mechanism and quantify the direct action of ionizing radiation in model systems such as highly concentrated sodium bromide and sodium chloride solutions. Firstly, by performing gamma radiolysis of highly concentrated solution of sodium bromide we quantify the yield of direct ionization of bromide ions for different experimental conditions.Secondly, by carrying out picosecond pulse radiolysis of aqueous solutions of NaCl, NaBr, and HNO3, we showed the direct ionization of the solute after the passage of electron beam. On the base of recorded kinetics, we showed that the formation of Br2•-, Cl2•-, NO3• takes place during the electron pulse. Picosecond pulse radiolysis allowed us to conclude that two ways of formation of Br2•- and Cl2•- exist. The first results from the direct ionization of the solute. The second results from the change in the mechanism of water radiolysis due to the high concentration of halide ions around the molecules of ionized water. Our results show that the formation of HO• radical in highly concentrated solutions is marginal and only stem from the dissociation of excited water, since the molecules of ionized water react with halide ions instead of hydronium ions leading to the formation of HO• hydroxyl radical.

L’étude des plasmas denses et tièdes est un domaine qui suscite aujourd’hui l’intérêt de nombreux groupes de recherche de part son large spectre d’applications. Ce régime de la matière, qui recouvre une densité proche de celle du solide et une température allant de 0.1 à une dizaine d’eV, est encore mal connu et présente une grande complexité de part son caractère partiellement dégénéré (électrons) et partiellement corrélé (ions). Afin d’explorer ce régime, nous proposons de le sonder par spectroscopie d’absorption X près des seuils grâce à une source X ultra-rapide (ps), intense, produite par laser. La spectroscopie d’absorption X près des seuils (XANES, EXAFS) est un diagnostic qui permet l’étude de la structure atomique locale de milieux éventuellement non-cristallins (solides, liquides, plasmas denses et tièdes). Elle nécessite l’utilisation de sources X de large bande spectrale ajustée au seuil d’absorption de l’élément étudié (...) / The possibility of producing, in a controlled way, matter at solid density (1-10 g/cm3) while maintaining it at temperatures ranging from 0.1 to 100 eV has been for a long time a desired goal. At the boundary between condensed matter and plasma physics, the study of matter in the Warm Dense Matter (WDM) regime involves, nowadays, many laboratories worldwide. This state is still poorly understood and presents a very complex character, being partly degenerated (electrons) and partly correlated (ions). To explore this regime, we proposed to probe WDM by X-ray absorption fine spectroscopy with an ultra-fast X-ray source (ps), produced by ultra intense lasers. X-ray absorption fine spectroscopy, specifically XANES and EXAFS spectroscopy, is a diagnostic tool that allows the study of local atomic structures, even in non-crystalline states (solid, liquid, WDM, plasmas). It requires the use of broadband X-ray sources adjusted on the x-ray absorption edge of studied element (...)

Cette thèse porte sur l'étude des ondes de spin dans des puits quantiques CdMnTe dopés n, par rotation Kerr résolue en temps (TRKR) et par mélange à quatre ondes (FWM). Nous avons étudié trois échantillons de haute mobilité et de caractéristiques différentes.La technique TRKR donne accès uniquement aux excitations de vecteur d'onde nul, dans notre cas l'onde spin-flip en q=0. Nous avons étudié l'anticroisement qui apparait entre l'onde spin-flip et l'excitation spin-flip des ions manganèse. Nous avons étudié la variation du gap, et donc de l'énergie de couplage, entre ces modes en fonction de la puissance d'excitation et du champ magnétique. En particulier nous avons étendu les mesures des modes mixtes à plus basse concentration en Mn (jusqu'à 0.07%) et contrairement à ce qui était attendu, nous avons trouvé que le régime de couplage fort persiste à cette concentration.Nous nous sommes ensuite intéressés à la détermination de la polarisation en spin ζ du gaz d'électrons bidimensionnel, qui peut être déduite de l'énergie de couplage entre les modes mixtes. Nous avons trouvé que la polarisation mesurée par cette méthode excède la polarisation théorique calculée en prenant en compte le renforcement de la susceptibilité par les effets à N corps. Nous avons également mesuré les temps de relaxation des électrons confinés dans le puits quantique, et nous avons montré l'influence de l'échauffement de l'échantillon par le laser sur le temps de relaxation de spin des électrons.Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons étudié par FWM l'amortissement et la dispersion des ondes de spin de vecteur d'onde non nul pour l'un de nos échantillons. Nous avons démontré qu'on peut effectivement générer les ondes de spin en excitation femtoseconde, et les détecter en FWM. Nous avons trouvé que leur dispersion est plus faible que celle observée dans les expériences de Raman. Cette faible dispersion pourrait être imputable à la forte densité d'excitation utilisée dans les expériences de FWM (typiquement trois à quatre ordres de grandeur supérieurs à celle du Raman), et/ou au fait que deux ondes de vecteur d'ondes q et –q, ayant des dispersions différentes, sont sondées simultanément en FWM. / This thesis focuses on the study of spin waves in n-doped CdMnTe quantum wells using respectively time-resolved Kerr rotation (TRKR) and four-wave mixing (FWM) techniques. We studied three high mobility samples with different characteristics.The TRKR technique gives access only to zero wave vector excitations, in our case the spin- flip wave q = 0 . We studied the anticrossing that appears between the spin -flip wave and the manganese spin -flip excitation. We studied the gap variation energy between these modes as function on the power excitation and the magnetic field. In particular, we have extended the measurements of mixed modes at lower Mn concentration (up 0.07 %) and contrary to what were expected; we found that the strong coupling regime persists at this concentration.We are then interested in determining the two dimensional electron gas spin polarization ζ, which can be deduced from the energy coupling between the mixed modes. We found that the measured polarization exceeds the theoretical polarization calculated taking into account the increased susceptibility by many-body effects. We also measured the electron spin relaxation time and we have shown that it is influenced by thermal effects inherent to optical pump-probe experiments on this time.In the second part of this thesis, we studied by FWM the damping and the dispersion of the non-zero wave vector spin waves for one of our samples. We have demonstrated that we can actually generate spin waves in femtosecond excitation and deted them by FWM. We found that the dispersion is lower than that observed in the Raman experiments. This low dispersion may be due to the strong excitation density used in the FWM experiments (typically three to four orders of magnitude higher than the Raman ones) and / or the fact that two waves of wave vector q and - q, having different dispersions are simultaneously probed in FWM .

Le sujet de cette thèse concerne l'étude de l'alignement de molécules linéaires et asymétriques engendré par une impulsion laser intense. Dans le cas d'une impulsion courte par rapport à la rotation moléculaire, l'alignement créé est périodique après l'extinction du champ. Nous étudions théoriquement et expérimentalement les effets d'intensité, de température et de polarisation du champ électrique sur l'alignement produit. Pour des champs polarisés linéairement, l'interaction conduit à l'alignement de l'axe le plus polarisable de la molécule. Si le champ est polarisé elliptiquement, l'impulsion peut engendrer un alignement simultané des trois axes principaux d'inertie d'une molécule asymétrique. Cet alignement peut être caractérisé expérimentalement à l'aide de techniques pompe-sonde qui exploitent les propriétés optiques du milieu. Elles nécessitent l'utilisation d'une deuxième impulsion de faible intensité décalée temporellement. Trois techniques ont été exploitées au cours de cette thèse. La première technique mesure une dépolarisation due à la biréfringence du milieu lorsque les molécules sont alignées. La seconde s'appuie sur la défocalisation de l'impulsion sur un gradient d'indice créé suite à la variation spatiale de l'alignement vis-à-vis du profil spatial du champ. La dernière passe par la création d'un réseau d'indice à l'intersection de deux impulsions intenses, qui va provoquer la diffraction de l'impulsion sonde. Ces trois techniques ont été utilisées pour caractériser l'alignement de la molécule linéaire CO2 et nous montrons que l'alignement 3-D d'une molécule asymétrique comme l'éthylène peut être mesuré à l'aide de la technique de biréfringence.